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Untersuchungen der Bildungsprozesse und der Struktur des ...

Untersuchungen der Bildungsprozesse und der Struktur des ...

2 Einleitung umphosphat

2 Einleitung umphosphat (z.B. in Knochen als Hydroxyapatit Ca10(PO4)6(OH)2) vor. Das besonders faszinierende an Biomineralien ist nicht nur das weit verbreitete Vorkommen in unterschiedlichsten Organismen mit unterschiedlichster Funktion, sondern vor allem die Art und Weise, wie das Wachstum der Biomineralien kontrolliert wird und wie die mineralischen Anteile mit den organischen Molekülen interagieren. Das Zusammenspiel von hartem mineralischem Material und dem geringen Anteil weichen organischen Materials bewirkt in vielen Fällen (z.B. in Schneckenschalen) bemerkenswerte mechanische Eigenschaften. Zudem herrschen in der Regel weder hohe Drücke noch hohe Temperaturen während der Bildungsprozesse. Unter anderem diese Eigenschaften machen die Biomineralien als Vorbild für die Herstellung synthetischer Materialien interessant. Um jedoch zu einem Punkt zu gelangen, an dem eine tatsächliche Nachahmung der Biomineralisationsprozesse möglich ist, müssen die Wachstumsprozesse natürlicher Biomineralien zunächst besser verstanden werden. Im Rahmen dieser Arbeit soll dieses Verständnis am Beispiel von Perlmutt der Meeresschnecken Haliotis laevigata und Haliotis tuberculata erweitert werden. Perlmutt ist in den vergangenen Jahrzehnten bereits Gegenstand zahlreicher Untersuchungen gewesen: - Das mechanische Verhalten von Perlmutt wurde unter anderem von Currey [3], Jackson et al. [4, 5], Evans et al. [6], Barthelat et al. [7, 8] und Katti et al. [9, 10, 11] behandelt. - Die Mikrostruktur von Perlmutt wurde beispielsweise von Velásquez - Castillo et al. [12, 13], Song et al. [14, 15, 16], Lin et al. [17], Fengzhang et al. [18], Saruwatari et al.[19] und auch von mir selbst [20, 21, 22] untersucht. - Die in Perlmutt enthaltenen Proteine, die Zusammensetzung der organischen Bestandteile der Schale und die Wirkungsweise dieser Komponenten auf die Calciumcarbonatkristallisation wurden unter anderem in den Veröffentlichungen von Weiss et al. [23], Mann et al. [24, 25], Treccani et al. [26], Fu et al. [27, 28], Nudelman et al. [29] und Bezares et al. [30] behandelt. - Darüber hinaus stand nicht nur das Biomineral Perlmutt selbst im Fokus der Untersuchungen, sondern auch das Mantelepithel, die Gewebeschicht, die maßgeblich in die Sekretion der Schalenbestandteile involviert ist. Mit diesem Kompartiment beschäftigten sich unter anderem Jolly et al. [31], Bielefeld et al. [32, 33], Machado et al. [34], Chan et al. [35] und Saleuddin et al. [36]. Die vorliegende Arbeit ist im Wesentlichen in vier Hauptteile gegliedert. In dem ersten Teil (Kapitel 3) werden die für das Verständnis nötigen Grundlagen vorgestellt. Dazu gehören sowohl eine Beschreibung des Aufbaus und der Zusammensetzung von Perlmutt als auch eine Erläuterung der verwendeten Untersuchungsmethoden. Die nachfolgenden drei Hauptteile (Kapitel 4, 5 und 6) enthalten die Ergebnisse, die aus eigenen Untersuchungen gewonnen werden konnten. Eingeleitet werden diese Kapitel jeweils mit einer Motivation, den theoretischen Grundlagen und einer Beschreibung des experimentellen Vorgehens. 4 - In dem Kapitel 4 wird die Untersuchung des Wachstums von Calciumcarbonatkristallen in einer Kristallisationskammer unter Einfluss der organischen Bestandteile des Perlmutts beschrieben. Dabei wird sowohl die Wirkung der unlöslichen als auch der löslichen Matrix der Meeresschnecke Haliotis laevigata betrachtet. Das Ziel dieser Untersuchungen bestand darin, Informationen über die Wachstumsprozesse in natürlichem Perlmutt zu erhalten und darüber, welche Rolle die einzelnen organischen Bestandteile beim Kristallwachstum spielen. Zur Untersuchung der Morphologie der gebildeten Calciumcarbonatkristalle wurde ein Rasterelektronenmikroskop

(SEM) verwendet. Eine detaillierte Untersuchung der Struktur der Kristalle fand in einem Transmissionselektronenmikroskop (TEM) statt. In diesem Gerät konnte Elektronenbeugung herangezogen werden, um das Calciumcarbonatpolymorph der Kristalle zu bestimmen. Zudem wurde zur Bestimmung der Zusammensetzung der Proben energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX) herangezogen. - Das Kapitel 5 befasst sich mit einer Struktur, die sich im Zentrum der Aragonitplättchen des Perlmutts von Haliotis laevigata und Haliotis tuberculata befindet, bereits von Schäffer et al. [37] und Checa et al. [38] beobachtet wurde und den Bereich darstellt, an dem sich die Aragonitplättchen ursprünglich bildeten. Zur Untersuchung dieser Struktur wurde in erster Linie ein Transmissionselektronenmikroskop verwendet. Unter anderem wurden zudem energiedispersive Röntgenspektren aufgenommen, um Aufschluss über die Zusammensetzung der zentralen Struktur zu erhalten. - In Kapitel 6 werden nicht die Untersuchungen an Perlmutt selbst oder an den in ihm enthaltenen Bestandteilen vorgestellt, sondern Untersuchungen des Mantelepithels, das die Bestandteile sekretiert, die in die Schale eingebaut werden. Im Mittelpunkt der Untersuchungen stand dabei der Transport der Calciumionen durch die Zellen des Mantelepithels von Haliotis tuberculata zur Schale hin. Zur Detektion des Calciums wurden zunächst spezielle Gewebepräparationsmethoden verwendet und anschließend wurde in einem Transmissionselektronenmikroskop Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) durchgeführt. 5

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