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Oberfl¨achenanalytische Untersuchungen zu Metall-Tr¨ager ...

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6 1 Einleitung<br />

Abbildung 1.1: Schema des Reaktionsmechanismus der aktivierten CO-Hydrierung (aus [21]).<br />

TaOÜ, WOÜ, etc.) vergleichbare Effekte. Ein ähnliches Modell wurde von Vannice et al. auch<br />

<strong>zu</strong>r Erklärung der hohen Aktivität eines bei 773 K reduzierten 0,95 % Pt/TiO -Katalysators<br />

in der Acetophenon-Hydrierung [26] und der verstärkten Selektivität <strong>zu</strong> Crotylakohol in der<br />

Crotonaldehyd-Hydrierung [27] aufgestellt. Die erhöhte Selektivität <strong>zu</strong> Cinnamylalkohol in<br />

der Cinnamaldehyd-Hydrierung an Ru/ZrO führen Coq et al. [28] auf die Existenz von Ru-<br />

Zr Ò -Zentren an der <strong>Metall</strong>-Träger-Grenzfläche <strong>zu</strong>rück. Diese Zentren scheinen die C=O-<br />

Bindung <strong>zu</strong> schwächen und so die Hydrierung <strong>zu</strong> erleichtern.<br />

Ähnliche aktive Zentren an der<br />

Grenzfläche von Pt/MoO - und Pt/WO -Katalysatoren nach Hochtemperatur-Reduktion ma-<br />

chen Hoang-Van und Zegaoui [29] für die erhöhte Wahrscheinlichkeit der Isomerisierung von<br />

Allylalkohol <strong>zu</strong> Propanal im Vergleich <strong>zu</strong>r Hydrierung <strong>zu</strong> Propanol verantwortlich. Lomot et<br />

al. [30] schließlich erklären die erhöhte Aktivität von Hochtemperatur-reduziertem Pd/Al O in<br />

der Isomerisierung von n-Hexan, 2,2,-Dimethylbutan und Methylcyclopentan durch die Exis-<br />

tenz von Grenzflächen-Pd-Al-Zentren mit Legierungscharakter. Diese Spezies tragen nur ge-<br />

ringfügig <strong>zu</strong>r Gesamtaktivität des Systems bei, sie erhöhen jedoch deutlich die Selektivität<br />

bezüglich der Ringvergrößerung.<br />

Die aufgeführten Beispiele für die verschiedenen Arten von <strong>Metall</strong>-Träger-Wechselwirkungen<br />

und ihre Auswirkungen auf die katalytische Aktivität und Selektivität einzelner Systeme ma-<br />

chen deutlich, wie vielfältig und weitreichend die synergistischen Effekte sein können. Gleich-<br />

zeitig zeigen diese Beispiele aber auch, dass zwar die katalytischen Folgen dieser Effekte gut<br />

untersucht sind, die Natur der eigentlichen Wechselwirkungen jedoch in vielen Fällen noch<br />

nicht vollständig aufgeklärt ist. Dies gilt vor allem für Wechselwirkungen elektronischer Art.<br />

Ziel dieser Arbeit war daher die Untersuchung von <strong>Metall</strong>-Träger-Wechselwirkungen in ver-<br />

schiedenen technisch relevanten Katalysatorsystemen im Hinblick auf ihre Bedeutung für die<br />

katalytische Aktivität und Selektivität der Systeme.

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