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Technische Reaktionsführung:Nicht-isotherme ReaktorenUmsatzverhalten von chemischen Reaktoren im technischen Maßstabbei adiabatischer oder polytroper ReaktionsführungBisher: Ideale Reaktoren●Idealer Satzrührkessel Vollständige Rückvermischung●Ideales Strömungsrohr Keine Rückvermischung●Idealer Durchflussrührkessel Vollständige Rückvermischung●Weitere Themen:●Reales Strömungsrohr Homogen, endliche Rückvermischung●Festbettreaktor Heterogen●Wirbelschichtreaktor Heterogen●●Mehrfache stationäre Zustände, StabilitätAutotherme ReaktionsführungRegelung chemischer ReaktorenZunächst Erweiterung der Bilanzgleichungen erforderlichRaum 216, Tel.: 762-3167Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-1Stoff:Wärme:Stoff- und WärmebilanzenAllgemeine lokale Bilanzgleichungen∂c 1∂tc P∂T∂tSpezialisieren für●●●●●= divuc 1 div J Zeitliche Änderung ...1 1r Vdurch Konvektion/Strömung=divc PuT div J durch Konduktion/Leitungq RH r V durch ReaktionNomenklatur Hitzmann:j = J 1J = J qIdeales StrömungsrohrIdealer DurchflussrührkesselIdealer SatzrührkesselNeu: Reales StrömungsrohrNeu: Gekühltes StrömungsrohrErinnerung: Divergenz inkartesischen KoordinatenA= e xA x e yA ye zA zdiv A= e ∂x∂ x e ∂y∂ y e ∂z∂z ⋅ Adiv A= ∂ A x∂ x ∂ A y∂ y ∂ A z∂z Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-2Ideales, adiabatisches StrömungsrohrAllgemeine lokale BilanzgleichungenIdeales, adiabatisches StrömungsrohrAllgemeine lokale BilanzgleichungenStoff:Wärme:∂c 1∂tc P∂T∂t= divuc 1 div J 1 1r VStrömung Leitung Reaktion=divc PuT div J q RH r VPfropfenströmung J 1=J q=0Rein axiale Ortsabhängigkeit u= e zudiv uc 1 = e ∂x∂ x e ∂y∂ y e ∂z= e x⋅e z∂Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover0div uc 1 =u ∂c 1∂zdiv c PuT =c P u ∂T∂ zuc i0T 0˙V∂z ⋅ e z uc 1 V R c i (z,t), T(z,t)∂x e ∂y⋅e z∂ y e ∂ z⋅e z∂ z uc 10 1zz=Luc iET E= V R˙V = L u˙V8-3Stoff:Wärme:∂∂t =0:∂c 1∂tc P∂T∂t= divuc 1 div J 1 1r VStrömung Leitung Reaktion=divc PuT div J q RH r VPfropfenströmungRein axiale Ortsabhängigkeit∂c 1∂t =u ∂c 1∂ z 1r Vc P∂T∂t =c P u ∂T∂ z R H r VStationärer Zustand:u d c 1d z = 1 r Vc Pu d Td z = R H r VJ 1=J q=0u= e zuPartielle DGL mitRandwertenc 1 z=0,t =c 1 0 tT z=0,t=T 0t T z ,t=0=T S zc 1z=0=c 10T z=0=T 0Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannoveruc i0T 0˙VV R c i (z,t), T(z,t)zz=Luc iET E= V R˙V = L uAnfangswertenGewöhnliche DGL, AnfangswertproblemDurch Lösen der DGL erhält man c 1(z) und T(z)˙Vc 1 z ,t=0=c 1 S z8-48-1


Idealer, adiabatischer DurchflussrührkesselAllgemeine lokale BilanzgleichungenIdealer, adiabatischer DurchflussrührkesselBilanzgleichungen im stationären ZustandStoff:Wärme:∂∂t =0:∂c 1∂tc P∂T∂tGaußscherSatz undIntegration= divuc 1 div J 1 1r VStrömung Leitung Reaktion=divc PuT div J q RH r VVollständige DurchmischungKeine Ortsabhängigkeitd c 1d t =1 c 0 1c 1 1r Vd Tc Pd t =c P T 0 T R H r VStationärer Zustand:0= 1 c 0 1c 1 1r V0= c P T 0 T R H r VJ 1=J q=0Gewöhnliche DGL,Anfangswertproblem:c 1t=0=c 1S= V R˙VT t=0=T STechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover˙Vc i0T 0V R˙Vc iET ENicht-lineares GleichungssystemDurch Lösen erhält man c 1und TIm CSTR gilt: c 1=c 1ET=T E8-5Stoff:Wärme:0= 1 c 0 1c E 1 1r V0= c P T 0 T E R H r VEinfache Reaktion R 1+ R 2= 2R 3: ν 1=−10= 1 c 0 1c E 1 r V0= c P T 0 T E R H r V0= c P T 0 T E R H 1 c 0 1c E 1∣ ⋅ c PT ET 0= R H c 0c 1c E 1PAdiabatenbilanz= V R˙VTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover˙Vc i0T 0V RNach r Vauflösenund einsetzenund separieren˙Vc iET E8-60 Ec 1 t=0 t=t Rc 1T 0T Ec 1(t) T(t)Idealer SatzrührkesselAdiabatenbilanz0c 1T 0c 1 (z) T(z)Ec 10c 1T E T 0c 1(t) T(t)Ec 1T EIdeales Strömungsrohr Idealer DurchflussrührkesselAllgemeine lokale BilanzgleichungenStoff:Wärme:∂c 1∂tc P∂T∂tReales Strömungsrohr= divuc 1 div J Zeitliche Änderung ...1 1r Vdurch Konvektion/Strömung=divc PuT div J durch Konduktion/Leitungq RH r V durch ReaktionAdiabatenbilanz:T ET 0= R H c 0c 1c E 1 T ET 0= R H c 01c 0 E1cbzw.U 10c P P c 1Es gilt sogar die strengere, lineare Beziehung:T T 0= R H c 0c 1c 1PGilt dies auch für reale Reaktoren?T adDie Adiabatenbilanzgilt lokal!Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-7Erweiterung des bisherigen Modells:●●●Mechanismen des konduktiven Transports spezifizierenMaterialgleichungen aufstellenErgebnis:Flüsse J 1und J qdes konduktiven Stoff- und WärmetransportsWie erfolgt der Transport?Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-88-2


Ideales StrömungsrohrStoff und Wärmetransportt 1t 2Ideal. DurchflussrührkesselReales StrömungsrohrVerweilzeitexperiment: Spurstoffkonzentration über den Ort im Reaktort 1t 2t 1t 2Stoff- und Wärmetransport in realen ReaktorenVerweilzeitexperimentt 1t 2Phänomen:Verschiebung und Verbreiterungeines Spurstoffpulses=OrtMittlere Verschiebung durch Konvektion,gerichtete Strömung der Reaktionsmasset 1t 2t 1t 28-10t 1t 2OrtOrtOrtVerweilzeitexperiment: Spurstoffkonzentration am Reaktorausgangt 1t 1+τtt 1t 1+τtt 1t 1+τTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannovert8-9+OrtOrtVerbreiterungLaminare Strömung:Radiale Geschwindigkeitsprofile,DiffusionTurbulente Strömung:Vermischung durch Wirbelbildung,GeschwindigkeitsschwankungenTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni HannoverStoff- und Wärmetransport in realen Reaktorendurch KonduktionMechanismus DiffusionStoff- und Wärmetransport in realen Reaktorendurch TurbulenzStofftransportUrsache: Brownsche MolekülbewegungMaterialgleichung: Ficksches GesetzAllgemein:Rein axialeOrtsabhängigkeit:J i=D igrad c iJ i=D ie z∂c i∂zD iDiffusionskoeffizientBei turbulenterStrömungvernachlässigbar!Ursache: Irreguläre Strömung, TurbulenzMaterialgleichung: DispersionsmodellRein axialeOrtsabhängigkeit:J i=D axe z∂c i∂ zAllgemein: TensorenD axaxialerDispersionskoeffizientD ax≫D iStoffunabhängig!Mechanismus WärmeleitungUrsache:Molekülbewegung, GitterschwingungenMaterialgleichung: Gesetz von FourierAllgemein:J q =gradTRein axialeOrtsabhängigkeit:J q= e z∂T∂ zIn homogenenReaktionssystemenvernachlässigbar!Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni HannoverλWärmeleitfäghigkeit8-11WärmetransportUrsache: Irreguläre Strömung,Turbulenzplus WärmeleitungMaterialgleichung: DispersionsmodellRein axialeOrtsabhängigkeit:J q= axe z∂T∂ zAllgemein: TensorenTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannoverλ axaxialerDispersionskoeffizientder Wärmeleitung ax≫8-128-3


Stoff:Wärme:Reales, adiabatisches Strömungsrohr:DispersionsmodellAllgemeine lokale Bilanzgleichungen∂c 1∂tc P∂T∂t= divuc 1 div J 1 1r VStrömung Leitung Reaktion=divc PuT div J q RH r VSpezialisierung: Dispersionsmodell (rein axiale Ortsabhängigkeit u= e zu !!!)∂cJ i=D axe idiv J z i= e ∂z∂ z∂ z D ax e ∂c i ∂z∂z 2 c i=D ax∂ z ∣ e z⋅e 2 z =1∂Tdiv J q=e∂z∂ z ax e ∂T ∂J q= axe z z∂z∂ z 2 T= ax∂ z 2∂c 1∂t =u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂Tc P∂t =c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z 2 R H r V˙Vc i0T 0V Ruzc i (z,t), T(z,t)Partielle DGLzweiter Ordnungz=L˙Vc iET EStoff:Reales, adiabatisches Strömungsrohr:DispersionsmodellBilanzgleichungen∂c 1∂t =u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂TWärme: c P∂t =c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z 2 R H r VZum Lösen der partiellen DGLn zweiter Ordnung benötigt man●●je eine Anfangsbedingung (Startprofile für t=0)c 1 z ,t=0=c 1 S zT z ,t=0=T S zje zwei Randbedingungen am Reaktoreingang (z=0)und/oder am Reaktorausgang (z=L)˙Vc i0T 0zc i (z,t), T(z,t)z=LDiese beschreiben, wie das System an die Umgebung gekoppelt ist!V Ru˙Vc iET ETechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-13Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-14Kopplung Reaktor-UmgebungRandbedingungen beim Dispersionsmodell:Bilanzen in der EintrittsebeneGeschlossenes Systemz=0 z=LOffenes Systemz=0 z=LAnnahme: Geschlossenes System Rohrleitung z=0Allgemeine Bilanz in derEintrittsebene z=0KonvektionReaktorKonvektionj abj zu = j ab J abj zuJ abDispersionKeine Rückvermischung überdie Reaktorgrenzen hinwegPraktisch einfacherAnwendung bei derReaktorberechnungRückvermischung erfolgt überdie Reaktorgrenzen hinausTheoretisch einfacherGenutzt zur Berechnungder VerweilzeitverteilungTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-15StoffbilanzKonvektion:c 10Dispersion:j i=uc iuc 1 0 =uc 1 D ax∂c 1∂zJ i =D ax∂c i∂zc 1 z uc P T 0 =uc P T ax∂T∂zTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni HannoverzWärmebilanzKonvektion:Sprung am Eingang!T 0Dispersion:j q=uc PTJ q = ax∂T∂zT z z8-168-4


Randbedingungen beim Dispersionsmodell:Bilanzen in der AustrittsebeneAnnahme: Geschlossenes SystemAllgemeine Bilanz in derAustrittsebene z=Lj zuJ zu= j abStetige Bilanzgrößen, daherkeine Dispersion: ! J zu=0Stoffbilanz∂c iJ i =D ax∂z =0∂c 1∂z =0c 1 z ReaktorKonvektionj zuDispersionWärmebilanzJ q = ax∂T∂z =0∂T∂z =0Kein Sprung am Ausgang,E Steigung null!c 1 T z zz=L RohrleitungKonvektionTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannoverj abT Ez8-17Stoff:Wärme:Reales, adiabatisches Strömungsrohr:Zusammenfassung DispersionsmodellBilanzgleichungen∂c 1∂t =u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂Tc P∂t =c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z 2 R H r VAnfangsbedingungenc 1 z ,t=0=c S 1 zT z ,t=0=T S zWilhelmsche RandbedingungenLinks: z=0uc 0 ∂c1=uc 1 z=0,t D1 z ,t ∂cax∂z ∣1 z ,t z=0∂z ∣=0z=L∂Tuc PT 0=uc PT z=0,t ax∂ z ∣ z=0Rechts: z=L∂T z ,t ∂ z ∣=0z=LTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover˙Vc i0T 0V Ruzc i (z,t), T(z,t)z=L˙Vc iET EJ zu8-18Umsatzverhalten beim DispersionsmodellDispersionsmodell im stationären Zustandbei einfacher, irreversibler ReaktionZu beantwortende Fragen:BilanzgleichungenReaktion●●●Gilt die Adiabatenbilanz?Gilt die Adiabatenbilanz auch lokal?Wie ist das Umsatzverhalten?Stoff:Wärme:∂c 1∂t =u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂Tc P∂t =c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z 2 R H r VR 1+R 2=2R 3r V =k T c 1 RH 0k T =k 0e E ARTVorgehensweise:●●●Spezialisierung der Bilanzgleichungen für den stationären ZustandEinführung von dimensionslosen GrößenDiskussion der Lösungen der BilanzgleichungenStationärer Zustand∂∂t =0:0=u d c 1d zD axd 2 c id z 2 kT c 10=c Pu d Td z d 2 Taxd z 2 R H kT c 1Gewöhnliche DGLnzweiter OrdnungRandwertproblem!Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-19uc 1 0 =uc 1 0D axd c 1 z d z ∣ z=0d c 1 z d z ∣ z=L=0uc P T 0 =uc P T 0 axd T z d z ∣ z=0d T z d z ∣ z=L=0WilhelmscheRandbedingungenTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-208-5


Stationärer ZustandStoff:Wärme:Dispersionsmodell: Normierung 10=u d c 1d zD axd 2 c id z 2 kT c 10=c Pu d Td z d 2 Taxd z 2 R H kT c 10= u Ld c 1d D axL 2d 2 c id 2 kT c 1u d T0=c PL d ax d 2 TL 2 d 2 R H kT c 10= 1 d c 1d D axd 2 c iLu d kT c 2 11 d T0=c P d ax d 2 TLu d 2 R H kT c 1Erweitern:ddz = L dL dz = 1 dL d z = 1 dL d Ld 2dz2=L2L 2 d 2dz 2= 1 L 2 d 2Normierte OrtskoordinateHydrodynamischeVerweilzeit1L 2= 1 uL 2 u = 1 uLu L = 1Lud zL 2= 1 d 2L 2 d 2Und weiter geht’s ...= z L= L u... hier ...0= 1 Dispersionsmodell: Normierung 2d c 1d D axd 2 c iLu d kT c 2 11 d T0=c P d ax d 2 TLu d 2 R H kT c 1∣⋅∣⋅c P0= d c 1d D axd 2 c iDimensionslose Kennzahlen:kT cLu d 2 1Bodensteinzahl Bo= LuD ax0= d Td ax d 2 Tc PLu d R H kT c 2 c 1P Pe= c P LuPéclet-Zahl axBilanzen mit dimensionslosen unabhängigen Variablen:0= d c 1d 1 d 2 c iVorteil:kT cBo d 2 1Unabhängigkeit von den0= d Td 1 d 2 T R H ReaktordimensionenkT cPe d 2 c und speziellen1P StoffeigenschaftenTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-21Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover8-22Dispersionsmodell: Normierung RandbedingungenRandbedingungen am Eintrittuc 0 d c1=uc 1 z=0D 1 z axd z ∣ und erweitern:z=0∣ ⋅1 u∣ddz = L dL dz = 1 dL d z = 1 ddT z 1uc P T 0 =uc P T 0 ax⋅ L d c PuLc 1 0 =c 1 =0 D axLud z ∣ z=0d c 1 Dimensionslose Kennzahlen:d ∣=0Pe= c PLuBo= LuD axT 0=T =0 ax ax Linksseitig, z=0:Rechtsseitig, z=L:c P Luc 0 1=c 1 0 1 d c 1 d c 1 =0Randbedingungen in dimensionslosen Variablen:Bo d ∣=0d ∣=1c 0 1=c 1 0 1 d c 1 d c 1 =0T 0=T 0 1 d T d T =0Bo d ∣=0d Pe d ∣=1∣=0d ∣=1T 0=T 0 1 d T d T =0Pe d ∣=0d Frage: Gilt die Adiabatenbilanz?∣=1Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover 8-23 Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover 8-24d T d ∣=0Zusammenfassung: Dispersionsmodell innormierter Darstellung bei einfacher ReaktionStationäre BilanzenStoff:Wärme:0= d c 1d 1 d 2 c iBo d kT c 2 10= d Td 1 d 2 TPe d R H 2Dimensionslose Kennzahlen:Bo= Lu Pe= c P LuD ax axkT cc 1 Hydrodynamische VerweilzeitP= L uWilhelmsche Randbedingungen (geschlossenes System)8-6

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