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Magneto-Thermo-GalvanischeExperimente an (Ga,Mn)AsDünnfilmenDiplomarbeitan der Fakultät für Physikder Ludwig-Maximilians-UniversitätMünchenvorgelegtvon Sibylle Meyeram 1. Februar 2012Erstkorrektur:Priv. Doz. Dr. Stefan LudwigLehrstuhl für FestkörperphysikFakultät für PhysikLudwig-Maximilians-UniversitätMünchenZweitkorrektur:Prof. Dr. Jan von DelftLehrstuhl für theoretischeFestkörperphysikFakultät für PhysikLudwig-Maximilians-UniversitätMünchenBetreuung:Prof. Dr. Rudolf GrossWalther-Meissner-Institutfür Tieftemperaturforschungund Lehrstuhl E23 für technische PhysikTechnische Universität München

Inhaltsverzeichnis1 Einleitung 12 Theorie 52.1 Magnetische Anisotropie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52.2 Magnetotransport-Effekte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72.2.1 Gewöhnlicher Hall-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72.2.2 Anomaler Hall-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.2.3 Anisotroper Magnetwiderstand . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102.2.4 Planarer Hall-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112.3 Thermoelektrische und thermomagnetische Effekte . . . . . . . . . . . . 122.3.1 Thermokraft . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122.3.2 Nernst-Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142.4 Reihenentwicklung des Widerstandstensors . . . . . . . . . . . . . . . . 142.5 Reihenentwicklung des Thermokrafttensors . . . . . . . . . . . . . . . . 192.6 Vergleich der Reihenentwicklungen des Widerstands- und Thermokrafttensors. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222.6.1 Kubische Symmetrie mit tetragonaler Verzerrung für (001)-orientierteFilme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222.6.2 Kubische Symmetrie mit tetragonaler Verzerrung für (311)-orientierteFilme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 232.7 Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 242.7.1 Simulation der magnetischen Anisotropie und der Widerstandeskoeffizienten. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 252.7.2 Simulation der Thermokraft-Koeffizienten . . . . . . . . . . . . 262.7.3 Vorgehen bei der Simulation der Messdaten . . . . . . . . . . . 273 Material und Methoden 293.1 Der verdünnte ferromagnetische Halbleiter (Ga,Mn)As . . . . . . . . . 293.2 Probenpräparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 323.3 Magnetkryostat . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 333.4 Messaufbau für Tieftemperaturmessungen . . . . . . . . . . . . . . . . 333.5 Messtechnik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 384 Ergebnisse und Diskussion 394.1 Inbetriebnahme des Kalorik-Setups . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 394.1.1 Temperaturbestimmung mit Cernox-Temperatursensoren . . . . 404.1.2 On Chip Thermometrie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 414.1.3 Thermospannungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48iii

Inhaltsverzeichnis4.2 Untersuchung des winkelabhängigen Magnetwiderstands an (001)-orientiertem(Ga,Mn)As . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 544.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem(Ga,Mn)As . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 614.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)As . . 725 Planung und Konstruktion eines Messaufbaus für Messungen unter Vakuum836 Abschließende Betrachtungen 896.1 Inbetriebnahme des Kalorik-Aufbaus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 896.2 Winkelabhängiger Magnetwiderstand an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As 906.3 Winkelabhängige Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As 916.4 Winkelabhängiger Magnetwiderstand und Magnetothermokraft an (311)-orientiertem (Ga,Mn)As . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 936.5 Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94A Anhang ExperimenteIA.1 Thermokraft-Koeffizienten für Aufspaltung in Transversal- und Longitudinalanteilbei (001)-orientierten Filmen . . . . . . . . . . . . . . . . IA.2 Widerstands-Koeffizienten für Aufspaltung in Transversal- und Longitudinalanteilbei (311)-orientierten Filmen . . . . . . . . . . . . . . . . IIA.3 Thermokraft-Koeffizienten für Aufspaltung in Transversal- und Longitudinalanteilbei (311)-orientierten Filmen . . . . . . . . . . . . . . . . IIIA.4 Widerstands-und Thermokraftparameter der Probe B729f . . . . . . . . IVA.5 Widerstands-und Thermokraftparameter der Probe B594a . . . . . . . VLiteraturverzeichnisDanksagungSelbstständigkeitserklärungVIIXIIIXViv

1 Einleitung"Parva saepe scintilla contempta magnum excitavit incendium."Schon oft hat ein kleiner Funke, den man übersehen hat, einen großen Brandverursacht.Mit diesen Worten beschrieb der römische Geschichtsschreiber Curtius Rufus in seinerHistoriae Alexandri Magni Macedonis (dt. Die Geschichte Alexanders des Großen vonMazedonien) die Macht des Feuers, als Alexander der Große 330 v. Chr. die persischeHauptstadt Persepolis eroberte [1, 2]. Dass sein Ausspruch über 2300 Jahre spätertreffend ein wahrhaftig sehr „heißes“ neues Forschungsgebiet im Bereich der Festkörperphysikbeschreiben kann, hätte C. Rufus wohl kaum erwartet.Schon seit Anfang des 19. Jahrhunderts ist bekannt, dass Wärme- und Ladungsströmein einem Metall durch das Wiedemann-Franz-Gesetz miteinander verknüpft sind[3]. Diese Wechselwirkung führt zu den thermoelektrischen Effekten wie dem Seebeck-Effekt [4] und seinem Umkehreffekt, dem Peltier-Effekt [5]. Unter Berücksichtigung desSpinfreiheitsgrades eröffnen diese langhin bekannten thermoelektrischen Phänomeneviele neue Einblicke in Eigenschaften eines magnetischen Festkörpers sowie neuartigethermoelektrische Effekte, wie z.B. den Spin-Seebeck-Effekt [6–11].Im etablierten Gebiet der Spintronik werden die Ladung und der Spin des Elektronsals Informationsträger in Bauteilen verwendet. Nicht nur die Unterhaltungselektronikindustrieverlangt ständig immer kleiner und leistungsstärker werdende Prozessoren.2010 stellte Intel den ersten serienmäßigen 32 nm Prozessor vor [12]. Die Technologieknotengenerationwird dabei an dem mittels photooptischer Lithographie minimalrealisierbaren Abstand zweier Leiterbahnen gemessen. Bis 2015 wird, basierend auf IntelsTick-Tock-Prinzip, das im Zwei-Jahres-Takt das Schrumpfen der Prozesstechnologie(„Tick“) und die Einführung einer neuen Mikroarchitektur („Tock“) beschreibt, dietechnische Realisierung von 11nm Prozessoren erwartet [13]. In diesem Fall bestünde die1

1 EinleitungDicke des Steueroxids nur noch aus einer Atomlage, womit die Minimierungsgrenze derSiliziumtechnologie vorraussichtlich in wenigen Jahren erreicht ist. In den vergangenenfünf Jahren wurde die Prozessorentwicklung um thermische Aspekte wie den magnetischenWärmetransport, magneto-thermische Response und Spin-abhängige thermoelektrischeEffekte erweitert. Die Berücksichtigung dieses „übersehenen Funkens“ wardie Geburtsstunde des kontinuierlich wachsenden Feldes der Spin-Kaloritronik [14].Ersetzt man einen klassischen, elektrischen Ladungstransport durch einen Wärmestromentlang einer beliebigen, elektrisch leitfähigen Probe, so bewirkt diese Änderung aufden ersten Blick keine Unterschiede in den galvanischen Eigenschaften. Aufgrund desSeebeck-Effekts wird eine Thermospannung generiert, die sich, analog zur elektrischerzeugten Spannung, längs der Transportrichtung ausbildet. Erst eine genauere theoretischeBetrachtung der Symmetrieeigenschaften des magnetoresistiven und des magnetothermogalvanischenEffektes zeigt, dass das Onsager-Prinzip in ferromagnetischenProben unterschiedliche Symmetrierestriktionen für resistive und thermisch erzeugtePotentiale liefert [15, 16].Die vorliegende Arbeit untersucht diesen Unterschied zunächst in einem theoretischenModell durch die Reihenentwicklung des Widerstands- und des Thermokrafttensorsund zeigt theoretisch die Existenz unterschiedlicher physikalischer Eigenschaften vonMagnetwiderstand und Magnetothermokraft. Dazu wird in Kap. 2 zu Beginn das Modellder freien Energie eingeführt, um die magnetische Anisotropie eines ferromagnetischenFestkörpers zu beschreiben. Anschließend werden die unterschiedlichen Beiträgezum anisotropen Magnetwiderstand (Angle Dependent Magneto Resistance, ADMR)und zur anisotropen Thermokraft (Angle Dependent Magneto Thermopower, ADMTP)vorgestellt. Ausgehend von einer Reihenentwicklung des Widerstands- bzw. Thermokrafttensorsin Ordnungen der Magnetisierung wird die Kristallsymmetrie durch dasNeumannsche Prinzip und die Onsager-Relationen berücksichtigt, um in beiden Fällenexplizite Ausdrücke für die longitudinalen und transversalen Projektionen zu erhalten.Es kann dabei gezeigt werden, dass die Unterschiede in den Entwicklungen für niedersymmetrischeKristalle bereits in niedrigen Entwicklungsordnungen auftreten. Durchdie Implementierung der Reihenentwicklungen in eine Simulation können Messdatenaus resistiven und magnetogalvanischen Messungen unter Anpassung der Anisotropieparameterund der Entwicklungskoeffizienten angepasst werden.2

In Kap. 3 werden die verwendeten Materialien und Messmethoden erläutert. DieseArbeit beschränkt sich auf Messungen an dünnen Filmen aus dem verdünnten ferromagnetischenHalbleiter (Ga,Mn)As, da dieses Material große magnetoresistive Effektezeigt und in kristallinen dünnen Schichten mit unterschiedlicher Kristallorientierungerhältlich ist. Das neu entworfene dreiteilige Probenträgersystem erlaubt Drehungender Probe in einem externen Magnetfeld in verschiedenen Rotationsebenen mit Magnetfeldorientierungenin der Probenebene (engl. in plane, ip) und verschiedenen Konfigurationensenkrecht zur Probenebene (engl. out of plane, oop). Aus diesen könnendie einzelnen Beiträge der Reihenentwicklungen bestimmt werden.Für Thermokraftmessungen ist eine genaue Kenntnis der Größe und des Verlaufs desauf die Probe aufgeprägten Temperaturgradienten wichtig. Dazu werden in Kap. 4zunächst zwei unterschiedliche Methoden zur Bestimmung von Temperaturdifferenzendiskutiert und anhand quantitativer Untersuchungen der gemessenen Thermospannungendie Funktionstüchtigkeit des neu entwickelten Kalorikaufbaus gezeigt. Im Anschlussdaran werden die Ergebnisse der ADMR- und ADMTP-Messungen in verschiedenenKonfigurationen vorgestellt und anhand der Simulation qualitative und quantitativeUnterschiede diskutiert. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass der durch die Onsager-Relationen bedingte Unterschied in den Reihenentwicklungen des Magnetwiderstandsunddes Thermokrafttensors für niedersymmetrische Kristalle experimentell eindeutignachweisbar ist. Zudem konnte kein linearer Zusammenhang zwischen den Entwicklungskoeffizientendes Magnetwiderstands- und des Thermokrafttensors sowohl fürauf (001)-orientiertem, als auch für auf (311)-orientiertem GaAs-Substrat gewachsene(Ga,Mn)As-Filme nachgewiesen werden. Dies bedeutet, dass die Mott-Relation, die dieVerknüpfung zwischen dem Thermokrafttensor und dem Widerstandstensor über dieEnergieableitung der elektrischen Leitfähigkeit an der Fermienergie bildet [17], für denverdünnten ferromagnetischen Halbleiter (Ga,Mn)As nicht linearisiert dargestellt werdenkann. Somit kann anhand der vorliegenden Arbeit experimentell gezeigt werden,dass die Fermifläche von (Ga,Mn)As eine komplexere Gestalt als die in linearen Mott-Gleichungen angenommene sphärische Gestalt (vgl. [18, 19]) annimmt.Da bisherige Messungen in einem Helium-Bad-Magnet-Kryostaten durchgeführt wurden,bei dem sich die Probe im He-Austauschgas befindet, umfasst diese Arbeit zudemdie Entwicklung eines neuen Messaufbaus für Messungen im Vakuum, die in Kap. 5beschrieben wird.3

1 EinleitungDie Ergebnisse dieser Arbeit werden in Kap. 6 zusammengefasst. Vorschläge für weiterführendeMessungen und Verbesserungen des bisherigen Messaufbaus werden imAusblick dargestellt.4

2 TheorieDieses Kapitel gibt einen Überblick über den theoretischen Hintergrund der vorliegendenArbeit. Zunächst werden in Kap. 2.1 die Ursachen der magnetischen Anisotropieanhand eines freien Energie-Modells erläutert.Kap. 2.2 fasst die für die Experimente relevanten phänomenologischen Magnetotransport-Effektezusammen und führt die Matrixdarstellung des Widerstandstensors sowiedessen Aufspaltung in longitudinale und transversale Beiträge ein. Analog dazu werdenin Kap. 2.3 die für die ADMTP-Messungen relevanten thermomagnetischen undthermoelektrischen Effekte eingeführt. Kap. 2.4 und Kap. 2.5 stellen die Reihenentwicklungendes Widerstands- und des Thermokrafttensors vor, die in Kap. 2.6 fürunterschiedliche Kristallsymmetrien miteinander verglichen werden.Eine auf dem Modell der freien Energie und den Reihenentwicklungen basierende Simulationwird in Kap. 2.7 diskutiert. Mithilfe dieser Simulation können Messdatenangepasst und die Anisotropieparameter und Koeffizienten der Reihenentwicklungendes Widerstands- und Thermokrafttensors aus dem Experiment bestimmt werden.2.1 Magnetische AnisotropieFerromagnetische Materialien weisen üblicherweise bevorzugte Richtungen der Magnetisierung,sog. leichte Achsen, auf. Im Gegensatz zu den leichten Achsen stehenenergetisch ungünstigere Magnetisierungsrichtungen, die sog. schweren Achsen. DieseVorzugsrichtungen der Magnetisierung sind bedingt durch Aufhebungen von Symmetrieeigenschaftenim Ferromagneten, z.B. durch die Kristallstruktur, Verspannungenoder die Form des Ferromagneten.Die Magnetisierung eines Ferromagneten richtet sich in externen Magnetfeldern so aus,dass die freie Energie des Ferromagneten minimiert wird 1 . Die Lage der leichten Ach-1 In der vorliegenden Arbeit werden Domäneneffekte vernachlässigt und die Magnetisierung des Ferromagnetenim Rahmen des Stoner-Wohlfarth-Modells diskutiert [20, 21].5

2 Theoriesen entspricht also gerade der Lage der Minima der freien Energie (für verschwindendesexternes Magnetfeld). Die freie Energie pro Einheitsvolumen F tot setzt sich nach [22]aus den nachfolgend detaillierter beschriebenen Termen zusammen:F tot =−µ 0 Hm + 1 } {{ } 2 µ 0Mm 2 z} {{ }Zeemann−TermForm−Anisotropie+ B u (em) 2} {{ }Uniaxiale Anisotropie(2.1)+ B c,1 (m 4 x + m 4 y + m 4 z) + B c,2 m 2 xm 2 ym 2 x} {{ }Kubische Anisotropiem = M/M ist hier der Einheitsvektor entlang der Magnetisierungsrichtung.Der Zeemann-Term F z = −µ 0 Hm stellt das magnetostatische Anisotropiefeld imexternen Magnetfeld µ 0 H dar. Dieser Term, der als einziger vom Magnetfeld abhängt,überwiegt für große µ 0 H.Der Form-Anisotropie-Beitrag oder auch Entmagnetisierungs-Beitrag repräsentiertdie Energie der Magnetisierung in ihrem eigenen magnetischen Streufeld. Hier ist dieGeometrie des betrachteten Ferromagneten verantwortlich für die Gestalt des Form-Anisotropie-Beitrags. Bei Proben mit stark unterschiedlichen Abmessungen entlangder einzelnen Koordinatenachsen, wie beispielsweise den in der vorliegenden Arbeit betrachtetenDünnfilmen, ist der Beitrag der Form-Anisotropie stark ausgeprägt, so dassdie Magnetisierung in diesem Fall üblicherweise in der Probenenbene liegt.Desweiteren liefert auch die Kristallsymmetrie im Ferromagneten Beiträge zur freienEnergie, die gewöhnlich in uniaxiale Anisotropie und kubische Anisotropie aufgeteiltwerden. Im Rahmen dieser Arbeit wird dabei auf die von Chikazumi eingeführte Konventionzurückgegriffen [23]. In kubischen Systemen dominiert üblicherweise der ersteBeitrag zur kubischen Anisotropie, d.h. B c,1 >> B c,2 . Durch die Abhängigkeit ∝ m 4gibt es in jeder Ebene zwei leichte Achsen.Uniaxiale Anisotropien ergeben sich durch die Brechung der kubischen Symmetrie desferromagnetischen Kristalls, wie beispielsweise durch Verspannungen oder die Verwendungdünner ferromagnetischer Filme als Proben. Durch diese Einflüsse werden zusätzlicheleichte oder schwere Achsen erzeugt. Das Auftreten dieser Achsen wird durch6

2.2 Magnetotransport-Effekteden uniaxialen Anisotropie-Beitrag beschrieben, dessen Vorzeichen bestimmt, obes sich bei der zusätzlichen Achse entlang der Richtung e um eine schwere (B u > 0)oder eine leichte (B u < 0) Achse handelt. Eingehende Diskussionen der magnetischenAnisotropie finden sich z.B. in [24–26].2.2 Magnetotransport-EffekteDas nachfolgende Kapitel enthält eine kurze Zusammenfassung der relevanten Magnetotransport-Effektein ferromagnetischen Dünnfilmen. Zu diesen zählen der gewöhnlicheund anomale Hall-Effekt, der anisotrope Magnetwiderstand und der planare Hall-Effekt. Die in der vorliegenden Arbeit betrachteten winkelaufgelösten Magnetotransport-Messungen (engl. Angle Dependent Magneto Resistace, ADMR) liefern Informationenüber die magnetische Anisotropie und den Widerstandstensor ˆρ der untersuchten Probe.Da im Experiment nur die longitudinalen bzw. transversalen Projektionen ρ longund ρ trans des Widerstandstensors gemessen werden können, werden im Folgenden dieNotationenρ long = E longJρ trans = E transJ= j · ˆρ · j (2.2)= t · ˆρ · j (2.3)verwendet. E long und E trans sind dabei die auftretenden longitudinalen bzw. transversalenAnteile des elektrischen Feldes E = ˆρJ. j gibt die Richtung der elektrischenStromdichte J = Jj an, der Vektor t steht senkrecht auf die Stromrichtung j und liegtebenfalls in der Filmebene.2.2.1 Gewöhnlicher Hall-EffektBefindet sich eine stromdurchflossene Probe in einem Magnetfeld H = H ·ê z , verursachtdie vom Magnetfeld hervorgerufene Lorentz-Kraft eine Ablenkung der Ladungsträger,die senkrecht zur Stromrichtung j = j · ê x und zur Magnetfeldrichtung H ist. Dadurchwird ein Ladungsträgerkonzentrationsgefälle entlang dieser Raumachse erzeugt, es entstehtein elektrisches Feld E = E H · ê y senkrecht zur Stromrichtung. Die Ausbildungdes transversalen elektrischen Feldes wird nach seinem Entdecker Edwin Hall als gewöhnlicherHall-Effekt (engl. Ordinary Hall Effect, OHE) bezeichnet.Beschreibt man den Hall-Effekt mit dem klassischen Transportmodell nach Drude7

2 Theorie[27, 28], so gilt für einen Ladungstransport durch ein Teilchen mit Elementarladung eder Kraftansatz 2m ⋆ v Dτ = e(E + v D × H) (2.4)mit der effektiven Masse m ⋆ , der mittleren Driftgeschwindigkeit v D der Teilchen undder mittleren Zeit τ, die zwischen zwei Stoßereignissen vergeht. Das elektrische Feld Elautet somit in vektorieller Form:⎛⎝ E ⎞ ⎛x⎠ = ⎝E ym ⋆eτµ 0 Hm ⋆eτ⎞−µ 0 H⎠ . (2.5)Für die Stromdichte j giltj = nev D = ˆσE. (2.6)n stellt in dieser Notation die Ladungsträgerdichte dar, σ beschreibt die elektrischeLeitfähigkeit nach dem Ohmschen Gesetz mit der Beweglichkeit µ = eτ/m ⋆ :Somit ergibt sich für das elektrische Feldσ = neµ = e2 τn. (2.7)m⋆ ⎛⎝ E ⎞ ⎛x⎠ = ⎝ ρ xxE y ρ yxmit dem elektrischen Widerstandstensor⎛⎝ ρ xxρ yx⎞ ⎛ρ xy⎠ = ⎝ σ−1µρ 0 Hyy ne⎞ ⎛ρ xy⎠ · ⎝ j ⎞xρ yy j y⎞− µ 0Hneσ −1⎠ (2.8)⎠ = ˆσ −1 . (2.9)Die Hallspannung V H = wE y lautet bei einem angelegtem Strom I x = wj x entlang derx-Richtung damitV H = wρ yx j x = ρ yx I x , (2.10)wobei w die Breite der Probe ist. Somit gilt für den Hall-Widerstand R HR H = V HI x= ρ yx = µ 0Hne . (2.11)2 Gemäß der Vorzeichenkonvention tragen Elektronen eine negative Elementarladung −e.8

2.2 Magnetotransport-Effekte2.2.2 Anomaler Hall-EffektAuch in ferromagnetischen Leitern tritt der gewöhnliche Hall-Effekt auf. Jedoch mussberücksichtigt werden, dass die Probenmagnetisierung M das äußere Feld µ 0 H verstärktund somit gilt B = µ 0 (H + M).Bei der Messung der Hallspannung an ferromagnetischen Proben beobachtet man allerdingseine unerwartet starke Magnetfeldabhängigkeit von V H bei geringen Feldstärken.Die Abhängigkeit ist höher, als durch die effektive Ladungsträgerdichte erklärt werdenkann [28]. Dieses Phänomen wird als anomaler Hall-Effekt (AHE) bezeichnet. DerBeitrag des AHE zur Querspannung kann auch ein zum gewöhnlichen Hall-Effekt entgegengesetztesVorzeichen haben. Dadurch kann die Feldverstärkung im Ferromagnetenals Ursache des AHE ausgeschlossen werden. Gemäß theoretischer Betrachtungen durchKarplus, Luttinger und Berger [29, 30] sind asymmetrische Streueffekte, hervorgerufendurch eine endliche Spin-Bahn-Kopplung, für den anomalen Hall-Effekt verantwortlich[31, 32].Das Modell des Skew-Scatterings nach Karplus und Luttinger [29] beschreibt dazudie Wechselwirkung des Elektronenspins mit dem Bahnmoment des Elektrons bei derStreuung eines spinpolarisierten Elektrons an einem unmagnetisierten Streuzentrum.Jedes Streuereignis erzeugt dabei einen transversalen Strombeitrag, aufgrund dessensich eine Querspannung aufbaut. Dadurch ist der Hallwiderstand proportional zur Spinpolarisationder Leitungselektronen und somit bei ferromagnetischen Stoffen proportionalzur Magnetisierung M:ρ xy ∝ ρ xx M(H) (2.12)Ein weiterer Mechanismus für den AHE wurde 1970 von L. Berger [30] durch dieTheorie des sog. Side-Jump-Mechanismus gegeben. Die Leitungselektronen erfahrenwährend der Streuprozesse eine seitliche Versetzung ihrer Bahnkurve in eine bevorzugteRichtung. Modellhaft kann dies wie folgt erklärt werden: Mit der Richtungsänderungdes Elektrons bei einem elastischen Streuprozess ändert sich auch dessen potentielleEnergie, während die kinetische Energie erhalten bleibt. Aufgrund der geforderten Erhaltungder Gesamtenergie muss das Elektron im Potential daher zu einem größerenoder kleineren Streuparameter verschoben werden, wodurch es eine Versetzung seinerBahnkurve erfährt[28]. Die Häufigkeit der Streuprozesse ist proportional zu ρ xx , die9

2 TheorieAbbildung 2.1 Veranschaulichung der Erklärungen des AHE: (a) beim sog. Skew-Scattering erfährt ein spinpolarisiertes Elektron bei der Streuung an einem nichtmagnetischenStreuzentrum durch die Wechselwirkung des Elektronenspins mit dem Bahnmomentdes Elektrons einen seitlichen Versatz, wodurch eine Querspannung in der ferromagnetischenProbe aufgebaut wird. (b) In der Theorie des Side-Jump-Effekts ändertsich durch die Richtungsänderung des Elektrons bei einem Streuprozess aufgrund derEnergieerhaltung der Streuparameter des Elektrons. Dadurch kommt es zu einer seitlichenVersetzung der Bahnkurve, wodurch eine Querspannung in der Probe generiertwird. Abbildung aus [33].seitliche Verschiebung ist abhängig vom elektrischen Feld und damit auch proportionalzu ρ xx , so dass sich ein quadratischer Zusammenhang des Hallwiderstandes mit demLängswiderstand ergibt[33]:ρ xy ∝ ρ 2 xxM(H) (2.13)Im Allgemeinen treten sowohl der Effekt des Skew-Scatterings, als auch der Side-Jump-Effekt auf. Zusätzlich kann der AHE auch durch intrinsische Effekte, die in Bezug mitder Berry-Phase stehen, erklärt werden. Nähere Informationen hierzu sind in [32, 34, 35]zu finden.2.2.3 Anisotroper MagnetwiderstandIn ferromagnetischen Materialien unterscheidet sich aufgrund der Spin-Bahn-Kopplungder Widerstand ρ ‖ für ein Magnetfeld µ 0 H parallel zur Stromrichtung j vom Widerstandρ ⊥ für ein Magnetfeld transversal zu j. Diese Richtungsabhängigkeit des elektrischenWiderstandes verursacht den anisotropen Magnetwiderstand (engl. AnisotropicMagneto Resistance, AMR).Stellt man den elektrischen Widerstand in Matrixform dar, ergeben sich zusätzlich zuden Diagonalelementen ρ ‖ und ρ ⊥ zwei Nebendiagonalelemente ρ H durch den (gewöhn-10

2.2 Magnetotransport-Effektelichen und anomalen) Hall-Effekt:⎛⎞ρ ‖ −ρ H 0ˆρ = ⎜ρ ⎝ H ρ ‖ 0 ⎟⎠0 0 ρ ⊥(2.14)Unter Verwendung des Ohmschen Gesetzes E = ˆρj ergibt sich folgender Ausdruck fürdas elektrische Feld:E = ρ ⊥ [j − (Mj)M] + ρ ‖ (Mj)M + ρ H M × j= ρ ⊥ j + (ρ ‖ − ρ ⊥ )(Mj)M + ρ H M × j(2.15)und somit gilt für den longitudinalen Widerstandρ long = Ejj 2 = ρ ⊥ + (ρ ‖ − ρ ⊥ ) cos 2 (θ) (2.16)wobei θ den Winkel zwischen der Magnetisierungsrichtung M und der Stromrichtungj bezeichnet (vgl. Abb. 2.2).Abbildung 2.2 Lage des Koordinatensystems zur Beschreibung des AMR.2.2.4 Planarer Hall-EffektDurch das Auftreten der Nebendiagonalelemente in der Matrix des elektrischen Widerstandesin Gl. 2.14 tritt auch dann eine Querspannung auf, wenn M in der (j, E trans )-Ebene liegt und daher Hall-Effekte ausgeschlossen sind. Dieses Phänomen wird in derLiteratur als planarer Hall-Effekt (PHE) bezeichnet. Der planare Hall-Effekt (auch11

2 TheoriePseudo-Hall-Effekt oder außergewöhnlicher Hall-Effekt) besitzt ähnliche Eigenschaftenwie der gewöhnliche Hall-Effekt, beruht jedoch auf dem AMR-Effekt des Ferromagneten.Analog zu Kap. 2.2.3 kann auch der PHE durch das Ohmsche Gesetz beschriebenwerden [28]. Es giltE y = E × jj= (ρ ‖ − ρ ⊥ )j sin(θ) cos(θ). (2.17)Damit folgt für den Widerstandρ PHE = (ρ ‖ − ρ ⊥ ) sin(θ) cos(θ). (2.18)Durch die abrupte Änderung der Magnetisierungsrichtung entlang leichter Achsen entstehtein scharfes Schalten des Querwiderstandes bei geringen Feldern.Genau genommen handelt es sich beim PHE somit nicht um einen klassischen Hall-Effekt. Der klassische Hall-Effekt ist antisymmetrisch unter Vorzeichenänderung desMagnetfeldes und der Magnetisierung, wohingegen der PHE symmetrisch unter Änderungdes Vorzeichens ist. Der planare Hall-Effekt wird in der Regel durch den AHEüberlagert. Nur wenn gewährleistet werden kann, dass es keine Magnetisierungskomponentesenkrecht zur Filmebene gibt, kann ein reines PHE-Signal beobachtet werden.2.3 Thermoelektrische und thermomagnetische Effekte2.3.1 ThermokraftIn einer elektrisch leitfähigen Probe kann ein elektrisches Feld nicht nur durch dasAnlegen eines elektrischen Stroms erzeugt werden. Durch Aufprägen einer Temperaturdifferenzzwischen den Enden der Probe kann ebenfalls ein elektrisches Feld generiertwerden. Das Entstehen einer elektrischen Spannung zwischen den Enden eineselektrischen Leiters bei angelegtem Temperaturgradienten entlang des Leiters wird alsThermospannung bezeichnet.Betrachtet man eine beliebige Probe mit angelegtem Temperaturgradienten im Teilchenmodell,so entsteht durch die Temperaturabhängigkeit des elektrochemischen Potentialsein Teilchentransport von der heißen zur kalten Seite der Probe. Diese Teilchenkönnen neben der Entropie auch andere physikalische Eigenschaften wie elektrische La-12

2 Theoriefaktor S als Seebeck-Koeffizient bezeichnet wird [36]:E thermo = S · ∇T. (2.19)Für kleine Temperaturdifferenzen ∆T gilt ∇T ≈ ∆T . Damit kann die über eine Distanzll abfallende Thermospannung E thermo = −V thermo /l geschrieben werden alsV thermo = −S · ∆T. (2.20)Analog zum elektrischen Widerstand tritt auch S im Allgemeinen als Tensor zweiterStufe Ŝ auf. Auf die Symmetrieeigenschaften und einen Vergleich zwischen Thermokrafttensorund Widerstandstensor wird in Kap. 2.4 und Kap. 2.5 detailliert eingegangen3 . Dieser Vergleich ist das zentrale Ziel dieser Arbeit. Die winkelabhängige Thermokraftwird im Folgenden als ADMTP (engl. Angle Dependent Magneto Thermo Power)bezeichnet.2.3.2 Nernst-EffektDas thermoelektrische Analogon zum gewöhnlichen Hall-Effekt wird - wie in Kap. 2.3.1eingeführt wurde - als Nernst-Effekt bezeichnet. Dieser beschreibt den korrespondierendenKoeffizienten zum Seebeck-Koeffizienten in Anwesenheit eines magnetischen Feldes,der im Folgenden ebenfalls mit Ŝ bezeichnet wird. Für ein magnetisches Feld µ 0H z entlangder z-Achse und einen Temperaturgradienten dTdx entlang der x-Richtung4 entstehtaufgrund der Lorentz-Kraft ein transversales elektrisches Feld E y (vgl. Abb. 2.4).2.4 Reihenentwicklung des WiderstandstensorsIn Kap. 2.2.3 und Kap. 2.3 wurden resistive und thermogalvanische Effekte in der Tensordarstellungeingeführt. Grundsätzlich unterscheiden sich beide Effekte nur durch die3 Es ist anzumerken, dass aus der Definition der Response-Größen des Wärme- bzw. Ladungstransportsfolgt, dass der Thermokrafttensor Ŝ und der Widerstandstensor ˆρ keine analogen Größensind [37].4 In der vorliegenden Arbeit wird die Probentemperatur entlang der y-Richtung als homogenangenommen, d.h. aus einem Temperaturgradienten entlang der y-Richtung resultierendeEttingshausen-Effekte werden vernachlässigt.14

2.4 Reihenentwicklung des WiderstandstensorsAbbildung 2.4 Darstellung des Nernst-Effektes: Befindet sich eine elektrisch leitfähigeProbe mit aufgeprägtem Temperaturgradienten in einem externen Magnetfeld H, sobewirkt die Lorentzkraft die Entstehung eines elektrischen Feldes senkrecht zu Magnetfeldrichtungund Temperaturgradienten.Art der Erzeugung der elektrischen Spannung durch Anlegen eines elektrischen Stromsbzw. eines Wärmestroms. Dass der Übergang von einem durch einen externen Stromaufgeprägtem Ladungstransport zu einem thermogalvanischen Transport weitreichendephysikalische Unterschiede beinhaltet, wird in den folgenden Kapiteln durch eineReihenentwicklung der Widerstands- und Thermokrafttensoren dargestellt.In den vorliegenden theoretischen Überlegungen wird angenommen, dass das totalemagnetische Moment des Ferromagneten im Rahmen des Stoner-Wohlfarth-Modellsbeschrieben werden kann. In dieser Annahme besteht die gesamte ferromagnetischeSchicht aus einer einzigen ferromagnetischen Domäne. Für den Fall eines einkristallinen,eindomänigen Kristalls bekommt die Kristallsymmetrie eine große Bedeutungzur Beschreibung elektrischer und thermogalvanischer Transportphänomene. Durch dasNeumannsche Prinzip muss jede physikalische Größe dieses einkristallinen Systems dieKristallsymmetrie beinhalten. Der Magnetotransport ist folglich abhängig von der Orientierungdes Magnetisierungsvektors M relativ zu den Kristallachsen, wohingegen beipolykristallinen Kristallen der Transport lediglich vom Winkel zwischen der MagnetisierungsrichtungM und der Stromrichtung j abhängt.Im Folgenden wird die Entwicklung des Widerstandstensors in Abhängigkeit der Magnetisierungnach Limmer et al. [38, 39] erläutert. Die Entwicklung des Thermokrafttensorsist in Kap. 2.5 beschrieben.Zur Beschreibung der magnetisierungsabhängigen Phänomene definieren wir dabei zunächsteinen Magnetisierungsvektor M = M · m mit der Amplitude M und demVektor m längs der Magnetisierungsrichtung. j sei der Vektor der Stromdichte, n der15

2 TheorieNormalen-Vektor senkrecht zur Filmebene und t = n × j der Vektor in der Filmebenesenkrecht zur Stromrichtung. Die Lage des Koordinatensystems wird derart gewählt,dass die x-, y- und z-Achsen in [100],[010] bzw. [001]-Richtung zeigen. Eine schematischeDarstellung der Probengeometrie für ADMR-Messungen ist in Abb. 2.5 zu sehen.Durch den angelegten Strom J entlang der j-Richtung entsteht ein Gradient des elektrochemischenPotentials, der analog zu dem Temperaturgradienten in den Thermokraft-Messungen verläuft (vgl. Abb. 2.3).Abbildung 2.5 Darstellung der Probengeometrie in resistiven Messungen. Durch Anlegeneines elektrischen Stroms entlang j bildet sich ein Gradient des elektrochemischenPotentials entlang der Probe aus.In klassischen Magnetotransport-Messungen entstehen die gemessenen LongitudinalundTransversalspannungen V long und V trans aus den longitudinalen bzw. transversalenKomponenten des elektrischen Feldes, d.h. E long = j · E und E trans = t · E. UnterVerwendung des Ohmschen Gesetzes E = ˆρ · J mit dem Widerstandstensor ˆρ undder Stromdichte J = J · j können die Longitudinal- und Transversalkomponente desWiderstandstensors wie folgt geschrieben werden (vgl. Gl. 2.2 und Gl. 2.3):ρ long = E longJ= j · ˆρ · j (2.21)ρ trans = E transJ= t · ˆρ · j. (2.22)Folgt man Birss [40] und Muduli et al. [41] und entwickelt den Widerstandstensor ˆρ inOrdnungen der Magnetisierung unter Verwendung der Einsteinschen Summenkonvention,erhält man:ρ ij = a ij + a ijk m k + a ijkl m k m l + ..... (2.23)16

2.4 Reihenentwicklung des WiderstandstensorsBei der Beschreibung des Magnetwiderstandes reduziert sich die Anzahl der unabhängigenKoeffizienten a i in den einzelnen Entwicklungsordnungen durch die Symmetriedes betrachteten Kristalls. Dabei gilt das Neumannsche Prinzip, d.h. die Symmetrieder physikalischen Eigenschaften des Kristalls muss die Symmetrieelemente der Punktgruppedes Kristalls erhalten [42]. Für einen Kristall der Raumgruppe T d = ¯43m mitkubischer Symmetrie gilta ij = R io R jp a op (2.24)a ijk = det(R)R io R jp R kq a opq (2.25)a ijkl = (det(R)) 2 R io R jp R kq R lr a opqr (2.26). = .mit den erzeugenden Matrizen R 8 und R 9 [40]:⎛⎞0 −1 0R 8 = ⎜1 0 0 ⎟⎝⎠0 0 −1⎛ ⎞0 1 0R 9 = ⎜0 0 1⎟⎝ ⎠ . (2.27)1 0 0In tetragonaler Symmetrie hingegen treten als erzeugende Matrizen R 2 und R 8 auf:⎛⎞−1 0 0R 2 = ⎜ 0 1 0 ⎟⎝⎠0 0 −1⎛⎞0 −1 0R 8 = ⎜1 0 0 ⎟⎝⎠ . (2.28)0 0 −1Desweiteren gelten die Identität m 2 x + m 2 y + m 2 z = 1 und das Kommutativgesetz derMultiplikation m a · m b = m b · m a für alle Komponenten der Magnetisierung.Zusätzlich gelten für ADMR-Entwicklungen die Onsager-Relationen ρ ij (−m, −H) =ρ ij (m, H) und damit a ij = a ji für eine gerade Anzahl und a ijk = −a jik für eine ungeradeAnzahl an Entwicklungsindices [40, 42, 43].Unter Berücksichtigung all dieser Restriktionen und Identitäten erhält man für dieEntwicklung des Widerstandstensors bis zur vierten Ordnung in kubischer Symmetrie17

2 Theorie[39]:⎛ ⎞ ⎛⎞ ⎛⎞1 0 0 0 −m z m y m 2 x 0 0ˆρ cubic = A ⎜0 1 0⎟⎝ ⎠ B ⎜ m⎝ z 0 −m x ⎟⎠ + C 1 ⎜ 0 m⎝2 y 0 ⎟⎠0 0 1 −m y m x 00 0 m 2 z⎛⎞ ⎛⎞0 m x m y m x m z 0 −m 3 z m 3 y+ C 2 ⎜m ⎝ x m y 0 m y m z ⎟⎠ + D ⎜ m⎝3 z 0 −m 3 x⎟⎠m x m z m y m z 0 −m 3 y m 3 x 0⎛⎞ ⎛⎞m 4 x 0 0 m 2 + E 1 ⎜ 0 m⎝4 y 0 ⎟⎠ + E ym 2 z 0 02 ⎜ 0 m⎝2 xm 2 z 0 ⎟⎠0 0 m 4 z0 0 m 2 xm 2 y⎛⎞0 m x m y m 2 z m x m 2 ym z+ E 3 ⎜m ⎝ x m y m 2 z 0 m 2 xm y m z ⎟⎠ + O(m5 ). (2.29)m x m 2 ym z m 2 xm y m z 0Dabei sind die Koeffizienten A ,B, C 1 , C 2 , D, E 1 , E 2 und E 3 Linearkombinationen derEntwicklungskoeffizienten a i (vgl. [38]).Für Kristalle mit tetragonaler Symmetrie gilt [39]:ˆρ tetragonal = ˆρ cubic + ∆ρ (2.30)mit⎛ ⎞ ⎛⎞ ⎛⎞0 0 0 0 m ∆ρ = a ⎜0 0 0⎟⎝ ⎠ + b z 0 c ⎜−m ⎝ z 0 0⎟⎠ + 3 m 2 x 0 c 2 m x m z⎜ 0 c⎝3 m 2 z c 2 m y m z ⎟⎠0 0 1 0 0 0 c 2 m x m z c 2 m y m z c 1 m 2 z⎛⎞0 d 1 m 3 z −d 2 m y m 2 z+ ⎜ −d⎝ 1 m 3 z 0 d 2 m x m 2 z ⎟⎠d 2 m y m 2 z −d 2 m x m 2 z 0⎛⎞e 2 m 2 ym 2 z + e 4 m 4 z e 3 m x m y m 2 z e 6 m x m 2 ym z + e 7 m x m 3 z+ ⎜ e⎝ 3 m x m y m 2 z e 2 m 2 xm 2 z + e 4 m 4 z e 6 m 2 xm y m z + e 7 m y m 3 z⎟⎠e 6 m x m 2 ym z + e 7 m x m 3 z e 6 m 2 xm y m z + e 7 m y m 3 z e 5 m 2 xm 2 y + e 1 m 4 z+ O(m 5 ). (2.31)18

2.5 Reihenentwicklung des ThermokrafttensorsAngewendet auf die Projektion des Widerstandstensors longitudinal bzw. transversalzur Stromrichtung ergibt sich mit Hilfe elementarer vektoralgebraischer Umformungenbis zur vierten Entwicklungsordnung in tetragonaler Symmetrie für (001)-orientierteProben mit einem Stromfluss entlang [110]:ρ long,tetragonal = ρ 0 + ρ 1 m 2 j + ρ 2 m 2 n + ρ 3 m 4 j + ρ 4 m 4 n + ρ 5 m 2 j m 2 n (2.32)undρ trans,tetragonal = ρ 6 m n + ρ 7 m j m t + ρ 8 m 3 n + ρ 9 m j m t m 2 n. (2.33)Beiträge mit Abhängigkeiten von m j und m t beschreiben die In-plane-Komponentendes spezifischen Widerstandes, die Out-of-plane-Komponenten werden durch Termeproportional zu m n repräsentiert. Dabei stellen die Koeffizienten ρ 1 und ρ 3 im longitudinalenWiderstand den Einfluss des anisotropen Magnetwiderstandes dar, die Koeffizientenρ 6 und ρ 8 im transversalen Widerstand spiegeln den anomalen Hall-Effekt wieder.Der planare Hall-Effekt zeigt sich im Koeffizienten ρ 7 des transversalen Widerstandes.Die in diesem Kapitel dargestellte Reihenentwicklung des Längs- und Querwiderstandesliefert die Grundlage der in Kap. 2.7 beschriebenen Simulation des Magnetwiderstandes.Eine Auflistung der einzelnen Koeffizienten ist in [38] und [44] zu finden.2.5 Reihenentwicklung des ThermokrafttensorsAnalog zur Entwicklung des Widerstandstensors wird im Folgenden eine Entwicklungdes Thermokrafttensors zur Beschreibung thermogalvanischer Effekte durchgeführt.Wie im vorherigen Kapitel wird der Thermokrafttensor Ŝ dabei in Ordnungen derMagnetisierung entwickelt:S ij = α ij + α ijk m k + α ijkl m k m l + α ijklm m k m l m m + α ijklmn m k m l m m m n .... (2.34)Die Einschränkung der auftretenden Entwicklungskoeffizienten aufgrund der Kristallsymmetriegemäß des Neumannschen Prinzips gelten dabei weiterhin [42]. Da dieOnsager-Relationen jedoch nur eine Verknüpfung der Thermokraft-Koeffizienten mitden Peltierkoeffizienten beinhalten [15, 16], tragen die Onsager-Relationen in diesemFall nicht zu einer weiteren Reduktion der auftretenden Entwicklungskoeffizienten bei.Daher kann sich die Gestalt des Thermokrafttensors vom elektrischen Widerstandsten-19

2 Theoriesor qualitativ unterscheiden [42, 45, 46]. Analog zu Gl. 2.24 - Gl. 2.26 gilt:α ij = R io R jp α op (2.35)α ijk = det(R)R io R jp R kq α opq (2.36)α ijkl = (det(R)) 2 R io R jp R kq R lr α opqr (2.37). = .Folgt man den o.g. (Neumannschen) Symmetrieargumenten, erhält man für die Entwicklungdes Thermokrafttensors bis zur vierten Ordnung in der Magnetisierung inkubischer Symmetrie:⎛ ⎞ ⎛⎞1 0 0 0 −B Ŝ cubic = A ⎜0 1 0⎟⎝ ⎠ + 2 m z B 2 m y⎜ B⎝ 1 m z 0 −B 2 m x ⎟⎠0 0 1 −B 1 m y B 1 m x 0⎛⎞ ⎛⎞m 2 x 0 0 0 C 3 m x m y C 3 m x m z+ C 1 ⎜ 0 m⎝2 y 0 ⎟⎠ + ⎜C ⎝ 2 m x m y 0 C 3 m y m z ⎟⎠0 0 m 2 z C 2 m x m z C 2 m y m z 0⎛⎞ ⎛⎞0 −D 2 m 3 z D 2 m 3 y0 D 3 m 2 ym z −D 3 m 2 ym z+ ⎜ D⎝ 1 m 3 z 0 −D 2 m 3 x⎟⎠ + ⎜ D⎝ 3 m 2 ym z 0 D 3 m x m 2 z ⎟⎠−D 1 m 3 y D 1 m 3 x 0 −D 3 m y m 2 z D 3 m x m 2 z 0⎛⎞ ⎛⎞m 4 x 0 0 m 2 ym 2 z 0 0+ E 1 ⎜ 0 m⎝4 y 0 ⎟⎠ + E 2 ⎜ 0 0 m⎝2 xm 2 z 0⎟⎠0 0 m 4 z0 0 m 2 xm 2 y⎛⎞0 E 4 m x m y m 2 z E 4 m x m 2 ym z+ ⎜E ⎝ 3 m x m y m 2 z 0 E 4 m 2 xm y m z ⎟⎠E 3 m x m 2 ym z E 3 m 2 xm y m z 0⎛⎞0 −E 5 m x m 3 y −E 5 m x m 3 z+ ⎜E ⎝ 5 m x m 3 y 0 −E 5 m y m 3 z⎟⎠ + O(m5 ). (2.38)E 5 m x m 3 z E 5 m y m 3 z 0Analog zur Vorgehensweise bei der Reihenentwicklung des Widerstandstensors kann derThermokrafttensor unter Verwendung der entsprechenden Symmetrisierungsmatrizen20

2.5 Reihenentwicklung des ThermokrafttensorsR 8 und R 9 auch für Kristalle mit tetragonaler Symmetrie entwickelt werden:Ŝ tetragonal =⎛⎞ ⎛⎞A 1 0 0 0 −B 3 m z B 4 m y⎜ 0 A⎝ 1 0 ⎟⎠ + ⎜ B⎝ 1 m z 0 −B 4 m x ⎟⎠0 0 A 2 −B 2 m y B 2 m x 0⎛⎞ ⎛⎞C 1 m 2 x 0 00 C + ⎜ 0 C⎝1 m 2 y 0 ⎟⎠ + 5 m x m y C 6 m x m z⎜C ⎝ 3 m x m y 0 C 6 m y m z ⎟⎠0 0 C 2 m 2 z C 4 m x m z C 4 m y m z 0⎛⎞ ⎛⎞0 −D 3 m 3 z −D 4 m 3 y 0 −D + ⎜ D⎝ 1 m 3 z 0 D 4 m 3 x ⎟⎠ + 5 m 2 ym z −D 7 m y m 2 z⎜ D⎝ 5 m 2 ym z 0 D 7 m x m 2 z ⎟⎠−D 2 m 3 y D 2 m 3 x 0 −D 6 m y m 2 z D 6 m x m 2 z 0⎛⎞ ⎛⎞−D 8 m x m y m z 0 0 E + ⎜ 0 D⎝8 m x m y m z 0⎟⎠ + 1 m 4 x 0 0⎜ 0 E⎝1 m 4 y 0 ⎟⎠0 0 0 0 0 E 2 m 4 z⎛⎞E 3 m 2 ym 2 z 0 0+ ⎜ 0 E⎝3 m 2 xm 2 z 0 ⎟⎠0 0 E 4 m 2 xm 2 y⎛⎞ ⎛⎞0 E 7 m x m y m 2 z E 8 m x m 2 ym z E + ⎜E ⎝ 5 m x m y m 2 z 0 E 8 m 2 xm y m z ⎟⎠ + 9 m 4 z 0 0⎜ 0 E⎝9 m 4 z 0⎟⎠E 6 m x m 2 ym z E 6 m 2 xm y m z 00 0 0⎛⎞0 −E 10 m x m 3 y E 12 m x m 3 z+ ⎜E ⎝ 10 m x m 3 y 0 E 12 m y m 3 z⎟⎠ + O(m5 ). (2.39)E 11 m x m 3 z E 11 m y m 3 z 0Wie beim Magnetwiderstand müssen zum Vergleich mit den Experimenten die LängsundQuerprojektionen des Thermokrafttensors berechnet werden. Man erhält dabei intetragonaler Symmetrie für (001)-orientierte Filme und Temperaturgradienten entlangder [110]-RichtungS long,tetragonal = S 0 + S 1 m 2 j + S 2 m 2 n + S 3 m 4 j + S 4 m 4 n + S 5 m 2 j m 2 n + S A m j m t m n (2.40)S trans,tetragonal = S 6 m n + S 6 m j m t + S 8 m 3 n + S 9 m j m t m 2 n + S B m 2 j m n + S C m 3 j m t . (2.41)21

2 TheorieDie bei der Reihenentwicklung des Thermokrafttensors entstandenen KoeffizientenS 0 , . . . , S 9 , S A , S B und S C sind im Anhang A.1 aufgelistet.2.6 Vergleich der Reihenentwicklungen desWiderstands- und ThermokrafttensorsIn den beiden vorangegangenen Abschnitten wurden die Tensorentwicklungen für resistivesowie thermogalvanische Effekte am Beispiel eines (001)-orientierten ferromagnetischenDünnfilms im Rahmen eines Makrospinmodells vorgestellt. Zur Berechnungder Längs- und Querbeiträge wurde dabei ein Transport entlang der [100]- oder [110]-Richtung angenommen. Das nachfolgende Kapitel diskutiert die Unterschiede in denReihenentwicklungen für das obige Beispiel. Anschließend wird der Einfluss der Substratorientierunganhand einer Rechnung für (311)-orientierte Dünnfilme in Kap. 2.6.2untersucht und gezeigt, dass für niedrigsymmetrische Kristalle bereits in niedrigen EntwicklungsordnungenUnterschiede in den Reihenentwicklungen für Ŝ und ˆρ auftreten.2.6.1 Kubische Symmetrie mit tetragonaler Verzerrung für(001)-orientierte FilmeDie bei der Reihenentwicklung des Thermokrafttensors erhaltenen Koeffizienten S 0 bisS 9 (vgl. Anhang A.1) sind völlig analog zu den Koeffizienten ρ i (0 ≤ i ≤ 9) in der Entwicklungdes Widerstandstensors (vgl. [44]). Zusätzlich treten in der Reihenentwicklungdes Thermokrafttensors bis zur vierten Ordnung noch drei weitere Koeffizienten S A ,S B und S C auf:S A = 6α 22321 (2.42)S B = 3α 21311 − 3α 21322 (2.43)S C = 4α 212111 − 4α 212221 (2.44)Diese sind eine Folge der „fehlenden“ Onsager-Restriktionen für die Thermokraft unddamit einer Verringerung der Symmetriebedingungen, denen der zu entwicklende Tensorunterworfen ist.In den Experimenten im Rahmen der vorliegenden Arbeit soll zum einen untersuchtwerden, ob der Unterschied der Reihenentwicklungen von Widerstands- und Thermokraft-22

2.6 Vergleich der Reihenentwicklungen des Widerstands- und ThermokrafttensorsKoeffizienten auch aus geeigneten Messungen experimentell ersichtlich ist. Zudem sollder Einfluss der zusätzlichen Koeffizienten S A , S B und S C des Thermokrafttensors untersuchtwerden. Da die zusätzlichen „Seebeck-Koeffizienten“ erst in der vierten Entwicklungsordnungauftreten und die Koeffizienten S B und S C Differenzen aus Entwicklungsparameternα ijklmn sind, ist allerdings zu erwarten, dass die Auswirkung dieserParameter in (001)-orientierten Proben sehr gering sein wird.2.6.2 Kubische Symmetrie mit tetragonaler Verzerrung für(311)-orientierte FilmeDie Beiträge zum longitudinalen und transversalen Anteil des Thermokraft- bzw. Widerstandstensorshängen, wie die obigen Berechnungen gezeigt haben, sowohl von denSymmetrieeigenschaften, als auch von den Transportrichtungen im Kristall ab. Dernachfolgende Abschnitt befasst sich mit einer Berechnung der Reihenentwicklungen fürdas niedrigsymmetrische System eines (311)-orientierten, tetragonal verzerrten Kristallsmit eindomäniger Magnetisierung.Abbildung 2.6 Lage der Kristallachsen für (311)-orientierte Dünnfilme.Für (311)-orientierte Filme müssen die Transportrichtungen und damit die Projektionsrichtungendes Widerstands- bzw. Thermokrafttensors angepasst werden. Die Skizzein Abb. 2.6 zeigt einen n = (311)-orientierten Dünnfilm. Die Richtung des Temperaturgradientenbzw. des angelegten Stroms ist parallel zur j = [2¯3¯3]-Richtung, t = [01¯1]steht senkrecht auf diese beiden Vektoren. Da die tetragonale Verzerrung entlang derWachstumsachse [311] liegt, müssen zur Berechnung des Längs- und Queranteils derTensoren Achsenprojektionen der Transportrichtungen vorgenommen werden. Für dienachfolgende Rechnung gilt somit ñ = [113], ˜j = [33¯2] und ˜t = [¯110].23

2 TheorieNachfolgend werden die resistiven bzw. thermoelektrischen Tensorentwicklungen biszur zweiten Ordnung in Abhängigkeit der Magnetisierung betrachtet. Wie in den vorherigenAbschnitten werden die Tensoren auf die ˜j-Richtung für den longitudinalenAnteil und auf die ˜t-Richtung für den transversalen Anteil projiziert (vgl. Gl. 2.2 undGl. 2.3). Dabei ergibt sich für die Projektion des Widerstandstensorsρ long,311 = ρ 0 + ρ 1 m 2 j + ρ 2 m j m n + ρ 3 m 2 n (2.45)ρ trans,311 = ρ off + ρ 4 m j + ρ 5 m n + ρ 6 m j m t + ρ 7 m n m t . (2.46)Die Koeffizienten ρ i setzen sich aus den Entwicklungskoeffizienten a ijkl der Reihenentwicklungzusammen und sind im Anhang A.2 aufgelistet.Die Berechnung der longitudinalen und transversalen Anteile des Thermokrafttensorsfür (311)-orientierte Filme erfolgt analog und führt zu folgendem Ergebnis:S long,311 = S 0 + S 1 m 2 j + S 2 m j m n + S 3 m 2 n + S α m t (2.47)S trans,311 = S off + S 4 m j + S 5 m n + S 6 m j m t + S 7 m n m t . (2.48)Die Koeffizienten S i sind Anhang A.3 zu entnehmen.Offensichtlich tritt bei (311)-orientierten Filmen mit S α m t bereits in erster Ordnungein Unterschied in den Reihenentwicklungen des Widerstands- und Thermokrafttensorsauf. Der Koeffizient S α wird aus der Summe zweier Entwicklungsparameter a ijk gebildet:S α = 3√ 211 (a 231 + a 321 ) (2.49)Somit ist zu erwarten, dass der Einfluss dieses Seebeck-Parameters auf die Simulationder longitudinalen Messdaten im Vergleich zu (001)-orientierten Filmen wesentlichgrößer und einfach experimentell nachzuweisen ist.2.7 SimulationZur Bestimmung der Koeffizienten der Reihenentwicklung des Widerstands- und desThermokrafttensors aus den Messdaten wurde von M. Althammer und A. Krupp [44]24

2.7 Simulationein LabView-basiertes Simulationsprogramm geschrieben, das im Rahmen der vorliegendenArbeit erweitert wurde. Mit Hilfe des Simulationsprogramms kann eine Anpassungan die Messdaten des Längs- und Querwiderstandes bzw. des Längs- undQueranteils des Thermokrafttensors durch Wahl geeigneter Anisotropieparameter undEntwicklungskoeffizienten erstellt werden.2.7.1 Simulation der magnetischen Anisotropie und derWiderstandeskoeffizientenDas Programm zur Simulation der Messdaten basiert auf den theoretischen Überlegungenzur magnetischen Anisotropie, dem Magnetotransport und den thermoelektrischenEffekten aus Kap. 2.1 bis Kap. 2.5.Die magnetische Anisotropie einer Probe wird im Folgenden unter der Annahme bestimmt,dass die Magnetisierung M = Mm stets eindomänig ist (Makrospin) undimmer in Richtung des Minimums der freien Energie zeigt (vgl. Kap. 2.1). Die freieEnergie wird für (001)-orientierte Proben durchF tot = −µ 0 Hm + B c (m 4 x + m 4 y + m 4 z) + 1 2 B 110(m x m y ) 2 + B 001 m 2 z (2.50)beschrieben. Dabei wird in kubischen Systemen mit tetragonaler Verzerrung die Dominanzder kubischen Kristallsymmetrie berücksichtigt und der zweite Beitrag derkubischen Anisotropie (B c,2 ∝ m 6 ) zur freien Energie vernachlässigt. Die Bestimmungder magnetischen Anisotropie erfolgt durch Anpassung der Parameter B c , B 110 undB 001 an die Messdaten.Außerdem können die Koeffizienten der Reihenentwicklungen bestimmt werden. DieEntwicklungen bis zur vierten Ordnung in der Magnetisierung des Längs- und Queranteilsdes Widerstandstensors lauten für eine kubische Kristallstruktur mit tetragonalerVerzerrungρ long,tetragonal = ρ 0 + ρ 1 m 2 j + ρ 2 m 2 n + ρ 3 m 4 j + ρ 4 m 4 n + ρ 5 m 2 j m 2 n (2.51)ρ trans,tetragonal = ρ 6 m n + ρ 6 m j m t + ρ 8 m 3 n + ρ 9 m j m t m 2 n. (2.52)25

2 TheorieUm eine qualitative Aussage über die Güte der einzelnen Simulationen treffen zu können,wurde gemäß der Formelχ 2 = 1 NN∑(s k − x k ) 2 ∣ ∣∣∣∣ (2.53)∣k=1x kdie Fitgüte χ 2 für den Längs- und Querwiderstand in das Simulationsprogramm implementiert[47]. N ist dabei die Anzahl der Simulations- bzw. Datenpunkte und s kder Simulationswert zum k-ten Datenpunkt x k . Die Fitgüte ist ein Maß für die normierteSumme der mittleren quadratischen Abweichung der Simulationskurve von derMesskurve und nimmt im Idealfall den Wert χ 2 = 0 an. Zusätzlich kann die Güte derSimulationsparameter für mehrere Datensätze mit unterschiedlichen Probenorientierungenund Feldstärken durchχ 2 long = 1 L∑χ 2 long,l (2.54)Ll=1undχ 2 trans = 1 L∑χ 2 trans,l (2.55)Ll=1qualitativ erfasst werden. L ist dabei die Anzahl der verwendeten Datensätze und χ 2 long,lbzw. χ 2 trans,l sind die Fitgüten der einzelnen Simulationen des Längs- und Querwiderstandesbei einer bestimmten Orientierung und Feldstärke.2.7.2 Simulation der Thermokraft-KoeffizientenDie Simulation der Entwicklungsparameter S i des Thermokrafttensors gemäß der AusdrückeS long,tetragonal = S 0 + S 1 m 2 j + S 2 m 2 n + S 3 m 4 j + S 4 m 4 n + S 5 m 2 j m 2 n + S A m j m t m n (2.56)S trans,tetragonal = S 6 m n + S 6 m j m t + S 8 m 3 n + S 9 m j m t m 2 n + S B m 2 j m n + S C m 3 j m t (2.57)aus Kap. 2.5 erfolgt analog zur Simulation der Widerstandskoeffizienten. Auch in diesemFall kann die Güte der Simulation über die Ausdrücke χ 2 long und χ 2 trans bestimmtwerden. Da die magnetische Anisotropie einer Probe unabhängig von der Art des durchgeführtenTransportexperiments ist, gilt deren Beschreibung aus dem obigen Kap. 2.7.1weiterhin.26

2.7 Simulation2.7.3 Vorgehen bei der Simulation der MessdatenDie einzelnen Schritte zur Simulation der Messdaten werden im Folgenden am Beispielder Entwicklungskoeffizienten des Widerstandstensors beschrieben. Zur Simulation derKoeffizienten des Thermokrafttensors ist das Vorgehen analog. Die magnetische Anisotropieder Probe ist für ADMR- und ADMTP-Messungen identisch und kann ausbereits simulierten Datensätzen des ADMR übernommen werden. Zusätzlich zu den zuρ i äquivalenten Parametern S i treten die Seebeck-Parameter S A , S B und S C auf, die inden einzelnen Simulationsschritten ebenfalls gewählt und optimiert werden müssen.Zur Bestimmung der Parameter B c , B 110 , B 001 , ρ off , ρ 0 , ρ 1 , ρ 2 , ρ 3 , ρ 4 , ρ 5 , ρ 6 , ρ 7 , ρ 8 undρ 9 geht man folgendermaßen vor [44]:1. Zunächst werden geschätzte Anisotropieparameter B c , B 110 und B 001 in das Simulationsprogrammeingesetzt. Durch Wahl eines hohen Wertes für B 001 wirdgewährleistet, dass die Magnetisierung in der Probenebene liegt.2. Anschließend werden die Widerstandsparameter ρ i bestimmt. Dazu verwendetman einen Datensatz mit hohem externen Magnetfeld, da in diesem Fall derZeemann-Beitrag die freie Energie dominiert und die Magnetisierung so der Richtungdes externen Magnetfeldes folgt. Daher ist der Einfluss der magnetischenAnisotropie in diesem Fall minimal. Bei der Simulation der Messdaten beginntman üblicherweise mit dem ip-Datensatz, da in diesem Fall durch (m · n) = 0nur ρ 0 , ρ 1 und ρ 3 zu ρ long und ρ off und ρ 6 zu ρ trans beitragen. Anschließend werdendurch Simulation der oop-Datensätze die übrigen Parameter bestimmt unddie ρ i solange optimiert, bis sich bei allen Orientierungen ein möglichst guter Fitan die Messdaten einstellt. Dies geschieht durch Vergleich der Fitgüten χ 2 fürdie einzelnen Datensätze und durch Minimierung der Fitgüten für Längs- undQuerwiderstand, χ 2 long und χ 2 trans.3. Bei geringen Feldstärken ist der Einfluss der magnetischen Anisotropie nicht mehrgegenüber dem Zeemann-Beitrag zu vernachlässigen. Die Parameter B c und B 110können nun für den ip-Datensatz bei der niedrigsten Feldstärke bestimmt werden.4. Die Parameter der magnetischen Anisotropie sind unabhängig von der Stärke |H|des externen Feldes. Ebenso können auch die Entwicklungsparameter ρ i des Widerstandstensorsals magnetfeldunabhängig angenommen werden. Lediglich die27

2 TheorieParameter ρ 0 und ρ off zur Offset-Korrektur der Messdaten unterscheiden sich fürverschiedene Magnetfeldstärken. Durch eine iterative Anpassung der ρ i werdenim Folgenden die Fitgüten χ 2 long und χ 2 trans für alle ip-Datensätze minimiert.5. Nachdem die ip-Datensätze bestmöglich simuliert wurden, können durch Verwendungder oopj-Daten die restlichen Entwicklungskoeffizienten ρ i bestimmtwerden. Nach einer ersten Wahl der ρ i wird die uniaxiale magnetische AnisotropieB 001 für den Datensatz mit der geringsten Feldstärke bestimmt. Anschließendwerden die ρ i unter Minimierung der Fitgüten χ 2 long und χ 2 trans für alle ip- undoopj-Datensätze optimiert.6. Zur Kontrolle der gewählten Parameter werden abschließend alle oopt-Datensätzein die Simulation aufgenommen. Da die ρ i bereits aus den vorangegangenen Simulationenbestimmt wurden, sollte lediglich eine Anpassung der Offset-Parameterρ 0 und ρ off nötig sein, um minimale Fitgüten zu erreichen.28

3 Material und MethodenDas nachfolgende Kap. 3.1 gibt eine Einführung über die Grundlagen der verwendetenferromagnetischen Dünnfilme aus (Ga,Mn)As. Anschließend wird in Kap. 3.2 die Präparationder unterschiedlichen Proben erläutert. Der verwendete Magnetkryostat wirdin Kap. 3.3 beschrieben. In Kap. 3.4 wird das dreiteilige Probenträgersystem und diezur Beschreibung der Experimente verwendete Notation der Rotationskonfigurationenvorgestellt. Zudem werden in Kap. 3.5 die angewendeten Messtechniken eingeführt.3.1 Der verdünnte ferromagnetische Halbleiter(Ga,Mn)AsVor 25 Jahren konnte von T. Story und R. Galazka gezeigt werden, dass die Curie-Temperatur von Mn 2+ -dotiertem Pb 1−x Sn x Te durch die Ladungsträgerdichte beeinflusstwerden kann [48]. Dies war die Geburtsstunde der sog. verdünnten magnetischenHalbleiter (engl. Diluted Magnetic Semiconductors, DMS). In den darauf folgendenJahren wurden viele weitere DMS-Verbindungen durch Dotierung gewöhnlicher Halbleitermit magnetischen Atomen entdeckt. Als besonders erfolgreich hat sich dabei dieDotierung mit Übergangsmetallen wie Chrom oder Eisen, vor allem aber mit Manganherausgestellt.1996 stellte H. Ohno erstmals mangandotiertes GaAs als verdünnten magnetischenHalbleiter vor [49]. Diese Verbindung erwies sich in den darauf folgenden Jahren als sehrvielversprechender Kandidat für die Entwicklung von Spintransistoren, da (Ga,Mn)Asmit dem für die Ausbildung eines hochbeweglichen zweidimensionalen Elektronengases(engl. 2DEG) bekannten System GaAs/AlGaAs kompatibel ist [50]. Mangan eignet sichzur Dotierung von GaAs vor allem wegen der Lage des Dotierniveaus zur Bandlückedes Halbleiters, außerdem besitzt Mangan als Übergangselement eine halb gefüllte 3d-Schale und damit ein maximales magnetisches Moment von 5µ 2 B [51, 52]. Zudem konnte29

3 Material und Methodendie Curie-Temperatur von (Ga,Mn)As in den letzten Jahren von T c = 60 K auf überT c = 170 K gesteigert werden [53], Curie-Temperaturen oberhalb Raumtemperatur erscheinenzumindest nach theoretischen Überlegungen möglich[54].Zur Herstellung von ferromagnetischem (Ga,Mn)As muss eine Dichte von mehr als10 19 cm −3 an magnetischen Mn-Atomen in den Wirtshalbleiter GaAs eingebaut werden.Da die Löslichkeit der Mn-Atome in diesen Verbindungen jedoch bei etwa 10 18 cm −3liegt, kann (Ga,Mn)As mittels Molekularstrahlepitaxie nur jenseits der Gleichgewichtsbedingungenbei Temperaturen unter 300 ◦ C (engl. Low Temperature Molecular BeamEpitaxy, kurz LT-MBE) hergestellt werden. Die Wachstumstemperatur muss dabei andie gewünschte Mn-Konzentration angepasst werden [55].Der Verbindungshalbleiter GaAs tritt in einer Zinkblendestruktur auf, die VerbindungMnAs hingegen kristallisiert in einer hexagonalen Nickelarsenidstruktur. Im Idealfallbesetzen die Mn-Atome beim Wachsen von (Ga,Mn)As die Ga-Plätze der Zinkblendestruktur(vgl. Abb. 3.1(a)).Abbildung 3.1 Mn-Positionen in (Ga,Mn)As: (a) Idealerweise besetzt das Mn-Atomeinen Ga-Platz in der Zinkblendestruktur von GaAs. Um die Edelgaskonfiguration aufrechtzu erhalten, wird ein Valenzbandelektron von Mn benötigt. Dadurch wirkt Mn indieser Konstellation als Akzeptor. (b) Besetzt das Mn einen Zwischengitterplatz im Zentrumeines Ga-Tetraeders, wirkt das Mn-Ion hingegen als doppelter Donator. Abbildungaus [33].Betrachtet man die Elektronenkonfigurationen der beteiligten Elemente Arsen, Manganund Gallium, kann erklärt werden, wie der Ferromagnetismus von (Ga,Mn)As30

3.1 Der verdünnte ferromagnetische Halbleiter (Ga,Mn)Asentsteht. Mit einer Elektronenkonfiguration von 3d 5 4s 2 besitzt Mn im Vergleich zu Ga(3d 10 4s 2 4p 1 ) ein 4p-Elektron weniger. Besetzt nun ein Mn-Atom durch die Dotierungeinen Gitterplatz von Ga, wird ein zusätzliches Elektron aus dem Valenzband vonMangan dazu benötigt, um die Edelgaskonfigurationen der Nachbaratome aufrecht zuerhalten. Somit wirkt Mangan zusätzlich als Akzeptor.Zudem ist es möglich, dass Mn 2+ -Ionen Zwischengitterplätze einnehmen [56, 57]. Amstabilsten ist dabei die in Abb. 3.1(b) gezeigte Konfiguration, in der das Mn-Ion imZentrum eines Tetraeders aus vier Galliumionen zu finden ist. In diesem Fall wirken dieMn-Ionen als doppelte Donatoren, da sie zweifach ionisiert sind. Durch das Auftretender Mn-Ionen auf Zwischengitterplätzen wird so die p-Leitfähigkeit von (Ga,Mn)Aseffektiv reduziert, ein zu großer Anteil an Zwischengitter-Mn kann somit den Ferromagnetismusvon (Ga,Mn)As aufheben.Wie beim Vergleich der Elektronenkonfigurationen der beteiligten Elemente bereitsbeschrieben, ist die 3d-Schale von Mangan im Gegensatz zu Gallium und Arsen nurzur Hälfte gefüllt. Daraus resultiert nach den Hundtschen Regeln ein maximales magnetischesMoment von 5µ 2 B. Da die 3d-Schale nicht an der Ausbildung elektronischerBindungen im MnAs beteiligt ist, verschwindet dieses magnetische Moment auch beider Besetzung von Ga-Gitterplätzen nicht. Da Ga 1−x Mn x As gewöhnlich mit geringenDotierungen x ≤ 10% hergestellt wird, ist der mittlere Abstand zwischen zwei benachbartenMn-Atomen so groß, dass diese nicht über eine direkte Austauschwechselwirkungkoppeln können. Somit tritt eine ferromagnetische Kopplung nur durch eine indirekteAustauschwechselwirkung über freie Ladungsträger (Löcher) auf. Da Mn-Atome aufGa-Gitterplätzen selbst als Akzeptoren wirken, sind die freien Ladungsträger, die zurKopplung benötigt werden, in (Ga,Mn)As durch die Mn-Dotierung ebenfalls vorhanden[33].Allerdings wird der Ferromagnetismus von (Ga,Mn)As negativ von Mn-Atomen aufZwischengitterplätzen beeinflusst, da diese nicht als Akzeptoren, sondern als zweifacheDonatoren wirken. Zusätzlich koppeln die Zwischengitter-Mn-Atome untereinanderantiferromagnetisch, wodurch dass effektive magnetische Moment der Dotieratomereduziert wird. Folglich muss bei der Herstellung von ferromagnetischem (Ga,Mn)Asdarauf geachtet werden, den Anteil der Zwischengitter-Mn möglichst gering zu halten[33]. Weitere Informationen zur Herstellung dünner ferromagnetischer Filme mittels31

3 Material und MethodenLT-MBE sind in [55] zu finden.3.2 ProbenpräparationDie in der vorliegenden Arbeit verwendeten (Ga,Mn)As-Proben mit Schichtdicken von30 nm und Mangankonzentrationen von 0.04 ≤ x ≤ 0.05 wurden an der UniversitätUlm in der Gruppe von W. Limmer auf (001) bzw. (311)-orientierten GaAs-Substratengewachsen. Eine Übersicht über die verwendeten Proben ist in Tab. 3.1 zu sehen.Probe Substratorientierung Schichtdicke (nm) j ‖B729f (001) 30 [110]B729j (001) 30 [110]B594a (311) 30 [2¯3¯3]Tabelle 3.1 Verwendete (Ga,Mn)As-Proben.Von den zur Verfügung stehenden (Ga,Mn)As-Wafern B729 und B594 wurden miteinem Diamantritzer etwa 2 × 6 mm große Stücke abgespalten. Auf diese wurden mittelsPhotolithographie und nasschemischem Ätzen in einer Lösung aus Schwefelsäure,Wasserstoffperoxid und destilliertem Wasser im Verhältnis 1:1:18 [58, 59] Hallbars mitBreiten zwischen 250 und 320 µm strukturiert. Die Abstände zwischen den insgesamtdrei bis fünf 25 µm breiten Zuleitungen betragen jeweils 625 µm. Eine Skizze der verwendetenHallbarstruktur ist in Abb. 3.2 zu sehen.Abbildung 3.2 Skizze der verwendeten Hallbarstruktur.32

3.3 Magnetkryostat3.3 MagnetkryostatDie in der vorliegenden Arbeit diskutierten Messungen an (Ga,Mn)As wurden in einemOxford Instruments SM4000-8 Kryostaten durchgeführt. Dieser verfügt über einen supraleitendenSplit-Coil Magneten, der Feldstärken bis zu µ 0 H = 7 T bei T = 4.2 Kermöglicht. Die Kühlung des Kryostaten wird durch flüssiges Helium gewährleistet,zusätzlich verfügt der Kryostat über einen Tank für flüssigen Stickstoff als Temperaturschild.Über einen variablen Temperatureinsatz (engl. Variable Temperature Insert,kurz VTI, vgl. Abb. 3.3) mit eingebautem Temperatursensor können im Probenraum(mit 4 He-Austauschgas) Temperaturen von 1.5 K ≤ T VTI ≤ 300 K eingestellt werden.Hierzu kann über das Nadelventil der Fluss des Helium-Gases in den VTI geregelt unddie VTI-Temperatur T VTI stabilisiert werden. Der VTI verfügt über einen separatenHeizer, der die Erhöhung von T VTI unabhängig von der Kryostattemperatur ermöglicht.Die Ansteuerung des VTI erfolgt mit einem Oxford Instruments Intelligent TemperatureControl (ITC) 503S und Labview-basierter Software. Im Probenraum wird derStab eingebaut, auf den vorne die Probe montiert ist. Der Stab kann ebenfalls über eineHeizpatrone unabhängig von T VTI erwärmt werden, die Temperatur T LS des Probenstabswird über einen LakeShore-Temperatursensor ausgelesen. Da der Probenhalteraus Kupfer thermisch an den Probenstab gekoppelt ist, entspricht die Temperatur derProbe der Temperatur T LS des Probenstabs.Der Probenstab kann mit einem vorhandenen Schrittmotor Owis DMT 100 an derÖffnung des VTI um 360 ◦ mit einer Drehachse senkrecht zur Magnetfeldrichtung gedrehtwerden. Mittels Labview-Ansteuerung werden bei den nachfolgend beschriebenenVersuchen Drehungen von φ = −10 ◦ bis φ = 380 ◦ in Hin- (im Uhrzeigersinn) undRückrichtung (gegen den Uhrzeigersinn) durchgeführt. Durch den so gewählten Winkelbereichsoll durch Überlagerung der Messwerte bei φ mit Messwerten bei (φ + 360 ◦ )die 360 ◦ -Periodizität der Messungen überprüft werden.3.4 Messaufbau für TieftemperaturmessungenEin erstes Ziel der vorliegenden Arbeit war der Aufbau und die Optimierung einesProbenträgers, der eine Drehung der Probe in verschiedenen Drehebenen relativ zumMagnetfeld möglich macht. Insbesondere sollten mit diesem Probenträger sog. out-of-33

3 Material und MethodenAbbildung 3.3 Schemazeichnung des Magnetkryostaten mit VTI-Einsatz. Abbildungnach [60].34

3.4 Messaufbau für Tieftemperaturmessungenplane-Drehungen, bei denen das Magnetfeld aus der Probenebene herausgedreht wird,möglich gemacht werden.Die Bezeichnung der verschiedenen verwendeten Rotationsebenen kann anhand derAbb. 3.4 für (001)-orientierte Proben deutlich gemacht werden. Die in-plane-Rotationdes Magnetfeldes, dargestellt in Abb. 3.4(a), startet mit der θ ip = 0 ◦ -Orientierungentlang der [1¯10]-Richtung und rotiert über die [110]-Richtung (θ ip = 90 ◦ ) gegen denUhrzeigersinn. In den oop-Konfigurationen oopj und oopt liegen die Vektoren j bzw. tparallel zur Rotationsachse. Ausgehend von der 0 ◦ -Richtung parallel zu [1¯10] in oopjund [001] in oopt bezeichnen θ oopj und θ oopt auch hier die Winkel zwischen der Anfangsorientierungund der Richtung des Magnetfeldes.Abbildung 3.4 Nomenklatur der Rotationsebenen: (a) in der in-plane-Konfiguration(ip) ist das Magnetfeld in der Filmebene orientiert. j bezeichnet die Richtung des Ladungstransportsin der Filmebene, t liegt ebenfalls in der Filmebene und steht senkrechtauf j. In den beiden out-of-plane-Konfigurationen oopj und oopt steht das Magnetfeldsenkrecht zur Filmebene. Der Normalenvektor n = j × t steht senkrecht zur Filmebene.In der oopj-Konfiguration in (b) steht das Magnetfeld zudem senkrecht zur Transportrichtungj, wohingegen es in der oopt-Einstellung in (c) senkrecht zu t orientiert ist.Zur Realisierung der unterschiedlichen Rotationsebenen wurde von Thomas Brenningerein dreiteiliger Probenträger entworfen. Dieser besteht aus einem Probenhalter(Abb. 3.5(a)), auf dem die Probe montiert wird, und einem Träger, mit dem der Probenhalterin verschiedenen Orientierungen senkrecht zum Magnetfeld auf den Probenstabgebaut werden kann (vgl. Abb. 3.5(c)). Zusätzlich kann der Probenhalter auch miteinem in-plane-Träger (Abb. 3.5 (b)) auf dem Probenstab angebracht werden, wodurchdie Probe nach Einbau des Stabs in den Kryostaten in der Magnetfeldebene orientiertist.35

3 Material und MethodenAbbildung 3.5 Zur Realisierung der einzelnen Rotationsebenen wurde ein dreiteiligesProbenhaltersystem verwendet. Der Probenhalter (a), auf den die Probe geklebt wird,kann mithilfe der ip- (b) und oop-Träger (c) in der gewünschten Konfiguration auf demProbenstab montiert werden. Zudem kann der Probenhalter auf dem oop-Träger um 90 ◦gedreht werden, um die Drehebenen oopj und oopt einzustellen.In Abb. 3.5(a) ist der unmontierte Probenhalter zu sehen. Um den für die Kalorik-Messungen benötigten Temperaturgradienten zu ermöglichen, wurde auf eine Seite desProbenhalters mit Stycast ein R Heiz = 100 Ω Heizwiderstand auf einen Vespelblockgeklebt, der den Heizer thermisch vom Probenträger isoliert. Auf die Oberseite desHeizwiderstandes wurde zur thermischen Kontaktierung ein dünnes Kupferplättchengeklebt. Über zwei Cu-Drähte an den seitlichen Kontakten können variable Heizströmean R Heiz angelegt werden.Abbildung 3.6 Schemazeichnung des Probenhalters.Die gegenüberliegende, kalte Seite des Probenhalters dagegen besteht aus einem Kupferblockund ist thermisch an den Probenhalter und den Probenstab angekoppelt, sodass sie mit diesen im thermischen Gleichgewicht ist (vgl.Abb. 3.6). Zur Auswertungder Temperaturdifferenz zwischen dem warmen und kalten Ende des Probenhalterswird auf jeder Seite ein Cernox-Temperatursensor mit Stycast aufgeklebt, mit denendie Temperaturen T C1 auf der warmen und T C2 auf der kalten Seite ausgelesen werden.36

3.4 Messaufbau für TieftemperaturmessungenDie schmalen Enden der Probe können mit GE Varnish auf die Kanten des Heizers bzw.des Kupferblocks montiert werden, um eine thermische Ankopplung an die warme bzw.kalte Seite des Probenträgers zu gewährleisten und den Verlauf des Temperaturgradientenvorzugeben. Der fertig aufgebaute Probenhalter mit einer montierten Probe istin Abb. 3.7 zu sehen.Abbildung 3.7 Fertig montierter Probenhalter mit aufgeklebter (Ga,Mn)As-Probe: Dasobere Ende des Probenhalters kann über den 100 Ω Widerstand R Heiz geheizt werden. Dasgegenüberliegende Ende des Halters besteht aus einem verschiebbaren Kupferblock, derauf das Kupfer des Probenhalters aufgeschraubt und mit diesem im thermischen Gleichgewichtist. Auf beiden Seiten kann die tatsächliche Temperatur über Cernox-Sensorenausgelesen werden. Befestigt an den Innenseiten des Heizers bzw. des Kupferblocks wirddie Probe frei schwebend montiert, um einen linearen Verlauf des Temperaturgradientenentlang der Probe zu gewährleisten.Auf der Probe mit Ultraschallpulsen angebrachte Al-Bonddrähte zum Abgreifen derLängs- und Querspannungen sowie zum Anlegen eines Längsstroms führen auf zweian die langen Seiten des Probenhalters geklebte und von diesem elektrisch isolierteBondrahmen. Die Bondpads sind an der Außenseite über angelötete Kupferdrähtemit fünffach-Pinsteckern (male) verbunden, ebenso führen die Drähte am Heizer undan den beiden Temperatursensoren auf weitere Fünffachstecker. Über Steckverbindun-37

3 Material und Methodengen wird so eine flexible Verbindung zu 24 am Probenstab verfügbaren, nummeriertenDrahtübergabe-Kontakten geschaffen. Diese sind durch im Stab verlaufende, elektrischisolierte Kupferleitungen mit einem 24-fach Fischerstecker am Stabende verbunden.Der Probenhalter kann, wie anhand von Abb. 3.5 erläutert wurde, auf den oop-Probenträgermontiert werden. Durch zwei in den Träger gefräste Schlitze kann der Probenhalterauf diesem um insgesamt 90 ◦ gedreht und in der gewünschten Position fixiertwerden. So werden die benötigten verschiedenen out-of-plane-Konfigurationen möglich.3.5 MesstechnikÜber den 24-fach Fischerstecker am oberen Stabende können Messgeräte und Sourcemeteran den entsprechenden Kontakten angeschlossen werden. Die Längs- und Querspannungenauf der Probe werden über zwei Keithley K2182 Nanovoltmeter bei jederOrientierung des Magnetfeldes gemessen. Die Aufprägung des Längsstroms überdie Probe erfolgt über ein Keithley K2400 Sourcemeter. Der Heizstrom über den100 Ω Heizwiderstand R Heiz wird ebenfalls über ein K2400 Sourcemeter gesteuert.Zwei weitere K2400-Sourcemeter sind über Zweipunkt-Kontaktierungen mit den beidenCernox-Temperatursensoren verbunden. An diesen wird eine konstante SpannungV Cernox= 1 mV angelegt und die benötigte Stromstärke aufgezeichnet. Anhand derR(T )-Kalibrationskurven der Temperatursensoren können so die Temperaturen amheißen und kalten Ende der Probe ausgelesen und der Betrag der Temperaturdifferenzbestimmt werden (vgl. Kap. 4.1.1).Ein hohes Initialisierungsfeld µ 0 H init. = 3 T garantiert eine definierte Anfangsorientierungder Magnetisierung auch für Messungen bei niedrigen Magnetfeldestärken. DieAnsteuerung der Messgeräte erfolgt ebenfalls mit Hilfe Labview-basierter Software.38

4 Ergebnisse und DiskussionEin erstes Ziel der vorliegenden Arbeit war die in Kap. 3.4 beschriebene Montage undder Test eines neuen Probenträgersystems, mit dem die Probe relativ zu einem externen,ortsfesten Magnetfeld µ 0 H in verschiedenen Drehebenen gedreht werden konnte.Damit ließ sich der anisotrope Magnetwiderstand als Funktion der Orientierung vonµ 0 H messen (winkelaufgelöster Magnetwiderstand, engl. ADMR). Mit Hilfe der Simulationaus Kap. 2.7 können aus ADMR-Daten die magnetische Anisotropie und dieKoeffizienten ρ i bestimmt werden. Zudem wurden mit dem neuen Trägersystem erstmalsthermogalvanische Messungen an (Ga,Mn)As durchgeführt, die Rückschlüsse aufdie Seebeck-Koeffizienten S B und S C bzw. S α zulassen (vgl. Kap. 2.6.1). Hierzu istdie in Kap. 4.1.2 diskutierte genaue Kenntnis über den Verlauf und die Größe desaufgeprägten Temperaturgradienten notwendig. Über einen Vergleich mit den Magnetotransportmessungenaus Kap. 4.2 wird der Einfluss der Seebeck-Parameter S B undS C in Thermokraftmessungen an (001)-orientierten (Ga,Mn)As-Filmen in Kap. 4.3 diskutiert.Entsprechende Messungen an (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Filmen werden inKap. 4.4 vorgestellt.4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsZur Durchführung der Kalorik-Experimente bei tiefen Temperaturen wurde zu Beginnder Diplomarbeit ein neuer Probenstab samt Probenträgersystem in Betrieb genommen(vgl. Kap. 3.4). Der Probenstab war von Alexander Krupp im Rahmen seinerDiplomarbeit am WMI konzipiert worden [44]. Um einen Temperaturgradienten fürThermokraftmessungen auf der Probe zu erzeugen, wurde ein 100 Ω HeizwiderstandR Heiz verwendet.Zur Bestimmung der Größe und des Verlaufs des Temperaturgradienten kann auf zweiunterschiedliche Methoden zurückgegriffen werden. Zum einen kann in diesem Aufbau39

4 Ergebnisse und Diskussiondie Temperatur neben beiden Enden der Probe, wie in Kap. 4.1.1 genauer beschrieben,durch die Cernox-Sensoren C 1 und C 2 ausgelesen werden. Da diese Messung jedochkeine Information über das Temperaturprofil innerhalb der Probe liefern kann, wurdenzudem durch resistive Messungen die Temperaturen an verschiedenen Orten der Probebestimmt. Die sog. On-Chip-Thermometrie ist in Kap. 4.1.2 beschrieben. Mit den soermittelten Temperaturgradienten lässt sich die Thermospannung in (Ga,Mn)As quantifizierenund im Vergleich mit Literaturwerten die Funktionstüchtigkeit des Aufbausüberprüfen. Die Ergebnisse hierzu sind in Kap. 4.1.3 dargestellt.4.1.1 Temperaturbestimmung mit Cernox-TemperatursensorenZur Bestimmung der Temperatur an den beiden Enden der Probe wurden zwei LakeShoreCernox-Temperatursensoren auf den Probenhalter geklebt (vgl. Abb. 3.7).Cernox-Temperatursensoren beinhalten einen keramischen Oxynitrid-Chip, der auf einSaphir-Substrat aufgebracht ist [61]. Zur Gewährleistung einer optimalen thermischenAnkopplung an die Umgebung ist der Chip in eine mit Gold bedampfte Kupferhülle eingefasst.Der Widerstand R S des Sensors wird über eine Zweipunkt-Spannungsmessungaufgezeichnet. R S ist im Bereich tiefer Temperaturen stark temperaturabhängig, sodass die Messung von R S eine genaue Temperaturbestimmung erlaubt (Herstellerangabe:Langzeitstabilität ±25 mK bei 10 K [61]). Zudem ist der Widerstand der Sensorennahezu unabhängig von externen Magnetfeldern, wodurch er ideal für Temperaturmessungenin magnetogalvanischen Experimenten ist.Abbildung 4.1 Schemazeichnung des Probenhalters.Durch Auslesen des Cernox-Stroms bei konstanter Spannung V Cernox = 1 mV kann ausden Kalibrationskurven die Temperatur der warmen und der kalten Probenhalterseitein den Kalorik-Experimenten bestimmt werden (vgl. Abb. 4.1). Bei einer idealenthermischen Ankopplung der Probe an die Kupferblöcke entspricht diese genau der40

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsTemperatur des heißen bzw. kalten Endes der Probe. Abb. 4.2 zeigt die ermitteltenTemperaturen auf der warmen bzw. kalten Seite des Probenhalters als Funktion desHeizstroms I Heiz durch den Heizwiderstand (vgl. Abb. 4.1).Abbildung 4.2 Temperatur des Cernox-Sensors C 1 auf dem Heizwiderstand (schwarz)bzw. C 2 auf dem Kupferblock (rot) in Abhängigkeit des Heizstroms durch R Heiz .Offenbar entspricht ein Heizstrom von 50 mA einer Temperaturdifferenz von 31 K zwischendem Heizwiderstand und dem Kupferblock. Da durch die Montage der Probe mitGE Varnish an den Kanten des Kupferblocks bzw. des Heizers jedoch keine ideale Wärmeankopplunggewährleistet werden kann, ist anzunehmen, dass der Temperaturabfallüber die Probe selbst deutlich geringer ist.4.1.2 On Chip ThermometrieMit Hilfe der im vorangegangenen Abschnitt vorgestellten Cernox-Temperatursensorenkann die Temperatur des Probenhalters am Heizer und an der Temperatursenke (Kupferblock)bestimmt werden. Zur Berechnung der Thermokraft-Koeffizienten analog zuGl. 2.19 wird jedoch der Betrag des Temperaturgradienten in der Probe benötigt. Daam Übergang vom Heizer zur Probe bzw. von der Probe zum Kupferblock experimentellkeine ideale Wärmeankopplung realisiert werden kann, ist eine zusätzliche Bestimmungder Temperatur an verschiedenen Stellen der Probe notwendig.41

4 Ergebnisse und DiskussionEine solche, lokale Temperaturmessung erlaubt die sog. resistive Thermometrie. Dabeinutzt man die Temperaturabhängigkeit des Probenwiderstandes aus. Im ersten Schrittwird die gesamte Probe kontrolliert erwärmt bzw. abgekühlt und R(T ) aufgezeichnet.Anhand der so ermittelten R(T )-Kalibrationskurve lässt sich dann im zweiten Schrittdie lokale Probentemperatur aus lokalen Widerstandsmessungen bestimmen.Zur Bestimmung des Temperaturprofils entlang der Probe bei thermogalvanischen Experimentenwurde die resistive Thermometrie an drei verschiedenen Hallbar-Querabgriffenauf einer 30 nm dicken (Ga,Mn)As-Probe durchgeführt (vgl. Abb. 4.3).Abbildung 4.3 Schema der resistiven Thermometrie: Zur Aufnahme der Kalibrationskurvewird der Widerstand R quer = V/I quer der Probe entlang eines Querabgriffs durchSpannungsmessung bei I quer = 10 µA als Funktion der Temperatur ermittelt. Die Probewird hierbei homogen gekühlt bzw. erwärmt, so dass die Probentemperatur mit einemkonventionellen Temperatursensor bestimmt werden kann. Prägt man dann einenTemperaturgradienten auf die Probe auf (I Heiz > 0), kann die lokale Temperatur derQuerabgriffe aus der R quer -Messung aus den Kalibrationsdaten bestimmt werden.Für die Messung des Querwiderstandes wurde die Querspannung V quer in einer Zweipunktmessungbei konstantem Querstrom I quer = 10 µA als Funktion der Temperaturdes Probenraums aufgezeichnet. Da vorangegangene Experimente gezeigt hatten, dasssich resistive Messungen an benachbarten Querabgriffen auch bei niedrigen Stromstärkengegenseitig beeinflussen, wurden sowohl die Aufnahmen der Kalibrationskurven alsauch die Thermometrie-Messungen für jeden Querabgriff separat durchgeführt.Zur Aufnahme der Kalibrationskurven wurde die Temperatur T LS des Probenraumsmit Aufwärmgeschwindigkeiten ≤ 10 K von 8 auf 75 K erhöht. Die Genauigkeit derhKalibrationskurven wurde durch eine unabhängige zweite Messung bestätigt. Aus denbeiden Messungen lässt sich der Fehler der Temperaturbestimmung aus den Widerstandskurvenauf ≤ 0.1 K abschätzen.Die Kalibrationskurven für die drei Querabgriffe der Hallbar sind in Abb. 4.4 zu sehen.42

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsAbbildung 4.4 Kalibrationskurven der Querwiderstände an unterschiedlichen Positionenauf der Probe in Abhängigkeit der Probenstabtemperatur T LS .Es ist deutlich zu erkennen, dass der qualitative Kurvenverlauf in den unterschiedlichenMessungen identisch ist. Mit Erhöhung der Temperatur sinkt der Probenwiderstandzunächst, bis er bei T ≈ 16.5 K ein Minimum erreicht. Anschließend nimmtder Probenwiderstand mit Erhöhung der Temperatur bis zu einem Maximalwert bei66.4 ≤ T ≤ 67.5 K zu. Aus der Lage des Maximums einer Widerstandskurve lässt sichdie Curietemperatur der Probe ablesen [62, 63]. Offenbar ist die Curietemperatur imvorliegenden Fall an verschiedenen Orten der Probe leicht unterschiedlich. Dies ist aufeine eventuelle Abweichung der lokalen Probentemperatur von T LS bei der Aufnahmeder Kalibrationskurven oder Verspannungen der Probe bzw. des Substrates zurückzuführen.Da die Kalibration und die Thermometrie jedoch auf ihre Reproduzierbarkeitüberprüft wurden, beeinflussen diese Abweichungen die Genauigkeit der Temperaturbestimmungnicht.Nach Aufnahme der Kalibrationskurven für die einzelnen Abgriffe wurden die verschiedenenQuerwiderstände als Funktion des Heizstroms - d.h. für unterschiedliche Temperaturgradienten- aufgezeichnet und daraus die Temperatur des Querabgriffs errechnet.Hierbei wurden die Querwiderstände für jeden Stromwert I Heiz über ca. 100 Datenpunktegemittelt. Der Fehler aus der Messung der Querwiderstände und der anschließendenUmrechnung mit Hilfe der Kalibrationskurve ist in den nachfolgend dargestellten Er-43

4 Ergebnisse und Diskussiongebnissen kleiner als die Auflösungsgrenze der Kalibrationskurven (≈ 0.1 K) für jedenQuerabgriff und somit vernachlässigbar.Abbildung 4.5 Mit der Methode der resistiven Thermometrie ermittelte Temperaturenan drei verschiedenen Querabgriffen der (Ga,Mn)As-Hallbar B729j nahe dem Heizer(T 3 ), in der Mitte der Probe (T 2 ) und nahe der Wärmesenke (T 1 ) in Abhängigkeit derHeizleistung (vgl. Abb. 4.3). ∆T beschreibt die Temperaturdifferenz T 3 − T 1 auf derProbe zwischen dem warmen und kalten Ende. Gemessen bei UmgebungstemperaturT LS = 10 K.Abbildung 4.5 fasst die Ergebnisse dieser Messungen zusammen. Mit Erhöhung derHeizleistung steigt die Temperatur der gesamten Probe stark an. Offenbar ist die Temperaturdifferenz∆T zwischen dem warmen und dem kalten Ende der Probe deutlichgeringer als die Differenz der in Kap. 4.1.1 mit den Cernox-Sensoren ermittelten TemperaturenT C1 auf dem Heizwiderstand und T C2 auf dem Kupferblock.Bei niedrigen Heizleistungen bis zu 40 mW bildet sich kein messbarer Temperaturgradientüber der Probe aus. Vielmehr lässt sich aus den vorliegenden Messdaten einniedriger negativer Temperaturgradient ermitteln. Da für jeden Querabgriff eine Temperaturungenauigkeitvon ±0.1 K angenommen werden muss, ist der Temperaturgradientjedoch in diesem Fall nicht auflösbar.44

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsFür Heizleistungen P Heiz > 40 mW bildet sich ein positiver Temperaturgradient vonder kalten zur warmen Seite der Probe aus. Anhand der Messdaten ist ersichtlich, dassdie Temperatur homogen über die Probe zunimmt. Bei P Heiz = 90 mW werden die Minimader Eichkurven durchlaufen. In diesem Fall ist die Temperaturbestimmung nichteindeutig, zudem ist durch die flache Steigung der Eichkurven in diesem Bereich eingrößerer Messfehler (≈ 0.4 K) anzunehmen.Ab P Heiz = 160 mW sinkt der Absolutwert der Temperaturdifferenz ∆T = T 3 − T 1zwischen dem warmen und dem kalten Ende der Probe und bleibt auch für höhereHeizleistungen annähernd konstant bei ∆T = 0.3 K. Offenbar ist dies durch eineschlechte thermische Ankopplung der Probe an die Wärmesenke verursacht. Bei hohenHeizleistungen erwärmt sich die Probe sehr stark, die Wärme kann jedoch nicht anden Kupferblock des Probenträgers abgegeben werden. Dadurch wird die Ausbildungdes Temperaturgradienten für hohe Heizleistungen limitiert. Die schlechte thermischeAnkopplung ist auch der Grund für den großen Unterschied zwischen der Temperaturauf der Probe und den mit den Cernox-Sensoren bestimmten Temperaturen auf demHeizer bzw. auf dem Kupferblock.Quantitativ kann die thermische Ankopplung zwischen der Probe und dem Probenträgerdurch die Berechnung der Wärmewiderstände beschrieben werden. Abb. 4.6 (c)zeigt das Ersatzschaltbild der Wärmewiderstände für die Thermometrie-Messung beiP Heiz = 250 mW. Die Übergänge von der Probe zur Thermoquelle (kurz TQ) bzw. zurWärmesenke (kurz WS) sind darin durch die Widerstände R TQ und R WS dargestellt.R Probe beschreibt den Wärmewiderstand der Probe zwischen den verwendeten Querabgriffen,der durch die thermische Leitfähigkeit des GaAs-Substrats bestimmt wird[11, 64]. Da der ferromagnetische (Ga,Mn)As-Dünnfilm (d = 30 nm) im Vergleich zudem Substrat (d = 1 mm) eine verschwindend geringe Dicke aufweist, ist auch der Beitragder mangandotierten Schicht zur Wärmeleitfähigkeit der Probe gering. Carlson etal. [65] haben bereits 1965 gezeigt, dass die thermische Leitfähigkeit κ von GaAs vomGrad der Dotierung und eventuellen Verunreinigungen abhängt. Für hochreines GaAsbeträgt κ = 40 WW, durch Verunreinigungen sinkt κ auf bis zu 5 . Auch eine kontrollierteImplementierung von Fremdatomen (n- oder p-artige Dotierung) führt zucmK cmKeinerVerringerung der Wärmeleitfähigkeit, wie Carlson et al. am Beispiel von Dotierungenmit Phosphor und Zink gezeigt haben. Für eine Dotieratomdichte von 10 19 cm −3 sankdie Wärmeleitfähigkeit in Fall einer Zn-Dotierung auf κ = 1 W . Eine entsprechendecmK45

4 Ergebnisse und DiskussionUntersuchung des Einflusses der Mn-Dotierung auf die Wärmeleitfähigkeit von GaAskonnte in der Literatur nicht gefunden werden.Die Wärmewiderstände in Abb. 4.6 (c) können mit den Temperaturdifferenzen ∆Tgemäß der FormelR therm = ∆TP Heiz=lκ · A(4.1)berechnet werden. Mit den verwendeten Messdaten ergibt sich für die (Ga,Mn)As-Probe ein Wärmewiderstand von 1.32 K/W zwischen den äußersten Querabgriffen. Fürdas d = 1 mm dicke GaAs-Substrat mit einer Querschnittsfläche von A = 2 mm 2 undeiner Länge von l = 6 mm entspricht dies einer Wärmeleitfähigkeit von κ = 22.7 WcmK .Dieser Wert liegt innerhalb des von Carlson et al. angegebenen Bereichs und deutetauf geringe Verunreinigungen des GaAs-Substrates hin, was in guter Übereinstimmungmit dem niedrigen Dotiergrad (x = 0.04) der Ga 1−x Mn x As−Probe ist.Der Übergang zwischen dem Heizer und dem warmen Ende der Probe entspricht einemWärmewiderstand von 86.84 K/W, der Wärmewiderstand zwischen der Wärmesenkeund dem kalten Ende der Probe beträgt 29.84 K/W. Offenbar geht die meisteHeizleistung an den Übergängen zum Probenhalter verloren. Zur Reduktion des Wärmewiderstandesgibt es zwei verschiedene Ansätze. Zum Einen kann durch Variationdes Klebemittels versucht werden, ein Material mit sehr hoher thermischer Leitfähigkeitbei tiefen Temperaturen zu finden. Da dieses jedoch in einem sehr großen Temperaturbereicheine gute Haftung der Probe am Probenhalter garantieren und zusätzlichelektrisch isolierend sein muss, ist die Auswahl an kommerziellen Klebemitteln sehrgering. Außerdem besteht die Möglichkeit, die Fixierung der Probe auf dem Probenhalterdurch Klemmen zu realisieren und durch einen möglichst hohen mechanischenAnpressdruck den Wärmewiderstand der Übergänge zwischen Probe und Probenhalterzu minimieren. In diesem Fall sind aber die thermischen Ausdehnungskoeffizientender verwendeten Materialien und Proben zu berücksichtigen. Da das verwendete MaterialsystemGaAs/(Ga,Mn)As zudem sehr spröde ist, eignet sich eine mechanischeKontaktierung in diesem Fall nicht. In der vorliegenden Arbeit wurde somit aufgrundder oben beschriebenen Problematik eine thermische Kontaktierung durch GE Varnishgewählt. Vergleichsmessungen mit anderen wärmeleitfähigen Klebstoffen wie Vakuumfett,Apiezon L und Kapton waren durch die zeitliche Limitierung der Arbeit bisher46

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsAbbildung 4.6 (a) Schemazeichnung des Probenträgers: Auf der warmen und kaltenSeite des Probenträgers werden die Temperaturen mit Hilfe der Cernox-Sensoren C 1und C 2 bestimmt, die Temperaturen an den einzelnen Querabgriffen der Hallbar werdendurch resistive Messungen ermittelt. (b) Temperaturprofil der Probe B729j bei einemHeizstrom von 50 mA bei einer Probenraumtemperatur von T LS = 10 K. Im Vergleichzur Temperaturdifferenz T C1 − T C2 auf dem Probenträger ist die Temperaturdifferenzauf der Probe gering. An den Übergängen zwischen Probenhalter und Probe treten großeTemperatursprünge auf. (c) Ersatzschaltbild zur Beschreibung der Wärmewiderstände anden Übergängen zwischen Probe und Probenhalter.47

4 Ergebnisse und Diskussionnicht möglich.4.1.3 ThermospannungenZum Test des Messaufbaus wurden die Thermospannungen an einer (Ga,Mn)As-Probein Abhängigkeit der Heizleistung untersucht. Dazu wurde bei konstanter ProbenraumtemperaturT LS = 10 K bei abgeschaltetem externen Magnetfeld der Stromfluss I Heizdurch den Heizwiderstand variiert. Die durch den so erzeugten Temperaturgradientenhervorgerufenen longitudinalen und transversalen Thermospannungen zwischen verschiedenenHallbar-Abgriffen wurden mit Keithley K2182 Nanovoltmetern aufgezeichnet.Abbildung 4.7 Skizze der Thermokraft-Messungen.Für alle nachfolgenden Thermokraft-Messungen an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As wurdendie Proben so eingebaut, dass der Temperaturgradient entlang der Hallbar undparallel zur GaAs [110]-Richtung orientiert war. Eine Schemazeichnung der verwendetenAbgriffe auf der Hallbar ist in Abb. 4.7 zu sehen. Auch in den nachfolgendenwinkelaufgelösten Magnetotransportexperimenten in Kap. 4.3 wurden dieselben Abgriffeauf der Hallbar zur Messung der Längs- und Querspannung gewählt.Abbildung 4.8 zeigt die gemessenen Längsspannungen an den Hallbars B729f in Abb. 4.8(a) und B729j in Abb. 4.8 (b) in Abhängigkeit der Heizleistung P Heiz = R Heiz · IHeiz.2Für die Probe B729f besteht offenbar ein linearer Zusammenhang zwischen der Thermospannungund der Heizleistung. Da die Nanovoltmeter auch bei I Heiz = 0 mA eineendliche Thermospannung detektierten, weicht die erhaltene Kurve bei ihrem Schnittpunktmit der y-Achse vom Nullpunkt ab.Bei der Messung an Probe B729j (vgl. Abb. 4.8 (b)) sinkt die gemessene longitudinaleThermospannung ebenfalls mit steigender Heizleistung P Heiz bis auf eine Abweichungbei P Heiz = 40 mW, jedoch ist hier keine lineare Abhängigkeit sichtbar. Die-48

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-SetupsAbbildung 4.8 Longitudinal gemessene Thermospannungen an den Proben B729f (a)und B729j (b) in Abhängigkeit der Heizleistung. Die Messwerte sind durch schwarze Quadratedargestellt, die blauen Quadrate stellen die anhand der On-Chip-Thermometriebestimmten Temperaturdifferenzen zwischen den verwendeten Hallbarabgriffen in Abhängigkeitder Heizleistung dar.ser Unterschied in den Thermokraft-Messungen an zwei vergleichbaren Hallbars desselben (Ga,Mn)As-Wafers kann erst unter Berücksichtigung der jeweiligen On-Chip-Thermometrie-Messungen erklärt werden. Ein ursprüngliches Ziel des verwendetenMessaufbaus mit dem Heizwiderstand R Heiz war die Realisierung einer Variation derTemperaturdifferenz ∆T auf der Probe bei konstant bleibender mittlerer ProbentemperaturT Probe,gemittelt . Mit zunehmender Heizleistung P Heiz sollte dabei lediglich derBetrag der Temperaturdifferenz ∆T zunehmen, T Probe,gemittelt jedoch annähernd konstantbleiben. Wegen V thermo = −S∆T (vgl. Gl. 2.20) ist dann eine lineare Abhängigkeitvon V thermo und P Heiz zu erwarten, falls ∆T ∝ P Heiz erfüllt ist. Bei beiden verwendetenProben konnte diese direkte Proportionalität der Heizleistung zu der erzeugten Temperaturdifferenz∆T nicht beobachtet werden (vgl. blaue Kurven in Abb. 4.8). Vielmehrsättigt der Betrag von ∆T bei hohen Heizleistungen P Heiz . Diese Sättigung ist vermutlichbedingt durch die im vorangegangenen Abschnitt beschriebene Temperaturankopplungan die Umgebung, d.h. das Helium-Austauschgas in der Probenkammer. Diesessoll bei zukünftigen Experimenten durch Evakuierung der Probenkammer behobenwerden (vgl. Kap. 5). Zusätzlich können Wärmeankopplungen an den Al-Bonddrähtenauf der Probe auftreten.Zudem steigt T Probe,gemittelt mit zunehmender Heizleistung P Heiz in beiden Fällen starkan, wie für die Probe B729j aus Tab. 4.1 ersichtlich wird. Da der Thermokraft-KoeffizientS in Gl. 2.20 jedoch selbst eine nichttriviale Temperaturabhängigkeit besitzt [11, 64],kann aus den vorliegenden Messungen kein direkter Zusammenhang zwischen V thermo49

4 Ergebnisse und Diskussionund P Heiz abgeleitet werden. Daher können die nachfolgenden Messungen nur unterBerücksichtigung der Probentemperatur T Probe,gemittelt diskutiert werden.Zur Diskussion der Thermokraft am Beispiel der Probe B729j wurden die longitudinalenund transversalen Spannungssignale gemäß der FormelnS long = − V long,therm.∆TS trans = − V trans,therm.∆T· lw(4.2)in die longitudinale bzw. transversale Projektion des Thermokrafttensors S long undS trans umgerechnet. Hierbei beschreiben w = 320 µm und l = 1.6 mm die Breite derHallbar bzw. den Abstand der zur Messung der Längssignale verwendeten Hallbar-Abgriffe.Tabelle 4.1 ist eine Zusammenstellung der berechneten Thermokraftsignale bei unterschiedlichenHeizströmen. Aus den On-Chip-Thermometrie-Experimenten aus Kap. 4.1.2ist der Temperaturverlauf über die Probe in Abhängigkeit der Heizleistung bereits bekannt.Zur Berechnung der Thermokraft-Signale wurden die dadurch ermittelten Temperaturdifferenzenzwischen den verschiedenen Abgriffen der Hallbar verwendet.I Heiz (mA) P Heiz (mW) T Probe,gemittelt (K) ∆T (K) S long ( µV ) K S trans ( µV ) K10 10 10.6 -0.1 15 45020 40 12.5 -0.1 78 13930 90 17.0 1.5 14 1640 160 19.0 0.6 60 10650 250 23.0 0.3 163 32560 360 28.0 0.3 193 39870 490 33.0 0.3 215 430Tabelle 4.1 Longitudinale und transversale Thermokraft-Signale an der Probe B729j inAbhängigkeit des Heizstroms. ∆T = T 3 − T 1 bezeichnet die durch die resistive Thermometriebestimmte Temperaturdifferenz zwischen den verwendeten Längsabgriffen (vgl.Abb. 4.3). Die mittlere Probentemperatur wurde mit T Probe,gemittelt = T 1+T 32berechnet.Die Berechnung der Thermokraft-Signale erfolgte unter Berücksichtigung der Temperaturdifferenzgemäß Gl. 4.2.Bei der Diskussion der Thermokraft-Signale muss die Größe und die Genauigkeit derBestimmung des Temperaturgradienten berücksichtigt werden. Aus Kap. 4.1.2 ist be-50

4.1 Inbetriebnahme des Kalorik-Setupskannt, dass sich bei niedrigen P Heiz ≤ 40 mW der Temperaturverlauf auf der ProbeB739j aufgrund der limitierten Messgenauigkeit nicht auflösen lässt und somitauch scheinbar negative Temperaturgradienten auftreten. Der Temperaturgradient beiP Heiz= 90 mW erscheint durch den größeren Fehler in der Temperaturbestimmungbeim Durchlaufen des Minimums der Eichkurven sehr groß. Bei Heizleistungen über90 mW sinkt der Wert der Temperaturdifferenz auf der Probe mit zunehmender Heizleistungdurch die schlechte thermische Ankopplung der Probe an die Wärmesenke.Da jedoch der Betrag und der Verlauf der Temperaturdifferenz in den Nenner desThermokraft-Koeffizienten eingeht, spiegelt sich der Messfehler des Temperaturprofilsauch in den Thermokraft-Signalen wieder. Durch die Ungenauigkeiten in der Temperaturbestimmungbei P Heiz ≤ 90 mW sind die Thermokraft-Signale für geringe Heizleistungensehr ungenau. Erst bei höheren Leistungen, wenn der Temperaturverlauf überdie Probe durch die Wärmeankopplung limitiert ist, lassen sich verwertbare Thermokraft-Signale berechnen. Diese steigen mit zunehmender Heizleistung sowohl im longitudinalen,als auch im transversalen Fall stark an.Abbildung 4.9 Abhängigkeit der longitudinalen (schwarz) und transversalen (rot)Thermokraft-Signale von der Heizleistung P Heiz , gemessen an der Hallbar B729j beiT LS = 10 K. In S long und S trans spiegelt sich der Messfehler der Temperaturdifferenz∆T (blau) wieder.51

4 Ergebnisse und DiskussionDie Abhängigkeit der Thermokraft von der Heizleistung ist in Abb. 4.9 dargestellt. NachJaworski et al. skaliert die Amplitude der Thermokraft mit der Wärmeleitfähigkeit desGaAs-Substrats und ist somit temperaturabhängig [11, 64]. Bei tiefen Temperaturendominiert dabei die spezifische Wärme der Magnonen den Wärmetransport, wodurchS ∝ T 3/2 gelten soll. Durch die On-Chip-Thermometrie konnte in der vorliegendenArbeit beobachtet werden, dass sich mit zunehmender Heizleistung die gesamte Probestark erwärmt. Die mittlere Temperatur auf der Probe, T Probe,gemittelt = T 1+T 32, ist alsFunktion der Heizleistung in Tab. 4.1 dargestellt. Daran ist zu erkennen, dass nichtnur der Betrag der aufgeprägten Temperaturdifferenz ∆T von P Heiz abhängt, sondernauch T Probe,gemittelt . Somit können die Thermokraftsignale, wie bereits in vorangegangenenAbschnitt diskutiert, nur unter Berücksichtigung der Auswirkung von P Heiz aufT Probe,gemittelt verglichen werden. Da aber sowohl ∆T , als auch T Probe,gemittelt nichtlinearvon der deponierten Heizleistung abhängen und beide Größen Auswirkungen auf die gemesseneThermokraft haben, ist ein Vergleich von S long und S trans für unterschiedlicheWerte von P Heiz schwierig. Für hohe Heizleistungen P Heiz ≥ 250 mW ist die aufgeprägteTemperaturdifferenz mit ∆T ≈ 0.3 K konstant, die Thermokraft-KoeffizientenS long und S trans steigen mit der Erhöhung der Heizleistung und der damit verbundenenErwärmung der Probe an. Da die deponierte Heizleistung durch die Compliance derverwendeten Keithley 2400 Sourcemeter beschränkt war, konnte die Temperatur- undHeizleistungsabhängigkeit der Thermokraft-Signale nicht für größere Werte von P Heizuntersucht werden.Wünschenswert wäre es, die Probentemperatur T Probe,gemittelt durch das Aufprägen einerTemperaturdifferenz ∆T nicht zu beeinflussen und für unterschiedliche Werte vonP Heizund ∆T konstant halten zu können. Erst dann ist ein direkter Vergleich derThermokraft-Signale bei unterschiedlichen Temperaturdifferenzen ∆T sinnvoll. EineUmsetzung dieses Ziels war jedoch mit dem verwendeten Versuchsaufbau bislang nichtmöglich. Hierzu muss eine Optimierung der thermischen Ankopplung der Probe an dieWärmesenke und der Deposition der Heizleistung erfolgen. Um eine Erwärmung dergesamten Probe zu verhindern, muss dabei mit möglichst geringen, direkt am Substratdeponierten Heizleistungen gearbeitet werden. Da im bisherigen Versuchsaufbaudas Signal-zu-Rausch-Verhältnis bei niedrigen Heizleistungen P Heiz stark zunahm undüber die On-Chip-Thermometrie der Verlauf des Temperaturgradienten erst bei höherenHeizleistungen nachgewiesen und quantifiziert werden konnte, musste mit höheren52

4.2 Untersuchung des winkelabhängigen Magnetwiderstands an (001)-orientiertem (Ga,Mn)AsHeizleistungen und der damit verbundenen Erwärmung der gesamten Probe gearbeitetwerden.Ein Vergleich einzelner Thermokraftwerte mit der Literatur zeigt jedoch, dass diebei den unterschiedlichen Probentemperaturen T Probe,gemittelt gemessenen Werte im selbenWertebereich wie bereits veröffentlichte Messungen an vergleichbaren (Ga,Mn)As-Proben liegen. Die Thermokraft-Signale S long und S trans sind gemäß S ∝ −V therm positiv,wie für einen Ladungstransport durch Löcher erwartet wird [18, 66, 67]. Beieiner Heizleistung von P Heiz = 360 mW beträgt die mittlere Probentemperatur 28 K,das longitudinale Thermokraft-Signal wurden unter Verwendung von ∆T = 0.30 K zuS long = 193 µV berechnet. Dieser Wert ist in guter Übereinstimmung mit dem von PuKet al. an einer vergleichbaren (Ga,Mn)As-Probe mit 4.9% Mangan-Gehalt bei einerProbentemperatur von 30 K bestimmten Wert von S = 289 µV K [18].4.2 Untersuchung des winkelabhängigenMagnetwiderstands an (001)-orientiertem(Ga,Mn)AsDer elektrische Transport in einem Festkörper kann durch das Ohmsche Gesetz beschriebenwerden. In Kap. 2.4 wurde in Gl. 2.14 hierzu der elektrische Widerstandstensorˆρ eingeführt. Dieser wurde anschließend in Gl. 2.23 in einer Taylorreihe bis zurvierten Ordnung in Abhängigkeit der Magnetisierung entwickelt. Die bei elektrischenTransportmessungen detektierbaren Längs- und Querspannungssignale sind Projektionenvon ˆρ auf die Transportrichtung j bzw. die Transversale t und somit abhängig vonden Entwicklungskoeffizienten ρ 0 bis ρ 9 (Gl. 2.32 und Gl. 2.33).Dieser Abschnitt diskutiert die ADMR-Messungen an (001)-orientierten (Ga,Mn)As-Dünnfilmen. Alle nachfolgend vorgestellten Messungen wurden an (Ga,Mn)As-Hallbarsdes Wafers B729 (vgl. Kap. 3.2), d.h. an Ga 1−x Mn x As mit x = 4% und mit einerSchichtdicke von d = 30 nm durchgeführt. Die Rotationen im Magnetfeld erfolgtenanalog zu Kap. 3.4 bei externen Magnetfeldstärken von 0.1, 0.5 und 1 T. Dabei wurdendie Längs- und Querspannungen an der Hallbar abhängig vom Rotationswinkelθ = ∠(H, j) aufgezeichnet.53

4 Ergebnisse und DiskussionAbb. 4.10 zeigt eine schematische Darstellung der verwendeten Hallbar-Abgriffe zurMessung der Längs- und Querspannungssignale in den ADMR-Experimenten. Der ander Hallbar angelegte Strom j verläuft parallel zur [110]-Richtung. Längsspannungenwurden ebenfalls entlang der[110]-Richtung gemessen, die Messung der Querspannungerfolgte entlang der [1¯10]-Richtung.Abbildung 4.10 Skizze der verwendeten Abgriffe für resistive Messungen.Die Umrechnung der gemessenen Längs- und Querspannungen V long und V trans in dieLängs- und Querprojektion des Widerstandstensors erfolgte gemäßρ long = V longI· w · dlundρ trans = V transI· d (4.3)I bezeichnet dabei den angelegten Längsstrom über die Probe, dieser betrug in allenADMR-Messungen I = 20 µA. Die geometrischen Abmessungen auf der Probe sinddurch die Parameter l, w und d beschrieben (vgl. Abb. 4.10). Die Länge l = 1.6 mmbeschreibt den Abstand zwischen den verwendeten Längsabgriffen, die Breite w derHallbar beträgt w = 320 µm. Die hier gezeigten Messungen wurden an der ProbeB729f mit einer Schichtdicke von d = 30 nm aufgenommen. Aus der Probengemometrieergibt sich |j| = j = Idw = 2.1A .mm 2Zur Durchführung der ADMR-Experimente wurde am Probenstab T LS = 10 K eingestellt.Um die hier diskutierten ADMR-Messungen mit den nachfolgend an den selbenProben durchgeführten ADMTP-Experimenten (vgl. Kap. 4.3) vergleichen zu können,wurde der Probe zudem durch Anlegen eine Heizstroms I Heiz = 50 mA an den100 Ω Heizwiderstand R Heiz ein Temperaturgradient (vgl. Kap. 4.1.2) aufgeprägt. Dain der späteren Diskussion der ADMTP-Messungen verdeutlicht wird, dass das reineThermokraft-Signal in (Ga,Mn)As etwa hundertmal kleiner ist als die hier betrachtetenADMR-Signale, ist der Einfluss des Temperaturgradienten auf die ADMR-Messungen54

4.2 Untersuchung des winkelabhängigen Magnetwiderstands an (001)-orientiertem (Ga,Mn)Asvernachlässigbar klein. Es ist jedoch, wie in Kap. 4.1.3 gezeigt wurde, zu beachten, dasssich durch Anschalten des Heizstroms die mittlere Probentemperatur T Probe,gemittelt aufetwa 25 K erhöht.Abbildung 4.11 Lineare Darstellung der longitudinalen Projektion ρ long des Widerstandstensorsals Funktion der Orientierung θ ip des externen Magnetfeldes. Die Datenwurden an der Hallbar B729f in ip-Konfiguration bei externen Magnetfeldern von100 mT(schwarz) und 1000 mT (rot) aufgezeichnet.ip-KonfigurationAbb. 4.11 zeigt die gemessenen Längsspannungssignale bei ip-Rotationen (vgl. Abb. 3.4)an der Probe B729f bei einem externen Magnetfeld von µ 0 H = 100 mT (schwarz) und1000 mT (rot) in einer linearen Darstellung. Zu sehen ist eine 360 ◦ -periodische Strukturmit vier Maxima und mit ausgeprägten Minima bei θ = 90 ◦ bzw θ = 270 ◦ . DerKurvenverlauf ist für beide Magnetfeldstärken identisch, jedoch unterscheiden sich derHub des Signals und der Offset.Die Symmetrieeigenschaften der gemessenen Daten lassen sich anhand einer Darstellungin Polardiagrammen einfacher erkennen. Abb. 4.12 zeigt eine solche Darstellungder Längskomponente des Widerstandstensors bei µ 0 H = 100 mT. Die vorliegendenMessdaten zeigen ein maximales Signal, wenn das Magnetfeld µ 0 H senkrecht zur Stromrichtungj liegt. Steht das Magnetfeld dagegen parallel zu j (θ ip = 90 ◦ +n·180 ◦ ), ist dasSignal des Magnetwiderstandes minimal. Damit zeigt sich, dass auch in Probe B729f55

4 Ergebnisse und Diskussiondie für (Ga,Mn)As bekannte Eigenschaft ρ ‖ < ρ ⊥ gilt [68, 69].Abbildung 4.12 Polardarstellung der longitudinalen Projektion ρ long des Widerstandstensors,gemessen an der Hallbar B729f in ip-Konfiguration bei einem externen Magnetfeldvon µ 0 H = 100 mT. Die Lage der leichten Achsen ist durch blaue Linien markiert,grüne Linien zeigen die Lage der schweren Achsen. Die Daten sind bereits auf den kleinenVersatz beim Probeneinbau korrigiert.Analog zu dem in Kap. 2.7.3 beschriebenen Vorgehen kann aus den ip-Datensätzen derADMR-Messungen die magnetische Anisotropie der Probe bestimmt werden. Anhandder Publikation von Limmer et al. abgeschätzte Startwerte [26] für die magnetischeAnisotropie (B c = −10 mT, B 001 = 0.3 T und B 1−10 = 5 mT) wurden in die Simulationeingesetzt. Für ip-Rotationen im magnetischen Feld (m · n = 0) haben der Längs- undQueranteil des elektrischen Widerstandstensors nur die folgenden nichtverschwindendenKomponenten (vgl. Gl. 2.32 und Gl. 2.33):ρ long,tetragonal = ρ 0 + ρ 1 m 2 j + ρ 3 m 4 j (4.4)ρ trans,tetragonal = ρ off + ρ 7 m j m t . (4.5)Die Widerstandskoeffizienten ρ 1 und ρ 3 wurden den bei µ 0 H = 1000 mT gemessenenρ long - und ρ trans -Daten unter Minimierung der Fitgüte χ 2 angepasst. Für Messungenmit hohen externen Feldstärken haben die Anisotropie-Beiträge durch die Dominanz56

4.2 Untersuchung des winkelabhängigen Magnetwiderstands an (001)-orientiertem (Ga,Mn)Asdes Zeemann-Beitrags zur freien Energie (vgl. Gl. 2.1) kaum Einfluss auf die Simulation,erst bei niedrigen Feldstärken (µ 0 H = 100 mT) wird der Kurvenverlauf durch diemagnetische Anisotropie beeinflusst. Daher wurden die Parameter ρ i der Reihenentwicklungzunächst - wie in Kap. 2.7 beschrieben - an die bei hohen µ 0 H gemessenenDatensätze angepasst. Die Widerstandskoeffizienten wurden dabei als feldunabhängigangenommen. Im Gegensatz dazu sind die Offsetparameter ρ 0 und ρ off feldabhängig.ρ off korrigiert einen eventuellen, bedingt durch die Verwendung der optischen Lithographiebei der Strukturierung der Hallbar, longitudinalen Versatz zwischen den zurMessung der Querspannung verwendeten Hallbar-Abgriffen. Da m 2 j ∝ cos 2 θ ist, könnendie beiden Maxima in ρ long erst unter Verwendung des Terms vierter Ordnung,m 4 j ∝ cos 4 θ angepasst werden.Eine durch den freihändigen Einbau verursachte Verkippung der Probenoberfläche ausder ip-Lage ist in den Messdaten durch eine Asymmetrie des Kurvenverlaufs vor allemin den Querwiderständen sichtbar (vgl. Abb. 4.13 (b)). Dieses kann durch dieAnpassung des Rotationsvektors ausgeglichen werden. Anstelle von n = (0, 0, 1) wirdim Folgenden n neu = (0.05, −0.04, 1.01) verwendet, was einer Verkippung um 0.34 ◦aus der ip-Lage entspricht. Das Ergebnis der Simulation unter Berücksichtigung derVerkippung ist in Abb. 4.13 blau dargestellt. Im Vergleich dazu ist die Simulationunter Verwendung der Drehung um n in rot dargestellt. Die so aus der Simulationbestimmten Parameter der Widerstandsentwicklung sind in der nachfolgenden Tabellezusammengefasst.Index ρ 1 (µΩm) ρ 3 (µΩm) ρ 7 (µΩm) χ 2 long,1T · 10 −10 χ 2 trans,1T · 10 −6Drehung um n 0.67 -1.05 -5.20 1.96 19.6Drehung um n neu 0.70 -1.10 -5.40 1.41 0.91Tabelle 4.2 Aus der Simulation unter Minimierung der Fitgüte erhaltene Widerstandsparameterohne und mit Korrektur auf eine Verkippung der Probe beim Einbau.Offenbar hat schon eine geringe Verkippung der Probe aus der ip-Ebene eine großeAuswirkung auf die Symmetrie der Messkurven. Die Ursache hierfür ist der durch ρ 6beschriebene anomalen Hall-Effekt (vgl. Tab. A.1 in Anhang A.4), der etwa doppelt sogroß ist wie der Parameter ρ 7 des planaren Hall-Effekts, sobald M nicht mehr exakt in57

4 Ergebnisse und Diskussionder ip-Ebene liegt.Für niedrige externe Magnetfelder (µ 0 H = 100 mT) ist der Einfluss der magnetischenAnisotropie auf die Messdaten sichtbar. In diesem Fall zeigt die Magnetisierung Mder Probe nicht für alle Magnetfeldorientierungen in Richtung des Feldvektors H. Darausresultiert, dass sich der Magnetwiderstand bei den harten Achsen bei θ ip ≈ 36 ◦und θ ip ≈ 144 ◦ abrupt ändert. Dazwischen liegen die leichten Achsen (θ ip ≈ 0 ◦ undθ ip ≈ 90 ◦ ). Die entsprechende kubische Anisotropie ergibt sich aus der Simulation zuB c = −12 mT. Der Beitrag der uniaxialen Anisotropie in der (Ga,Mn)As-Filmebenebeträgt B 110 = 10 mT.oopj-KonfigurationDie ADMR-Daten der Probe B729f in oopj-Konfiguration sind in Abb. 4.13 (c) und(d) dargestellt. In dieser Konfiguration gilt m · j = 0, so dass sich Gl. 2.32 und Gl. 2.33zu folgenden Ausdrücken verkürzen:ρ long = ρ 0 + ρ 2 m 2 n + ρ 4 m 4 n (4.6)ρ trans = ρ 6 m n + ρ 8 m 3 n. (4.7)Der Längsanteil ρ long des Widerstandstensors in oopj-Konfiguration (Abb. 4.13(c)) zeigtdie typische cos 2 θ-Signatur mit Minima bei θ oopj = 0 ◦ und θ oopj = 180 ◦ . In diesem Fallsteht H senkrecht zur Filmebene. Für ausreichend große externe Magnetfelder kanndie uniaxiale Anisotropie B 001 überwunden und die Magnetisierungsrichtung M ausder Filmebene in die [001] (bzw. [00¯1]) Richtung herausgedreht werden. Mit Hilfe derSimulation wurde B 001 = 83 mT bestimmt, so dass auch bei der niedrigsten in denExperimenten verwendeten magnetischen Feldstärke µ 0 H = 100 mT keine Hysteresedurch die Formation von magnetischen Domänen beobachtet werden konnte. Da dieSimulation der Messdaten auf Berechnungen im Rahmen des Stoner-Wohlfarth-Modellsbasiert und damit nur für eindomänige Dünnfilme gültig ist, wurden keine Messungenbei geringeren magnetischen Feldstärken als µ 0 H = 100 mT durchgeführt.In oopj-Konfiguration wird der Queranteil des Widerstandstensors (Abb. 4.13 (d)) vondem Beitrag ρ 6 des anomalen Hall-Effekts dominiert und zeigt somit bei allen gemessenenFeldstärken ein Sinus-artiges Verhalten mit einem Minimum bei θ oopj = 90 ◦58

4.2 Untersuchung des winkelabhängigen Magnetwiderstands an (001)-orientiertem (Ga,Mn)AsAbbildung 4.13 Messungen und Simulationen des Längsanteils ρ long des Magnetwiderstandesbei µ 0 H = 1000 mT in ip- (a), oopj- (c) und oopt-Konfiguration (e), sowie desQueranteils ρ trans des Magnetwiderstandes bei 1000 mT ip (b), oopj (d) und oopt (f). Dieschwarzen Punkte stellen die Messdaten dar, die Simulationen sind als rote Linien eingezeichnet.Die blauen Linien in (a) und (b) stellen die Simulation unter Berücksichtigungder Verkippung des Rotationsvektors dar.59

4 Ergebnisse und Diskussion(m · n < 0 da m ‖ H = [001]) und einem Maximum bei θ oopj = 270 ◦ (m · n > 0).oopt-KonfigurationIn den abschließend betrachteten oopt-Messungen ist m · t = 0, so dass für die Projektionendes Widerstandstensors in diesem Fall giltρ long = ρ 0 + ρ 1 m 2 j + ρ 2 m 2 n + ρ 3 m 4 j + ρ 4 m 4 n + ρ 5 m 2 j m 2 n (4.8)ρ trans = ρ 6 m n + ρ 8 m 3 n. (4.9)Der Kurvenverlauf von ρ long und ρ trans in oopt-Konfiguration (vgl. Abb. 4.13 (e) und (f))entspricht qualitativ den Messungen in oopj-Konfiguration. Aufgrund der Einbaukonventionfür oopt-Messungen ist die Lage der Extrema in beiden gezeigten Messungenjedoch um 90 ◦ gegenüber den entsprechenden oopj-Messungen verschoben (θ oopt = 0 ◦entspricht in oopt einem Magnetfeld senkrecht zur Filmebene). Anhand der Simulationkonnte bestätigt werden, dass die in den vorangegangenen Simulationen zur ip- undoopj-Konfiguration bestimmten Reihenentwicklungsparameter ρ 1 bis ρ 6 sowie ρ 8 unterVerwendung von n auch die oopt-Messdaten für alle gemessenen Magnetfelder konsistentbeschreiben können. Alle Simulationsparamter zu den Messungen an der ProbeB729f sind in Tab. 4.3 aufgelistet. Im Anhang sind ebenfalls alle in den Simulationenverwendeten Offsetparameter ρ 0 und ρ off in Tab. A.2 bis Tab. A.4 aufgeführt. Eswurde beobachtet, dass diese Offsetparameter feldabhängig sind und mit zunehmenderexterner Magnetfeldstärke sinken, was mit den in [39] beschriebenen Beobachtungenübereinstimmt.Index ADMR B 001 (mT) B 110 (mT) B c (mT)ρ 1 (µΩm) 0.67 83 10 -12ρ 2 (µΩm) 3.35 - - -ρ 3 (µΩm) -1.05 - - -ρ 4 (µΩm) 1.1 - - -ρ 5 (µΩm) -2 - - -ρ 6 (µΩm) -11 - - -ρ 7 (µΩm) -5.2 - - -ρ 8 (µΩm) -3 - - -ρ 9 (µΩm) 0 - - -Tabelle 4.3 Simulationsparameter der ADMR-Messungen an der Probe B729f.60

4.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As4.3 Untersuchung der winkelabhängigenMagnetothermokraft an (001)-orientiertem(Ga,Mn)AsIn Kap. 4.1.3 wurde bereits das Messprinzip für Thermokraftmessungen anhand vonAbb. 4.7 erläutert. Im Folgenden werden nun winkelabhängige Thermokraftmessungen(ADMTP) an der (Ga,Mn)As-Probe B729f vorgestellt, deren ADMR-Eigenschaften inKap. 4.2 beschrieben sind. Die Umrechnung der gemessenen Thermospannungen erfolgtdabei wieder gemäß Gl. 4.2.In den nachfolgend diskutierten ADMTP-Messungen wurde der Temperaturgradientauf der Probe durch einen Heizstrom I Heiz = 50 mA über den 100 Ω Widerstand erzeugt.Anhand der resistiven Thermometrie wurde die dadurch erzeugte Temperaturdifferenzauf der Probe zwischen den zur Messung der Längsspannung verwendetenAbgriffen zu ∆T = 0.8 K±0.2 K bestimmt. Die mittlere Probentemperatur beträgt beidiesem Heizstrom 25.2 K, als Umgebungstemperatur in der Messkammer wurden vorden Messungen T LS = 10 K über eine Wartezeit von ca. einer Stunde stabilisiert undwährend der Messungen konstant gehalten.Das reine Spannungssignal der Magnetothermokraft war in allen durchgeführten Messungenetwa drei Größenordnungen kleiner als das Spannungssignal des Magnetwiderstandes.Dadurch fallen Signalschwankungen im Nanovoltbereich stärker ins Gewicht.Dieses konnte auch unter Verwendung der Filterfunktion des Nanovoltmeters und unterVerlängerung der Integrationszeit nicht behoben werden. Gerade in den Messungender Querspannungen mit einem Signalhub V therm ≤ 0.5 µV in Abb. 4.15 tritt daher inden Thermokraftmessungen ein sichtbares Rauschen auf.Auch die winkelabhängige Magnetothermokraft an B729f wurde in den drei verschiedenenRotationsebenen ip, oopj und oopt gemessen. Eine Übersicht über die gemessenenLängs- und Queranteile der Thermokraft ist in Abb. 4.14 und Abb. 4.15 jeweils in derrechten Spalte zu sehen. In der linken Spalte wurden diesen Messungen zum Vergleichdie entsprechenden ADMR-Messungen bei derselben magnetischen Feldstärke gegen-61

4 Ergebnisse und Diskussionübergestellt.Mit Hilfe der in Kap. 2.7 beschriebenen Modellierung wurden die Thermokraftsignalezunächst ohne Verwendung der Seebeck-Parameter S B und S C unter Minimierung derFitgüte simuliert. Die Parameter der magnetischen Anisotropie wurden dabei aus denADMR-Simulationen (siehe Tab. 4.3) übernommen. Eine anschließende Simulation mitVerwendung der Seebeck-Parameter S B und S C untersucht die Notwendigkeit und denEinfluss dieser zusätzlichen Parameter auf die Güte der Simulation der Quersignale.Die Parametersätze beider Simulationen sind in Tab. 4.4 gegenübergestellt und werdenim Folgenden für die einzelnen Thermokraftmessungen diskutiert.Qualitativer Vergleich der LängssignaleÄhnlich wie der Magnetwiderstand zeigt auch die Magnetothermokraft im Längsanteilein cos 2 (θ)-artiges Verhalten. In der ip-Messung bei µ 0 H = 1000 mT in Abb. 4.14 (b)dominiert dieses Verhalten in ρ long gegenüber dem cos 4 (θ)-Beitrag der Reihenentwicklung,so dass in diesem Fall keine Struktur mit vier Maxima auftritt. Im ADMR inAbb. 4.14 (a) dagegen gilt |ρ 1 | < |ρ 3 |. Verglichen mit der ADMR (ip)-Messung sind dieExtrema der cos 2 (θ)-artigen Thermokraft-Kurve um 90 ◦ verschoben. Dies spiegelt sichin den gleichen Vorzeichen der Simulationsparameter S 1 und S 3 wieder, wohingegen ρ 1und ρ 3 unterschiedliche Vorzeichen besitzen.In oopj-Konfiguration stimmen die Kurvenverläufe der ADMR-Messung in Abb. 4.14(c) und der ADMTP-Messung in Abb. 4.14 (d) qualitativ überein. Sowohl im Magnetwiderstandals auch in der Thermokraft sind die Simulationsparameter ρ 2 und ρ 4 bzw.S 2 und S 4 positiv und der in m j quadratische Term dominiert. Jedoch tritt in derADMTP (oopj)-Messung eine starke Asymmetrie der Maxima auf, der Hub des Maximumsbei θ oopj = 90 ◦ ist etwa 30% größer als der Hub des Maximums bei θ oopj = 270 ◦ .Dieses Verhalten zeigte sich bei allen gemessenen Feldstärken und konnte bislang nichteindeutig erklärt werden.In oopt-Konfiguration ist wieder ein gegenläufiges Verhalten zwischen dem ADMR inAbb. 4.14 (e) und dem ADMTP in Abb. 4.14 (f) zu sehen. Dies führt in den Simulationenzu unterschiedlichen Vorzeichen der Parameter S 5 und ρ 5 . Auch im ADMTP(oopt) ist eine leichte Asymmetrie der Maxima zu erkennen.62

4.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)AsAbbildung 4.14 Gegenüberstellung der Längssignale der ADMR- (linke Spalte) undADMTP-Messungen (rechte Spalte) an der Probe B729f bei einem externen Magnetfeldµ 0 H = 1000 mT. Gezeigt sind die Längsanteile des Widerstands- bzw. Thermokrafttensorsin ip- (a,b), oopj- (c,d) und oopt-Konfiguration (e,f). Die Messdaten sind alsschwarze Punkte dargestellt, die roten durchgezogenen Linien zeigen die Ergebnisse derSimulation.63

4 Ergebnisse und DiskussionQualitativer Vergleich der QuersignaleAuch im Vergleich von ρ trans und S trans zeigen sich qualitative Unterschiede. In ip-Konfiguration zeigen sowohl das Magnetwiderstandssignal in Abb. 4.15 (a), als auchdas Thermokraftsignal in Abb. 4.15 (b) ein sin(θ) cos(θ)-Verhalten, die Lage der Extremastimmt ebenso wie das Vorzeichen der Parameter S 7 und ρ 7 überein. Wie imvorangegangenen Abschnitt bereits beschrieben wurde, kann mit einer leichten Verkippungaus der (001)-Richtung in der Simulation der asymmetrische Verlauf des ADMR-Signals gut angepasst werden (blaue Kurve in (a)). In den ADMTP-Simulationen wardie Verbesserung der Simulationsgüte bei Berücksichtigung des verkippten Einbaus dagegenvernachlässigbar klein.In den beiden oop-Konfigurationen oopj und oopt zeigt sich jeweils ein gegenläufigesVerhalten. Die ADMR-Messungen in Abb. 4.15 (c) und in Abb. 4.15 (e) durchlaufenbei θ oopj = 90 ◦ bzw. θ oopt = 0 ◦ die Minima der cos(θ)-Abhängigkeit, die ADMTP-Messungen in Abb. 4.15 (d) und in Abb. 4.15 (f) dagegen zeigen ein maximales Signal.Auch in den Simulationen haben die entsprechenden Koeffizienten ρ 6 und S 6 unterschiedlicheVorzeichen.Einfluss der Seebeck-Parameter S B und S CWie in der Einführung dieses Abschnittes bereits beschrieben wurde, wurden für dieThermokraftmessungen je eine Simulation mit und ohne die Seebeck-Parameter S Bund S C durchgeführt. In Abb. 4.14 und Abb. 4.15 sind die ADMTP-Simulationen ohnediese Parameter als rote Linien eingezeichnet, blaue Linien in den ADMTP-Signalenstellen Simulationen mit S B und S C dar. Anhand der Reihenentwicklungen wurde inKap. 2.6.1 festgestellt, dass diese zusätzlichen Beiträge lediglich in den Querkomponentender ip- und oopt-Thermokraftsignale auftreten können. Eine Zusammenstellung dererhaltenen Simulationsparameter ist in Tab. 4.4 zu finden.Vergleicht man die Simulationsgüten dieser beiden Simulationen in den entsprechendenKonfigurationen, lässt sich bei allen gemessenen magnetischen Feldstärken nur einsehr geringer Einfluss der Parameter S B und S C feststellen. Die nachfolgende Tab. 4.5vergleicht die berechneten Fitgüten der Simulationen in ip- und oopt-Konfiguration. Inbeiden Fällen wurde durch iterative Anpassung der Simulationsparameter die Fitgüteχ 2 minimiert. Bei der Berücksichtigung der Parameter S B und S C wurden zudem auch64

4.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)AsAbbildung 4.15 Gegenüberstellung der Quersignale der ADMR- (linke Spalte) undADMTP-Messungen (rechte Spalte) an der Probe B729f bei µ 0 H = 1000 mT. Gezeigtsind die Queranteile des Widerstands- bzw. Thermokrafttensors in ip- (a,b), oopj- (c, d)und oopt-Konfiguration (e, f). Die Messdaten sind als schwarze Punkte dargestellt, dieroten durchgezogenen Linien zeigen die Ergebnisse der Simulation. Die blaue Linie in (a)stellt die ADMR-Simulation mit Korrektur auf den verkippten Einbau dar, in (b) und(f) zeigen die blauen Linien Simulationen unter Berücksichtigung der Seebeck-ParameterS B und S C .65

4 Ergebnisse und DiskussionIndex ADMTP ohne S B und S C ADMTP mit S B und S CS 1 ( µV )K5.7 5.7S 2 ( µV )K3.6 3.6S 3 ( µV )K2.5 2.5S 4 ( µV )K0.3 0.3S 5 ( µV )K1.8 1.8S 6 ( µV ) K 6 6S 7 ( µV )K-3 -0.6S 8 ( µV )K-1 -1S 9 ( µV ) K 0 0S B ( µV ) K 0 -2S C ( µV ) K 0 -4Tabelle 4.4 Simulationsparameter der ADMTP-Messungen an der Probe B729f.die Parameter S 1 bis S 9 erneut angepasst, hier ergab sich jedoch lediglich eine Änderungdes Parameters S 7 (vgl. Tab. 4.4). Die Simulation der Magnetothermokraft reagiert beiniedrigen µ 0 H sehr empfindlich auf Änderungen der Anisotropieparameter B c und B 110 ,daher können Unstetigkeitsstellen in den Simulationen der 100 mT-Daten auftreten. Dadas Simulationsprogramm die mittlere quadratische Abweichung des Simulationspunktesvom Datenpunkt an Unstetigkeitsstellen nicht berechnen kann, ist in diesem Falleine Berechnung der Fitgüte χ 2 nicht möglich. Die Wahl der Anisotropie- und Entwicklungsparametererfolgte jedoch jeweils unter Minimierung der Fitgüte χ 2 trans fürden gesamten Datensatz der Probe, deshalb konnten im vorliegenden Fall keine χ 2 -Werte für die oopt-Datensätze bei µ 0 H = 100 mT angegeben werden.ip χ 2 ohne S C χ 2 mit S C oopt χ 2 ohne S B χ 2 mit S B1T 2.23 · 10 −10 1.91 · 10 −10 1T 25.8 · 10 −6 24.9 · 10 −60.5T 2.88 · 10 −10 2.44 · 10 −10 0.5T 28.2 · 10 −6 27.8 · 10 −60.1T 1.77 · 10 −10 1.31 · 10 −10 0.1T - -Tabelle 4.5 Vergleich der Fitgüten der transversalen ADMTP-Simulationen in ip- undoopt-Konfiguration mit und ohne Verwendung der Seebeck-Parameter S B und S C .Das starke Rauschen der Querspannungssignale des ADMTP erschwert einen qualitativenVergleich der berechneten Simulationsgüten χ 2 . Aus Kap. 2.6.1 ist jedoch bereitsersichtlich, dass die entsprechenden Seebeck-Parameter erst in vierter Ordnungder Magnetisierung auftreten. Gerade in den Quersignalen der Magnetothermokraft66

4.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)Askann das Messsignal jedoch schon unter Verwendung der Terme in erster und zweiterOrdnung gut beschrieben werden. Offenbar ist der Einfluss dieser Parameter in denvorliegenden (001)-orientierten (Ga,Mn)As-Filmen zu gering, um vor dem Hintergrunddes starken Rauschens aufgelöst zu werden.Die Magnetothermokraft ist über die Mott-Relation mit dem Magnetwiderstand derProbe verknüpft:Ŝ = π2 k B 2 T3eˆρ( ) ∂ˆσ. (4.10)∂EE FDer Zusammenhang der beiden Tensoren Ŝ und ˆρ wird dabei von der Energieableitungdes elektrischen Leitfähigkeitstensors ˆσ an der Fermienergie bestimmt. Durch die Mott-Relation können somit durch die Kenntnis des Widerstandstensors und der Fermiflächeeiner Probe Rückschlüsse auf thermogalvanische Eigenschaften gezogen werden. In derLiteratur wird die Mott-Relation (Gl. 4.10) häufig linearisiert 5 angegeben, d.h. es wirdvon einer sphärischen Fermifläche ausgegangen [18, 19]. Einzig in diesem Fall einersphärischen Fermifläche würde die Matrix der Energieableitung des Leitfähigkeitstensors∂ˆσ∂Eals Einheitsmatrix dargestellt werden können, woraufhin die Mott-Relation injeder Tensorkomponente als lineare Gleichung dargestellt werden könnte.In den vorliegenden Messungen an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As konnten durch dieRichtungsprojektion jeweils nur zwei Einträge der Thermokraft- und Widerstandstensorenvermessen werden. Ein möglicher Zusammenhang der mit den Simulationen bestimmtenEntwicklungskoeffizienten des Magnetwiderstandes und der Magnetothermokraftwird in Abb. 4.16 untersucht. Aus den Vorzeichen der S i und ρ i lassen sich, wieoben bereits diskutiert, die auftretenden gegenläufigen Kurvenverläufe erklären. Durchdie ausgeprägten Entwicklungsparameter ρ 6 und S 6 zeigt sich die Dominanz des anomalenHall-Effekts bzw. des anomalen Nernst-Effekts in ip-Messungen. Ein quantitativerSkalierungsfaktor, der eine Berechnung der ADMTP-Koeffizienten S i aus den ρ i ermöglichenkönnte, ist anhand der vorliegenden Daten jedoch nicht ersichtlich. DieseTatsache lässt darauf schließen, dass die Mott-Relation für (Ga,Mn)As nicht als lineareGleichung auftritt. Die Verknüpfung zwischen(Ga,Mn)As, kann somit keine sphärische Gestalt haben.Ŝ und ˆρ, also die Fermifläche von5 In diesem Fall wird das Tensorprodukt ˆρ ( )∂ ˆσ∂E E Fin Gl. 4.10 zu ˆρ ( )∂σ∂E E Feinzelnen Koeffizienten der Thermokraft- bzw. Widerstandstensoren gilt S ij = π2 k B 2 T3egenähert, so dass für die(ρ ∂σ)ij ∂EE F.67

4 Ergebnisse und DiskussionFür weiterführende Aussagen über die Gestalt der Fermifläche von (Ga,Mn)As ist je-∂ˆσdoch eine Kenntnis weiterer Matrixeinträge von ˆρ und Ŝ notwendig, um aus der∂ETensorgleichung 4.10 abschätzen zu können. Diese Informationen können aus den bisherigenADMR- und ADMTP-Messungen nicht erhalten werden, da hierzu eine Variationder Transportrichtung im Messaufbau ermöglicht werden muss (vgl. Kap. 6.5).Abbildung 4.16 Vergleich der Entwicklungsparameter der Simulationen des Magnetwiderstandesρ i und des Thermokrafttensors S i . Aufgetragen sind die aus den Simulationenbestimmten Koeffizienten gegen den Parameterindex i (1 ≤ i ≤ 9). Die ρ i sind alsschwarze Punkte dargestellt, rote Sterne symbolisieren die Ergebnisse der Thermokraft-Simulation ohne die Parameter S B und S C . Blaue offene Punkte stellen die Thermokraft-Parameter unter Berücksichtigung von S B und S C in der Simulation dar.Diskussion der MagnetothermokraftÄhnlich wie in den resistiven Messungen an (Ga,Mn)As wird auch in den ADMTP-Messungen eine Feldabhängigkeit des Thermokraftsignals beobachtet. Mit zunehmenderexterner Magnetfeldstärke sinkt in allen Messkonfigurationen der Betrag der Offset-Parameter S 0 und S off , wenn auch wesentlich weniger stark als in den resistiven Messungen.Eine Sättigung der Magnetothermokraft bei Feldstärken größer als 200mT, wie siein [18] als Gegensatz zur Eigenschaft resistiver Messungen an (Ga,Mn)As beschrieben68

4.3 Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)Aswird, konnte in der vorliegenden Arbeit jedoch nicht beobachtet werden. Pu et al. diskutiertenanhand ihrer nachfolgend in Abb. 4.17 (b) gezeigten Messungen an einer vergleichbaren(Ga,Ma)As-Probe, dass die Sättigung der longitudinalen Thermokraft alsFolge der parallelen Ausrichtung der Probenmagnetisierung M zur Magnetfeldrichtungµ 0 H ab |µ 0 H| ≈ 200 mT auftritt. Thermokraftmessungen mit |µ 0 H| ≥ 200 mT wurdenin der o.g. Publikation jedoch nicht gezeigt. Die in der vorliegenden Arbeit ermitteltenOffsetparameter S 0 und S off an der (Ga,Mn)As-Probe B729f sind in Abb. 4.17 (a) alsFunktion der externen Magnetfeldstärke µ 0 H mit 100 mT ≤ µ 0 H ≤ 1000 mT dargestellt.Es ist deutlich zu erkennen, dass sich auch bei µ 0 H = 1T noch keine Sättigung inden Offsetparametern einstellt. Um eindeutige Aussagen über das Sättigungsverhaltender Thermokraft und einen Vergleich mit dem Magnetwiderstand machen zu können,sind somit Messungen bis zu wesentlich höheren Feldstärken als in [18] notwendig.Im Gegensatz zu dem Offset-Parameter S 0∆SS= V therm.,max.−V therm.,min.V therm.,max.steigt die relative Magnetothermokraftmit der Erhöhung der Magnetfeldstärke an. In der Auswertungdes longitudinalen Thermokraftsignals ergibt sich ∆S | S long = 4.3% bei 0.1 Tund ∆S | S long = 5.4% bei 1 T Magnetfeldstärke. Ein ähnlicher Effekt wird auch imtransversalen Thermokraftsignal beobachtet, bei 0.1T ist ∆S | S trans = 3.1%, bei 1 T ist∆S| S trans = 3.9%. Pu et al. bestimmten bei einer Temperatur von 6K ∆S zu 6% undSstellten ein Abfallen dieses Parameters mit steigender Probentemperatur fest. Durchdie gezeigten Messungen kann ebenfalls bestätigt werden, dass in (Ga,Mn)As S ‖ > S ⊥gilt [18], wo hingegen ρ ‖ < ρ ⊥ ist (vgl. Kap. 4.2).FazitDie Untersuchung der winkelabhängigen Magnetothermokraft an (001)-orientiertem(Ga,Mn)As zeigt qualitative Abweichungen der Kurvenverläufe von denen der ADMR-Messungen in den verwendeten Rotationsebenen. Dieses wird in den Simulationen derMessdaten anhand der Reihenentwicklungen aus Kap. 2 durch einen Vergleich der Vorzeichender Entwicklungsparameter ρ i und S i deutlich. Die Mott-Relation, die diesenZusammenhang von ˆρ und Ŝ als Tensorgleichung beschreibt, wird bisher in vielen Veröffentlichungenzu (Ga,Mn)As als linear angenommen. Die gemessenen Datensätze unddie daraus errechneten Unterschiede in den Vorzeichen und Gewichtungen der Parameterρ i und S i lassen jedoch keine Interpretation eines globalen linearen Zusammenhangs69

4 Ergebnisse und DiskussionAbbildung 4.17 (a) Magnetfeldabhängigkeit der longitudinalen (schwarz) und transversalen(blau) Offsetparameter S 0 und S off der Thermokraft, gemessen an der Probe B729fin oopj-Konfiguration. (b) Feldabhängigkeit der longitudinalen (0 ◦ , rot) und transversalen(90 ◦ , blau) Magnetothermokraft aus [18], gemessen an einer Ga 1−x Mn x As-Hallbarmit x=0.039 bei T = 15 K.70

4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)Asder Magnetothermokraft und des Magnetwiderstandes und somit einer sphärischen Fermiflächevon (Ga,Mn)As zu. Anhand der durchgeführten Messungen kann noch keineAbschätzung der Fermifläche von (Ga,Mn)As erfolgen, da lediglich zwei Projektionendes Widerstands- und Thermokrafttensors vermessen werden konnten. Die vorliegendenDaten zeigen aber, dass die Fermifläche eine komplexe Gestalt annimmt und keinetriviale Geometrie aufweisen kann.Zudem haben die in diesem Kapitel dargestellten Messungen gezeigt, dass ein möglicherEinfluss der aus den „fehlenden“ Onsager-Beziehungen in der Magnetothermokraft resultierendenParameter S B und S C bisher nicht aufgelöst werden kann. Um diese Parameterin vierter Ordnung der Magnetisierung experimentell verifizieren zu können, ist esnotwendig, die Amplitude der Spannungssignale der Thermokraft deutlich zu erhöhenund den Einfluss des Rauschens zu erniedrigen. Dazu muss eine Erhöhung des auf dieProbe aufgeprägten Temperaturgradienten erfolgen. Dies kann experimentell durch eineVerbesserung der thermischen Ankopplung der Probe an den Heizwiderstand und dieWärmesenke (vgl. Kap. 4.1.2) und Messungen ohne Helium-Austauschgas (vgl. Kap. 5)realisiert werden. Außerdem erweist sich anhand der theoretischen Überlegungen ausKap. 2.6.2 ein Übergang zu einer niedrigsymmetrischeren Kristallsymmetrie als vielversprechenderAnsatz, da in diesem Fall die Seebeck-Parameter bereits in niedrigerenMagnetisierungsordnungen auftreten. Dieser Ansatz wird im nachfolgenden Kap. 4.4anhand einer (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Probe untersucht.4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an(311)-orientiertem (Ga,Mn)AsDas vorangegangene Kapitel hat gezeigt, dass die Parameter S B und S C der Reihenentwicklungengemäß Gl. 2.41 mit dem verwendeten Aufbau experimentell nicht bestimmtwerden können, wenn diese erst in höheren Ordnungen der Magnetisierung auftreten.Motiviert durch die Berechnungen aus Kap. 2.6.2 werden in Folgenden Messungen aneiner (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Probe vorgestellt und der Einfluss des Seebeck-Parameters S α untersucht, der bereits in erster Ordnung der Magnetisierung auftritt.Die verwendete Probe B594a wurde in der Gruppe von W. Limmer in Ulm auf (311)-orientiertem GaAs gewachsen und besitzt eine Schichtdicke von 30 nm. Mittels optischer71

4 Ergebnisse und DiskussionLithographie wurde diese Probe zu einer Hallbar mit einer Stegbreite von w = 250 µmstrukturiert und anschließend wie in Kap. 3.4 beschrieben mit Ge Varnish auf denProbenhalter montiert. Da die Kalibrationskurven zur resistiven Thermometrie gezeigthaben, dass die Curie-Temperatur dieser Probe bei etwa 39 K liegt, musste dieWahl des Heizstroms an den 100 Ω Widerstand entsprechend angepasst werden, umlokal paramagnetische Bereiche auf der Probe zu verhindern. Alle nachfolgend gezeigtenMessungen wurden bei einem Heizstrom I Heiz = 40 mA aufgenommen. Die mittlereProbentemperatur betrug damit 25 K.Abb. 4.18 zeigt eine Gegenüberstellung der ip gemessenen Längs- und Quersignaledes ADMR und ADMTP. Die Hallbar ist dabei entlang der [33¯2]-Richtung orientiert.Die Messung der Längsspannung erfolgt ebenfalls entlang der [33¯2]-Richtung. Um dasSpannungssignal in den Thermokraftmessungen zu optimieren, wurde der Längsanteilder Thermospannungen, wie in Abb. 4.18 (b) dargestellt, über die gesamte Länge derHallbar gemessen. Eine lineare Zunahme der Thermospannung mit der Distanz zwischenden verwendeten Abgriffen auf der Hallbar konnte vorab bestätigt werden. Eineanalog zu Kap. 4.1.2 durchgeführte resistive Thermometrie ergab einen Temperaturunterschiedvon ∆T = 0.4 K zwischen benachbarten Querabgriffen mit einem Abstandvon 675 µm. Unter der Annahme eines homogenen Temperaturverlaufs ergibt sich somitein Temperaturunterschied von ∆T = 1.5 K über die gesamte Länge l = 2.5 mmder Hallbar. Zusätzlich konnte das in den Thermokraftmessungen auftretende Rauschendurch eine Anpassung der Filterparameter des Keithley K2182 Nanovoltmetersminimiert werden.In ip-Konfiguration verkürzt sich mit (m · n) = 0 die Darstellung der Reihenentwicklungdes Thermokrafttensors (Gl. 2.45 und Gl. 2.46) für (311)-orientierte Filme ausKap. 2.6.2 zuS long,311 = S 0 + S 1 m 2 j + S α m t (4.11)S trans,311 = S off + S 4 m j + S 6 m j m t (4.12)Die entsprechende Darstellung des Magnetwiderstandes ist bis auf das Fehlen desSeebeck-Parameters S α identisch:ρ long,311 = ρ 0 + ρ 1 m 2 j (4.13)72

4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)AsAbbildung 4.18 Vergleich der ip-Messungen an der (311)-orientierten (Ga,Mn)As-ProbeB594a für µ 0 H = 1 T. Die verwendeten Längs- und Querabgriffe sind in den Messskizzen(a) und (b) zu sehen. Die linke Spalte zeigt die Längs- (c) und Queranteile (e) desMagnetwiderstandes, die rechte Spalte die Längs- (d) und Queranteile (f) der Magnetothermokraft.Schwarze Punkte stellen Messdaten dar, die roten durchgezogenen Linienzeigen die Ergebnisse der Simulation.73

4 Ergebnisse und Diskussionρ trans,311 = ρ off + ρ 4 m j + ρ 6 m j m t (4.14)Wie anhand von Gl. 4.13 zu erwarten ist, zeigt der Längsanteil des Magnetwiderstandesein cos 2 (θ)-Verhalten. Der Längsanteil der Thermokraft zeigt ebenfalls einen cos 2 (θ)-artigen Verlauf, jedoch sollten die Minima bei 0 ◦ und 180 ◦ unterschiedlich tief sein.Darin zeigt sich die Überlagerung des cos 2 (θ)-Terms der Reihenentwicklung mit demcos(θ)-artigen Seebeck-Term S α m t . Zudem stimmt die Lage der Extrema der Thermokraftund des Magnetwiderstandes nicht überein, was an unterschiedlichen Vorzeichender Koeffizienten S 1 und ρ 1 liegt.Schon aus dem Kurvenverlauf der longitudinalen Thermokraft in ip-Konfiguration(vgl.Abb. 4.18 (d)) lässt sich S α erkennen. Das Auftreten der unterschiedlich tiefen Minimakann nur durch einen cos(θ)-artigen Beitrag zu S long erklärt werden, in Gl. 4.11hat jedoch nur der Seebeck-Term S α m t eine entsprechende Struktur. Somit kann dieExistenz des Seebeck-Parameters S α zunächst schon quantitativ bestätigt werden.Die in Kap. 2.7 für (001)-orientierte Filme vorgestellte Simulation wurde entsprechendder Reihenentwicklungen aus Kap. 2.6.2 für (311)-orientierte Filme erweitert. Die rotendurchgezogenen Linien in Abb. 4.18 zeigen die Ergebnisse der Simulationen unterMinimierung der Simulationsgüte χ 2 . Beim Anpassen der Messdaten zeigt sich, dassdie Annahme einer Magnetfeldunabhängigkeit der Entwicklungsparameter gerade fürρ long und ρ trans nicht erfüllt ist, wodurch es bei manchen Feldstärken zu Abweichungender Messdaten von den Simulationskurven kommt. Die bestimmten Entwicklungsparameterfür den Widerstands- und den Thermokrafttensor sind in Tab. 4.6 zu finden.Mit Hilfe der Simulation konnte der Seebeck-Parameter S α zu 1.5 µV bestimmt werden.KDamit liegt S α in der selben Größenordnung wie die übrigen EntwicklungsparameterS 1 , . . . S 7 und ist somit nicht zu vernachlässigen.In den Reihenentwicklungen der Tensoren treten im Queranteil keine Unterschiedezwischen dem Magnetwiderstand und der Magnetothermokraft auf. Jedoch fällt inAbb. 4.18(e) und (f) auf, dass die Gewichtung der Entwicklungsparameter unterschiedlichist. Der Queranteil des Magnetwiderstandes in (e) verläuft cos 2 (θ)-artig und ist aufeinen dominierenden Beitrag von ρ 6 m j m t zurückzuführen. Die Asymmetrie des Kurvenverlaufswird durch ρ 4 m j moduliert. Das Quersignal der Thermokraft dagegen ist74

4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)AsIndex ADMR Index ADMTPρ 1 (µΩm) -4 S 1 ( µV ) K 8.5ρ 2 (µΩm) 9 S 2 ( µV ) K 2.5ρ 3 (µΩm) 16 S 3 ( µV ) K 5.5ρ 4 (µΩm) -3 S 4 ( µV ) K -0.08ρ 5 (µΩm) -30 S 5 ( µV ) K 0.18ρ 6 (µΩm) 18 S 6 ( µV ) K 0.7ρ 7 (µΩm) 5 S 7 ( µV ) K -0.2- - S α ( µV ) K 1.5Tabelle 4.6 Resistive und thermomagnetische Simulationsparameter der Probe B594a.sin(θ)-artig, S 4 überwiegt in diesem Fall gegenüber S 6 .Das unterschiedliche Verhalten von ADMR und ADMTP kann auch als Funktion derMagnetfeldstärke bei einem festen Winkel zwischen Magnetfeldrichtung und Transportrichtungnachgewiesen werden. Hierzu wurde das externe Magnetfeld µ 0 H in ip-Konfiguration in einem Bereich von −7 T ≤ µ 0 H ≤ 7 T entlang der [¯110]-Richtungvariiert und die Längs- und Querspannungen des Magnetwiderstandes bzw. der Magnetothermokraftaufgezeichnet.Abbildung 4.19 Magnetwiderstand und Magnetothermokraft als Funktion der Magnetfeldstärkenan der Probe B594a. Das externe Magnetfeld −7 T ≤ µ 0 H ≤ 7 T wurde inip-Konfiguration entlang der [¯110]-Richtung variiert. Gezeigt sind die Längsanteile desWiderstandstensors (a, b) und des Thermokrafttensors (c, d) in Abhängigkeit der externenMagnetfeldstärke µ 0 H bei T LS = 10 K und I Heiz = 40 mA.75

4 Ergebnisse und DiskussionIn Abb. 4.19 (a) und (c) sind die Längsanteile des Widerstandstensors und des Thermokrafttensorsin Abhängigkeit der externen Magnetfeldstärke µ 0 H dargestellt. Abb. 4.19(b) und (d) zeigen Ausschnitte dieser Kurven um den Bereich der Koerzitivfelder. DerVerlauf der Magnetwiderstandsmessung in Abb. 4.19 (b) zeigt dabei ein symmetrischesVerhalten als Funktion von µ 0 H, was entsprechend der cos 2 (θ)-Abhängigkeit in derReihenentwicklung des Längsanteils zu erwarten war. Der Längsanteil der Magnetothermokrafthingegen verläuft gemäß Gl. 2.45 antisymmetrisch unter Invertierung desMagnetfeldes und besitzt die selben Schaltfelder (µ 0 H c = 10 mT) wie der Magnetwiderstand.Aus Abb. 4.19 (c) lässt sich S α abschätzen. Wechselt das externe Magnetfeld µ 0 Hdas Vorzeichen, so entspricht dies einer Drehung von H um 180 ◦ in den ADMTP-Messungen. Die Differenz der Thermokraftsignale unter Invertierung des Magnetfeldesist vergleichbar mit S α . Diese Differenzen wurden für unterschiedliche Magnetfeldstärken0.1 T ≤ |µ 0 H| ≤ 1 T ausgewertet. Aus Abb. 4.19 (c) ergibt sich damit1.9 µV ≤ S K α ≤ 3.9 µV , was in der selben Größenordnung wie der aus der ADMTP-KSimulation bestimmten Wert S α = 1.5 µV liegt. Da die Thermokraft genau wie derKMagnetwiderstand auch für hohe Felder keine Sättigung zeigt, nimmt die Differenzder Thermokraftsignale mit |µ 0 H| zu. Dies spiegelt sich auch in der Feldabhängigkeitder Simulationsparameter wieder. Auch diese Beobachtung steht im Gegensatz zu dervon Pu et al. beschriebenen Sättigung der Thermokraft bei hohen Magnetfeldern (vgl.Kap. 4.3 und [18]).oop-MessungenEine Zusammenfassung der oop-Messungen und Simulationen an der Probe B594aist in Abb. 4.20 für µ 0 H = 1 T zu sehen. Die Messung der Längsspannung erfolgtedabei wieder in [33¯2]-Richtung, die Querspannung wurde entlang der [1¯10]-Richtungaufgezeichnet. In den oopj-Messungen in Abb. 4.20(a)-(d) ist zu sehen, dass sich diequalitativen Kurvenverläufe für ADMR- und ADMTP-Messungen unterscheiden, zudemtreten die Extrema im Quersignal des ADMTP (Abb. 4.20(d)) bei anderen Winkelnθ oopj auf als die Extrema des ADMR-Signals in Abb. 4.20(c). Außerdem fällt auf,dass die Extrema im Längsanteil der Thermokraft (vgl. Abb. 4.20(b)) unterschiedlichstark ausgeprägt sind. Diese Asymmetrie kann für die Maxima bei θ oopj = 90 ◦ undθ oopj = 270 ◦ nicht durch einen Beitrag der Reihenentwicklung des Thermokrafttensors76

4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)AsAbbildung 4.20 Vergleich der oop-Messungen an der (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Probe B594a für µ 0 H = 1 T. Die linke Spalte zeigt jeweils die Längs- und Queranteiledes Magnetwiderstandes, die rechte Spalte die Längs- und Queranteile der Magnetothermokraft.Die Grafiken (a)-(d) stellen die Messungen in oopj-Geometrie gegenüber, dieoopt-Messungen sind in (e)-(h) zu sehen. Schwarze Punkte stellen Messdaten dar, dieroten durchgezogenen Linien zeigen die Ergebnisse der Simulation.77

4 Ergebnisse und Diskussion(vgl. Gl. 2.45) erklärt werden, so dass die Simulation der Thermokraft vom gemessenenKurvenverlauf abweicht. Die Asymmetrie tritt auch in der longitudinalen oopt-Messung(Abb. 4.20(f)) sowohl bei den Minima (stark ausgeprägt), als auch bei den Maxima(weniger deutlich ausgeprägt) auf. Ein verkippter Einbau, d.h. ein prozentualer Anteildes Quersignals in den Längssignalen der ADMTP-Messungen, kann als Ursacheausgeschlossen werden, da die Asymmetrie des Kurvenverlaufs in den entsprechendenADMR-Messungen (bei identischem Einbau) nicht auftritt. Aufgrund der Messgeometriekann auch ein evtl. auftretender Temperaturgradient entlang der n-Richtung, d.h.ein ANE-Signal, nicht die Ursache der Asymmetrien sein, da auch unter Berücksichtigungeines anomalen Nernst-Effektes der komplette oopt-Datensatz nicht konsistentdurch einen Parametersatz in der Simulation beschrieben werden kann. Die Ursachedes Auftretens der Asymmetrie in den oop-Thermokraftmessungen kann somit bishernoch nicht erklärt werden. Da für diese Arbeit jedoch nur eine (Ga,Mn)As-Probe auf(311)-orientiertem GaAs-Substrat zur Verfügung stand, sollte dieses Verhalten in zukünftigenThermokraft-Untersuchungen an (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Proben aufein generisches Auftreten hin überprüft werden.FazitVerwendet man anstelle der in Kap. 4.3 untersuchten auf (001)-orientierten Substratengewachsenen Dünnfilmen niedrigsymmetrischere Kristalle, treten in den Reihenentwicklungender Widerstands- und Thermokrafttensoren bereits in niedrigeren EntwicklungsordnungenUnterschiede auf, die aus den Onsager-Relationen resultieren. In diesem Kapitelkonnten diese Unterschiede anhand der gewählten (311)-orientierten (Ga,Mn)As-Filme experimentell bei Rotationen in den beiden Konfigurationen ip und oopj nachgewiesenwerden. Der zugehörige Seebeck-Parameter S α konnte dabei nicht nur qualitativaus dem Kurvenverlauf der longitudinalen Thermokraft in der ip-Messung, sondernauch quantitativ aus der Simulation des gesamten Messdatensatzes bestimmt werden.Da der erhaltene Wert für den Seebeck-Parameter mit S α = 1.5 µV in der selben Größenordnungwie die übrigen Entwicklungsparameter der Thermokraft liegt, kannKdiesernicht gegenüber den übrigen S i vernachlässigt werden. Somit konnte in der vorliegendenArbeit bestätigt werden, dass die Onsager-Relationen für die Thermokraft - imGegensatz zum Magnetwiderstand - keine Restriktionen der Tensorsymmetrie bewirken.Zudem zeigen die diskutierten Simulationen eine gute Übereinstimmung mit dengemessenen Kurvenverläufen des Magnetwiderstandes und der Magnetothermokraft.78

4.4 ADMR und ADMTP-Messungen an (311)-orientiertem (Ga,Mn)AsDies bestätigt die Qualität der auf der Reihenentwicklung der Tensoren beruhendenTheorie zur Beschreibung sowohl resistiver, als auch thermogalvanischer Experimente.Abbildung 4.21 Vergleich der Entwicklungsparameter der Simulationen des Magnetwiderstandesˆρ und des Thermokrafttensors Ŝ für die (311)-orientierte Probe B594a.Aufgetragen sind die aus den Simulationen bestimmten Koeffizienten gegen den Parameterindexi (1 ≤ i ≤ 7). Die ρ i sind als schwarze Quadrate dargestellt, blaue Quadratestellen die Thermokraft-Parameter unter Berücksichtigung von S α in der Simulation dar.Eine Untersuchung des Zusammenhangs des Magnetwiderstandes mit der Magnetothermokraftgemäß der Mott-Relation führt auch in Abb. 4.21 für (311)-orientierte(Ga,Mn)As-Proben zu dem Ergebnis, dass die Mott-Relation für (Ga,Mn)As nicht linearisiertdargestellt werden kann. Dies bestätigt die Schlussfolgerung aus Kap. 4.3,dass die (Ga,Mn)As-Fermifläche keine sphärische Gestalt haben kann, die im Widerspruchzu den linearen Darstellungen der Mott-Relation in vielen Veröffentlichungenzu den thermogalvanischen Eigenschaften von (Ga,Mn)As steht [18, 19].79

5 Planung und Konstruktion einesMessaufbaus für Messungen unterVakuumDie Ergebnisse aus Kap. 4.1 bis Kap. 4.3 haben gezeigt, dass die thermische Ankopplungzwischen der Probe und der Wärmesenke bzw. dem Heizer sehr schwach ist, sodass auch bei hohen Heizleistungen nur geringe Temperaturunterschiede auf der Probeerzeugt werden können. Zudem wird das ADMTP-Signal in Kap. 4.3 von einem Rauschenüberlagert, das etwa dem halben Hub des Signals entspricht. Als Ursache hierfürwird vor allem eine thermische Ankopplung an das Austauschgas in der Probenkammervermutet. Um dieses Problem zu lösen, wurde im Rahmen der vorliegenden Arbeit einneuer Probenstab geplant und mit dem CAD-Programm Adobe Inventor konstruiert.Das grundlegende Ziel der neuen Konstruktion war dabei, Kalorik-Messungen ohneAustauschgas - d.h. im Vakuum - zu ermöglichen. Dies kann durch Auspumpen einerProbenstabhülle ermöglicht werden, die den gesamten Probenstabteil, der sich imVTI des Kryostaten befindet, verschließt. Dabei ist auf eine ausreichende Dichtung derHülle gegen den VTI zu achten. Bei dem neuen Probenstab wird dies durch eine sog.warme Dichtung gewährleistet. Zusätzlich wird eine gute thermische Ankopplung desProbenträgers in der evakuierten Hülle an die Temperatur im Probenraum des VTIbenötigt. Nur so kann sichergestellt werden, dass die Temperatur des Probenträgersim Ruhezustand (ohne Heizströme) mit der am VTI eingestellten Temperatur identischist. Außerdem wurden, ausgehend von den Konstruktionsideen des bisherigen Probenstabs,noch einige Erweiterungen vorgenommen. Der nachfolgende Abschnitt diskutiertdie grundlegenden Ideen bei der Konstruktion des neuen Probenstabs und stellt die einzelnenBaugruppen kurz vor.81

5 Planung und Konstruktion eines Messaufbaus für Messungen unter VakuumAbbildung 5.1 Konstruktionen der ip- (a) und oop- (b) Probenträger für den Vakuumstab.Die Thermokoppelplatten aus Kupfer (Bauteil 18 bzw. 9) werden gegen die Innenseiteder Thermokoppelplatte der Vakuumhülle gepresst. Über die Silberstifte (Bauteile1 und 1b bzw. 7 und 7b), die gleichzeitig zur Fixierung der Thermokoppelplatten dienen,ist der Probenträger so thermisch an den Innenraum des VTI angeschlossen.Das dreiteilige Probenträgersystem des bisherigen Stabs aus Kap. 3.4 wurde übernommen.Um eine gute thermische Ankopplung des Probenträgers an den VTI zu gewährleisten,wurden für den oop- und den ip- Probenträger Thermokoppelplatten ausKupfer entworfen. Diese werden mit zwei bzw. vier Silberschraubensystemen (Bauteile1 und 1b bzw. 7 und 7b in Abb. 5.1) an der Konsole (Bauteil 4) befestigt und dienenals Temperaturbrücken zwischen der Vakuumhülle und der Konsole mit montiertemProbenträger. Die Thermokoppelplatten werden bei der Montage der Vakuumkappegegen die konische Innenseite des Kupferabschlusses der Vakuumkappe gepresst undstellen so eine thermische Brücke dar. Die Temperatur des Probenstabs wird durcheinen Cernox-Sensor an der Stabseite der Konsole kontrolliert. Über zwei in die Konsoleeingefasste 280 Ω Heizwiderstände kann die Temperatur des Probenstabs unabhängigvon der VTI-Temperatur erhöht werden.Eine Vakuumhülle aus rostfreiem, nichtmagnetischem Edelstahl umschließt den Stabteilim Kryostaten. An die Unterseite des Stahlrohres (Bauteil 2) wird eine an der Innenseitekonisch vertiefte Kupferscheibe (Bauteil 8) gelötet. Gegen diese Hülle kann82

von innen die Thermokoppelplatte des Probenträgers gepresst werden, um einen thermischenKontakt zwischen dem He-Gas im VTI und der Probenkammer herzustellen.Die Oberseite der Vakuumhülle liegt mit der Basis der Quetschdichtung (Bauteil 15)auf der VTI-Oberkante auf und wird an dieser mit einem Kleinflansch befestigt. EineSkizze des neuen Messaufbaus ist in Abb. 5.2 zu sehen.Abbildung 5.2 Skizze des neuen Messaufbaus.83

5 Planung und Konstruktion eines Messaufbaus für Messungen unter VakuumDie warme Dichtung der Vakuumhülle gegen das Heliumgas im VTI wird durcheine Quetschdichtung realisiert (vgl. Abb. 5.3). Durch Verschrauben der Basis (Bauteil15) mit dem Aufsatz der Dichtung (Bauteil 19) wird durch zwei innere Messingringe(Bauteile 20 und 21) Druck auf die beiden O-Ringe (Bauteil 22) ausgeübt, so dass diesedicht gegen die Vakuumhülle und die Quetschdichtung gepresst werden. Die Grundkonstruktiondes eigentlichen Probenstabs wird aus den bisherigen Kalorik-Aufbautenübernommen und mit kleineren Änderungen überarbeitet. Die Länge des Probenstabs(Bauteil 5) im Kryostaten wird durch einen Membranbalg der Firma VACOM (Bauteil23, maximaler Hub 10 mm) an der Oberseite des Stabs variabel. Dadurch sollenUnterschiede in der thermischen Ausdehnung der verwendeten Materialien zwischenRaumtemperatur und dem Tieftemperaturbereich ausgeglichen werden. So soll auchbei tiefen Temperaturen ein guter thermischer Kontakt zwischen dem VTI und demProbenhalter ermöglicht werden.Abbildung 5.3 Quetschdichtung: Durch die beiden Messingringe (Bauteile 20 und 21)werden beim Verschrauben der Basis (Bauteil 15) mit dem Aufsatz (Bauteil 19) diebeiden Gummiringe (Bauteil 22) verquetscht. Dadurch wird der Bereich zwischen derQuetschverschraubung und der innen verlaufenden Vakuumhülle gegen das Heliumgasim VTI abgedichtet.In Abb. 5.4 ist eine Komplettansicht des konstruierten Probenstabs und der Vakuumhüllezu sehen. Vor dem Membranbalg befindet sich ein KF 40/16 Kreuzstück der FirmaVAT (Bauteil 14), an das eine Vakuumpumpe über ein Eckventil angeschlossen werden84

kann. So kann das von der Vakuumhülle eingeschlossene Volumen evakuiert werden.Der für die Vakuum-Kalorikmessungen angestrebte Enddruck im Probenraum liegt beip = 10 −5 mbar. Auf den Membranbalg setzt der Verteileranschluss (Bauteil 11) auf.An diesem befindet sich der Anschluss für einen 24-fach Fischerstecker, über den imStab verlaufende Leitungen mit den Drahtübergaben am Stab (Bauteil 6) und damitmit den Pinstecker-Anschlüssen am Probenhalter verbunden sind. Der Cernox-Sensorund die resistiven Heizer am Stab werden über einen weiteren 8-fach Fischersteckerangesteuert.85

5 Planung und Konstruktion eines Messaufbaus für Messungen unter VakuumAbbildung 5.4 Gesamtansicht Vakuumstab mit Hülle.86

6 Abschließende BetrachtungenDie vorliegende Arbeit wurde im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms Spin-Caloric Transport angefertigt. Dieses befasst sich mit der Erforschung des thermischgetriebenen Spintransportes unter anderem in Form des Seebeck-Effektes [70], Spin-Seebeck-Effektes [6–11] und Spin-Pumpens [71]. Die vorliegende Arbeit untersucht diemagnetothermogalvanischen Eigenschaften des verdünnten ferromagnetischen Halbleiters(Ga,Mn)As, genauer den Widerstandstensor ˆρ und den MagnetothermokrafttensorŜ. Basierend auf einer Reihenentwicklung des Thermokrafttensors in Potenzen der Magnetisierungkonnten die verschiedenen Beiträge zu den gemessenen Projektionen derMagnetothermokraft quantifiziert werden. Über einen Vergleich mit resistiven Messungenan den selben Proben werden zudem Rückschlüsse auf die Mott-Relation und dieEigenschaften der Fermifläche von (Ga,Mn)As möglich.Das nachfolgende Kapitel fasst die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit zusammen. Einedetailliertere Diskussion der Ergebnisse der resistiven und thermogalvanischen Messungenist in Kap. 4.2 bis Kap. 4.4 zu finden. In Kap. 6.5 wird zudem ein Ausblickauf zukünftige, auf den Ergebnissen dieser Arbeit basierenden Weiterentwicklungen desKalorik-Aufbaus und thermogalvanische Messungen gegeben.6.1 Inbetriebnahme des Kalorik-AufbausZu Beginn meiner Diplomarbeit wurde ein neuer Messaufbau für Kalorik-Messungenin Betrieb genommen, der winkelaufgelöste Magnetowiderstands- und Magnetothermogalvanik-Messungenin verschiedenen Konfigurationen der Magnetisierungsrichtung Mzur Transportrichtung j ermöglicht. Über einen Heizwiderstand auf dem Probenträgerwurde den verwendeten (Ga,Mn)As-Proben ein Temperaturgradient ∇T aufgeprägt.∇T war dabei entlang einer in den (Ga,Mn)As-Filmen strukturierten Hallbar orientiert.Mit Hilfe von resistiver Thermometrie über verschiedene Querabgriffe der Hallbarkonnte der lineare Verlauf des Temperaturgradienten vor der Durchführung der87

6 Abschließende BetrachtungenThermokraft-Messungen überprüft und die Größe der Temperaturdifferenz zwischendem warmen und dem kalten Ende der Probe bestimmt werden. Ein Vergleich mitden durch Cernox-Sensoren bestimmten Temperaturen T c,1 und T c,2 an den äußerenEnden der (Ga,Mn)As-Probe auf der warmen und kalten Seite des Probenträgers hatgezeigt, dass die Temperaturen und Temperaturdifferenzen auf der Probe stark von denmit dieser Methode ermittelten Werten abweichen. Aufgrund einer limitierten thermischenAnkopplung der Probe an die Wärmequelle und die Temperatursenke des Probenhalterskonnten auch bei höheren Heizströmen nur geringe Temperaturdifferenzen∆T = 0.3 − 1.5 K im (Ga,Mn)As erzeugt werden, zudem erwärmten sich die Probensehr stark bei höheren Heizströmen.Die aus den Thermospannungen ermittelten Thermokraft-Signale S long und S trans warenwie erwartet positiv [18, 66, 67]. S long und S trans sind abhängig von der mittlerenProbentemperatur und steigen bei tiefen Temperaturen mit Erhöhung der Temperaturan, wodurch ein Vergleich der bei unterschiedlichen Heizleistungen gemessenen Thermokraftsignalenicht möglich war. Die gemessenen Thermokraft-Signale sind jedoch inguter Übereinstimmung mit den von Pu et al. an einer vergleichbaren (Ga,Mn)As-Probebestimmten Werten bei einer ähnlichen Probentemperatur [18].6.2 Winkelabhängiger Magnetwiderstand an(001)-orientiertem (Ga,Mn)AsIn der vorliegenden Arbeit wurden Magnetwiderstandsmessungen in Abhängigkeit desWinkels zwischen dem externen Magnetfeld µ 0 H und der Transportrichtung j (engl.Angle Dependent Magneto Resistance, ADMR) an zwei (001)-orientierten (Ga,Mn)As-Filmen mit einer Schichtdicke von 30 nm bei einer Probenraumtemperatur von T LS =10 K und magnetischen Feldstärken µ 0 H = 0.1, 0.5, 1 T durchgeführt. Die Filme wurdenin der Gruppe von W. Limmer an der Universität Ulm auf 1 mm dickem GaAs-Substrat mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsen. Die ADMR-Messungen wurdenin drei verschiedenen Einbau-Konfigurationen durchgeführt: in ip-Konfiguration ist dieFilmnormale n die Rotationsachse, in oopj- und oopt-Konfiguration sind die Stromrichtungj bzw. die Transversale t die Rotationsachsen (vgl. Abb. 3.4). Der StromI = 20 µA wurde in allen Messungen entlang der [110]-Richtung angelegt, die Messungder Längsspannung V long erfolgte ebenfalls entlang [110]. Die Querspannung V trans wur-88

6.3 Winkelabhängige Magnetothermokraft an (001)-orientiertem (Ga,Mn)Asde entlang der [1¯10]-Richtung gemessen. Um die ADMR-Messungen mit den anschließenddurchgeführten winkelabhängigen Magnetothermokraft-Messungen (engl. AngleDependent Magneto Thermopower, ADMTP) an denselben Proben vergleichen zu können,wurde auch für resistive Messungen über den im Probenhalter integrierten 100 Ω-Heizwiderstand R Heiz ein Temperaturgradient entlang der [110]-Richtung angelegt. Dadurcherfolgte eine Erhöhung der mittleren Probentemperatur auf etwa 25 K. Da einVergleich der Messsignalstärken der ADMR- und ADMTP-Messungen jedoch gezeigthat, dass das Thermokraftsignal etwa drei Größenordnungen kleiner ist als das Spannungssignalder resistiven Messungen, nimmt der aufgeprägte Temperaturgradient keinenauflösbaren Einfluss auf die resistiven Messungen.Mit Hilfe der auf der Reihenentwicklung des Widerstandstensors basierenden Simulationwurden die Widerstandsparameter ρ 0 . . . ρ 9 und die Anisotropie-Parameter B c , B 110und B 001 an die Messdaten für ρ long und ρ trans angepasst. Unter Verwendung der Reihenentwicklungdes Widerstandstensors für tetragonal verzerrte kubische Kristalle konntendie ip-, oopj- und oopt-Datensätze konsistent mit einem einzigen Parametersatz gutbeschrieben werden. In der Entwicklung des Widerstandstensors wurden die Entwicklungsparameterρ 1 bis ρ 9 als magnetfeldunabhängig angenommen. Aus der Simulationhat sich jedoch herausgestellt, dass die Parameter ρ 1 und ρ 3 , die den anisotropenMagnetwiderstand beschreiben, abhängig vom externen Magnetfeld µ 0 H sind. Daρ 6 ∝ ρ 2 long ist, wird der anomale Hall-Effekt (∝ ρ 6 ) in den vorliegenden (Ga,Mn)As-Proben durch den side-jump-Effekt dominiert [30]. Eine andere theoretische Erklärungkann durch einen streuungsunabhängigen Beitrag zur Berryphase gegeben werden, derebenfalls einen Beitrag der Form ρ AHE ∝ ρ 2 long liefert [72].6.3 Winkelabhängige Magnetothermokraft an(001)-orientiertem (Ga,Mn)AsIm Anschluss an die resistiven Messungen wurden ADMTP-Messungen an den in denADMR-Messungen verwendeten (Ga,Mn)As-Proben in den Konfigurationen ip, oopjund oopt bei µ 0 H = 0.1, 0.5, 1 T bei einer Probenraumtemperatur von T LS = 10 Kdurchgeführt. Dazu wurde über den am Heizwiderstand R Heiz angelegten Strom I Heiz =50 mA ein Temperaturgradient entlang der j = [110]-Richtung der Hallbar angelegt unddie Thermospannungen V long,therm entlang [110] und V trans,therm entlang [1¯10] als Funk-89

6 Abschließende Betrachtungention des Winkels zwischen j und der Richtung des externen statischen Magnetfeldesµ 0 H aufgezeichnet. Über den vorab aus der resistiven Thermometrie bestimmten Betragder Temperaturdifferenz zwischen den verwendeten Hallbar-Abgriffen konnten dieThermokraftsignale S long = − V long,therm.und S∆Ttrans = − V trans,therm.· l aus den Thermospannungenberechnet werden (vgl. Gl. 4.2). Anschließend wurden mit Hilfe der auf∆T wderReihenentwicklung des Thermokrafttensors basierenden Simulation die EntwicklungskoeffizientenS 0 . . . S 9 sowie die Seebeckparameter S B und S C bestimmt. Da die magnetischeAnisotropie bereits aus den Simulationen der ADMR-Datensätze derselbenProben bestimmt wurden, konnten die Anisotropie-Parameter B c , B 110 und B 001 ausden ADMR-Simulationen übernommen werden. Der Einfluss der Seebeck-ParameterS B und S Cwurde anschließend anhand eines Vergleichs mit einer zweiten Simulationohne Verwendung der Parameter S B und S C untersucht. Aus einem Vergleich derSimulationsgüten konnte gefolgert werden, dass das Auftreten der Seebeck-Parameterin Messungen an (001)-orientiertem (Ga,Mn)As bisher nicht quantitativ nachgewiesenwerden kann.Ein zusätzlicher Vergleich zwischen den ADMR- und den ADMTP-Daten in den verwendetenMesskonfigurationen ip, oopj und oopt zeigte dagegen Unterschiede im Verlaufder winkelabhängigen Messkurven des Magnetwiderstandes und der Magnetothermokraft.Dies deutet auf einen nichtlinearen, tensoriellen Zusammenhang zwischen demWiderstandstensor ˆρ und dem Thermokrafttensor Ŝ hin. Dieser Unterschied ist auchin einem Vergleich der Vorzeichen und relativen Gewichtungen der EntwicklungsparameterS i mit den Parametern ρ i des Widerstandstensors ersichtlich. Daraus lässtsich folgern, dass die Mott-Relation, welche die Tensorbeziehung zwischen dem ThermokrafttensorŜ und dem Widerstandstensor ˆρ bildet, nicht - wie in vielen Veröffentlichungenbisher angenommen wurde [18, 19] - als linearisierte Gleichung für dieeinzelnen Tensorkomponenten vonŜ und ˆρ geschrieben werden kann. Anhand dieserBeobachtungen konnten erste Aussagen über die in der Literatur bisher nicht experimentellbestimmte Fermifläche von (Ga,Mn)As gemacht werden. Da die Mott-Relationnicht linear dargestellt werden kann, kann die Verknüpfung zwischenŜ und ˆρ, d.h.die Energieableitung des elektrischen Leitfähigkeitstensors an der Fermienergie, nichtals Einheitsmatrix dargestellt werden, wodurch eine sphärische Gestalt der Fermiflächevon (Ga,Mn)As ausgeschlossen werden kann. Auch eine theoretische Berechnung durchDietl et al. hat gezeigt, dass die Fermifläche von verdünnten ferromagnetischen Halbleiterndurch die von den Löchern im Valenzband vermittelte Austauschwechselwirkung90

6.4 Winkelabhängiger Magnetwiderstand und Magnetothermokraft an (311)-orientiertem (Ga,Mn)As[52] eine ausgeprägte Abhängigkeit von der relativen Orientierung des Wellenvektorsund der Magnetisierung aufweist und somit nicht sphärisch ist [73].6.4 Winkelabhängiger Magnetwiderstand undMagnetothermokraft an (311)-orientiertem(Ga,Mn)AsAus den Messungen an (001)-orientierten (Ga,Mn)As-Filmen konnten keine quantifizierbarenSeebeck-Parameter aufgelöst werden, da diese erst in vierter Ordnung derReihenentwicklung auftraten. Durch die Anwendung der Tensorentwicklungen auf niedrigsymmetrischeKristallsysteme konnte in Kap. 2.6.2 gezeigt werden, dass für (311)-orientierte (Ga,Mn)As-Filme bereits in erster Entwicklungsordnung ein SeebeckparameterS α auftritt, der die Reihenentwicklung des Thermokrafttensors qualitativ von derEntwicklung des Widerstandstensors unterscheidet. Ausgehend von diesen Überlegungenwurden an einem von W. Limmer et al. auf (311)-orientiertem GaAs-Substrat gewachsenem(Ga,Mn)As-Film mit einer Filmdicke von d = 30 nm ADMR- und ADMTP-Messungen durchgeführt. Mit Hilfe des Heizwiderstandes R Heiz am Probenhalter wurdebei diesen Messungen ein Temperaturgradient entlang der j = [33¯2]-Richtung entlangder Hallbar angelegt, der wie in den Messungen an (001)-orientierten Probenkeinen Einfluss auf die ADMR-Signale hatte und die mittlere Probentemperatur beiT LS = 10 K auf etwa 25 K erhöhte. Für ADMR-Messungen wurde zusätzlich ein StromI = 20 µA entlang der j-Richtung angelegt und der Längs- und Queranteil des Widerstandesentlang j = [33¯2] bzw. t = [¯110] bei µ 0 H = 0.1, 0.5, 1 T als Funktion desWinkels zwischen j und der Magnetfeldrichtung H in den Konfigurationen ip, oopj undoopt gemessen. Die ADMTP-Messungen erfolgten entsprechend ohne den Längsstromentlang der j-Richtung. Durch eine Anpassung der Simulationen der Reihenentwicklungendes Magnetwiderstandes bzw. der Thermokraft an die Symmetrie der (311)-orientierten Probe konnten aus den Messdaten die Entwicklungsparameter ρ i bzw. S i(0 ≤ i ≤ 6) sowie der Seebeckparameter S α bestimmt werden.Auch für diese Probe konnte kein globaler Zusammenhang zwischen den Entwicklungskoeffizientendes Widerstands- und des Thermokrafttensors gefunden werden, derauf eine linear darstellbare Mott-Relation und damit eine sphärische Fermifläche von91

6 Abschließende Betrachtungen(Ga,Mn)As hindeuten würde. Vielmehr ist bereits aus dem qualitativen Vergleich derKurvenverläufe der ADMR- und ADMTP-Messungen eine stark unterschiedliche Gewichtungder Entwicklungsparameter des Widerstands- und Thermokrafttensors ersichtlich.Der Seebeck-Parameter S α ≠ 0 konnte aus den Messungen des Längsanteilsdes Thermokrafttensors in ip- und oopt-Konfiguration qualitativ wie quantitativ nachgewiesenwerden, er liegt in der selben Größenordnung wie die übrigen S i -Parameterund ist somit nicht vernachlässigbar. Eine zusätzliche Abschätzung von S α konntemit Hilfe von magnetfeldabhängigen Thermokraftmessungen in ip-Konfiguration gemachtwerden. Dazu wurde das externe Magnetfeld bei einem festen Einbauwinkelθ ip= 0 ◦ (µ 0 H ‖ [1¯10]) im Bereich von −7 T ≤ µ 0 H ≤ 7 T variiert und die longitudinaleund transversale Thermospannung aufgezeichnet. Aus der Auswertung derDifferenz der longitudinalen Thermospannungen bei verschiedenen Werten von ±µ 0 Hkonnte S α abgeschätzt werden und das Ergebnis aus den ADMTP-Messungen bestätigtwerden. Zusätzlich wurden magnetfeldabhängige Messungen des Magnetwiderstandesin ip-Konfiguration mit I = 20 µA entlang der j-Richtung bei θ ip = 0 ◦ durchgeführt.Anhand der magnetfeldabhängigen Messungen der Längsspannungen ist auch die unterschiedlicheGewichtung der Entwicklungsparameter der Reihenentwicklungen sichtbar,diese zeigt sich durch eine unterschiedliche Symmetrie der longitudinalen resistivenbzw. thermogalvanischen Messkurven bezüglich dem Nullfeld.6.5 AusblickDie Ergebnisse der vorliegenden Arbeit haben eine Reihe interessanter Aspekte für zukünftigeThermokraftexperimente eröffnet. Für weiterführenden Untersuchungen wirdvorgeschlagen, den Einfluss der Seebeck-Parameter für verschiedene Materialsystemezu quantifizieren. Die vorliegende Arbeit konnte zeigen, dass für niedrigsymmetrischeKristalle wie die untersuchten (311)-orientieren (Ga,Mn)As-Filme Unterschiede in denReihenentwicklungen des ADMR und des ADMTP bereits in niedrigen Ordnungen auftretenkönnen und der zugehörige Seebeck-Parameter S α von der selben Größenordnungwie die übrigen Entwicklungsparameter ist. Dieser Aspekt sollte auch bei zukünftigenUntersuchungen anderer Materialsysteme wie Heusler-Verbindungen, Magnetit oderYttrium-Eisen-Granat (YIG) bei der Wahl der Probengeometrie bzw. Kristallorientierungbeachtet werden.92

6.5 AusblickDie Messungen an dem vorgestellten Kalorik-Aufbau haben gezeigt, dass die Signalstärkender Thermospannungen in den ADMTP-Messungen durch die thermische Ankopplungder Probe an die Wärmequelle und die Wärmesenke limitiert sind. Da dieAuflösung der Seebeck-Parameter jedoch empfindlich von der Signalstärke und derSignalqualität der Thermospannungen abhängt, muss die Signalausbeute der Thermospannungenerhöht werden. Dies kann zum einen durch eine Verbesserung der thermischenAnkopplung der Probe an die Wärmesenke ermöglicht werden, beispielsweisedurch eine mechanische Kontaktierung oder den Vergleich der Einflüsse verschiedenerwärmeleitfähiger Klebemittel. Außerdem kann versucht werden, die Heizleistung direktauf der Probe zu deponieren, etwa durch die Strukturierung eines zusätzlichen, von derHallbar elektrisch isolierten Quersteges auf die Probenoberfläche („On-Chip Heizer“).Durch eine Abdeckung dieses Heizsteges mit einem nichtmagnetischen elektrischen Leiterwie Platin kann die kritische deponierte Heizleistung zusätzlich erhöht werden. Ineinem Vorexperiment mit einer YIG-Probe konnten im selben Aufbau bei Raumtemperaturbereits durch das Heizen über einen Pt-Streifen Temperaturunterschiede vonbis zu 8 K gemessen werden. Ein weiteres Ziel der Messaufbau-Optimierung ist dieErmöglichung durchstimmbarer Temperaturdifferenzen auf der Probe, ohne dabei dieProbentemperatur drastisch zu erhöhen, wie dies in bisherigen Messungen der Fall war.Somit soll erreicht werden, dass die gemessenen Thermospannungen als Funktion derTemperaturdifferenz verglichen werden können, um die Unabhängigkeit der Thermokraftvon der erzeugten Temperaturdifferenz auf der Probe zeigen zu können.Wie kürzlich veröffentlichte Untersuchungen von Huang et al. gezeigt haben, hat dietatsächliche Richtung des aufgeprägten Temperaturgradienten einen empfindlichen Einflussauf das Messsignal [19]. Daher ist eine klare Definition des Temperaturgradientenverlaufsfür ADMTP-Messungen wichtig. Da ein thermischer Übergang von derProbenoberfläche zum Vakuum nicht möglich ist, kann der Einfluss eines möglicherweiseauftretenden vertikalen Temperaturgradienten mit dem in der vorliegenden Arbeitneu konstruierten Vakuummessplatz (vgl. Kap. 5) verringert werden. Zudem wirddamit eine weitere Verbesserung des Signal-zu-Rausch-Verhältnisses in den ADMTP-Messungen erwartet. In diesem Zusammenhang ist gerade in niedrigsymmetrischenKristallsystemen jedoch auch zu beachten, dass der Verlauf des Temperaturgradientenan die phononischen Ausbreitungsrichtungen des Substrates gekoppelt ist [64] und vonder angenommenen Ausbreitungsrichtung j abweichen kann [74].93

6 Abschließende BetrachtungenDer Zusammenhang zwischen den Tensoren Ŝ unf ˆρ wird durch die Mott-RelationŜ = π2 k B 2 T3egeliefert, in der der Thermokrafttensorˆρ( ) ∂ˆσ(6.1)∂EE FŜ über die Energieableitung des elektrischenLeitfähigkeitstensors ˆσ an der Fermienergie mit dem elektrischen Widerstandstensor ˆρverknüpft ist. Ein Koeffizientenvergleich zwischen ADMR- und ADMTP-Messungen an(001)- und (311)-orientiertem (Ga,Mn)As hat gezeigt, dass es kein lineares Skalenverhaltenzwischen dem Magnetwiderstandstensor und dem Thermokrafttensor gibt, wiedies in einigen Veröffentlichungen zu (Ga,Mn)As angenommen wird [18, 19]. Um einfundiertes Verständnis über die Thermokraft zu erlangen und aus den experimentelleinfacher zugänglichen resistiven Effekten bereits Abschätzungen über thermoelektrischeEigenschaften und die Fermiflächen eines Materials machen zu können, ist eineexperimentelle Überprüfung der Mott-Relation nötig.Bisher konnten mit dem vorliegenden Aufbau durch die vorgegebene Richtung desTemperaturgradienten nur zwei Einträge der Mott-Relation vermessen werden. Um Informationenüber weitere Tensoreinträge vonŜ und ˆρ erfassen zu können, muss eineRichtungsvariation des Temperaturgradienten und der magnetischen Feldrichtung ermöglichtwerden. Durch die Verwendung eines 3D-Vektormagneten, der im Rahmendes Schwerpunktprogramms Spin-Caloric Transport der DFG bereits beantragt undgenehmigt wurde, können in zukünftigen Messungen Drehungen in beliebigen Kristallebenenbetrachtet werden. Über On-Chip-Heizstreifen entlang der j- und t-Richtungbzw. entlang n über einen Heizstreifen an der Unterseite des geeignet gewählten Substratserscheint eine zusätzliche Variation der Richtung des angelegten Temperaturgradientenunter der Voraussetzung einer geeigneten Lösung für reversible Wärmesenkenam Probenhalter möglich. Dies kann z.B. über die thermische Ankopplung der entsprechendenProbenseite über wärmeleitfähige Bonddrähte an zusätzliche Kupferblöcke amProbenhalter realisiert werden.Das erst vor wenigen Jahren entstandene Forschungsgebiet der Spin-Kaloritronik eröffnetnoch ein weites Feld neuer, bislang noch nicht vollständig erklärter Effekte wiedem Spin-Seebeck-Effekt. In den bisher veröffentlichten Spin-Seebeck-Experimentenan magnetischen Materialien [6–9], Halbleitern [11] und Isolatoren [10] werden auf derProbe aufgedampfte, transversal zur Richtung des Temperaturgradienten orientierte94

6.5 AusblickPt-Streifen zur Detektion des Spin-Stroms über den Inversen Spin-Hall-Effekt(ISHE)verwendet [75]. Dabei wird ein linearer Verlauf der an den Pt-Streifen gemessenen SpannungV ISHE als Funktion der Position des Pt-Streifens auf der Probe mit einem Vorzeichenwechselzwischen der warmen und der kalten Seite beobachtet. Die Ursache diesesVorzeichenwechsels ist bislang noch nicht eindeutig geklärt, jüngste Veröffentlichungenschlagen unterschiedliche Temperaturen der Magnonen und Phononen als Grund fürdie beobachteten Thermospannungssignale vor [76]. In den vergangenen Wochen konntendie von Jaworski et al. publizierten Beobachtungen des Spin-Seebeck-Effekts an(Ga,Mn)As [11] in einer Kollaboration mit dem IFW Dresden bestätigt werden [77].Das Ziel dieser Zusammenarbeit ist es, anhand einer simultanen Messung der Domänenstrukturdes ferromagnetischen Dünnfilms über den magnetooptischen Kerr-Effekt[78] Informationen über den Spin-Seebeck-Effekt und die Ursache des Vorzeichenwechselsder Thermospannung zu erhalten.Ein zweiter Ansatz zur Untersuchung des Spin-Seebeck-Effektes ist eine Untersuchungder gemessenen Spannung V ISHE . Diese hängt von der Spin-Mixing Conductance unddem Spin-Hall-Winkel ab [76]. Bringt man den für die Spin-Seebeck-Experimente verwendetenferromagnetischen Film in ferromagnetische Resonanz, wird aufgrund desSpin-Pumpens ebenfalls ein Spin-Strom in die Pt-Schicht erzeugt. Dieser kann wiederüber den Inversen Spin-Hall-Effekt detektiert werden, die gemessene Spannung V ISHEhängt somit auch von der Spin-Mixing Conductance und dem Spin-Hall-Winkel ab [76].Über einen Vergleich der beiden Messungen kann so versucht werden, die Theorie desSpin-Seebeck-Effektes zu überprüfen.95

A Anhang ExperimenteA.1 Thermokraft-Koeffizienten für Aufspaltung inTransversal- und Longitudinalanteil bei(001)-orientierten FilmenS 0 = α 22 + α 2211 + α 221111S 1 = α 2222 − α 2211 + 6α 222211 − 2α 221111S 2 = α 2233 − α 2211 + 6α 223311 − 2α 221111S 3 = α 222222 + α 221111 − 6α 222211S 4 = α 223333 + α 221111 − 6α 223311S 5 = α 221111 + 6α 223322 − 6α 222211 − 6α 223311S A = 6α 22321S 6 = α 213 + 3α 21322S 7 = α 2121 + 4α 212221S 8 = α 21333 − 3α 21322S 9 = 12α 213321 − 4α 212221S B = 3α 21311 − 3α 21322S C = 4α 212111 − 4α 212221(A.1)(A.2)(A.3)(A.4)(A.5)(A.6)(A.7)(A.8)(A.9)(A.10)(A.11)(A.12)(A.13)I

A Anhang ExperimenteA.2 Widerstands-Koeffizienten für Aufspaltung inTransversal- und Longitudinalanteil bei(311)-orientierten Filmenρ 0 = − 9 11 a 2121 + 9 11 a 22 + 9 22 a 2211 + 9 22 a 2222 + 2 11 a 33 + 2 11 a 3322ρ 1 = 180121 a 2121 − 9121 a 2211 − 9121 a 2222 + 18121 a 2233 + 72121 a 3232(A.14)− 4121 a 3322 + 4121 a 3333 (A.15)ρ 2 = 54√ 2121 a 2121 + 27√ 2121 a 2211 + 27√ 2121 a 2222 − 54√ 2121 a 2233 − 84√ 2121 a 3232+ 12√ 2121 a 3322 − 12√ 2121 a 3333 (A.16)ρ 3 = − 117121 a 2121 − 81242 a 2211 − 81242 a 2222 + − 81121 a 2233 − 72121 a 3232− 18121 a 3322 + 18121 a 3333 (A.17)ρ 4 = − 3√ 211 a 231 + 3√ 211 a 321 (A.18)ρ 5 = 9 11 a 213 + 2 11 a 321(A.19)ρ 6 = − 9 11 a 2211 + 9 11 a 2222 + 4 11 a 3232(A.20)ρ 7 = − 3√ 211 a 2211 + 3√ 211 a 2222 − 6√ 211 a 3232 (A.21)II

aft-Koeffizienten für Aufspaltung in Transversal- und Longitudinalanteil bei (311)-orientierten FilmenA.3 Thermokraft-Koeffizienten für Aufspaltung inTransversal- und Longitudinalanteil bei(311)-orientierten FilmenS 0 = − 9 11 a 2121 + 9 11 a 22 + 9 22 a 2211 + 2 11 a 33 + 2 11 a 3322S 1 = 180121 a 2121 − 9121 a 2211 − 9121 a 2222 + 18121 a 2233 + 36121 a 2332(A.22)+ 36121 a 3232 − 4121 a 3322 + 4121 a 3333 (A.23)S 2 = 54√ 2121 a 2121 + 27√ 2121 a 2211 + 27√ 2121 a 2222 − 54√ 2121 a 2233 − 42√ 2121 a 2332− 42√ 2121 a 3232 + 12√ 2121 a 3322 − 12√ 2121 a 3333 (A.24)S 3 = 117121 a 2121 − 81242 a 2211 − 81242 a 2222 + − 81242 a 2233− 36121 a 2332 − 36121 a 3232 − 18121 a 3322 + 18121 a 3333 (A.25)S α = 3√ 211 (a 231 + a 321 ) (A.26)S 4 = − 6√ 211√ √ a 213 − 6√ 211√ √ a 2312 22 2 22S 5 =S 6 =184√ √ √ a 213 − √ √ √ a 23111 2 22 11 2 221√11√2√22(−18a 2211 + 18a 2222 + 8a 2332 )(A.27)(A.28)(A.29)S 7 = 6√ 211√2√22(−a 2211 + a 2222 + 2a 2332 )(A.30)III

A Anhang ExperimenteA.4 Widerstands-und Thermokraftparameter der ProbeB729fIndex ADMR Index ADMTP ohne S B und S C ADMTP mit S B und S Cρ 1 (µΩm) 0.67 S 1 ( µV )K5.7 5.7ρ 2 (µΩm) 3.35 S 2 ( µV )K3.6 3.6ρ 3 (µΩm) -1.05 S 3 ( µV )K2.5 2.5ρ 4 (µΩm) 1.1 S 4 ( µV )K0.3 0.3ρ 5 (µΩm) -2 S 5 ( µV )K1.8 1.8ρ 6 (µΩm) -11 S 6 ( µV ) K 6 6ρ 7 (µΩm) -5.2 S 7 ( µV )K-3 -0.6ρ 8 (µΩm) -3 S 8 ( µV )K-1 -1ρ 9 (µΩm) 0 S 9 ( µV ) K 0 0- - S B ( µV ) K 0 -2- - S C ( µV ) K 0 -4Tabelle A.1 Widerstands-und Thermokraftparameter der Probe B729f.ip ρ 0 (µΩm) ρ off (µΩm) S 0 ( µV ) K S off( µV ) K1T 237.93 -4 152.2 930.5T 242.98 -4 152.5 960.1T 247.95 -4 152.5 98Tabelle A.2 Offsetparameter in ip-Konfiguration.oopj ρ 0 (µΩm) ρ off (µΩm) S 0 ( µV ) K S off( µV ) K1T 237 -4 91.5 900.5T 242 -4 92.2 910.1T 246.75 -4 92.9 92Tabelle A.3 Offsetparameter in oopj-Konfiguration.IV

A.5 Widerstands-und Thermokraftparameter der Probe B594aoopt ρ 0 (µΩm) ρ off (µΩm) S 0 ( µV ) K S off( µV ) K1T 237.5 -4 96.2 1250.5T 242.4 -4 96.2 1250.1T 247.5 -4 95.5 128Tabelle A.4 Offsetparameter in oopt-Konfiguration.A.5 Widerstands-und Thermokraftparameter der ProbeB594aIndex ADMR Index ADMTPρ 1 (µΩm) -4 S 1 ( µV ) K 8.5ρ 2 (µΩm) 9 S 2 ( µV ) K 2.5ρ 3 (µΩm) 16 S 3 ( µV ) K 5.5ρ 4 (µΩm) -3 S 4 ( µV ) K -0.08ρ 5 (µΩm) -30 S 5 ( µV ) K 0.18ρ 6 (µΩm) 18 S 6 ( µV ) K 0.7ρ 7 (µΩm) 5 S 7 ( µV ) K -0.2- - S α ( µV ) K 1.5Tabelle A.5 Widerstands-und Thermokraftparameter der Probe B594a.V

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XII

DanksagungDie vorliegende Arbeit wurde erst durch die Unterstützung, die mir von vielen Seitenentgegengebracht worden ist, ermöglicht. Dafür möchte ich mich an dieser Stelle herzlichbedanken.Als Erstes danke ich Prof. Dr. Rudolf Gross für das interessante Thema, die Unterstützungund die großzügige Bereitstellung der Mittel. Ein großer Dank gilt auch PD Dr.Stefan Ludwig für die Betreuung dieser externen Diplomarbeit seitens der LMU.Dr. Sebastian T. B. Gönnenwein, für die großartige Unterstützung dieser Arbeit, seineBegeisterung für neue Ideen und die vielen tiefgehenden und lehrreichen Diskussionen.Besonders bedanken möchte ich mich auch bei Matthias Althammer, der diese Arbeitmit viel Geduld und zahlreichen konstruktiven Vorschlägen und Hilfestellungen betreuthat, bei technischen Problemen immer eine Lösung parat hatte und für alle Fragen eineanschauliche Erklärung fand.Allen restlichen Magnetikern, Dr. Matthias Opel, Dr. Stephan Geprägs, Johannes Lotze,Mathias Weiler und Christoph Zollitsch danke ich für die gute Zusammenarbeit unddie angenehme Atmosphäre. Auch der Gruppe von Prof. Dr. Martin Brandt vom WalterSchottky Institut möchte ich für die tiefgehenden Diskussionen zu meinen Messungenim Walt(h)er-Seminar danken. Insbesondere danke ich auch Lukas Dreher vom WalterSchottky Institut sowie Wolfgang Limmer und Wladimir Schoch von der UniversitätUlm für die Bereitstellung der (Ga,Mn)As-Proben.Dr. Hans Hübl danke ich für die vielen Diskussionen bei der Konstruktion des neuenProbenstabs. Ebenso danke ich Dipl. Ing. Thomas Brenninger für die Einführung indie CAD-Konstruktion und die Unterstützung beim Design des neuen Probenstabs undNamvar Jahanmehr für die Hilfe bei der Beschaffung der KF-Bauteile. Ein großer Dankgebührt auch dem Team der Mechanik-Werkstatt für die Anfertigung des Vakuum-Probenstabs und die wertvollen Hinweise bei der Umsetzung des neuen Messaufbaus.XIII

LiteraturverzeichnisDer morgentlichen Dienstbesprechungsrunde danke ich für das ein oder andere Gesprächweit abseits der Physik und die gute Stimmung schon früh am Morgen. Vor allemmeinen ehemaligen Zimmerkollegen Marta Krawczyk, Felix Bilger, Thomas Böhmund Jan Götz auch ein herzliches Dankeschön für die entspannte Atmosphäre im D042.All den anderen Mitarbeitern, Diplomanden und Doktoranden, die ich bisher noch nichterwähnt habe, danke ich für das tolle Arbeitsklima am WMI.Stephan, ein einfaches Danke reicht nicht für deine Unterstützung, alles unter einenHut zu bekommen und diese Arbeit zu ermöglichen. Dass du immer da warst und mirauch frühmorgens schon zugehört hast, wenn ich wieder einmal nicht von meiner Arbeitloskommen konnte, kann man nicht in wenigen Sätzen beschreiben.Carolin, auch wenn du noch viel zu jung bist, um diese Arbeit und all die Stunden, diein ihr stecken, zu verstehen, hast du doch einen wesentlichen Teil dazu beigetragen.Durch dich erkenne ich jeden Tag aufs Neue, dass man alle Dinge auch unter anderenBlickwinkeln betrachten kann und dafür danke ich dir.XIV

SelbstständigkeitserklärungName, Vorname:Geburtsdatum:Geburtsort:Studiengang:Matrikelnummer:Meyer, Sibylle09.04.1986HaagPhysik (Diplom)2551033ErklärungHiermit erkläre ich, dass ich die vorliegende Arbeit selbstständig und nur unter Zuhilfenahmeder angeführten Mittel angefertigt habe.Des Weiteren versichere ich, alle wörtlichen oder sinngemäßen Übernahmen aus anderenWerken als solche kenntlich gemacht zu haben.Diese Arbeit lag in gleicher oder ähnlicher Form noch keiner Prüfungsbehörde vor undwurde bisher noch nicht veröffentlicht.Ort, Datum UnterschriftXV