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Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtGrundlagen der Technischen ReaktionsführungBisher:●●●●●●●●●●Thermodynamische und kinetische GrundlagenMaterialbilanzenUmsatzverhalten der Grundtypen von ReaktorenKatalyseStofftransport bei heterogenen ReaktionenCharakterisierung von Reaktoren, VerweilzeitverteilungWeitere Themen:Verweilzeitverteilung– der Grundtypen von Reaktoren– von Reaktorkombinationen: Faltung, RührkesselkaskadeReale Reaktoren: Zellenmodell, Dispersionsmodell, UmsatzverhaltenSpezielle Reaktoren: Festbett, WirbelschichtNicht-isotherme ReaktionsführungGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-1Stofftransport in Reaktorent 1= 0 t 2t 3= τ t 1t 2t 1t 2Umsatzverhalten durchströmter Reaktoren bei einereinfachen, irreversiblen Reaktion 1. Ordnung●●●UN→∞N=5 N=2N=1Kaskade: und realer Rektor:Umsatz liegt zwischen denbeiden GrenzfällenUU CSTR< KaskadeKaskade< UU PFRRealGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-3DaCSTR-Kaskade:1U=1−Da1N NWas ist die Ursache des unterschiedlichen Umsatzverhaltens?Wie charakterisiert man einen gegebenen realen Reaktor?Wie ermittelt man dessen Umsatz?Ideales StrömungsrohrKeine RückvermischungU=1−e −DaIdealer DurchflussrührkesselVollst. DurchmischungU= Da1DaExperimentelle Ermittlung der VerweilzeitverteilungTestsignal:Aufgabe einesSpurstoffes mitbekanntem Zeitverlaufder Konzentrationc S 0 t Spurstoff c S E t Edukte˙V = konstant!Systemantwort:Messung derSpurstoffkonzentrationam ReaktorausgangGrundlagen der Technischen Reaktionsführung13.07.07Ideales Strömungsrohr Realer Reaktor Ideal. DurchflussrührkesselVermischung der Reaktionsmasse:Keine RückvermischungKein Konzentrationsausgleich?Konzentrationsausgleich?Verweilzeit der Volumenelemente im Reaktor:DeterministischFür alle gleich ?vollständige Rückvermischungvollst. KonzentrationsausgleichZufälligVerweilzeitverteilung!Die Art des Stofftransports und die Verweilzeitverteilunghaben großen Einfluss auf Umsatz und Selektivität!VerweilzeitverteilungExperimentelle ErmittlungBerechenbarund ModellanpassungBerechenbarGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-41h(t)0 tEinheitssprung- bzw.Heaviside-Funktiont0 tDirac-Stoß- bzw.Delta-Funktiont∫−∞tdtF(t)t1F t =∫ E tdt−∞0 tVerweilzeitsummenfunktiondF t E t =dt0 tVerweilzeitspektrumGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-5E(t)9-1


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtStoffbilanzd c it d tVerweilzeitverteilung beimIdealen Durchflussrührkessel= V R= 1 c 0 mit i−c it R i ˙VV c SE (t)R˙VE0cc i iSpurstoffbilanz (keine Reaktion!)d c Std t= 1 c S 0 t −c St Berechnung der Verweilzeitsummenfunktiont0 : c St =c S E t=0t≥0 : d c S t = 1 c Rd t S−c St Ct=c S R −c Std Ct=− 1 d C t Ct =− d c S td t dt dtc S0 (t)Verdrängungsmethode:Testsignal SprungfunktionGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-6Verweilzeitspektrum EtSubstitution:C SRVerweilzeitverteilung beimIdealen DurchflussrührkesseldF tEt =dtEt = 1 e − t C S 0 t ={ 0C SRt0t≥00 tweiter geht’s ...VerweilzeitsummenfunktionF t0.630.95− t F t=1−eVerweilzeitverteilung beimIdealen DurchflussrührkesselSpurstoffbilanzd Ct=− 1 d t CtLösung durch Trennung der Veränderlichen und Integration von 0 bis tC E∫Rc Sd CtCt =− 1 dtC ElnC ∣cS R=− t ∣0ln C Ec SR =− t c R S−c E St − t =eRc Sc S E t=c SR 1−e− t t∫0tim Konzentrationsbereich C E 0=c S R −c S E 0=c SRlnC ∣cS Rx∣ eC E =lnC E −lnc S R =ln C Ebis C E t=c R S−c E StGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-7Verweilzeitspektrum:c SRund Rücksubstitution: C E t=c S R −c S E tVerweilzeitsummenfunktionF t= c E St − t R =1−ec SMittlere Verweilzeit beimIdealen DurchflussrührkesselEt = 1 e − t Berechnung der mittleren Verweilzeit∞=∫ t Etdt0∞ t− t=∫ e dt0− t ∞−=−te∣ t ∞0 −e∣ 0= Erwartungswert (1. Moment)der WahrscheinlichkeitsdichtePartielle Integration:∫uv' dt=uv−∫u' v dt− t ∞=−te∣ 0∞∫0Wahrscheinlichkeitsdichteder Verweilzeite− t dtGewählt:u=tv'= 1 e − t u'=1− t v=−eGrundlagen der Technischen Reaktionsführung13.07.07t /t /=−0−0−0−1 = = V R˙VDie mittlere Verweilzeit ist gleichder hydrodynamischen Verweilzeit9-2Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-8Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-9


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtStoffbilanz∂c i∂t = −u ∂ c i∂ z R iSpurstoffbilanz (keine Reaktion!)∂c S∂ t= −u ∂c S∂ zVerweilzeitverteilung beimIdealen StrömungsrohrRandbedingung:c St ,z=0=c S 0 tGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-10c i0u˙Vc i (t,z) V RDie Lösung der DGL c S(t,z) muss die Rand- und Anfangsbedingungen erfüllen!Durch „Raten“ erhält man folgenden Lösungsansatz:c St , z =c St− z u Überprüfung: Einsetzen in Bilanz∂c S=∂ t−u ∂c S∂ z ∂c S∂v = −u − 1 ∂c Su ∂v Die Bilanz ist für jedeFunktion c S(v) erfüllt!Anfangsbedingung:c St=0, z=0Mit v=t− z folgt:u∂c Sv∂t∂c Sv ∂ z= ∂c S v∂v= ∂c S v∂vDa auch die Randbedingung erfülltwerden muss, folgt die Lösung zuc St , z=c S 0 t− z u ∂v∂t∂v∂ zVerweilzeitverteilung beimIdealen Strömungsrohrc S0 (t)z= ∂c S v ⋅1∂v= ∂c S v ⋅ −1∂v uc SE (t)z=Lc iEWegen der Anfangsbedingungmuss geltenc S 0 t , z=0 für t≤0Spurstoffbilanz∂c S= −u ∂c S∂t ∂ zAllgemeine Lösung:c St , z=c S 0 t− z u Verweilzeitverteilung beimIdealen Strömungsrohrc 0St =0 für t0Ermittlung des VerweilzeitspektrumsStoßmethode: Testsignal Dirac-Stoßc S 0 t =c S * t Aus der Spurstoffkonzentrationam ReaktorausgangHydrodynamische= V RVerweilzeit:˙V = L uc St , z=c s * t− z u c St , L=c * St− L u =c * St−Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-11c i0c S0 (t)u˙Vc i (t,z) V Rzt−={ 0∞0 τ tc SE (t)z=Lc iEt≠t=folgt dann direkt das VerweilzeitspektrumDas Eingangssignal erscheintEt = c um τ zeitlich verschoben, aberSt , Lsonst unverändert am Ausgang!=t−*c S Die Verweilzeit ist gleich der hydrodynamischen VerweilzeitVerweilzeitexperiment im PFR und CSTRt 1t 2t 1+τt 1t 1+0t 2Grundlagen der Technischen ReaktionsführungVerweilzeitspektrumEt E t =t−VerweilzeitsummenfunktionF t∞F t =∫ E t dt0F t=ht−z=0 z=(t 2-t 1)u z=LIdeales StrömungsrohrIdeal. DurchflussrührkesselStoßmethode: Spurstoffkonzentration über den Ort im Reaktort t1+τ1t 1t 2Ort t 1+τz=0 z=(t 2-t 1)u z=LOrtt 213.07.07t /Alle Volumenelemente haben die gleiche Verweilzeit!t /Stoßmethode: Spurstoffkonzentration am ReaktorausgangEt =t−t Zeit1t 1+τt 1Et = 1 − te t 2t 1+τZeit9-3Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-12Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-13


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. Bellgardt13.07.07Verweilzeitverteilung von ReaktorkaskadenEinfache Beispiele: Zweistufige KaskadenGegeben: Verweilzeitspektrum der einzelnen Reaktoren E 1(t) und E 2(t)Gesucht:δ(t)δ(t)PFRE 1(t)CSTRE 1(t)E 1(t)E 1(t)CSTRE 2(t)CSTRE 2(t)Verweilzeitspektrum der Kaskade E(t)E(t)=?E(t)=?Methode zur Berechnung der Antwort E(t) eines!Systems bei beliebigem Eingangssignal (hier: E 1(t))und bekannten Systemeigenschaften, (hier E 2(t))Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-14Systemantwort bei beliebigem EingangssignalFolge von Dirac-Pulsenx(t) δ 3LinearesEingang SystemE(t)tt 0t 1t 2t 3t 4t 5Die Antwort auf jeden einzelnen Puls ist bekannt! i =xt i t t−t i y i =x t i t E t−t i t 0δ 0t 1δ 1t 2δ 2tttusw.t 0y 0(t)t 1y 1(t)t 2y 2(t)weiter geht’s ...Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-16tttAusgangy(t)?Das approximierteAusgangssignal yt ergibtsich als Überlagerungaller Einzelantworten:+yt tyt ≈∑ x t i E t−t i tt i =t 0ttSystemantwort bei beliebigem EingangssignalDirac-Stoßδ(t)LinearesSystemE(t)EingangAusgangtBeliebigx(t)∆tLösung Schritt 1:Approximation von x(t) durchX 3t schmale Rechtecke der Flächet 0t 1t 2t 3t 4t 5X i = x t i tx(t)Lösung Schritt 2:δ 3Approximation der Rechteckedurch Dirac-Pulse gleicher Flächet i = X i t−t i =x t i t t−t i t 0t 1t 2t 3t 4t 5(Abtastung!)GewichtsfunktionE(t)Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-15y(t)?ttweiter geht’s ...Systemantwort bei beliebigem Eingangssignalx(t)δ 3t 0t 1t 2t 3t 4t 5tEingangApproximiertesAusgangssignal:Für t 0 erhältman die exakte Lösung:Die Summe gehtdann in ein Integral über:x(t)tLinearesSystemE(t)tyt ≈∑ x t i E t−t i tt i =t 0yt = lim ytt 0tyt=∫ xt i Et−t i dt it 0Faltungsintegraltyt =∫ x t ' g t−t ' dt '−∞Ausgangyt =xt ∗g t =g t ∗x t Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-17yt ∆tDie Approximation wirdmit kleinerem ∆t besserAllgemeine Darstellung:t 0 −∞ t i =t 'Gewichtsfunktion:E t =g t yt ttGrundlagen der Technischen Reaktionsführung9-4


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtVerweilzeitverteilung beimPFR, CSTR und der zweistufigen KaskadeVerweilzeitsummenfunktion einer Kaskade auszwei gleichen Idealen DurchflussrührkesselnVerweilzeitspektrumE t = t 12 e − t 1VerweilzeitsummenfunktiontF t =∫ E t dt0t=∫0=− t− te 1− t t2 e 1dt1t 1∣0t∫0− t1 e1dt 1F t=1− 1 t 1 e − t 1δ(t)Partielle Integration:∫uv' dt=uv−∫u' v dt=− t− t − t te1 0−e1∣01−=1− 12t 2te τ 1 = 1τ 12Gewählt:E(t)F(t)u= t u'= 1 1 1v'= 1 − te1 1v=−e=− t− t e1−e− t 11 1VerweilzeitsummenfunktionGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-19− t 1Grundlagen der Technischen ReaktionsführungVerweilzeitspektrum EtPFRKaskadeEt =t−E t = 4t− 2t e 2Et = 1 − t e CSTRVerweilzeitsummenfunktionF t− t CSTR F t=1−eKaskadeF t=1− 12t e−2t 13.07.07PFR F t=ht−t /t /Die Verweilzeitverteilung der Kaskade nähert sich derjenigen des PFR an!9-5Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-20


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. Bellgardtδ(t)Verweilzeitspektrum einer Kaskade ausN gleichen Idealen DurchflussrührkesselnE 1(t)E 2(t)τ 1E CSTRτ 2E CSTRτ 3E CSTRτ NE CSTRi= Gesamtverweilzeit τ NBekannt:Berechnung von E 3(t):E 3 t= 1 2 e− t t 1 t '∫ dt ' 1 0 1E 1t = 1 − t ei iE 3(t)E 2 t= t 12 e − t 1E 2 t = 1E 3 t= 1 12 e − t 1 t 2Verweilzeitspektrumder N-stufigen Kaskade:E 1 t =1−1! 1 t2 1E 3 t= 11−1 12−1! t 2−11 13−1! t 3−1 1E N(t)1 1eGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-23 1e1 1eE N t= 1 N −1! tN −1 −1 1t e1 1Verweilzeitsummenfunktion einer Kaskade ausN gleichen Idealen Durchflussrührkesselnh(t)F 1(t)τ 1τ 2τ 3τ Ni= Gesamtverweilzeit τ NF N(t)− t 1 tVerweilzeitspektrum Verweilzeitsummenfunktion F t =∫ E t dt− t 0 1Berechnung durchpartielle Integration− t E N t= 1 1 N −1! t−1 − t1 e1F 1N 1t=1−[ 1 t 12! 1 t2 1 ⋯1N−1! tN − 1−1] te 1E N t=N N −1! Nt N−1 − Nt1 e NtF 1 t=1−[ 2! 1 Nt2 ⋯1 N −1! NtN − −1] Nte Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 9-24F 2(t)F 3(t)Grundlagen der Technischen Reaktionsführung9-613.07.07

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