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Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtGrundlagen der Technischen ReaktionsführungBisher:● Thermodynamische und kinetische Grundlagen●Materialbilanzen●Umsatzverhalten der Grundtypen von Reaktoren● Katalyse, Stofftransport bei heterogenen Reaktionen●Charakterisierung von Reaktoren, Verweilzeitverteilung● Reale Reaktoren: Ersatzmodelle, Umsatzverhalten●Spezielle Reaktoren: Festbett●Nicht-isotherme Reaktionsführung– Lokale Wärmebilanz– Adiabatische Reaktionsführung: ReaktorgrundtypenWeitere Themen:● Reale Reaktoren bei adiabatischer Reaktionsführung●Polytrope ReaktionsführungGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 12-1Arten nicht-isothermer ReaktionsführungIsothermReaktionsenthalpie∆H R≈0˙V V RT=T 0c i0T 0c iET 0˙Vc i0T 0AdiabatischV RNicht-isothermReaktionsenthalpie ∆H R≠0Temperatur im ReaktorT=T 0Temperatur im Reaktor: T≠T 0Wärmebilanznicht erforderlich!Kein WärmeaustauschAdiatherme WandPolytropGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität HannoverTc iET EKein Wärmeaustauschdurch die ReaktorwandWärmeaustausch durchdie Reaktionsmasse!Wärmebilanz erforderlich˙Vc i0T 0Kühlmittel T KV RTc iET EWärmeaustauschdurch die KühlflächeWärmeaustausch durchdie Reaktionsmasse13-2Grundlagen der Technischen Reaktionsführung13-113.07.07


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtStoff:Wärme:Reales, adiabatisches Strömungsrohr:DispersionsmodellAllgemeine lokale Bilanzgleichungen∂c 1∂tc P∂T∂t=−divuc 1 −div J 1 1r VStrömung Leitung Reaktion=−divc PuT −div J q − H Rr V˙Vc i0T 0V Ruzc i (z,t), T(z,t)z=L˙Vc iET ERandbedingungen beim Dispersionsmodell:Bilanzen in der EintrittsebeneAnnahme: Geschlossenes System Rohrleitung z=0Strömungsgeschwindigkeit uAllgemeine Bilanz in derEintrittsebene z=0j zu = j ab J abKonvektionj zuReaktorKonvektionj abJ abDispersionGrundlagen der Technischen Reaktionsführung13.07.07Spezialisierung: Dispersionsmodell (rein axiale Ortsabhängigkeit u= e z u !!!)∂c iJ i=−D axe zdiv J i=e∂z∂ z∂z −D e ∂c i ∂ax z∂ z 2 c=−D iax∂ z ∣ e z⋅e 2 z =1∂Tdiv J q=e∂z∂ z − ax e ∂T ∂ J q=− axe z z∂z∂ z 2 T=− ax∂ z 2∂c 1∂t =−u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂Tc P∂t =−c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z −H 2 R r VPartielle DGLnzweiter OrdnungZur Lösung benötigt manAnfangsbedingungen und jezwei RandbedingungenGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover13-7StoffbilanzKonvektion:c 10Dispersion:j i =uc iuc 1 0 =uc 1 −D ax∂c 1∂zJ i =−D ax∂c i∂zc 1zzWärmebilanzKonvektion:Sprung am Eingang!Dispersion:j q=uc PTJ q =− ax∂T∂zuc P T 0 =uc P T − ax∂T∂zGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität HannoverT 0T zz13-813-2


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtRandbedingungen beim Dispersionsmodell:Bilanzen in der AustrittsebeneAnnahme: Geschlossenes SystemStrömungsgeschwindigkeit uAllgemeine Bilanz in derAustrittsebene z=Lj zu J zu = j abStetige Bilanzgrößen, daherkeine Dispersion: J zu =0 !Stoffbilanz∂c iJ i =−D ax∂z =0∂c 1∂z =0c 1zReaktorKonvektionj zuJ zuDispersionWärmebilanzJ q =− ax∂T∂T∂z =0z=L RohrleitungKonvektion∂z =0Kein Sprung am Ausgang,E Steigung null!c 1 T zT EzGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität HannoverDispersionsmodell: Normierung der WärmebilanzWärmebilanz im stationären Zustandj abz13-9Stoff:Reales, adiabatisches Strömungsrohr:Zusammenfassung DispersionsmodellBilanzgleichungen∂c 1∂t =−u ∂c 1∂ zD ax∂ 2 c i∂ z 2 1 r V∂TWärme: c P∂t =−c P u ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z − H 2 R r VAnfangsbedingungenc 1 z ,t=0=c 1 S zT z ,t=0=T S z Wilhelmsche Randbedingungen (geschlossenes System)Links:uc 0 ∂c 1z ,t Rechts: ∂c1=uc 1z=0,t −D ax∂z ∣1z ,t z=0z=Lz=0∂z ∣=0z=Luc PT 0=uc PT z=0,t− ax∂T∂ z ∣ z=0∂T z ,t ∂ z ∣ z=L=0Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover˙Vc i0T 0Für die Umsatzberechnung müssen die Bilanzen beigegebener Reaktion im stationären Zustand gelöst werdenV Ruzc i (z,t), T(z,t)z=LZusammenfassung: Dispersionsmodell innormierter Darstellung bei einfacher ReaktionSpezialisierung: Einfache irreversible, exotherme˙Vc iET E13-10Grundlagen der Technischen Reaktionsführung13.07.07Normierung:0=−c Pu ∂T∂ z ∂ 2 Tax∂ z − H 2 R r VNormierte Ortskoordinate = z Lddz = L dL dz = 1 L1Pedd z L= 1 Ldd u ∂T0=−c PL ∂ u ax ∂ 2 TL 2 ∂ − H 2 R r Vu0=− c P∂T∂ ax ∂ 2 Tu L ∂ −H 2 R r V ax0= − ∂T∂ ∂ 2 Tu L c P ∂ −H R 2 c PPéclet-Zahld 2 L2 d 2dz2=L 2 dz = 1 d 22 L 2 d z∣ ⋅u , = L u u∣⋅c PL 2= 1 L 2 d 2Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannoverr Vd 213-11Reaktion 1. Ordnung R 1+R 2=2R 3mit r V =kT c 1Stationäre Bilanzen mit normierter OrtskoordinateStoff:Wärme:0=− d c 1d 1 d 2 c iBo d −kT c 2 10=− d Td 1 d 2 TPe d − H R kT c 2 c 1PWilhelmsche RandbedingungenLinks:c 0 1=c 10− 1 d c 1 z=0Bo d ∣ =0T 0=T 0− 1 Ped Td ∣ =0Numerische Lösung des Randwertproblemsbei bekannter Reaktion liefert c 1(t) und T(t)Frage: Gilt die Adiabatenbilanz?Dimensionslose Kennzahlen:Bo= Lu Pe= c P LuD ax axGewöhnliche, nicht-lineare DGLnRechts:z=Ld c 1 d ∣ =1=0d Td ∣ =1=0Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover13-1213-3


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtReaktoren für heterogene Reaktionen: FestbettreaktorEdukte Schüttporosität S= V GV RGasraum Volumen V GSchüttungReaktor= S V RWärmetransportStofftransportEffektive ReaktionVolumen V S=V R −V G =1− S V RStofftransportReaktion } r effVVolumen V RWärmeleitungProduktQuasi-homogenes Modell: Die Feststoffphase wird nicht explizit berücksichtigtTransport und Reaktion nur im GasraumDas Nutzungsgradkonzept liefert diekorrekte Reaktionsgeschwindigkeit r eff ganhand der Gasraumbedingungen:V =r VEin kurzer (Bo * klein) isothermer FBR verhält sich wie ein reales StrömungsrohrEin langer, isothermer Festbettreaktor verhält sich wie ein ideales StrömungsrohrWie verhält sich ein nicht-isothermer Festbettreaktor?Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover13-18Grundlagen der Technischen Reaktionsführung13-513.07.07


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. BellgardtAdiabatischer FestbettreaktorBilanzgleichungen (Quasi-homogenes Modell):Anfangsbedingungenc 1 z ,t=0=c 1 S zT z ,t=0=T S z Wilhelmsche Randbedingungen (geschlossenes System)Links:z=0 vc 0 eff ∂c1 =vc 1z=0,t−D1z ,tax∂z ∣ z=0vT 0 =vT z=0,t − effax ∂Tz ,tc P∂ z ∣ z=0Rechts:z=LV Rc i (z,t), T(z) ε S∂c 1 S∂t = −v ∂c 1 effD ∂2 c i∂ z ax∂ z 2 1− S 1 r gStoff:˙V˙VV0 vc EStrömung Leitung Reaktioni c iT 0z z=LT∂TEWärme: c =−c u − H 2 R r S c P ∂tPv ∂T eff ∂ 2 T∂ z axV∂ z 2 1− S − H R r gV Ursprüngliche Gleichunganpassen!D eff effax, axsind von den Eigenarten der Schüttung abhängig∂c 1z ,t ∂z ∣ z=L=0∂T z ,t ∂z ∣ z=L=0Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover13-21Besonderheiten beim adiabatischen Festbettreaktor●●●Umsatzfunktion nicht analytisch berechenbar, numerische LösungStoff- und Wärmetransport sind voneinander unabhängigStofftransport durchReaktionsmasse(Konvektion und Dispersion)D eff ax= v d P2Wärmetransport durch Reaktionsmasse(Konvektion und Dispersion) unddurch Wärmeleitung im Festbett eff ax = eff 0 0.75 g Re PrReynolds-Zahl:Re= vd P gη g: Viskosität derGasphaseBo * = L v ≠ Pe * = c P Lveff effD ax axDie Adiabatenbilanz gilt nicht lokal!Prandtl-Zahl:Ein nicht-isothermer Festbettreaktor verhält sich wie ein realesStrömungsrohr mit Bo≠PePr= c P g gλ g: Gasphasen-WärmeleitfähigGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität HannoverKurzer Adiabatischer Festbettreaktor mitexothermer Reaktion: mehrfache stationäre ZuständeL50 :Mehrfache stationäre Zustände und Hysterese möglichd P Experimentell gut untersucht bei CO-Oxidation13-22Grundlagen der Technischen ReaktionsführungSimulationsbeispiel:Stationäre Zustände bei einfacher, E Airreversibler Reaktion mit Kinetik1. Ordnung, r g V=k cRT 01Vermeidung der Mehrdeutigkeit:T ad≤1T 0Eindeutigkeits-Kriterium vonRaymon & Amundson13.07.07121086420c 1(z )v: Leerrohrgeschwindigkeit3.02.51.53.033.05v steigt3.07v = 3.15 und 3.50.0 0.2 0.4 0.6 0.8 z 1.03.121.5v sinktGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover650600550500450400350300250200T (z )v = 1.53.02.53.033.053.070.0 0.2 0.4 0.6 0.8 z 1.03.13.15 und 3.521.513-2413-6


Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. Bellgardt121086420Langer Adiabatischer Festbettreaktor mitexothermer Reaktion: wandernde BrennzonenL50 :Wandernde Brennzonen möglich, hohe Parametersensitivitätd PExperimentell gut untersucht bei CO-OxidationSimulationsbeispiel: Einfache, irreversible Reaktionmit Kinetik 1. Ordnung, r g V=k c 1Löschen der Reaktion bei Erhöhung von v um 10%ausgehend vom stationären Zustand bei t=0c 1(z,t)t=0∆t=0.4t=4.40 0.2 0.4 0.6 0.8 z 1Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover650600550500450400350300250200T(z,t)t=0∆t=0.4t=4.40 0.2 0.4 0.6 0.8 z 113-25Grundlagen der Technischen Reaktionsführung13-713.07.07

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