Thema: Analyse und Steuerung photostimulierter Dissoziation und ...

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Thema: Analyse und Steuerung photostimulierter Dissoziation und ...

Wolf/Hotzel - 194 -

A6

3.2 Zusammenfassung

Zielsetzung des Teilprojektes ist die Steuerung ultraschneller Photoreaktionen (wie Desorption

und Dissoziation) adsorbierter Moleküle an der Oberfläche metallischer Nanoteilchen. Die

Metallcluster werden auf dielektrischen Substraten mit enger Größenverteilung im Nanometer-

bereich präpariert. Durch resonante Anregung von Plasmonenschwingungen der Cluster und

die damit verbundene optische Feldverstärkung können direkte elektronische Übergänge im

Adsorbatmolekül angeregt und somit kann eine kohärente Wellenpaketdynamik im angeregten

Zustand ausgelöst werden. Dies stellt einen im Bereich der Femtochemie an Oberflächen neu-

artigen Ansatz dar, da bislang nur indirekte, substratvermittelte Reaktionsmechanismen unter-

sucht wurden, die inkohärent (d.h. ohne definierte Phasenbeziehung bezüglich des Anregungs-

pulses) ablaufen. Durch Optimierung der zeitlichen Struktur der Anregungspulse soll eine

Steuerung der Ausbeute und des Verzweigungsverhältnisses zwischen verschiedenen Reak-

tionspfaden erreicht werden.

Nach dem Zerfall der Plasmonenanregung in Elektron-Loch-Paare im Metallcluster (~10 fs)

können über indirekte Mechanismen (Elektronentransfer bzw. Phononen-induzierte Prozesse)

weitere Reaktionen auf der Clusteroberfläche ausgelöst werden. Diese verschiedenen Reak-

tionsmechanismen sind mit unterschiedlichen Zeitskalen der zugrundeliegenden Elementar-

prozesse verknüpft (Plasmonenzerfall, Elektron-Elektron-Streuung, Elektron-Phonon-Kopp-

lung). Diese Separation der Zeitskalen soll gezielt zur Reaktionskontrolle ausgenutzt werden

(UP1). In UP2 soll ein Verständnis der Plasmonendämpfung und Elektronendynamik in

größenselektierten Metallclustern auf dielektrischen Oberflächen erarbeitet werden, um darauf

aufbauend verbesserte Strategien zur Reaktionskontrolle zu erreichen.

UP1 Steuerung ultraschneller Photoreaktionen an adsorbierten Metallclustern mit optimierten

Laserpulsen: Ziel ist eine Reaktionskontrolle durch Anregung mit ultrakurzen Laserpulsen,

deren Phasenverlauf und Intensität mit einem Pulsformer über einen Rückkopplungs-

algorithmus optimiert werden. Als Systeme dienen kleinere Moleküle (Metallcarbonyle, NH3,

O2) adsorbiert an Silberclustern (~10 nm) auf optisch transparenten Substraten. Die Prä-

paration der Cluster erfolgt durch Aggregation von Metallatomen auf der Substratoberfläche.

UP2 Plasmonenzerfall und Elektronendynamik in größenselektierten metallischen Nanoteilchen

auf dielektrischen Oberflächen: In Abhängigkeit von der Clustergeometrie (Größe und Form)

soll die Elektronendynamik mit zeitaufgelöster Zwei-Photonen-Photoemission und optischen

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