Лекция 18 - Научно-образовательный центр по ...

Оптика наносистем
Тимошенко Виктор Юрьевич
Московский Государственный Университет
им. М. В. Ломоносова, Физический факультет
Научно-Образовательный Центр по нанотехнологиям

Содержание курса
Лекция 1. Основные понятия оптики конденсированных фаз вещества.
Лекция 2. Взаимодействие света с металлами и диэлектриками.
Лекция 3. Поглощение света в полупроводниках.
Лекция 4. Экситонное и примесное поглощение света.
Лекция 5. Эмиссия излучения из твердых тел.
Лекция 6. Оптические явления в неоднородных твердотельных системах.
Лекция 7. Оптические свойства твердотельных нанокомпозитов.
Лекция 8. Фотонные кристаллы и микрорезонаторы.
Лекция 9. Рассеяние света в твердых телах.
Лекции 10,11. Влияние размеров тел на их оптические свойства.
Лекции 12-14. Экситоны в полупроводниковых наноструктурах.
Лекция 15. Оптические свойства и применения полупроводниковых
наноструктур.
Лекция 16. Элементы спиновой оптики и спинтроники.
Лекция 17. Нелинейные оптические явления в твердотельных
системах.
Лекция 18. Элементы нелинейной оптики наноструктур и
нанокомпозитов.

Лекция 18.
Элементы нелинейной оптики
наносистем и нанокомпозитов.
Примеры наноструктурированнх сред и их
эффективных оптических характеристик.
Фактор локального поля и нелинейная
поляризуемость среды. Механизмы усиления
оптических нелинейностей в твердотельных
нанокомпозитах. Генерация оптических
гармоник в анизотропных наноструктурах.
Особенности фазового синхронизма в
наноструктурах с двулучепреломлением
формы. Фазовый синхронизм и генерация
гармоник в фотонных кристаллах. Примеры
применения фотонных кристаллов и
анизотропных наноматериалов.

Пористый кремний какэффективная оптическая среда
Пористый кремний может
быть получен
электрохимическим
травлением
(анодированием)
монокристаллов кремния в
растворах плавиковой
кислоты (HF)
Microporous
Silicon
20nm
l visible light>> d Si,
d pores
Mesoporous Si
300 nm
12
Dielectric
constant
1
Пористый кремний с размерами
нанокристаллов кремния от 1 до
5 нм (микропористый кремний)
и 5-50 нм (мезопористый
кремний) может быть
рассмотрен как эффективная
оптическая среда для света
видимого и ИК диапазонов
спектра l > 400 нм
100 nm
10 nm 50 nm 100 nm
eff ( Si , Pores , P )
x

Porosity (%)
Управление величиной показателя
преломления пористого кремния
80
70
60
50
40
p-Si (10 mWcm)
0 50 100 150 200 250 300
Current Density (mA/cm 2 )
W.Theiss, Surf. Sci. Rep. (1997).
1.4
1.6
1.8
2.0
2.2
2.4
2.6
Refractive index
Приближение эффективной
среды (модель Бругемана)
P
eff для неупорядоченной
гетерогенной смеси:
d
d
eff
2
eff
( 1
P)
Si
Si
где P- пористость
Показатель преломления: eff
n
eff
2
eff
0

Флуктуации локального поля как причина
роста эффективной оптической нелинейности
в наноструктурированных средах
10
eff
1
10 nm 50 nm 100 nm
E(r) = [1+(r)] E a
Среднее (эффективное) поле:
E a = = E ext/ eff
Отклонения (флуктуации) от E a :
=0, < 2 > 0
Для ГВГ : < P(2) > (2) = (2) [1+2] E a 2
N-я гармоника: < P(N) > = [1+ N ] E a N
( N) ( N)
2
eff 1N
x
Эффективная нелинейная
восприимчивость возрастает вследствие
флуктуаций локального электрического
поля в наноструктурах тем больше, чем
выше порядок нелиейности.

TH intensity (arb. units)
1.5
1.0
0.5
0.0
1.8
1.2
0.6
0.0
Генерация третьей гармоники в слоях пористого
кремния ориентации (110)
[001] [110]
s
E()
p
s-polarized third harmonic
PS
25 mA/cm 2
50 mA/cm 2
100 mA/cm 2
c-Si
E( )
p-polarized
third harmonic
0 30 60 90 120 150 180 210
Polarization angle (degree)
ITHG
Sample Porosity
%
Refractive
index
(no+ne)/2
Birefringence
n = no - ne
c-Si 0 3.4 10 -5
Nonlinearoptical
anisotropy
/
0.05
PS 25
mA/cm 2 65 1.74 0.08 0.14
PS 50
mA/cm 2 75 1.54 0.13 0.65
PS 100
mA/cm 2 82 1.50 0.15 0.68
( 3)
3 ( 3)
Pi Ei 1111
) Ei
( E
( 3)
( 3)
( 3)
(
(
1111
1212
1221
2
3)
1122
3 ( 3)
2
( cos ( 1111
) cos
)
Рост эффективности ГТГ и изменение
анизотропии тензора коррелируют с
величиной двулучеперломления при
изменении пористости слоя
)
( 3)
1111

Оптическая анизотропия пленок пористого
кремния с ориентацией поверхности (100) и (110)
c-Si (100)
[100]
Positive crystal ( ne > no )
O p t i c a l a x i s
[001]
c-Si (110)
[010]
[110]
Negative crystal ( no > ne )
[100]

O p t i c a l
a x i s
Электронная микроскопия (110) слоев
пористого кремния
Поры (светлые области) и кремниевые нанокристаллы (светлые области)
имеют преимущественную ориентацию в плоскости слоя в направлениях
[001] и [1`10]

ИК спектры двулучепреломляющих слоев
пористого кремния в неполяризованном свете
Transmittance, arb.units
1.2
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
Wavelength, mm
1712 7 2
1
n1
d( n n )
1
n 2
2d
n n
n 2
n 1
R
1000 2000 3000 4000 5000
o
o
e
e
Wavenumber, cm -1
T
d=16mm
0.24
0.20
0.16
0.12
0.08
0.04
0.00
Reflectance, arb.units
n o = 1.76, n e = 1.58
=(n o+n e)/2=1.67
n=0.18

Refractive index
n o -n e
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
Влияние плотности тока травления на
двулучепреломление пористого кремния
60%
65%
porosity
n e
n o
80%
25 50 75 100
Current density, mA/cm 2
For layers prepared
at j =100 mA/cm 2 :
Δn=0.24
= (n o+n e)/2 = 1.3
δn=Δn/ = 0.18
at l=1-10 μm
medium Δn
Crystalline Si 5 10 -6
Iceland Spar(CaCO3) 0.15
Por-Si (110) 0.24
Анизотропные наноструктурированные слои пористого кремния обладают сильным
двулучепреломлением, большим, чем, например, в исландском шпате, и в более
широком спектральном диапазоне !

Дисперсия показателя преломления света в por-Si
2
2
L 1/(
1
x ) [((
1
x)
arcsin( 1
x )) / 1
x
||
P
a
o,
e
eff
b
M
L
o,
e
(
x=a/b
2L + L || = 1
o,
e
eff
M
o,
e
eff
M
( 1
P)
o
)
eff
, e
L
Si
o,
e
(
o,
e
eff
Si
Refractive Index
2
]
o,
e
eff
1.7 experiment
Salzberg Eq.
Bruggeman EMA
1.6
no 1.5
1.4
1.3
0
)
0.5
Generalized Bruggeman model (EMA):
0.7
1
n e
Wavelength (mm)
2
o,
e
o,
e
2
For c-Si :
o,
e
3
4
5
6
7
2
l Bo,
e)
Co,
e
n A K /( l
2

Два типа синхронизма в отрицательном
двулучепреломляющем кристалле
Sin 2
E 2
180
150
210
120
240
90
270
1 type (ooe):
n e(2) = n o()
60
300
E 1
30
330
0
Sin 4 2
E 2
180
150
210
2 type (oee):
120
240
E 1
n e(2) = 1/2(n o() + n e())
90
270
60
300
30
330
0

Угловые зависимости фазовой расcтройки для ГВГ в слоях por-Si
-1
m
m
-1
I kI, m m
I kI,
1,2
1,0
0,8
0,6
0,4
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
oee -interaction
in ethanol (n = 1.36) in glycerol (n = 1.44)
oee -interaction
ooe -interaction
Porous Si (110)
P=60%
0,2
ooe -interaction
0,0
0 10 20 30 40 50 60
Angle of incidence, deg
P=65%
0,0
0 10 20 30 40 50 60
Angle of incidence, deg
in vacuum
1,2
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0 10 20 30 40 50 60
1,0
0,8
0,6
0,4
ooe -interaction
oee -interaction
oee -interaction
0,2 ooe -interaction
P=65%
Angle of incidence, deg
P=65%
0,0
0 10 20 30 40 50 60
Angle of incidence, deg

SH intensity (arb. un.)
Управление эффективностью генерации второй
гармоники путем заполнения пор диэлектрическими
жидкостями
100
10
1
0.1
ГВГ : = 2 0
0.01
-60 -40 -20 0 20 40 60
angle of incidence (deg)
l 0 =1,064 мкм
SH Intensity (arb. units)
10 0
10 -1
10 -2
10 -3
10 -3
10 -2
10 -1
10 0
Вследствие реализации условий фазового
синхронизма для определенных углов падения света
в пористых матрицах, заполненных молекулами
воздуха или другим веществом (глицерином),
интенсивность сигнала второй гармоники возрастает
270
300
240
330
210
Поры заполнены:
0
180
30
150
глицерином
воздухом
=10 0
60
120
90

k
k
2
l
ГТГ в окисленном пористом кремнии в
условиях фазового синхронизма
ooe - e
o
3,
e
2 k1,
o k1,
e
3n ( 3)
2n
( 3)
n ( )
e
e
o
e
В окисленном пористом кремнии за счет перехода
части кремниевых нанокристаллов в прозрачный
оксид кремния при одновременном сохранении
анизотропии формы (двулучепереломления)
возможна генераций третьей гармоники (ГТГ) в
условиях фазового синхронизма.
k (mm -1 )
0.15
0.10
0.05
0.00
-0.05
-0.10
@ 1.05 mm
-0.15
1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0
Fundamental wavelength (mm)
Phase matching

Генерация третьей гармоники
Orientation
dependence
TH
[001]
OPS
sample
Fundamental
Эксперимент
TH signal (arb. units)
10
5
0
2
0
1
Parallel polarization Perpendicular polarization
0
0 90 180 270
1.1 mm
1.5 mm
1.9 mm
Azimuthal angle (degrees)
x 0.4
x 20
0 90 180 270 360

Current density (mA/cm 2 )
Одномерные фотонные кристаллы на основе
пористого кремния
100
80
60
40
20
0
c - S i
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
time (sec)
Условие Брэгга:
n 1d 1+n 2d 2=l/2
Идеальное брэгговское зеркало
12 pairs
n 1=1.3, n 2=2

d
Одномерные фотонные кристаллы на основе
пористого кремния
Положение фотонных запрещенных
зон зависит от толщин слоев и
показателей преломления:
d 2
d 1
n 2
n 1
2 1 2 2
( d n d n ) ml,
m
1,
2,
3,...
Общий вид бокового скола 1D-фотонного
кристалла из слоев пористого кремния
В сканирующем электронном микроскопе

Reflectivity
1,0
0,5
0,0
1,0
0,5
0,0
1,0
0,5
Спектры отражения и дисперсия эффективного
показателя преломления 1D-фотонных
кристаллов на основе aпористого кремния
Wavelength (mm)
1,2 1 0,8 0,6 0,4
(A)
(B)
(C)
0,0
8 11 14 17 20 23 26
Wavenumber ( 10 3 cm -1 )
Положение фотонной запрещенной
зоны зависит от периода структуры,
который различен для показанных
выше образцов А,В и С.
При достаточно слабом поглощении,
когда для коэффициента
отражения при нормальном падении
можно записать:
n~ n
R
n eff
n
n
eff
eff
Эффективный показатель
преломления для области вне
фотонной запрещенной зоны :
1
1
Величина волнового вектора
будет зависеть как от частоты
света (частотная дисперсия),
так и от направления :
1
1
k n
c
R
R
eff
2

Угловые зависимости спектров отражения
одномерных фотонных кристаллов на
основе пористого кремния
d
При увеличении угла падения
уменьшается проекция периода
структуры на направления
светового луча, что приводит к
сдвигу фотонной запрещенной
зоны в коротковолновую
область спектра.
Изменяя угол падения
излучения можно управлять
дисперсией и значением
величины волнового вектора.
Reflectivity
1,0 = 0 A
0,8
o
= 30 o
= 60 o
0,6
0,4
0,2
0,0
Wavelength (mm)
1,2 1 0,8 0,6 0,4
10 15 20 25 30
Wavenumber ( 10 3 cm -1 )
1
k( )
neff
( )
c c 1
R(
)
R(
)

Реализация фазового синхронизма в
одномерных фотонных кристаллах для ГВГ
Зависимость фазовой расстройки
от угла падения
k/2 (mm -1 )
0.05
0.04
0.03
0.02
0.01
0.00 0.0
-0.5
-1.0
-1.5
-2.0
0 20 40 60 80
A
B
C
0 20 40 60 80
Angle of incidence (degree)
SH Intensity (arb. units)
k
0.5
2k k
1
Зависимость интенсивности
сигнала второй гармоники от
угла падения на образец
1.5 A
B
1.0 C
2
0.0
0 10 20 30 40 50 60 70
Angle of incidence (degree)
Наблюдается рост сигнала второй
гармоники при углах падения,
соответствующих минимуму
фазовой растройки

Reflectance
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
Фотонные кристаллы с поляризационно -
перестраиваемой запрещенной зоной
(дихроичные 1D-фотонные кристаллы)
1.6 1.3 1
Wavelength (mm)
0.7
E [001] (n o )
E || [001] (n e )
0.0
6000 11000 16000 21000
Wave number (cm -1 )
l
d 1,n 1
d 2,n 2
[110] [110]
[001]
E
[010] [100]
o,
e
2(
d n d
n
o,
e
o,
e
Bragg 1 1 2 2
)

Применения анизотропного пористого кремния
•Волновые пластинки (l/2, l/4 : l=0.5-8 μm и 12 μm →∞ )
•Фазовосогласующие среды для генерации гармоник
•Дихроичные зеркала
•Плоские «окна Брюстера»
l 1
l 2
l 2

Образцы дихроичных 1D-фотонных кристаллов
из анизотропно-наноструктурированного
кремния

Контрольные вопросы к
Лекции 18:
• Каковы причины усиления оптических
нелинейностей в твердотельных
нанокомпозитах?
• Как зависит эффективность генерации
оптических гармоник от свойств
нанокомпозитов?
• От чего зависит положение фотонной
запрещенной зоны структур на основе
пористого кремния?
• Какие возможны применения фотонных
кристаллов?