Thèse - Université de Bourgogne

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Chapitre 3 : Etat de l’art sur la compréhension du processus d’adsorption d’un gaz par une zéolithe MFI. Origine des isothermes à sous-marche(s) a benzène b toluène c p-xylène Figure 3.5 : Chaleurs différentielles d’adsorption a) du benzène, b) du toluène et c) du p-xylène sur la silicalite-1 à 301 K (courbes en trait plein : données expérimentales obtenues par Thamm et al. [38, 39], courbes en pointillés : chaleurs mesurées par Pope [40]). 40
Chapitre 3 : Etat de l’art sur la compréhension du processus d’adsorption d’un gaz par une zéolithe MFI. Origine des isothermes à sous-marche(s) • un réarrangement par sites Une autre hypothèse avancée pour expliquer l’existence de la sous-marche sur les isothermes d’adsorption repose sur une adsorption par site et un réarrangement moléculaire. Sur ce mode de raisonnement, Narkiewicz-Michalek et al. [45, 46] ont modélisé le processus d'adsorption du p-xylène et du benzène sur une silicalite-1 dans le domaine de température 273-323 K en utilisant un modèle à trois sites d’adsorption. La présence de sous-marche(s) résulterait d'une redistribution coopérative des molécules adsorbées sur les différents sites d'adsorption. Quatre dénominations distinctes sont utilisées pour identifier chacune des positions des molécules : - i1 : pour les molécules localisées aux intersections et orientées dans une direction (1) - i2 : pour les molécules localisées aux intersections et orientées dans une autre direction (2) - s(z) : pour les molécules qui sont susceptibles de s’adsorber dans les canaux droits ou sinusoïdaux mais qui occupent préférentiellement les canaux droits - z(s) : pour les molécules qui sont susceptibles de s’adsorber dans les canaux droits ou sinusoïdaux mais qui occupent préférentiellement les canaux sinusoïdaux. Ce modèle permet de simuler l’adsorption du p-xylène mais ne permet pas de rendre compte de la deuxième sous-marche dans le cas de l’adsorption du benzène. Pour combler cette déficience, il a été considéré une hétérogénéité énergétique pour des sites de même type due aux défauts chimiques et/ou géométriques dans la microporosité. Les résultats de cette étude montrent que dans le domaine de remplissage 0-4 moléc.maille -1 , les molécules de p-xylène et de benzène sont localisées préférentiellement aux intersections des canaux selon une orientation i1 (Figure 3.6). n (moléc.maille -1 ) Pression (Pa) a p-xylène Figure 3.6 : Localisation des molécules dans la porosité de la silicalite en fonction de la pression lors de l'adsorption (a) du p-xylène et (b) du benzène à 303 K. i1 et i2 représentent deux configurations distinctes des molécules aux intersections. z(s) et s(z) représentent les sites d’adsorption respectivement dans les canaux sinusoïdaux et dans les canaux droits [45]. 41 n (moléc.maille -1 ) Pression (Pa) b benzène
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