Origem do Acoplamento Não-Colinear nas ... - CCE/UFES

UNIVERSIDADE FEDERAL DO ESPÍRITO SANTO
CENTRO DE CIÊNCIAS EXATAS
PROGRAMA DE PÓS-GRADUÇÃO EM FÍSICA
Breno Rodrigues Segatto
Origem do Acoplamento Não-Colinear nas
Superestruturas tipo Fe/Mn/Fe Crescidas por Molecular
Beam Epitaxy
VITÓRIA
2007

BRENO RODRIGUES SEGATTO
Origem do Acoplamento Não-Colinear nas
Superestruturas tipo Fe/Mn/Fe Crescidas por Molecular
Beam Epitaxy
VITÓRIA
2007
Dissertação apresentada ao
Programa de Pós-Graduação em
Física do Centro de Ciências
Exatas da Universidade Federal
do Espírito Santo, como requisito
parcial para obtenção do Grau de
Mestre em Física, na área de
concentração de Física da
Matéria Condensada. Orientador:
Prof. Dr. Edson Passamani
Caetano.

Dedico esta dissertação aos poucos que irão lê-la
e ao seleto grupo de pessoas que irão
aproveitá-la para algum fim.

“the most important things
are in the little things”
Sherlock Holmes

Agradecimentos
Gostaria de expressar minha gratidão e admiração à Natureza, por ser bela, simples e
generosa. E por nos permitir tentar compreendê-la, pelo menos, em parte.
Agradeço ao Prof. Dr. Edson Passamani Caetano por me orientar neste trabalho, estando
sempre presente para a discussão e esclarecimentos de dúvidas e por ter me motivado
nos momentos de dificuldades.
Agradeço ao Prof. Dr. Manoelito Martins de Souza, por ter me motivado a fazer
Ciência, por ter me orientado de maneira assídua, pela oportunidade de conhecer um
pouco a física teórica e por ter me aceitado como seu aluno de iniciação científica
quando outros me “renegaram”.
Agradeço ao Dr. Paulo de Antonio Souza Jr. por ter me apresentado a Espectroscopia
Mössbauer, por ter me dado a oportunidade de conhecer o mundo da indústria e por me
permitir usar a física em prol da sociedade de maneira direta. Agradeço também pelos
ensinamentos e pela confiança depositada em mim, me fazendo descobrir virtudes que
eu até então desconhecia.
Agradeço ao Prof. Dr. Valberto Pedruzzi Nascimento por me ajudar nas medidas de
Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X(XMCD) perdendo preciosas

horas de sono para acompanhar as medidas, por ter me ajudado no ajuste dos espetros
de XMCD e pelas discussões ao longo deste trabalho.
Agradeço ao Prof. Dr. José Rafael Cápua Proveti pela odisséia de ficar mais de 24 horas
acordado para acompanhar os experimentos de XMCD no LNLS, por ter me ajudado no
ajuste dos mesmos e pelos momentos de descontração.
Agradeço aos Profs. Drs. Larica, Armando Yoshihaki Takeuchi e Emmanuel Favre-
Nicolin, pelas valiosas discussões durante os seminários e pela ajuda na preparação dos
mesmos.
Agradeço ao Prof. Dr. Fernando Pelegrini pelas medidas de FMR, pela discussão dos
espectros e pela sua dedicação e gentileza demonstrada a mim durante minha estada em
Goiânia.
Agradeço ao grupo do Prof. Dr. A. Vantomme do Instituut Voor Kern–en
Stralingsfysica (IKS), da Katholieke Universiteit Leuven (KULeuven), na Bélgica, onde
as amostras foram preparadas e parcialmente caracterizadas, pelo orientador deste
trabalho. Em especial, gostaria de agradecer ao Francisco Almeida por ter feito
melhorias no programa de ajuste de curvas de magnetização e por ter me esclarecido as
dúvidas para a execução do programa.
Aos amigos Carlos Wagner Costa Araújo do Espaço Ciência e Arte da Univasf e José
Ballester Julian Jr. do Núcleo de Ciências da UFES por ter descoberto em mim o talento
para a divulgação científica.

Aos amigos do LEMAG, Fabio Xavier, Alexsandro Masioli, André Luis Alves, Farley
Sardinha, Aline Demunere e Dr. Mauricio Gomes das Virgens meus agradecimentos por
todo apoio e companheirismo.
Ao Amigo e Prof. Rodrigo Dias Pereira pela grande ajuda na formatação deste trabalho.
Agradeço aos amigos da graduação Josenilson Ádnei Marinho, Bruna Dayana Lemos
Pinto, Izaias Martins Jr., Gustavo Tosta Nicoli, Júlio César A. da Silva, Célio Marques,
Rodolfo Araújo Victor, Moacyr Souza Bezerra e Paulo Sergio Moscon.
Agradeço aos amigos da pós-graduação em Física Alex Rios Costa , Deborah F. Jardim,
Jardel da C. Brozeguini, Luis I. M. Bautista, Juliano P. Campos, Luiz A. S. Carrillo,
Raphael Fracalossi, José A. Lourenço, Fernando Leal, Paulo Oliveira, Alexrenan de
Oliveira , Fábio Fagundes e aos amigos do LPT e LMC.
Ao José Carlos, secretário da Pós-Graduação em Física pelos seus serviços prestados.
Agradeço aos meus familiares por todo o apoio dedicado a mim.
À CAPES pela ajuda financeira para a Execução deste trabalho.
À FAPES e FINEP pelo apoio aos projetos do LEMAG
Ao LNLS pelas medidas de XMCD.

Resumo
Neste trabalho, estudamos os efeitos das interfaces no ângulo de acoplamento
magnético das camadas de Fe separadas pela fase metaestável bcc-Mn (δ-Mn), em três
tricamadas tipo MgO[100]/Fe(5-20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si(8nm), preparadas por
Molecular Beam Epitaxy. Provocamos interfaces distintas nas tricamadas modificando
(i) a temperatura de crescimento dos filmes (temperatura do substrato) e (ii) a espessura
da camada de Fe crescida sobre o substrato de MgO e/ou modificando a rugosidade do
substrato, com crescimento de uma camada de Ag de 10nm (rugosidade superficial de
uma monocamada). Investigamos sistematicamente o crescimento epitaxial das camadas
e suas rugosidades interfaciais (estrutural e/ou química) através das técnicas de difração
por reflexão de elétrons de alta energia e de espectroscopia Mössbauer por elétrons de
conversão (camada (1nm) de 57 Fe depositada nas interfaces). Mostramos que a fase δ-
Mn pode ser estruturada até 2,5 nm, diferentemente do resultado inicialmente publicado
na literatura. Estudamos também as propriedades magnéticas volumétricas por meio da
magnetometria de amostra vibrante, da ressonância ferromagnética e do dicroísmo
circular magnético por absorção de raios-X. Simulamos, através do modelo proposto
por Slonczewski, as curvas de magnetização (M(H)) medidas e dessa forma, obtivemos
os diferentes ângulos de acoplamentos magnéticos entre as camadas de Fe. Em geral, os
resultados indicam que: (i) a camada de Mn é antiferromagnética e (ii) as rugosidades
estrutural e/ou química são as responsáveis pelos diferentes ângulos de acoplamento
magnético. Portanto, fomos capazes de elucidar que o comportamento reportado na
literatura para o ângulo de acoplamento das camadas de Fe não é puramente devido à
variação da espessura da camada do espaçador (δ-Mn), mas principalmente devido às
rugosidades mencionadas.

Abstract
In this work, we have studied the interface effects on the magnetic coupling of
Fe layers separated by a bcc-Mn (δ-Mn) metastable phase in MgO[100]/Fe(5-
20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si(8nm) trilayers, prepared by Molecular Beam Epitaxy.
Different interfaces, in all studied trilayers, have been induced changing (i) substrate
growth temperature and (ii) Fe thicknesses grown on MgO single crystals and/or
modifying the substrate roughness with a deposition of 100 nm Ag layer (surface
roughness of one monolayer). We have systematically investigated the layer epitaxy and
structural or/and chemical roughnesses of the individual layers by High Energy Electron
Diffraction and conversion Mössbauer spectroscopy (depositing 57 Fe (1nm) layers at the
trilayers interfaces). We have also shown that the metastable δ-Mn phase can be
stabilized up to 2.5 nm thick, differently from the results previously published in the
literature. In addition, we have studied the bulk magnetic properties using vibrating
sample magnetometer, ferromagnetic resonance and X-rays magnetic circular dicroism
techniques. We have simulated the measured magnetization curves (M(H)) through the
Slonczewski model and therefore we have obtained, for all trilayers, the magnetic
coupling angle of Fe layers sandwiched by the 1nm δ-Mn phase. In general, our results
suggest that structural or/and chemical roughnesses are the main causes for the different
calculated Fe coupling angles. Moreover, we have shown that: (i) the δ-Mn layer is
probably in a antiferromagnetic state and (ii) the observed magnetic coupling angle
variation with δ-Mn thickness, as reported in the literature, is intrinsically connected
with the mentioned roughnesses (interface Fe fractions are very different in all
measured samples).

Sumário
Capítulo 1 ....................................................................................................................... 20
Introdução....................................................................................................................... 20
Capítulo 2 ....................................................................................................................... 26
Aspectos Gerais: Acoplamentos Magnéticos entre Camadas Adjacentes...................... 26
Capítulo 3 ....................................................................................................................... 36
Técnicas Experimentais.................................................................................................. 36
3.1 Preparação das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) ............................................................... 37
3.1.1 Epitaxia por Feixe de Moléculas ................................................................... 37
3.1.2 Escolha e Preparo do Substrato MgO............................................................ 38
3.1.3 Deposição das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) ..................................................... 40
3.2 Caracterização das Tricamadas de Fe/Mn/Fe........................................................... 43
3.2.1 Caracterização Estrutural............................................................................... 43
3.2.1.1 Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia (RHEED) .............. 43
3.2.1.2 Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS) .................... 47
3.2.2 Caracterização Hiperfina ............................................................................... 49
3.2.2.1 Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS) ........... 49
3.2.3 Caracterização Magnética.............................................................................. 56
3.2.3.1 Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM)......................................... 56
3.2.3.2 Ressonância Ferromagnética (FMR)...................................................... 57
3.2.3.3 Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD)...... 65

Capítulo 4 ....................................................................................................................... 69
Análise dos Resultados................................................................................................... 69
4.1 Resultados de RHEED.............................................................................................. 69
4.2 Resultados de RBS ................................................................................................... 73
4.3 Resultados de CEMS................................................................................................ 74
4.4 Resultados de XMCD............................................................................................... 82
4.5 Resultados de VSM .................................................................................................. 85
4.6 Resultados de FMR .................................................................................................. 94
4.6.1 Dependência angular no plano e fora do plano ............................................. 98
Capítulo 5 ..................................................................................................................... 103
Conclusão ..................................................................................................................... 103
Referências: .................................................................................................................. 105

Lista de Figuras
Figura 1- Representação da variação de espessura na interface e acoplamento
biquadrático. Nesta representação temos o caso de tricamadas (Tr), com a espessura do
espaçador variando periodicamente entre n e n+1 camadas atômicas. As setas indicam a
variação local na direção da magnetização de C1 (parte inferior) e C3 (parte superior).
L corresponde a largura do terraço (parte plana). A variação de j1 ocorre entre degraus
consecutivos (n e n+1), sendo dada por ∆J [22]............................................................. 29
Figura 2 - Ilustração hipotética dos estados quase-antiferromagnéticos do modelo de
uur
Slonczewski para um espaçador de Cr ou Mn. Os momentos de C1 e C3 ( M 1 e M 3
uur )
estão extremamente vinculados em serem não-colineares. Em (a), o espaçador possui
um número impar de camadas atômicas (m = 3). Em (b) possui um número par (m = 4)
[19]. ................................................................................................................................ 32
Figura 3 - Diagrama de fase a campo magnético externo nulo. S e AS representam
respectivamente, as configurações simétricas e assimétricas. As regiões S e AS estão
separadas pelas retas 3C- - C+ = 0 e C- - 3C+ = 0. As configurações de spins são
mostradas em cada fase, M1 e M2(no nosso caso M3) representam as magnetizações das
camadas de Fe superior e inferior respectivamente, h e e representam o eixo de difícil
(“hard”) e fácil magnetização (“easy”), respectivamente [28]....................................... 34
Figura 4 - Visão esquemática do crescimento do Fe ccc sobre o substrato de
MgO(001)[29]. ............................................................................................................... 39

Figura 5 - Geometria usada nos experimentos de RHEED. Um feixe de elétrons
(~10keV) (fecha negra) incide sobre a superfície de uma amostra e é difratado em uma
tela fosforescente. O ângulo entre o feixe e a superfície da amostra é de ~ 3º[36]........ 44
Figura 6 - Representação de um processo de difração usando a representação da esfera
de Ewald, construída a partir do vetor de onda do feixe incidente (ki) e requerendo que o
feixe difratado também se encontre sobre a circunferência devida pela energia do feixe
incidente. Assim, gera-se uma condição que é k = ki + k, onde k é a diferença de
fase[36]. .......................................................................................................................... 45
Figura 7 - Representação da esfera de Ewald e esquematização de um processo de
difração usual da geometria do RHEED [36]................................................................. 46
Figura 8 - Figura esquemática dos níveis de energia do núcleo de 57 Fe da fonte (a) e
para o absorvedor em três situações distintas: (b) absorvedor com átomos de Fe tendo
GCE = Bhf = 0,( c) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE ≠ 0 e Bhf = 0 e( d)
absorvedor com átomos de Fe tendo GCE = 0 e Bhf ≠ 0 [45]........................................ 53
Figura 9 - Espectros Mössbauer para o átomo sonda 57 Fe considerando o ângulo θ entre
o feixe γ e a magnetização da amostra, como: a) 0 o
θ ≈ ,b) 90 o
θ ≈ e c) para um
policristal magnético (magnetização isotrópica). ........................................................... 56
Figura 10 - Precessão da magnetização da amostra devido a ação do campo magnético
externo ext
H e do campo oscilante h ( t)
........................................................................ 58
Figura 11 - Diagrama mostrando os subníveis de energia em um sistema de spin ½(,não
degenerados pelo efeito Zeeman). Ef representa a energia do fóton incidente necessária
para que haja ressonância. .............................................................................................. 60
Figura 12 - Representação esquemática para os modos acústico e óptico nas
configurações transversal e longitudinal [47]................................................................. 61

Figura 13 - Magnetização M , campo magnético H e anisotropia uniaxial k
representados em um sistema de coordenadas onde o filme encontra-se no plano XY
[48]. ................................................................................................................................ 63
Figura 14 - Curva característica de uma varredura no plano para uma tricamada de
NiFe/FeMn/NiFe [48]..................................................................................................... 63
Figura 15 - Curva característica de uma varredura fora do plano para uma tricamada de
NiFe/FeMn/NiFe[48]...................................................................................................... 64
Figura 16 - Transições dos níveis 2p para os buracos vazios do nível 3d dos metais de
transição, as bolas azuis representam os elétrons com spin up e as verdes com spin
down [53]........................................................................................................................ 66
Figura 17 - Espectro de Absorção e dicroísmo (azul) para uma amostra de Fe[48]. ..... 67
Figura 18 - Padrões de RHEED da MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si, (amostra A1)
tomados para diferentes espessuras das camadas de Fe e Mn, conforme indicado pelas
letras (a-f). Do lado direito de cada padrão encontramos as figuras de RHEED obtidas
pela câmera digital. Obtivemos cada padrão através de uma varredura ao longo da figura
de RHEED. A linha vermelha marca a região onde foi feita à varredura para obter as
figuras de RHEED.......................................................................................................... 72
Figura 19 - Figuras de RHEED de um filme MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm) preparado a
175ºC. Em (a) 20 nm de Fe; (b) 1nm de Mn; (c) 1,5nm de Mn e (d) 2,5nm de Mn. .... 72
Figura 20 - Espectros de RBS/channeling e RBS/random do filme MgO/Fe
(5nm)/Mn(1nm)/Fe(1 nm)/a-Si(8nm) (amostra A1) preparada a 150°C. A figura inserida
é uma ampliação da região de energia para mostrar as amplitudes dos sinais de RBS das
camadas superior e inferior, como indicadas por setas. ................................................. 74
Figura 21 - Espectros CEMS obtidos à temperatura ambiente para bicamada em (D) e
tricamadas em (A), (B), e (C) preparadas a 50ºC, 100ºC e 150ºC. Os pontos são dados

experimentais, enquanto as linhas correspondem aos sub-espectros e ao ajuste total. No
centro desta figura as curvas de distribuição de Bhf, enquanto no lado direito um
esquema dos filmes [14]................................................................................................. 76
Figura 22 - Esquematização da distribuição dos átomos de Fe e Mn nas tricamadas e
bicamada de Fe/Mn.A faixa verde, acima das bolinhas, representa a camada Si amorfa.
........................................................................................................................................ 78
Figura 23 - Em (a) espectro de CEMS, obtido à temperatura ambiente, para a tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150 o C (Amostra A1). Em (b) a curva de
distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A1. ............................... 80
Figura 24 -Em (a) espectro CEMS obtido à temperatura ambiente para a tricamada
MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparado a 50 o C (Amostra A3). Em
(b) a curvade distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A3. ......... 81
Figura 25 - Espectro de XMCD da amostra MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si
(amostra A1) na faixa de absorção do Fe com o feixe de radiação incidente a 45º do
plano da amostra. Em verde e vermelho são as absorções para polarização a direita e a
esquerda, enquanto em preto temos os sinal de dicroísmo............................................. 83
Figura 26 - Espectro de XMCD da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si
(amostra A1) na faixa de absorção do Mn com o feixe de radiação incidente a 45º do
plano da amostra............................................................................................................. 83
Figura 27 - Visão esquemática da direção do campo aplicado para as medidas de
magnetização das tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe. .............................................................. 85
Figura 28 - Curvas de magnetização (M(H)) em diferentes temperaturas das tricamadas
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A1 ) em (a),
MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si ............................................................................ 86

Figura 29 - Padrões de domínios observados em um Whisker de Fe/Mn/Fe. As
espessuras das camadas de Fe permanecem constantes enquanto espessura do Mn varia
em: (a) 0,08 – 0,25 nm;(b) 0,25 - 0,42 nm; (c) 0,38 – 0,55 nm (d) 0,5 – 0,67 nm; (e)
0,62 – 0,79nm; (f) 0,79 – 0,96nm; (g)1,0 – 1,17 nm; (h) 1,13 – 1,3nm; ( i) 1,25 – 1,42
nm ; (j) 1,5 – 1,7 nm; ( k) 2,5 – 2,7 nm e l) 0,55 – 0,63 nm. As setas sólidas e
pontilhadas representam as magnetizações das camadas superior e inferir de Fe,
respectivamente. De (a) a (k) as figuras têm a mesma escala e em (l) a imagem está em
alta resolução [10]. ......................................................................................................... 87
Figura 30 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada
MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2). A linha vermelha,
passando pelos pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de
Slonczewski. Os Valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e
inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura......... 91
Figura 31 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento
para a tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2).91
Figura 32 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC (amostra A1). A linha vermelha,
passando pelos pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de
Slonczewski. Os valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e
inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura......... 92
Figura 33 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento
para a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC(amostra A1) ... 92
Figura 34 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/
/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (amostra A3). A linha vermelha, passando pelos
pontos experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os

valores das constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e inferior (K2) assim
como o ângulo de acoplamento θ são mostrados nesta figura........................................ 93
Figura 35 -Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento
para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (
amostra A2)..................................................................................................................... 93
Figura 36 -Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com
campo magnético estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). HR é o campo de
ressonância...................................................................................................................... 94
Figura 37 - Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e
com campo magnético estático aplicado no plano da amostra do filme
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)( amostra A1). HR é o campo de ressonância. .......... 95
Figura 38 - Espectro de FMR (banda X – 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e
com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) ( amostra A1). HR é o campo de ressonância. ......... 96
Figura 39 - Espectro de FMR (banda Q – 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e
com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). HRI e HRS são os campos de
ressonância devido às camadas de Fe inferior e superior, respectivamente................... 97
Figura 40 - Espectro de FMR (banda X - 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e
com campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/
Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). HRI e HRS são os campos de ressonância
devido às camadas de Fe inferior e superior, respectivamente....................................... 98
Figura 41 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda
Q (34 GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada

MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). Amostra posicionada
inicialmente, com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada
de Fe [100] (vide Figura 27) .......................................................................................... 99
Figura 42 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na
Banda X (9,6GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1). Amostra posicionada inicialmente,
com relação ao campo, ao longo do eixo de difícil magnetização da camada de Fe [110]
(vide Figura 27) . ............................................................................................................ 99
Figura 43 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda
X (9,6 GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2). Amostra posicionada inicialmente,
com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada de Fe [100]
(vide Figura 27). Em vermelho a componente associada a camada de Fe inferior e em
preto a componente associada a camada de Fe superior. ............................................. 100
Figura 44 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtidos na banda
Q (34 GHz) com campo aplicado fora do plano da tricamada
MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A2)........................................................ 101
Figura 45 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda Q 34
GHz) com campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra
A1 )................................................................................................................................ 102
Figura 46 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda X 9,6
GHz) com campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra
A1 )................................................................................................................................ 102

Lista de Tabelas
Tabela 1 – Técnicas utilizadas para a caracterização magnética e estrutural de cada
amostra. .......................................................................................................................... 42
Tabela 2 - Intensidades relativas de absorção para interação Zeeman nuclear em átomos
de Fe [44]........................................................................................................................ 55
Tabela 3 – Valores calculados dos momentos de spin (
eff
ms f ) e orbital (ml ) dos átomos
de Fe e de Mn na tricamada MgO/Fe(5 nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 150 ºC
(amostra A1).................................................................................................................... 84
Tabela 4 - Valores calculados dos momentos de spin (
eff
ms f ) e orbital (ml ) dos átomos
de Fe e de Mn na tricamada MgO/Fe(20 nm)/ Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 175 ºC
(amostra A2).................................................................................................................... 84
Tabela 5 - Valores de campo coercivo (Hc) e da razão entre as magnetizações
remanente (Mr) e de saturação das tricamadas MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si
(amostra A1), MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A2) e
MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3)................................. 86

Capítulo 1
Introdução
Há milênios (aproximadamente 3500 anos A.C.), nós humanos utilizamos as
propriedades magnéticas da matéria para melhoria de nossas condições de vida.
Podemos talvez afirmar que um dos marcos no uso do magnetismo da matéria ocorreu
com a bússola, que foi vastamente utilizada pelos exploradores do planeta Terra durante
suas navegações. Entretanto, é na sociedade moderna que as aplicações do magnetismo
da matéria tomaram suas devidas proporções e são hoje encontradas em quase todos os
lugares do nosso cotidiano, desde pequenos ímãs de geladeira (enfeites), passando por
núcleos de transformadores e motores elétricos e chegando a dispositivos sofisticados
tais como: gravadores magneto-ópticos, sensores magnéticos de posição, de
temperatura, etc. Está, portanto demonstrado a forte dependência da nossa sociedade
com as propriedades magnéticas da matéria (novas utilizações do magnetismo são
propostas diariamente). Podemos ainda dizer que talvez um dos maiores impactos do
magnetismo atualmente ocorre via os dispositivos de armazenamento de dados, os
quais, em geral, se consistem de estruturas artificiais de materiais magnéticos
preparados e investigados inicialmente nos laboratórios de pesquisa de instituições de
pesquisa/ensino e também nos laboratórios das grandes empresas como, por exemplo,
na IBM.
Um dos objetivos atuais é a busca por armazenamento e leitura de grandes
volumes de informações em espaços e tempos cada vez menores. Portanto, nas últimas
quatro décadas, cientistas (físicos, químicos, engenheiros, etc) de materiais vêm
20

concentrando suas investigações nas propriedades de materiais (sistemas) cada vez
menores, principalmente buscando entender e controlar melhor as propriedades de
sistemas nanoscópicos (10 -9 m). Logo, o entendimento e o controle das propriedades
destes sistemas são fundamentais, uma vez que, o estado da arte dos dispositivos
eletrônicos e mídia de armazenamento de dados alcançaram um nível em que os
materiais magnéticos têm que ser adaptados à escala de tamanhos cada vez menores.
Cabe ressaltar que esta evolução científica tem sido possível graças aos avanços na
produção e caracterização de filmes finos durante as cinco últimas décadas do século
passado, ou seja, somos capazes de crescer (produzir) e caracterizar objetos magnéticos
em escala atômica desde filmes finos (dimensão da camada perpendicular ao plano do
substrato da ordem de nanômetros, enquanto no plano os efeitos de bordas podem ser
desprezados) e fios unidimensionais (duas dimensões nanométricas e uma ao longo de
um dos eixos com tamanho macroscópico) até os chamados pontos quânticos (todas as
dimensões da ordem de nanômetros).
Devido aos inúmeros efeitos observados e ainda pela “facilidade” de crescermos,
de “controlarmos” e de reproduzirmos grande parte destes efeitos, as multicamadas
(filmes) são de forte interesse nos dias atuais (aplicabilidade na indústria de tecnologia
de gravação, de sensores, entre outras) [1]. As multicamadas são estruturas artificiais
compostas por camadas alternadas de filmes finos de dois ou mais diferentes materiais.
Nestes sistemas têm sido observados novos fenômenos, cujas origens estão na quebra de
simetria de longo alcance da rede cristalina e nos efeitos intrínsecos de interface
(número de átomos nas interfaces próximos aos números encontrados no bulk
(volume)). Entre os vários resultados reportados na literatura sobre as multicamadas,
ressaltamos alguns que entendemos que são mais relevantes: (a) o acoplamento de troca
em filmes finos contendo espaçadores magnéticos ou não-magnéticos [2], (b) a
21

magnetorresistência gigante [3], (c) a magnetorresistência de tunelamento quântico [4],
(d) o efeito de exchange bias [5], (e) os efeitos de baixa dimensionalidade em
supercondutores [6], (f) as propriedades mecânicas anômalas [7], (g) as propriedades
ópticas [8], entre outras.
Neste trabalho, focalizamos nosso estudo no acoplamento entre camadas de ferro
(Fe) separadas pela fase metaestável do manganês (δ-Mn). Cabe lembrar que o Mn é o
único dos elementos da tabela periódica, da família do ferro (3d), que não se cristaliza
nas fases cúbica de face centrada (cfc), cúbica de corpo centrado (ccc) ou hexagonal.
Em condições de equilíbrio, abaixo de 720 ºC, o Mn possui uma estrutura cúbica
contendo 58 átomos por célula unitária, chamada fase α (α-Mn). Entre 720ºC e 1100 ºC,
ele ainda é cúbico, porém sua célula unitária contém 20 átomos (β-Mn). Acima de 1100
ºC e abaixo de 1136 ºC, o Mn pode possuir uma estrutura cfc (γ -Mn) ou pode retornar
para a fase α. Entre 1136 ºC e 1244 ºC, ele se encontra na fase δ-Mn (estrutura ccc).
Para temperaturas superiores, o Mn passa ao estado líquido [9]. Portanto, a única
maneira de se produzir às fases cfc ou ccc do Mn é através de processos de crescimento
de filmes por epitaxia [10, 11, 12, 13 e 14]. Este processo de crescimento nada mais é
do que aquele de crescimento de camadas com a forma cristalina do substrato, ou seja,
com a rede cristalina e parâmetro de rede próximo ao do substrato. Um dos primeiros a
investigar o crescimento de filmes de Mn por técnica de epitaxia foi Kim e cols.[15].
Entretanto, vários pontos estão ainda em aberto com relação às superestruturas contendo
camadas de Mn, principalmente em sistemas que possuem as fases cfc-(γ-Mn) ou ccc-
(δ-Mn) do Mn estabilizadas à temperatura ambiente (fases metaestáveis). Queremos
frisar que Qiu e cols.[ 16] mostraram teoricamente que cristais de elementos metálicos
(elementos 3d) , com estrutura tetragonal (tcc), possuem dois estados magnéticos (um
fundamental e um metaestável) de equilíbrio, dependendo das diferentes razões dos
22

parâmetros c/a (a é o parâmetro de rede no plano e c o parâmetro de rede fora do plano).
Para o Mn o estado fundamental deveria ser antiferromagnético (AFM). Portanto, entre
possíveis investigações com sistemas contendo camadas de Mn, ressaltamos que devem
ser feitos mais estudos sobre o estado magnético das fases metaestáveis δ-Mn e γ-Mn.
Além disso, devemos buscar entender o mecanismo de acoplamento magnético
existente entre camadas finas ferromagnéticas (FM) de Fe separadas pela fase δ-Mn, já
que a fase γ-Mn não pode ser crescida por epitaxia sobre uma camada de Fe.
A primeira questão (crescimento da fase δ-Mn) foi inicialmente estudada por
Andrieu e cols. [13], utilizando o método de crescimento chamado de Molecular Beam
Epitaxy (MBE). Os autores investigaram a possibilidade de crescimento de camadas de
Mn sobre um disco (wisker) de Fe monocristalino (substrato) e usaram as técnicas de
absorção de raios-X EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure) e XMCD (X-
ray Magnetic Circular Dichroism) para estudarem o magnetismo e tipo de estrutura.
Eles mostraram que para filmes de Mn (descobertos) têm uma transição estrutural e
magnética, quando duas ou três monocamadas de Mn (~ 0,55 nm) são crescidas sobre o
disco de Fe. Antes da transição estrutural, o estado magnético do Mn, crescido
epitaxialmente sobre o disco de Fe, parece ser do tipo AFM. Por outro lado, Passamani
e cols. [14] estudaram tricamadas de Fe(5nm)/Mn(0,5-3,0nm)/Fe(5nm) crescidas sobre
substratos de MgO monocristalinos. Eles mostraram que: (i) a camada de Mn, com a
fase metaestável δ-Mn, era estabilizada até espessuras de 1nm, independente da
temperatura de crescimento do filme (TS); (ii) a rugosidade química aumentava à
medida que a TS aumentava e finalmente (iii) as interfaces superior e inferior eram
diferentes do ponto de vista da rugosidade, sendo a interface inferior menos rugosa.
Com relação à questão do acoplamento magnético entre as camadas de Fe,
podemos enfatizar que as superestruturas do tipo Fe/Mn têm atraído considerável
23

atenção dos pesquisadores nos últimos anos devido à riqueza e variedade das estruturas
magnéticas encontradas nestes acoplamentos, que dependem da espessura da camada de
Mn (δ-Mn) e/ou da intensidade do campo magnético aplicado [10]. É importante
mencionar que a compreensão do mecanismo responsável pelo acoplamento de camadas
FM separadas por espaçadores AFM ou não-magnéticos é ainda tema atual de várias
pesquisas, já que vários são os fatores responsáveis pelos diferentes resultados
reportados na literatura [17-18]. Por exemplo, além de fatores intrínsecos das interfaces
(rugosidade, interdifusão, etc), é importante levar em conta o fato de se tratar com
espaçadores AFM (tipo Cr), que são não-passivos ou com espaçadores não-magnéticos,
que são ditos passivos. Particularmente para espaçadores AFM, Slonczewski [19]
propôs um modelo fenomenológico que descreve ao ângulo de acoplamento planar entre
as camadas de Fe, baseado em uma estrutura em espiral do espaçador AFM.
Gostaríamos também de mencionar que os diferentes ângulos de acoplamentos
planares entre as camadas de Fe separadas por distintas espessuras da camada de δ-Mn
ainda carecem de investigação, já que estes ângulos variam desde ângulos pequenos
valores (~30°), passam por um valor de 180° e depois retornam ao valor de 90° à
medida que a espessura de Mn cresce de 2 monocamadas para 8 monocamadas de Mn
[10]. Além disso, Tulchinsky e cols. [20] mostraram que o acoplamento não colinear é
favorecido para TS ≥ 150°C. Portanto, fizemos nesta dissertação um estudo do efeito
causado por diferentes interfaces (diferentes graus de rugosidades) sobre o ângulo de
acoplamento entre as camadas de Fe separadas por uma camada de δ-Mn de 1 nm (~ 6
monocamadas). Obtivemos as diferentes interfaces preparando tricamadas tipo Fe(5-
20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) crescidas sobre substrato de MgO em diferentes TS. Assim,
estudamos o processo de epitaxia das camadas de Fe e Mn por MBE e caracterizamos
localmente e volumetricamente as propriedades magnéticas destas camadas (e das
24

tricamadas) com as técnicas de Difração por Reflexão de Elétrons de Altas Energias
(RHEED), Espalhamento Rutherford (RBS), Espectroscopia Mössbauer Elétrons de
Conversão (CEMS), Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD),
Ressonância Ferromagnética (RFM) e Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM).
Além das tricamadas acima mencionadas, preparamos um filme de δ-Mn com
aproximadamente 15 monocamadas, para investigar as discrepâncias entre os resultados
reportados na literatura referente ao crescimento epitaxial das camadas de Mn (limite
para espessura da fase δ-Mn) [10, 13 e 14]. No capítulo 2 desta dissertação,
apresentamos alguns conceitos básicos sobre o magnetismo de tricamadas, incluindo o
modelo proposto por Slonczewski. No capítulo 3, descreveremos as técnicas de
preparação e caracterização das tricamadas. No capítulo 4, apresentaremos os resultados
e discussões das medidas realizadas nas tricamadas deste trabalho. Finalmente, no
capítulo 5 teceremos nossas conclusões sobre o trabalho realizado nesta dissertação.
25

Capítulo 2
Aspectos Gerais: Acoplamentos Magnéticos entre Camadas Adjacentes
Filmes finos são materiais que, depois de depositados sobre um substrato
conveniente, possuem uma espessura da ordem de Angstrons (10 -10 m) e suas
propriedades físicas são ditadas pela superposição dos efeitos de interface (superfície) e
de bulk (volume). Os filmes finos sólidos podem ser aqueles em forma de solução sólida
metaestável (liga) ou em forma de multicamadas. Por um lado, os filmes em forma de
ligas são preparados, geralmente, a partir da co-deposição de vapores dos metais que se
deseja produzir os filmes. Por outro lado, as multicamadas são obtidas através de
empilhamentos alternados de camada individuais distintas, mas cada uma com
espessura da ordem de alguns Angstrons (Ǻ). Cabe dizer que uma camada individual
pode ser um filme em forma de liga (solução sólida), ampliando a gama de pesquisas
devidas às infinitas possibilidades de combinações entre os elementos químicos para
formarem uma liga.
Particularmente, nas multicamadas, devido à quebra de simetria entre as
camadas adjacentes (região de interface), vários novos fenômenos têm sido observados
nas últimas três décadas [2, 3, 4 e 5]. Portanto, como em uma multicamada existem
várias interfaces, complicando excessivamente o entendimento dos mecanismos
responsáveis por esses novos efeitos (exemplo: acoplamento magnético entre as
camadas magnéticas separadas por camadas magnéticas ou não), ultimamente tem-se
buscado sistemas mais simples, mas que trazem no seu bojo os efeitos das interfaces
sobre as propriedades físicas das multicamadas. Dentre estes sistemas “simples”
destacamos as bicamadas (Bi) e tricamadas (Tr). Esta última classe possui basicamente
26

as seguintes interfaces: substrato(S)/camada1(C1); C1/C2; C2/C3 e finalmente C3/ar ou
C3/C-protetora. As interfaces S/C1 e C3/ar (C3/C-protetora) são geralmente escolhidas
de modo a não influenciar no caráter magnético nas propriedades do sistema (Tr). Em
geral, as camadas C1 e C3 são camadas magnéticas monoatômicas ou em forma de liga,
enquanto a C2 (espaçador) pode ser não-magnética ou magnética. Quando a C2 for não
magnético o espaçador é conhecido com passivo do ponto de vista do magnetismo, já
que os elétrons de condução, responsáveis por um possível acoplamento magnético
entre as camadas C1 e C3, não sofrem modificações direta na sua polarização de spins.
Neste caso, um modelo aceitável para descrever o mecanismo de interação magnética
entre as camadas C1 e C3 é o modelo de Heisenberg modificado, ou seja, é o modelo
que leva em conta termos superiores da interação do spin total da C1 com o da C3.
Quando o espaçador é magnético (ativo), os elétrons de condução da C1 possuem suas
polarizações modificadas pelos spins da C2, assim como os da C3 são influenciados
pela C2 e assim por diante. Neste caso, o modelo para espaçador ativo é descrito por
Slonczewski [19, 21, 22 e 23].
Suponha uma Tr conforme descrito acima, mas que as interfaces não sejam
perfeitamente planas, mas possuem rugosidade em forma de degraus (Figura 1). O
hamiltoniano da parte magnética (supondo campo externo nulo) que descreve a
interação magnética entre C1 e C3, supondo também um espaçador passivo (não-
magnético), é simplesmente o de Heisenberg, com ordens superiores nas interações
entre os spins (magnetização líquida das camadas – Mi) das camadas C1 e C3, ou seja, o
hamiltoniano contendo termos quadráticos e biquadráticos entre Mi das camadas [19].
27

1
2
( ) 2
cos
28
E = − j cosθ + j θ
(1.1)
Especificamente, o termo j1 representa a interação bilinear (quadrático) entre as
uuur uuur
camadas ferromagnéticas (C1 e C3), isto é, j1 é proporcional à M1 M 3 , onde
uuuv
M1
e 3 M
uuuv são os vetores magnetizações das C1 e C3 separadas por um espaçador não-
magnético (C2) e θ é o ângulo formado entre os vetores magnetizações de C1 e C3. O
termo j2 representa a interação biquadrática entre as camadas C1 e C3, com j2
uuuur uuur
2
proporcional à ( M M ) . Termos de jn(cosθ) n , com n≥ 3, são desconsiderados devido
1 3
suas magnitudes inferiores em relação os termos j1 e j2 [21]. Em resumo, o termo j2 é
adicionado às contribuições de energia magnética, pois j1 só produz valores de mínimos
de energia para θ = 0 (ferromagnetismo) e θ = π (antiferromagnetismo). Portanto, j2 é
um termo que levará em conta a rugosidade interfacial (frustração de spins nas
interfaces), podendo fazer com que o ângulo de acoplamento entre C1 e C3 esteja entre
zero e π.
Slonczewski [22] propôs que j2 fosse proporcional à
(
∆ 2
J ) × L
, onde ∆J é a
amplitude de oscilação sofrida por j1 entre dois terraços (regiões planas da interface), L
é o tamanho médio dos terraços e Aex é a constante de rigidez de troca do espaçador
(intralayer Exchange stiffness) (Figura 1).
Aex

Figura 1- Representação da variação de espessura na interface e acoplamento biquadrático.
Nesta representação temos o caso de tricamadas (Tr), com a espessura do espaçador variando
periodicamente entre n e n+1 camadas atômicas. As setas indicam a variação local na direção
da magnetização de C1 (parte inferior) e C3 (parte superior). L corresponde a largura do
terraço (parte plana). A variação de j1 ocorre entre degraus consecutivos (n e n+1), sendo dada
por ∆J [22].
É importante ressaltar que j1 e j2 são, em certo sentido, as integrais de troca e
onde seus valores e sinais são aqueles de energia magnética mínima em relação à θ .
Portanto, minimizando a energia magnética da interação da Tr podemos escrever que:
E = − j cos θ + j (cos θ )
1 2
dE
= j1senθ − 2 j2 cosθ
senθ
dθ
dE
= senθ ( j1 − 2 j2
cos θ )
dθ
2
29
(1.2)
dE
Obrigatoriamente, no ponto de mínimo da energia, temos = 0 . Logo, temos
dθ
que ou senθ = 0 e neste caso, θ nπ
= com n inteiro ou 1
j
cosθ
= (ou ambos
2 j
satisfazendo as relações para os valores de θ). Para n = 0 (acoplamento ferromagnético)
2

a integral de troca J é positiva para garantir que o princípio de mínima ação seja
respeitado. Para n = 1 (acoplamento antiferromagnético) a integral de troca J é negativa
j1
pela mesma razão e/ou podemos ter −1
≤ ≤ 1.
Portanto, para acoplamentos
2 j
coplanares podemos, em princípio, obter qualquer valor para θ entre zero e π. Cabe
dizer que para o acoplamento ortogonal entre C1 e C3, j1 (valor médio) necessariamente
tem que ser nulo. O modelo até aqui discutido é conhecido como o de Heisenberg
modificado, que toma como base o fato que a camada espaçadora (C2) ser não-
magnética (passiva magneticamente).
Entretanto, nesta dissertação de mestrado, C2 é uma fase sólida do Mn, que
estritamente falando pode ser não-magnético, similar ao caso do espaçador Cr (fase
cúbica de face centrada é antiferromagnética (AFM)) [24]. No caso do Cr, uma série de
artigos teóricos mostra um arranjo helicoidal quase-AFM dos spins para o Cr nas
tricamadas (Fe/Cr/Fe), como solução da aproximação de tight-binding[24]. Assim,
podemos esperar efeito semelhante no caso de espaçadores AFM, como pode ser o caso
da fase cúbica de corpo centrado do Mn. [25 e 26]
Dada a complexidade dos cálculos por métodos de primeiros princípios (método
Hartree-Fock) é útil interpretar as medidas de acoplamento entre camadas magnéticas
usando uma descrição fenomenológica, que reflita a física do problema. Pensando
heuristicamente em termos da aproximação tight-binding, o spin efetivo da i-ésima
célula atômica dentro do espaçador é dada por [19]:
ur
Onde 〈 σ ( x)
〉
ur
≡ 〈 σ ( ) 〉
∫
Si 3
dr x
i
2
30
(1.3)
é do valor esperado do operador de densidade de spin do elétron
itinerante. Assumindo que todos os spins estão colineares no estado fundamental, vamos
uur
tomar uma pequena rotação relativa entre os momentos magnéticos M 1 e M 3
uur para fora

do equilíbrio. Considerando o desvio relativoϕ ij (> 0) das monocamadas i e j de um
arranjo colinear (aqui não distinguiremos o sinal de Si),a diferença (aumento) da energia
livre magnética de acoplamento do sistema (W) pode ser escrita como sendo
∑
[19]: K S S (1 − cos ϕ ) , onde Kij é uma integral de troca efetiva de cada interação
ij
ij i j ij
camada-camada. Assumindo que Kij contribui energeticamente somente para vizinhos
próximos, e que ϕ i, i+
1 é pequeno em relação à θ (ângulo entre as camadas), em uma
porção do espaçador possuindo m monocamadas, o desvio relativo será dado por
ϕ i, i+
1 ≈
{ θ }
, se o acoplamento é ferromagnético (
m
fundamental e ϕ i, i+
1 ≈
31
uur uur
M 1 M 3
uur = uur ) para o estado
M 1 M 3
uur uur
{ π −θ}
M 1 M 3
se o acoplamento for antiferromagnético ( uur = − uur )
m
M 1 M 3
para o estado fundamental. A notação entre chaves indica que θ ≤ π . Assim, W é
quadrático emϕ ij , consequentemente em { θ} e/ou{ π − θ}
, uma vez que,
cosϕij
= ∑
[19]:
0
( 1) ( ϕ )
∞ −
n 2n
ij
(2 n)!
. Assim, é possível escrevermos a energia magnética dada por
W = C { θ} + C { π − θ}
, (1.4)
2 2
+ −
Os coeficientes C+ e C- refletem as contribuições magnéticas das regiões, onde o
espaçador possui um número impar(Figura 2 (a)) ou par (Figura 2 (b)) de
monocamadas, respectivamente.

Figura 2 - Ilustração hipotética dos estados quase-antiferromagnéticos do modelo de
uur uur
Slonczewski para um espaçador de Cr ou Mn. Os momentos de C1 e C3 ( M 1 e M 3 ) estão
extremamente vinculados em serem não-colineares. Em (a), o espaçador possui um número
impar de camadas atômicas (m = 3). Em (b) possui um número par (m = 4) [19].
Em outras palavras, C+ e C- refletem as contribuições de acoplamentos
ferromagnéticas e antiferromagnéticas entre as camadas ferromagnéticas (no nosso caso
α-Fe). Vale chamar atenção que esta modelagem foi realizada sob as seguintes
considerações: (i) assumimos que a magnetização da camada FM está paralela ao plano
do filme, (ii) não “há” campos de demagnetização (valor desprezível em relação aos
outros termos de energia) e finalmente (iii) também assumimos que os spins de uma
camada individual FM permanecem paralelos uns com os outros devido a um forte
acoplamento de troca (intralayer-exchange). No nosso caso(Fe/Mn/Fe) para medidas
com campos externos, temos que levar em conta para a energia magnética termos tais
como: (a) energia de anisotropia cúbica do Fe, (b) energia Zeeman e (c) energia de
acoplamento na forma da equação 1.4.
32

Portanto, podemos escrever a energia total E por unidade de área como [27]:
E = E + E + E ,
a h c
Kt sen
Ea
=
4
sen
E = −HMt(cos Φ + cos Φ ),
h
2 2
[( 2 Φ 1) + ( 2 Φ2
) ]
,
1 2
E = C ( Φ − Φ ) + C ( π − Φ − Φ ) ,
c
2 2
+ 1 2 −
1 2
33
(1.5)
Onde a E é a energia de anisotropia, h E é a energia Zeeman e E c é a energia
de acoplamento sugerida por Slonczewski[19]. Na equação (1.5), t, M, K e H são,
respectivamente, as espessuras das camadas FM (Fe), a magnetização de saturação das
camadas de Fe, a anisotropia cúbica de primeira ordem, e o campo externo aplicado. 1 Φ
(ou Φ 2 ) é o ângulo entre o vetor magnetização da primeira (ou segunda) camada FM
(Fe) e a direção do campo. Φ1 − Φ 2 = θ (0 ≤ θ ≤ π ) é o ângulo entre os dois vetores
de magnetização das camadas FM (Fe) a um dado campo externo (chamado ângulo de
acoplamento).
Yan e cols. [28] obtiveram o diagrama de fase magnético para tricamadas
Fe/Mn/Fe baseado no modelo sugerido por Slonczewski. Tal diagrama é obtido
minimizando a energia total (equação 1.5) em relação à 1 Φ e Φ 2 . Ao minimizar a
energia total do sistema os autores encontraram: (i) uma solução simétrica ( Φ 1 = −Φ 2 ),
fase simétrica, isto é, uma solução onde as duas magnetizações (camadas superior e
inferior) são simétricas em relação à direção do campo magnético aplicado e (ii) uma
solução assimétrica ( Φ1 ≠ −Φ 2 ), fase assimétrica, onde as duas magnetizações são
assimétricas em relação à direção do campo magnético aplicado. Assim, Yan e cols.
[28] obtiveram o diagrama de fase C- versus C+ a campo magnético externo nulo (para

campos magnéticos não nulos não é possível uma solução analítica, apenas uma solução
numérica), o gráfico obtido por eles pode ser visto na Figura 3.
Figura 3 - Diagrama de fase a campo magnético externo nulo. S e AS representam
respectivamente, as configurações simétricas e assimétricas. As regiões S e AS estão separadas
pelas retas 3C- - C+ = 0 e C- - 3C+ = 0. As configurações de spins são mostradas em cada fase,
M1 e M2(no nosso caso M3) representam as magnetizações das camadas de Fe superior e
inferior respectivamente, h e e representam o eixo de difícil (“hard”) e fácil magnetização
(“easy”), respectivamente [28].
A fase simétrica pode ser dividida em duas regiões S1 e S2 (vide Figura 3). Na
região S1 ( C − 3C > 0 ), a configuração de spin das duas magnetizações é simétrica em
− +
relação ao eixo fácil, e o ângulo θ está na faixa de 3 π / 4 < θ ≤ π . Somente quando C+=
0 e C- > 0 as duas magnetizações podem alinhar-se antiparalelamente (acoplamento
antiferromagnético). Na região S2 ( 3C − C < 0 ), a configuração de spin é simétrica e
− +
0 ≤ θ ≤ π / 4 . Somente quando C- = 0 e C+ > 0, as duas magnetizações alinham-se
paralelamente (acoplamento ferromagnético). A fase assimétrica pode ser dividida
34

assim como a parte simétrica em duas regiões AS1 e AS2, como mostrado na Figura 3.
Na região AS1 ( C − 3C < 0 e C − C ≥ 0 ), a configuração de spin é assimétrica em
− +
− +
relação ao eixo de fácil magnetização (porém simétrica em relação ao eixo de difícil
magnetização), e π / 2 ≤ θ ≤ 3 π / 4 . Somente quando C+= C- > 0, as duas magnetizações
ficam perpendiculares (acoplamento 90º). Na região AS2 (3C − C > 0 e C − C ≤ 0 ) a
− +
− +
configuração de spin é assimétrica (mas simétrica em relação ao eixo de difícil
magnetização), e π / 4 < θ ≤ π / 2 . Portanto, está claro a riqueza do diagrama de fase
magnético em sistemas tricamadas com duas camadas ferromagnéticas separadas por
uma camada antiferromagnética. É importante ressaltar que o diagrama aqui exposto
leva em conta uma “rugosidade ideal” formada apenas por degraus. O diagrama ficaria
ainda mais interessante se efeitos de interfaces como rugosidade química, difusão
atômica etc., que de fato ocorrem na física experimental, fossem considerados. Mas
infelizmente ainda não temos um modelo para descrever tal fenômeno e esperamos
demonstrar neste trabalho essa necessidade.
35

Capítulo 3
Técnicas Experimentais
Neste trabalho, utilizamos a Epitaxia por Feixe de Moléculas (MBE) para o
crescimento das tricamadas (Tr) de Fe/Mn/Fe sobre um substrato monocristalino e
orientado de MgO(001). Crescemos as tricamadas (Tr) por MBE no Instituut Voor
Kern–en Stralingsfysica (IKS), da Katholieke Universiteit Leuven (KULeuven), na
Bélgica. Para as caracterizações estruturais dos filmes (verificação da qualidade
individual das camadas), utilizamos basicamente duas técnicas experimentais
disponíveis no IKS-KULeuven: (i) a Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia
(RHEED), para acompanhar in-situ o crescimento epitaxial no plano das camadas
(monocamada por monocamada) e (ii) a Espectroscopia de Retro-espalhamento
Rutherford (RBS), para verificar, com medições ex-situ, o crescimento epitaxial das
camadas na direção normal ao plano do filme. Estudamos as propriedades magnéticas
das tricamadas, ex-situ, através das técnicas experimentais: (i) Magnetometria de
Amostra Vibrante (VSM) (IKS–KULeuven), (ii) Dicroísmo Circular Magnético por
Absorção de Raios-X (XMDC) (LNLS–Campinas), (iii) Ressonância Ferromagnética
(FMR) (UFG) e Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS)
(LEMAG/UFES e IKS–KULeuven).
36

3.1 Preparação das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe)
3.1.1 Epitaxia por Feixe de Moléculas
Como mencionamos acima, usamos a Epitaxia por Feixe de Moléculas (MBE =
Molecular Beam Epitaxy) neste trabalho, para o crescimento das tricamadas Fe/Mn/Fe
sobre substratos (2cm 2 ) de MgO(001). Nesta técnica, um feixe de átomos ou moléculas,
em um ambiente de ultra alto vácuo (UHV) (~ 10 -10 – 10 -11 Torr), condensa (perde
energia cinética) sobre um monocristal 1 orientado de MgO. De um modo geral, os
substratos são processados (fabricados) para produzir uma superfície com baixa
rugosidade superficial (algumas monocamadas), de modo a favorecer um crescimento
epitaxial sem grandes tensões internas geradas pelas rugosidades. Os átomos (ou
moléculas) ao chegarem ao substrato, formarão uma camada que terá (se controlados
corretamente) parâmetro de rede e estrutura cristalina semelhante as do substrato
monocristalino, por isso crescimento epitaxial (epi = mesma forma e taxia = sobre algo).
Ao contrário da técnica de deposição por Sputtering, onde os átomos são arrancados do
alvo por transferência de momentum do feixe de íons criado pelo gás de trabalho (ex.
argônio), na técnica de MBE os átomos dos vapores a serem depositados são obtidos
pelo aquecimento dos alvos até suas respectivas temperaturas de evaporação (pressão de
vapor positiva = número de átomos por unidade de área por unidade de tempo). Tais
temperaturas (pressões de vapores) podem ser atingidas por: (a) um sistema resistivo
nas chamadas células de Knudsen (um filamento de tântalo é aquecido por uma corrente
em uma câmara de evaporação, onde toda a câmara/célula encontra-se termicamente a
mesma temperatura em todos os pontos ≡ corpo negro) ou por (b) feixes/canhão de
elétrons (electron-gun), ou seja, incidência de um feixe de elétrons (emitidos de um
filamento de tungstênio aquecido e guiado, por campos magnéticos) sobre o alvo que se
1 Chama-se o monocristal, neste caso, de substrato.
37

deseja produzir o vapor a ser depositado. Em ambos os casos ((a) e (b)), as taxas de
evaporação (número de átomos por segundo) são da ordem de décimos, centésimos ou
até milésimos de Å/s, enquanto no método de Sputtering as taxas são,em geral, da
ordem da unidade de Å/s.
O equipamento que utilizamos para preparar as tricamadas foi um Riber SDS32
MBE. Este sistema é equipado com dois (2) canhões de elétrons (cada um contendo 4
cadinhos) e 6 células de Knudsen para evaporar uma vasta de variedade de materiais
(principalmente metais 3d, Si e metais nobres). A pressão de base típica no sistema é de
2 x 10 -11 Torr, mas durante a deposição seu valor é de aproximadamente 4x10 -10 Torr. A
taxa de vaporização é medida por um cristal de quartzo calibrado, enquanto a
estabilidade da taxa é controlada pela estabilização da temperatura, no caso das células
de Knudsen, e por um espectrômetro de massa quadrupolar no caso dos canhões de
elétrons. As amostras são montadas sobre um suporte que permanece girando durante
todo o tempo de deposição para minimizar qualquer anisotropia de espessura induzida
artificialmente durante o processo de deposição (homogeneização da espessura). Para
finalizar, deixamos claro que as Tr de Fe/Mn/Fe, deste trabalho, foram preparados na
Katholieke Universiteit Leuven (Instituut voor Kern – en Stralingsfysica), pelo Prof.
Edson Passamani, em 2002 e 2005 durante seu pós-doutoramento e depois em uma
visita curta, respectivamente.
3.1.2 Escolha e Preparo do Substrato MgO
Crescemos as Tr de Fe/Mn/Fe sobre substratos de MgO(001) previamente
polido. Escolhemos o substrato de MgO(001), pois (i) ele é encontrado comercialmente
com baixa rugosidade superficial, (ii) apresenta pequena diferença entre os parâmetros
de rede (da fase do Fe e o substrato (MgO)). Pelo último motivo, monocritais de MgO
têm sido amplamente utilizados para crescer epitaxialmente a fase alfa do Fe (α-Fe).
38

Entretanto, cabe dizer que os átomos de Fe devem se situar sobre os íons de O 2- para
minimizar a diferença entre os parâmetros de rede do substrato e do filme a ser crescido
[29]. Assim, a célula cristalina do Fe é rotacionada no plano de 45 0 , em relação à direção
[100] da rede do substrato (vide Figura 4). A fase α-Fe crescida sobre o MgO, possui
um misfit (desajuste), no seu parâmetro de rede (no plano) à temperatura ambiente, de
– 3,69% [ 30].
célula
unitária
Figura 4 - Visão esquemática do crescimento do Fe ccc sobre o substrato de MgO(001)[29].
Em geral, a superfície do substrato MgO é contaminada por água e por carbono
[31]. Assim, antes de colocarmos na câmara de ultra alto vácuo (UHV) para a deposição
dos filmes, o substrato de MgO é enxaguado em Isopropanol (à pressão ambiente) e em
seguida é seco por um fluxo constante de nitrogênio. Após essa limpeza química, o
substrato é colocado na câmara de UHV com um vácuo maior que 10 -8 Torr e é
aquecido, por aproximadamente 60 minutos, a uma temperatura de 700 o C. Com isso,
garantimos que a superfície do cristal esteja limpa e sem água ou moléculas de
39

hidroxila. Entretanto, tratamentos a altas temperaturas com o MgO em vácuo (ou em
uma atmosfera de oxigênio) não garantem uma superfície livre de carbono.
Contaminações variando de 6% de uma monocamada [32] à 17% de uma
monocamada[31] vêm sendo reportadas para tratamentos similares ao aqui usado na
superfície de MgO. Entretanto, as camadas crescidas não sugerem contaminação por
carbono, já que não se evidenciou pela modificação na anisotropia magnética e/ou a
possível presença de uma superfície reconstruída ou combinação com átomos de Fe,
formando carbetos de Fe.
3.1.3 Deposição das tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe)
Como dito anteriormente, depositamos as tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) pelo
método de MBE. Escolhemos está técnica ao invés da de Sputtering (dominante
comercialmente para a fabricação de multicamadas metálicas) por duas razões
fundamentais. A primeira foi devido ao baixo número de defeitos criados nos filmes.
Em virtude das “altas” energias no método de Sputtering, tem sido demonstrado, que
multicamadas de Fe/Mn, possuem grande interdifusão atômica nas interfaces e os
acoplamentos entre as camadas de Fe são nulos [33]. A segunda delas é que baixas taxas
de deposição, necessárias para o crescimento epitaxial, requer um ambiente de vácuo de
aproximadamente 10 -11 Torr (evitar oxidação), características que não são facilmente
obtidas no caso da técnica de Sputtering (taxas de deposição da ordem de alguns Å/s,
vácuo da ordem de 10 -8 Torr e 10 -6 Torr de Ar durante a deposição).
Outro ponto importante na deposição das Tr-Fe/Mn/Fe é o fato de que
depositando os filmes a diferentes temperaturas para o substrato (Ts), influenciaremos a
homogeneidade, cristalinidade e rugosidade, principalmente das regiões de interface.
Portanto, crescemos as tricamadas (Tr-Fe/Mn/Fe) com uma pressão de base no
sistema MBE de 4 x 10 -11 Torr, com os substratos de MgO mantidos a três temperaturas
40

distintas: 50 o C, 150 o C e 175 o C, visando modificação no grau de rugosidade. Durante a
deposição das camadas, as amostras permaneciam girando para garantir uniformidade
lateral nos filmes. Preparamos as Tr-Fe/Mn/Fe sobre MgO(001) orientado através da
deposição de Fe natural ( nat Fe contendo aproximadamente 2% de 57 Fe) e nas interfaces
com alvo de 57 Fe (95% enriquecido). Depositamos o nat Fe através de uma fonte de
canhão de elétrons, enquanto evaporamos as camadas de 57 Fe (depositada na interface) e
de Mn (99,999%) por células de Knudsen. Controlamos o crescimento das camadas por
um cristal de quartzo (independentemente para o nat Fe, o 57 Fe e o Mn). Monitoramos,
com medidas in-situ de RHEED, o crescimento epitaxial no plano para cada camada.
Cobrimos a Tr-Fe/Mn/Fe com 8 nm de Si, que se amorfizou (a-Si, verificado pelo
RHEED = perda de sinal). Esta camada de Si é para prevenir oxidação da camada
superior de Fe. Depositamos a camada de Si a temperaturas menores ou iguais a 10 o C,
para evitar a interdifusão entre o Si e a camada superior de Fe. Nenhuma fase Fe-Si foi
observada por quaisquer técnicas de caracterização aqui utilizadas, o que garante que a
cobertura de Si não afetou nossos resultados. Em média, tivemos as taxas de deposição
do nat Fe, 57 Fe e do Mn de 0,16, 0,07 e 0,04 Å/s respectivamente. Optamos
particularmente para a taxa do nat Fe de 0,16 Å/s, após verificarmos o valor usado para
crescimento epitaxial do Fe sobre o MgO no livro de preparação dos filmes do
laboratório. As demais taxas do 57 Fe e Mn, escolhemos após um estudo sistemático e
análise de RHEED. A pressão na câmara de durante a deposição foi sempre da ordem de
3 x 10 -10 Torr. A incerteza na espessura individual das camadas fica por volta de 10%
do seu valor (estimado a partir de calibração de filmes monoatômicos por RBS).
Particularmente, neste trabalho de dissertação estamos interessados em investigar o
efeito da rugosidade interfacial sobre o ângulo de acoplamento magnético de duas
41

camadas de Fe (C1 e C3) separadas por uma camada de Mn (C2) de espessura de 1 nm
(10 Å). Assim, preparamos as seguintes Tr-Fe/Mn/Fe sobre substratos de MgO:
Amostra 1 (A1):
/ nat Fe(4nm)/ 57 Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 Fe(1 nm)/ nat Fe(4nm)/Si(8 nm) ---------- (Ts = 150 o C)
Amostra 2 (A2):
/ nat Fe(19nm)/ 57 Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 Fe(1nm)/ nat Fe(4nm)/Si(8nm) ----------- (Ts = 175 o C)
Amostra 3 (A3):
/Ag(100nm) nat Fe(9nm)/ 57 Fe(1nm)/Mn(1nm)/ 57 Fe(1nm)/ nat Fe(4nm)/Si(8nm) (Ts = 50 o C)
Mostramos na Tabela 1 as técnicas experimentais utilizadas para caracterizar
cada amostra individualmente.
Tabela 1 – Técnicas utilizadas para a caracterização magnética e estrutural de cada amostra.
Amostra RHEED RBS VSM XMCD FMR CEMS
A1 X X X X X X
A2 X X X X
A3 X X X X X
Para finalizar, gostaríamos de enfatizar que: (i) depositamos uma camada de Ag
de 100nm (buffer) sobre o substrato de MgO, pois esta produz uma rugosidade
interfacial de uma monocamada atômica e propicia o crescimento epitaxial da fase α-Fe
[34], (ii) além das tricamadas preparamos também uma bicamada de Fe/Mn
(MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm)) para verificarmos um possível limite de espessura para a
fase metaestável do Mn (δ-Mn).
42

3.2 Caracterização das Tricamadas de Fe/Mn/Fe
3.2.1 Caracterização Estrutural
3.2.1.1 Difração por Reflexão de Elétrons de Alta Energia (RHEED)
Na difração por reflexão de elétrons de alta energia (RHEED), um feixe mono-
energético de elétrons de alta energia (~10 keV) incide em ângulos rasantes com a
superfície do substrato (1 o -3º) em UHV [35]. O feixe difratado é projetado sobre uma
tela de fósforo, colocada no lado oposto ao do canhão de elétrons (Figura 5). A imagem
da tela é capturada por uma câmera digital e os dados (imagens) gravados em um
computador com programas capazes de analisar as figuras de difração.
O padrão de difração, em termos qualitativos, fornece informação substancial
sobre a superfície estudada. A largura das linhas de RHEED tem relação direta com a
perfeição da camada superficial cristalina que está sendo produzida. Quanto mais
perfeita a superfície, mais estreitas serão as linhas difratadas. O espaçamento entre duas
linhas consecutivas do padrão de difração é inversamente proporcional ao espaçamento
ur
inter-atômico da superfície do cristal ( G = 2 π / d ) . Desta forma, os padrões de
hkl hkl
RHEED são usados para estudar a orientação da superfície, o parâmetro de rede das
camadas, a epitaxia das camadas, rugosidades e a periodicidade de superfícies
reconstruídas[36].
43

Figura 5 - Geometria usada nos experimentos de RHEED. Um feixe de elétrons (~10keV)
(fecha negra) incide sobre a superfície de uma amostra e é difratado em uma tela fosforescente.
O ângulo entre o feixe e a superfície da amostra é de ~ 3º[36].
A interpretação do padrão de difração fica bastante facilitada utilizando-se a
construção de Ewald [37]. Os elétrons incidentes na forma de uma onda plana são
elasticamente espalhados pelo potencial elétrico periódico da rede cristalina da amostra.
Como o espalhamento é elástico, as ondas espalhadas pelos diferentes pontos e com
diferentes fases são também ondas planas. Analiticamente, esta aproximação é tratada
pelo formalismo de séries e integrais de Fourier do espaço recíproco. Entretanto, do
ponto de vista prático, a interpretação geométrica é mais útil no contexto deste trabalho.
A construção de Ewald é uma representação geométrica da conservação de energia
durante o espalhamento elástico, ou seja, |ki| 2 = |k| 2 ou |ki| = |k|, onde ki e k são os
vetores de onda dos elétrons incidentes e difratados, respectivamente. Por outro lado, o
momento também deve ser conservado, resultando na condição de difração de Bragg, k
= ki + k = ki + Ghkl, isto é, a diferença entre o feixe incidente e o espalhado, k, deve
ser igual a um vetor da rede recíproca (Ghkl). Além disto, a conservação de energia
implica que tanto a onda incidente como a onda espalhada têm os extremos de seus
vetores de ondas sobre uma esfera de raio |ki|, chamada esfera de Ewald (Figura 6).
44

Figura 6 - Representação de um processo de difração usando a representação da esfera de
Ewald, construída a partir do vetor de onda do feixe incidente (ki) e requerendo que o feixe
difratado também se encontre sobre a circunferência devida pela energia do feixe incidente.
Assim, gera-se uma condição que é k = ki + k, onde k é a diferença de fase[36].
No RHEED, o feixe de elétrons incidente na amostra atinge apenas as camadas
da superfície (≈ monocamada), o espalhamento ocorre em boa aproximação numa rede
bidimensional. Desde que uma rede bidimensional é descrita por apenas dois vetores de
base (o terceiro vetor normal à superfície é nulo) o espaçamento entre os pontos da rede
recíproca na direção normal é nulo. Este fato acarreta uma degenerescência dos pontos
da rede em linhas perpendiculares à superfície. Com isto, o vetor da rede recíproca da
superfície, representando uma rede bidimensional de linhas normais a esta superfície,
pode ser escrito como Ghk = hA * + kB * . Mostramos na Figura 7 a construção de Ewald,
ilustrando o tipo de imagem vista na tela fluorescente do RHEED. Podemos ver nesta
figura, que os pontos observados na tela fluorescente, correspondem à intersecção das
linhas da rede recíproca com a esfera de Ewald. Esta intersecção define uma zona de
Laue da difração, indicada na Figura 7 pelo semicírculo L. Evidentemente, do ponto de
vista geométrico, a rede recíproca e a esfera de Ewald, se interceptam duas vezes, mas
fisicamente a interação elétron-superfície (conseqüente observação do padrão de
45

RHEED) só é possível no semi-espaço acima do plano da amostra. Na prática, o padrão
de difração do RHEED observado na tela não é, em geral, de pontos bem definidos.
Ocorre um alongamento dos pontos na direção das linhas da rede recíproca, formando
listras (streaks). Isto se deve em primeiro lugar à pequena dispersão na energia do feixe
de elétrons incidentes, conferindo à esfera de Ewald certa "espessura". Em segundo
lugar, as linhas da rede recíproca, devido à desordem superficial, também são alargadas,
sendo mais apropriado designá-las como cilindros ou colunas [38 e 39].
Figura 7 - Representação da esfera de Ewald e esquematização de um processo de difração
usual da geometria do RHEED [36].
Além disto, devido ao ângulo rasante, o feixe de elétrons incidente sobre uma
superfície real, contendo defeitos, desordem e rugosidade, pode produzir uma
superposição de um padrão de difração por transmissão (parte da amostra com
características 3-D) sobre um padrão refletido (características 2-D). Estes padrões de
difração são bastante diferentes. Este aspecto do RHEED é bastante interessante e
permite a análise qualitativa da morfologia do crescimento ou topografia da camada em
análise [36].
46

3.2.1.2 Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS)
A Espectroscopia de Retro-espalhamento Rutherford (RBS) é uma ferramenta
para análise de distribuição de elementos em uma amostra ao longo da profundidade
(espessura) da mesma. Em RBS, um feixe de partículas α (He 2+ ), com energias típicas
entre 1-4 MeV, bombardeiam a amostra. As partículas retro-espalhadas pela amostra
são coletadas, e suas energias são analisadas. No intervalo de energia usado, a interação
entre um íon do feixe e um átomo da amostra é governada pela repulsão Coulombiana
entre dois núcleos não blindados. A energia transferida entre as partículas, nesta colisão
elástica, é calculada aplicando os princípios de conservação de energia e conservação de
momentum. As partículas enquanto passam pela amostra, perdem energia devido às
colisões inelásticas com os elétrons da amostra (tipicamente 20–30 eV/Å). Uma
aproximação que é feita na análise de RBS é o fenômeno de espalhamento simples.
Nesta aproximação é assumido que um íon que chega ao detector sofreu somente um
espalhamento em grandes ângulos. Uma vez que a propagação dos íons quase não é
afetada por colisões com elétrons, as trajetórias dos íons podem ser consideradas
aproximadamente retilíneas. Baseado nestas aproximações, os seguintes cálculos podem
ser feitos:
* A taxa das energias da partícula retro-espalhada antes e depois da colisão é dada pelo
fator cinemático e isto é completamente determinado pela razão das massas do projétil e
do átomo alvo e pelo ângulo de espalhamento.
*A fração de átomos retro-espalhados é proporcional à seção de choque do alvo. A
fração pode ser relacionada com a densidade superficial (átomos por unidade de área)
dos elementos da amostra.
47

*Usando valores tabulados para a perda de energia dos íons, uma escala de energia pode
ser associada a uma escala de profundidade de cada elemento.
Associado a técnica de RBS, temos aquela chamada de channeling do feixe
incidente (canalização do feixe incidente). Assim, se o feixe incidente é direcionado ao
longo do eixo principal do cristal, as partículas α do feixe colimado são direcionadas
sobre os canais formados por fileiras de átomos, no caso de um monocristal. Este efeito
é chamado efeito channeling, o resultado é um drástico decaimento das partículas retro-
espalhadas que chegam ao detector, ou seja, podemos medir na geometria de channeling
o substrato e as camadas depositadas sobre este para termos informações a respeito do
grau de epitaxia fora do plano da camada depositada. Portanto, a medida via RBS em
efeito channeling é muito sensível a defeitos e impurezas intersticiais no filme e assim
canalizar as partículas α ao longo do eixo principal pode ser considerado uma medida
sensitiva para a perfeição de um cristal ao longo do eixo de incidência do feixe.
Realizamos as medidas de RBS Channeling (RBS/C) e non-channeling
(RBS/nC), ex-situ ,em uma câmara de alto vácuo, no IKS-KULeuven. Usamos um feixe
de 4 He +2 com energias de 1,57 MeV. Com essa energia para o feixe incidente e usando
as aproximações acima, esperaríamos obter o feixe retro-espalhado vindo dos átomos de
Fe em 730 keV, de Mg em 420 keV, de O em 530 keV e Si em 630 keV. Detectamos os
íons retroespalhados simultaneamente com dois detectores de barreira de superfície de
silício, em posição angular variável e o outro na posição de 172 o , com relação a frente
do filme (o feixe incidente de partículas α é injetado perpendicular ao plano do filme)
Tais valores são escolhidos para obter uma otimização na resolução de profundidade,
uma vez que o último alcança a melhor resolução em massa.[34].
48

Do ponto de vista da caracterização estrutural dos filmes, podemos dizer que as
medidas de RHEED, feitas durante o crescimento das camadas, nos dão informações
sobre a epitaxia no plano e a evolução da rugosidade (redução de intensidade luminosa
na tela fosforescente do feixe difratado) com o aumento da espessura da camada que
está sendo crescida. Por outro lado, as medidas de RBS (com e sem channeling) nos
permitem responder a questão da epitaxia das camadas na direção perpendicular ao
plano do substrato (filme).
3.2.2 Caracterização Hiperfina
3.2.2.1 Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS)
A maioria dos decaimentos radioativos produz os chamados núcleos filhos em
um estado excitado. Este núcleo filho decai para um estado fundamental emitindo
quanta de raios γ. Em um átomo livre ocorre um recuo devido à conservação do
momento linear, resultando na emissão de um fóton de energia menor do que a energia
de transição nuclear. O mesmo ocorre na absorção, quando o núcleo livre absorvedor
recua, significando que a energia do fóton a ser absorvido deva ser maior do que a
transição nuclear. Assim, sob essas circunstancias (emissão e absorção ressonantes em
átomos livres) processos de transições nucleares não ocorrem.
A absorção ressonante sem recuo em sólidos foi descoberta por Rudolf
Mössbauer em 1957[40, 41, 42 e 43] sendo que o mesmo foi laureado com o prêmio
Nobel de física somente quatro anos após de sua descoberta. Assim, o processo de
ressonância nuclear de emissão e absorção de fótons γ em sólidos é conhecido como
efeito Mössbauer. Sua origem basicamente está no fato do núcleo estar fixado em uma
rede cristalina, onde a energia de recuo pode ser comparada em magnitude com a
energia vibracional dos fônons da rede. Resumindo, se um núcleo em um estado
49

excitado com tempo de meia vida τN (141 ns para o 57 Fe) emite radiação γ, a
distribuição de energia segue a lei de Breit-Wigner (lorentziana) [44]:
2
( Γ / 2)
I ( E) = I .
( E E ) ( / 2)
0 2 2
− 0 + Γ
50
(2.1)
Onde E0 é a energia da transição e Γ = h / τ N é largura de linha ressonante, (E0 = 14,4
keV e Γ = 4,7 neV para o 57 Fe). Um átomo livre emitindo um quantum γ irá recuar com
uma energia
E
r
2 2
p E
γ γ
= = (Er = 2 meV para o 2
2M 2Mc
57 Fe). A energia de recuo é muito
maior do que a largura natural de linha Γ. Se o núcleo emissor estiver em um sólido,
toda a matriz absorverá o recúo, já que existe a possibilidade de não haver mudança nos
estados vibracionais das redes onde se encontram os átomos emissores (fonte) e
absorvedores (amostra). Como a massa do sólido é da ordem 10 20 vezes maior do que a
massa do núcleo livre, a energia de recuo torna-se praticamente desprezível. Isto
permite a emissão e a absorção nuclear ressonante. Todavia, a emissão (ou absorção)
pode envolver também transferência de energia para as vibrações da rede (fônons) no
cristal e a probabilidade para que emissão ocorra sem induzir nenhum fônon é definida
pelo fator de Debye-Waller. A probabilidade de emissão ou absorção sem recúo é 0,76
para o 57 Fe (na fase α-Fe) à temperatura ambiente [44]. A espectroscopia Mössbauer
permite então medir, entre outras grandezas físicas, as interações hiperfinas, que surgem
das interações de carga e spin nuclear com as distribuições de carga e spins eletrônico.
As primeiras já estão bem definidas (não mudam devido à vizinha), mas as distribuições
eletrônicas dos átomos dependem da vizinhança onde se encontram os átomos em
estudo. Cabe dizer que as correções nas energias do núcleo devido as interação
hiperfinas são da ordem de 10 -8 eV, onde os estados nucleares têm energias da ordem de

dezenas de keV. As interações hiperfinas geradas pelos diferentes ambientes das
amostras podem ser compensadas através de uma modulação Doppler na energia do
fóton gama dada por [44]:
51
⎛ ν ⎞
E( v) = E0.
⎜1+ ⎟
⎝ c ⎠ (2.2)
Portanto, para sondar os níveis de energia do núcleo em diferentes ambientes, temos
que encaixar a energia do raio γ emitido pela fonte com a energia do núcleo do
absorvedor, isto é, temos que mover a fonte em relação ao absorvedor, ou vice e versa.
O efeito Doppler associado produz um deslocamento na energia do raio γ emitido pela
fonte, permitindo que este fóton seja absorvido ressonantemente por um núcleo
semelhante no absorvedor. Um espectro Mössbauer representa o número de raios γ
absorvidos em função da velocidade relativa da fonte em relação ao absorvedor (modo
de transmissão) ou pelo número de elétrons (ou raios – X ou próprio raios γ emitido),
provenientes da absorção nuclear do fóton incidente, emitidos em função da velocidade
da fonte emissora (modo de emissão). No primeiro caso, temos espectros contendo
depressões com relação à linha de base (redução de fótons no detector), enquanto no
segundo caso temos aumento da intensidade com relação à linha de base. O método de
emissão de elétrons tem mais eficiência devido ao fato de que os elétrons possuem livre
caminho médio nos sólidos da ordem de 100nm, este método é usado para estudo de
filmes, que é o nosso caso.
Em resumo, as interações hiperfinas deslocam os níveis de energia nuclear ou
levantam suas degenerescências devido à interação com o ambiente químico, onde se
encontra o átomo sonda. Dessa forma, podemos obter informação estrutural e magnética
local deste átomo Mössbauer em um dado sistema investigado. Três são os principais
parâmetros hiperfinos que podem ser obtidos diretamente de uma medida Mössbauer
(Figura 8 ( 57 Fe)). Primeiramente, há um deslocamento da linha de ressonância do zero

de velocidade devido a diferenças na interação de Coulomb entre a densidade de cargas
dos estados excitado e fundamental com a densidade de elétrons s na região nuclear
(diferença entre os raios quadráticos do núcleo nos estados excitado e fundamental
conjuntamente com o fato de que os átomos (emissor e absorvedor) estão em ambiente
químicos distintos). Este deslocamento é conhecido como deslocamento isomérico e é
denotado por δ (Figura 8 (b)). A interação quadrupolar elétrica é causada pela a
interação entre o momento quadrupolo nuclear (no caso do Fe, somente o estado
excitado tem momento de quadrupolo) e o tensor de gradiente elétrico (GCE) causado
por uma assimetria na distribuição de carga na vizinhança dos átomos da amostra. A
fonte radiativa é confeccionada com átomos emissores em ambiente com gradiente de
campo elétrico e campo magnético nulos, de modo que toda mudança da energia do
fóton de 14,4 keV venha do efeito Doppler.
A interação quadrupolar levanta parcialmente a degenerescência do estado
excitado em duas linhas e os autovalores de energia desta interação são quadráticos em
relação aos valores de mI (projeção do momento angular de spin do núcleo na direção
de quantização), que podem ser vista no espectro Mössbauer como um dubleto. O
desdobramento de ambas as linhas é denotado por ∆, e é chamado de desdobramento
quadrupolar (Figura 8 (c)). A última interação é a dipolar magnética, dada pela
interação entre o momento magnético do núcleo e o campo magnético hiperfino,
conhecida como interação Zeeman nuclear. O desdobramento Zeeman dos estados
excitado e fundamental exibe seis linhas espectrais para o α-Fe (sexteto) devido à
transição ser do tipo dipolar elétrica ( ∆ m = 0 ± 1 ) (Figura 8 (d)).Pode ocorrer o caso
I
onde as interações quadrupolar elétrica e magnética estão presentes, complicando as
formas dos espectros [34].
52

Figura 8 - Figura esquemática dos níveis de energia do núcleo de 57 Fe da fonte (a) e para o
absorvedor em três situações distintas: (b) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE = Bhf =
0,( c) absorvedor com átomos de Fe tendo GCE ≠ 0 e Bhf = 0 e( d) absorvedor com átomos de
Fe tendo GCE = 0 e Bhf ≠ 0 [45].
Uma maneira de medir o número de fótons absorvidos é colocar o detector de
fótons atrás do absorvedor e contar o número de fótons transmitidos. Essa técnica é
chamada de espectroscopia Mössbauer de transmissão. Entretanto, quando o absorvedor
é posicionado no topo de um substrato com espessura fina, um método alternativo é a
Espectroscopia Mössbauer por Conversão de Elétrons (CEMS). Quando um núcleo no
absorvedor, que foi excitado ressonantemente, decai para o estado fundamental, essa
energia pode ser transferida por elétrons das camadas mais internas. O processo mais
provável, com 80 a 90% de probabilidade de ocorrer, é a emissão de um elétron de
conversão da camada K com energia de 7,3 keV. Este elétron de conversão escapa da
53

camada superior (aproximadamente 1000Å) da amostra, consequentemente nos
fornecendo informações a respeito da superfície do material.
Outra informação importante a ser considerada para este trabalho é a relação
entre as intensidades das linhas 2(5)/3(4) do espectro Mössbauer de uma amostra de Fe
magnética (sexteto). Os coeficientes de Clebsch-Gordan dão a probabilidade de
transição entre dois níveis de spins nucleares. Os coeficientes de Clebsch-Gordan não
possuem dependência angular e, basicamente representam uma intensidade de
emissão/absorção através do ângulo sólido que envolve o núcleo. Porém, pode existir
uma situação onde a distribuição de radiação gama é não uniforme em um ângulo
sólido. Assim, os coeficientes de Clebsch-Gordan podem ser modulados por uma
função f ( θ ) , onde θ é o ângulo entre o raio gama incidente e o campo magnético
hiperfino (pode também haver dependência com o gradiente elétrico). Na Tabela 2 [44]
mostramos os valores dos coeficientes de Clebsch-Gordan calculados para uma
transição do tipo dipolar. Vemos claramente que para θ =0º (θ =90º) a relação entre as
intensidades relativas dos três primeiros picos de absorção ressonante de um espectro
magnético (sexteto) obedecem a razão 3:0:1 (3:4:1). A Figura 9 mostra alguns espectros
Mössbauer na geometria de transmissão, evidenciando as relações entre a intensidade
dos picos dos de absorção ressonante para incidência do feixe de fótons gama, fazendo
um ângulo (θ) com a direção da magnetização da amostra.
54

Tabela 2 - Intensidades relativas de absorção para interação Zeeman nuclear em átomos de Fe
[44].
M2 m1 ∆m C 2 f ( θ ) θ =90º θ =0º
+3/2 +1/2 +1 3
+1/2 +1/2 0 2
-1/2 +1/2 -1 1
2
1 cos ( θ )
+ 3 6
2
2 sen ( θ ) 4 0
2
1 cos ( θ )
+ 1 2
-3/2 +1/2 -2 0 0 0 0
+3/2 -1/2 +2 0 0 0 0
+1/2 -1/2 +1 1
-1/2
-3/2
-1/2
-1/2
0 2
-1 3
2
1 cos ( θ )
+ 1 2
2
2 sen ( θ ) 4 0
2
1 cos ( θ )
+ 3 6
55

Figura 9 - Espectros Mössbauer para o átomo sonda 57 Fe considerando o ângulo θ entre o
feixe γ e a magnetização da amostra, como: a) 0 o
θ ≈ ,b) 90 o
θ ≈ e c) para um policristal
magnético (magnetização isotrópica).
3.2.3 Caracterização Magnética
3.2.3.1 Magnetometria de Amostra Vibrante (VSM)
A magnetometria de amostra vibrante (VSM) é uma das técnicas mais utilizada
para medir propriedades magnéticas de amostras de um modo geral. O princípio por trás
do método de VSM está na lei de indução magnética de Faraday. Se um magneto (neste
caso a amostra magnética) é movido através de uma bobina, a variação de fluxo
magnético através da bobina induz uma voltagem na mesma. Na técnica de VSM, a
amostra vibra a uma freqüência fixa (~ 80 Hz) próxima do conjunto de bobinas
coletoras, induzindo um sinal de voltagem AC que é medido por um amplificador lock-
56

in. Para converter a voltagem medida em momento magnético, uma amostra de níquel
(padrão) é medida em seu estado saturado. O fator de calibração é então aplicado para a
amostra de interesse. Usamos, neste trabalho, o VSM da marca Oxford, pertencente ao
IKS–KULeuven, com capacidade para campos magnéticos máximos de até 9 T e
possibilidade de medidas em um amplo intervalo de temperatura (3,8 K - 1000K).
Medimos todas as amostras nos seus respectivos estados de saturação, com o campo
magnético sendo aplicado paralelo ao plano do filme e a amostra posicionada formando
um ângulo de 45 0 com relação aos eixos cristalinos do substrato de MgO (001), uma vez
que, esse é eixo de fácil magnetização de uma das camadas de Fe (mais espessa).
3.2.3.2 Ressonância Ferromagnética (FMR)
A) Conceitos fundamentais
A técnica de ressonância ferromagnética (FMR) consiste na absorção ressonante
da radiação eletromagnética (dezenas de GHz) por uma amostra magnética, quando esta
se encontra submetida a um campo magnético externo estático.
Nos materiais ferromagnéticos, o campo magnético não é puramente o aplicado,
uur uur
mas um campo efetivo ( H ef ) que é dado pela soma dos campos externo ( H ext
interno ( H int ). Este último campo contém várias contribuições, por exemplo, os
campos de desmagnetização, de anisotropia cristalina, de troca, etc. Assim, na presença
do campo efetivo, equação que rege a dinâmica da magnetização total da amostra, no
estado de saturação, num meio não dissipativo é dada por:
onde
dM
dt
57
) e
= −γ[
M × H ]
(3.1)
gµ B
γ = é a razão giromagnética, g o fator giromagnético do material e µB é o
h
magnéton de Bohr (µB = 9,27 x 10 -24 J/T).
ef

uur
Se além dos campos estáticos ( H ef ), estiver superposto um campo magnético
oscilante no tempo (h(t)) de alta freqüência ( ~ GHz) e com magnitude muito inferior a
do campo estático, esta radiação eletromagnética (h(t)) pode ser absorvida pela amostra.
Ilustramos, na Figura 10, como ocorrer a precessão da magnetização, quando os campos
estático e oscilante estão presentes na amostra.
Figura 10 - Precessão da magnetização da amostra devido a ação do campo magnético externo
Hext e do campo oscilante ( t)
h .
Para simplificar a descrição do processo de ressonância, vamos supor que
h ef ef ef
∧
( t)

Com S=½, teremos preferencialmente transições entre os níveis ±½ não
degenerados pela ação do campo efetivo. Por outro lado, a ressonância ocorrerá quando
a radiação eletromagnética incidente (Ef) possuir energia igual à separação ∆E entre os
subníveis adjacentes da amostra investigada (vide Figura 11). Estatisticamente falando,
a maior fração de spins está na direção do campo aplicado (efetivo), pois essa é a
configuração de menor energia magnética do sistema. Entretanto, quando a radiação de
microondas incide ressonantemente (energia do fóton igual a da lacuna entre os estados
de spins ±½) sobre o material, podemos pensar classicamente que os spins do material,
no estado de menor de energia, absorvem esta radiação. Consequentemente modificam
sua freqüência de rotação e portanto são excitados para o estado de maior energia, que é
contrário ao campo aplicado. Dessa forma, em tempo posterior a magnetização do
sistema busca novamente o equilíbrio, liberando a energia através da interação com a
rede cristalino (spin-rede) e/ou com os demais spins do cristal (spin-spin), o que produz
relevantes informações sobre as propriedades do material estudado.
f
B
ef
59
E = h ω = ∆E
= gµ
H
(3.3)
Em resumo, para que a ressonância atômica ocorra devemos satisfazer a
condição de energia (3.3), ou seja, ou variamos a freqüência da radiação incidente para
um valor fixo de campo estático ou fixamos a freqüência da microonda e variamos a
intensidade do campo magnético aplicado de modo a alcançar a ressonância. O segundo
método é o mais usual, pois cada cavidade ressonante tem uma microonda bem definida
e portanto a variação da corrente (campo) no eletroímã é mais fácil de se realizar e a
ressonância ser alcançada.

Figura 11 - Diagrama mostrando os subníveis de energia em um sistema de spin ½(não
degenerados pelo efeito Zeeman). Ef representa a energia do fóton incidente necessária para
que haja ressonância.
B) Aspectos relevantes da Ressonância ferromagnética em filmes finos magnéticos.
Em sistemas magnéticos, os spins estão acoplados por uma interação de troca
direta ou indireta. Com isso, excitações do sistema de spins correspondem às precessões
em torno das posições de equilíbrios. Para sistemas ferromagnéticos podem ocorrer dois
tipos de modos, conhecidos como modos acústico e óptico. Tais modos aparecem nos
ferromagnetos, quando seus spins precessionam em fase e fora de fase, dependendo da
configuração adotada, isto é, se a radiação eletromagnética incide perpendicular ou
paralelo ao campo externo estático. Na Figura 12 apresentamos as configurações dos
modos óptico e acústico para a radiação incidente transversalmente e longitudinalmente
ao campo estático. Para ambos os casos, damos o nome de modo uniforme a excitação
de menor energia dos spins do sistema.
60

Figura 12 - Representação esquemática para os modos acústico e óptico nas configurações
transversal e longitudinal [47].
Para estudarmos o processo de ressonância em filmes temos que supor que estes
são sólidos planares (plano XY), com uma anisotropia na direção unitária ˆ K (plano
XZ) que, por sua vez, forma um ângulo α com o eixo z (Figura 13). Os ângulos θH e ψ
definem a orientação do campo magnético (
H r
ext
61
), nos planos YZ e XY,
respectivamente. Os ângulos θ e φ definem a orientação da magnetização M , nos
mesmos planos do campo estático. Assim, consideramos basicamente três contribuições
para a energia magnética do filme; a Zeeman, a de anisotropia e a de demagnetização.
Particularmente a energia anisotrópica tem várias contribuições, tais como (i) a
magnetocristalina; (ii) a de forma da amostra;(iii) a de volume e de superfície no caso
de materiais nanoscópicos, (iv) a uniaxial, entre outras; mas vamos considerá-la como
sendo uma anisotropia K ur (vide Figura 13).

Portanto, ao considerarmos que o filme está no estado de magnetização saturada,
podemos escrever a energia livre magnética total de uma camada magnética como sendo
[49 e 50]:
E = k sen θ
1
α + sen αsen φ − sen θ sen α
2
φ
−M ⋅ H[cos cos + sen sen cos( − )] − 2 M sen
2 2 2
[ (cos2 ) 2 2 cos ]
2 2
θ θH θ θH φ ψ π θ
62
(3.4)
O primeiro termo da equação (3.4) corresponde à energia de anisotropia, onde a
constante k é a constante de anisotropia por unidade de volume. O segundo termo é a
energia Zeeman, enquanto o último termo é devido ao campo de demagnetização [49 e
50]. Assim, ao medirmos os campos de ressonâncias (HR) de um magneto, estamos,
indiretamente, obtendo informações sobre as contribuições acima descritas. Por um
lado, podemos determinar suas anisotropias, através da varredura no plano e fora do
plano da amostra. Por outro lado, por exemplo em tricamadas [51], podemos obter
informações do tipo acoplamento magnético de camadas FM adjacentes e/ou em caso de
um espaçador AFM, podemos ainda estudar o efeito de exchange bias [48]. Para
exemplificar, mostramos na Figura 14 curvas HR (campo de ressonância) em função do
ângulo (de ressonância) entre o campo estático e o eixo de fácil magnetização do filme
NiFe/FeMn/NiFe [48], para uma varredura no plano. O autor atribui as duas
componentes observadas nas medidas de FMR sendo devidas as camadas de NiFe
inferior (I) e superior (S), e que estão magneticamente acopladas com a camada de
FeMn, via efeito de exchange bias [48].

Figura 13 - Magnetização M , campo magnético H e anisotropia uniaxial k representados
em um sistema de coordenadas onde o filme encontra-se no plano XY [48].
Figura 14 - Curva característica de uma varredura angular no plano para uma tricamada de
NiFe/FeMn/NiFe, onde I e S representam as camadas inferior e superior de NiFe
respectivamente [48].
63

A varredura angular fora do plano nos permite também obter informações sobre
acoplamentos magnéticos existentes em filmes finos. Novamente para exemplificar,
apresentamos na Figura 15 resultados da varredura angular fora do plano para uma
tricamada de NiFe/FeMn/NiFe [48]. O autor justifica que as camadas estão acopladas,
pois os modos uniformes ficam superpostos durante toda varredura [48]. Se as camadas
FM estivessem “desacopladas” magneticamente, deveríamos esperar que estas duas
componentes se interceptassem, pelo menos, uma única vez à medida que começa a
varredura fora do plano (aumento do ângulo de varredura), já que as camadas
individuais estão “liberdades” e não necessariamente possuem a mesma anisotropia
magnética.
Ângulo (graus)
Figura 15 - Curva característica de uma varredura angular fora do plano para uma tricamada
de NiFe/FeMn/NiFe, onde I e S representam as camadas inferior e superior de NiFe
respectivamente [48].
Em resumo, através de medidas de FMR em função da orientação do campo
uuuuur
magnético aplicado ( H ) no plano ou fora do plano do filme, podemos estimar as
ext
anisotropias planar e perpendicular (as anisotropia não foram investigadas nesta
64

dissertação), além de obtermos informações a respeito do acoplamento de camadas FM
separadas por uma outra camada AFM, formação de uma nova fase na interface, etc.
Neste trabalho, utilizamos o espectrômetro modelo ESP300C, marca Bruker em banda-
X (9,59 GHz) e banda-Q (34 GHz) do Instituto de Física da Universidade Federal de
Goiás, coordenado pelo Prof. Fernando Pelegrini. Usamos um valor máximo de campo
de 20 kOe. No experimento, fizemos medidas com a direção do campo estático paralelo
ao plano da amostra (giramos, relativo à direção do campo aplicado, a amostra no seu
plano) e perpendicular ao plano da amostra (giramos, relativo à direção do campo
aplicado, a amostra para fora do plano).
3.2.3.3 Dicroísmo Circular Magnético por Absorção de Raios-X (XMCD)
Dicroísmo circular magnético por absorção de raios-X (XMCD = X-ray
Magnetic Circular Dichroism) é uma poderosa ferramenta de caracterização magnética
de materiais magneticamente ordenados. Esta técnica consiste em medir a diferença
entre espectros de absorções (para uma luz polarizada à esquerda e à direita
respectivamente) quando a amostra está submetida a um campo magnético externo com
direção ao longo da propagação do feixe de luz. [52]. A técnica XMCD é elemento
seletivo, pois a posição da borda L de energia varia fortemente com o número atômico.
No caso deste trabalho, temos basicamente elementos 3d, ou seja, o Fe, cuja a faixa de
energia de absorção L está entre 708,1 eV (L3) e 721,1 eV (L2), e o Mn que está entre
640,3 eV (L3) e 651,4 eV (L2). Particularmente, as propriedades magnéticas dos metais
de transição (elementos 3d) são basicamente governadas pelos elétrons 3d (bandas não
completas). Estamos, portanto interessados em excitar os elétrons do orbital 2p (2p3/2 e
65

2p1/2) para a banda 3d e medir os sinais de absorção, quando incidimos luz polarizada à
direita e à esquerda (vide Figura 16) .
Figura 16 - Transições dos níveis 2p para os buracos vazios do nível 3d dos metais de
transição, as bolas azuis representam os elétrons com spin up e as verdes com spin down [53].
Em resumo, para o caso dos metais de transição 3d, usamos as bordas de
absorção L2 e L3 dos metais para gerar os sinais de dicroísmo. Obtemos este sinal de
dicroísmo através das diferentes excitações dos elétrons dos sub-níveis 2p1/2 e 2p3/2 para
a banda de condução 3d, ou seja, indiretamente medimos a diferença entre o número de
elétrons com spins-up e spin-down, que podem ser excitados para a banda 3d. No fundo,
o que medimos são os buracos da camada 3d, que estão associados com o magnetismo
do material. Todavia, nestas energias (em ultra-alto vácuo) a profundidade de
observação (excitação eletrônica) é baixa (da ordem de dezenas de nanômetros), o que
propicia à aplicação desta técnica a análise de superfície. Apresentamos na Figura 17 os
66

espectros de absorção (luz polarizada à direita (preta) e à esquerda (vermelha) e o sinal
de dicroísmo (azul)) de um filme fino de Fe [48].
Figura 17 - Espectro de Absorção e dicroísmo (azul) para uma amostra de Fe[48].
Realizamos as medidas de XMDC na linha D08A-SGM do Laboratório
Nacional de Luz Síncrotron (LNLS–Campinas). Posicionamos as amostras em uma
câmara de ultra-alto vácuo com pressão de base na ordem de 10 -8 Torr. Medimos cada
amostra com seus planos fazendo ângulos de 30º, 45º e 90º com relação à direção do
feixe de luz. Essas medidas em função do ângulo nos fornecem a direção de
magnetização das camadas magnéticas analisadas. Selecionamos uma dada polarização
(circular à esquerda ou à direita) e submetemos a amostra a um campo magnético
externo de 2 kOe produzido, por um imã permanente, com sua direção paralela à
direção de propagação do feixe de raios-X. Obtivemos os resultados de XMDC da
subtração de dois espectros de absorção adquiridos com magnetização oposta a direção
do feixe (giramos o imã permanente em 180º). Este procedimento (manter a polarização
67

da linha fixa e girar o imã permanente) é equivalente a mudar a polarização do feixe e
manter o imã permanente fixo. Para melhor captarmos os elétrons emitidos (método de
corrente de elétrons), camadas finas do material foram removidas por intermédio de um
processo de corrosão iônica (ion sputtering) realizado in situ, com íons de 1 keV
(corrente de íons da grandeza de 10 µA) e ângulo de incidência de 25 o
, em relação a
normal do filme.
68

Capítulo 4
Análise dos Resultados
Passamani e cols. [14] mostraram que no sistema Fe/Mn/Fe a interface superior
(Fe sobre Mn = Fe/Mn) é mais rugosa do que a interface inferior (Mn sobre Fe =
Mn/Fe). Ainda neste sistema, Yan e cols. [10] encontraram acoplamentos
ferromagnéticos, antiferromagnéticos e não-colineares em um whisker de
Fe(5nm)/Mn(0-4nm)/Fe(5nm). Baseando-se nestes artigos, escolhemos investigar o
efeito da rugosidade sobre o ângulo de acoplamento das camadas de Fe, quando
separadas por uma camada ccc (δ-Mn) com espessura fixa.
4.1 Resultados de RHEED
Acompanhamos, com medidas in-situ de RHEED, o crescimento epitaxial das
camadas individuais de Fe e Mn durante o processo de deposição das tricamadas (Tr-
Fe/Mn/Fe). Vale dizer novamente que Passamani e cols. [14] mostraram que nas
amostras do tipo MgO/Fe(5nm)/Mn(xnm)/Fe(5nm)/Si(5nm) (x = 0,5 – 3,0 nm) a
estrutura ccc-Mn (δ-Mn) é estabilizada para uma espessura máxima de Mn de 1 nm,
independentemente da temperatura do substrato (TS).
Apresentaremos abaixo os padrões RHEED, para exemplificar o que acontece
em geral com o crescimento epitaxial das camadas de Fe e Mn, mostrando, por
exemplo, o processo de transição de fase cristalina de δ- (ccc) para α-Mn (cúbica com
58 átomos); que ocorre na camada de Mn durante o seu crescimento.
O padrão RHEED, após o crescimento de 5 nm de Fe sobre o MgO, consiste de
raias intensas (streaks), que correspondem a um crescimento epitaxial da camada do Fe
sobre o substrato MgO [100]. Ainda conforme reportado na literatura, essas raias
69

indicam que a camada de Fe possui estrutura ccc (α-Fe) e que existe uma tensão residual
(deformação) de aproximadamente -3,7 % [30]. Por outro lado, os padrões RHEED da
camada de Mn dependem da sua espessura (tMn). Para tMn ≤ 0,5 nm, eles indicam que a
camada de Mn cresce epitaxialmente sobre a primeira camada de Fe, com parâmetro de
rede, no plano, similar ao da camada de Fe. Além disso, notamos que a largura das raias
aumenta, significando que a camada de Mn deve possuir uma distribuição de
parâmetros de rede (compare as Figuras 18 (a) e (b)). Com o aumento da tMn, a largura
das raias continua aumentando e sua intensidade relativa diminuindo, refletindo
aumentos na tensão residual e na rugosidade superficial, respectivamente. Para tMn =
1nm, a largura é 6% maior que para 0,5 nm (estimado pelo pico RHEED da posição
270 no eixo x). Ainda em tMn = 1nm, vemos visivelmente uma raia adicional no padrão
RHEED (veja a seta na Figura 18 (c)). Por outro lado, para tMn > 1 nm (outras amostras
não mostradas) esta raias e outras com menor separação aparecem menos difusas,
consequentemente mais claras nas figuras de RHEED. Isto indica que a estrutura
correspondente da camada de Mn com tMn > 1 nm possui um parâmetro de rede maior
do que aquele dos padrões obtidos, quando tMn < 1nm. Este novo conjunto de raias, que
domina os padrões e figuras de RHEED para tMn> 1, é característico da fase α-Mn [54 e
55]. Portanto, observamos que nas tricamadas do tipo MgO/Fe/Mn/Fe, a fase ccc-Mn
(δ-Mn) é estabilizada até espessura máxima de 1nm similarmente ao observado por
Passamani e cols. [14]. Além disso, o aparecimento de novas raias (Figura 18 (b) e (c))
indica nova estrutura, consequentemente sugere que a superfície da camada de Mn
começa a ter estrutura do tipo α-Mn. Este processo de transição de fase está relacionado
com o aumento da tensão interna com o aumento da sua espessura da fase δ-Mn. De
fato, já esperamos que as tensões internas venham do crescimento epitaxial da camada
de Fe de 5,0 nm crescida sobre o MgO. A comprovação desta argumentação é realizada
70

com o crescimento epitaxial da camada de Mn com espessuras de até 2,5 nm, quando
depositada sobre MgO/Fe(20nm) (Figura 19). Portanto, nossa observação sugere que a
espessura crítica para a fase δ-Mn é fortemente dependente do grau de rugosidade e/ou
tensão interna da camada de Mn que está sendo crescida, ou seja, se a camada de Fe
estiver sob tensão interna (~ 5,0 nm), esta tensão será transmitida para a camada de Mn
que também é crescida epitaxialmente fazendo com que o sistema busque um estado de
menor energia estrutural (relaxação estrutural), ou seja, busque a fase de menor energia
do Mn, que é a fase α-Mn.
A segunda camada de Fe também cresce epitaxialmente sobre a camada de δ-
Mn, quando tMn ≤ 1 nm. Para o caso da camada inferior de Fe ter 5,0 nm de espessura
(amostra A1), os padrões de RHEED da primeira monocamada de Fe depositada sobre a
camada de Mn (segunda camada de Fe) possuem as mesmas características que os
padrões de RHEED para tMn = 1 nm (Figura 18 (d)). Somente após 1,5 nm de Fe
( 57 Fe(1nm) + nat Fe(0,5nm)), observamos exclusivamente as raias da fase α-Fe. Notamos
também que as raias (Figura 18 (e)) estão ligeiramente deslocadas relativa àquelas
mostradas na Figura 18 (f). Isto é um indicativo que a camada superior de Fe está
relaxada estruturalmente. Além disso, a intensidade das raias fica mais forte e menos
difusa com o aumento da espessura de Fe. Finalmente, o padrão e figura de RHEED da
camada de Si (não mostrados aqui) não são constituídos de raias, mas por um halo
difuso, que confirma a natureza amorfa da camada de Si depositada como cobertura de
proteção contra oxidação dos filmes.
71

Figura 18 - Padrões de RHEED da MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si, (amostra A1) tomados
para diferentes espessuras das camadas de Fe e Mn, conforme indicado pelas letras (a-f). Do
lado direito de cada padrão encontramos as figuras de RHEED obtidas pela câmera digital.
Obtivemos cada padrão através de uma varredura ao longo da figura de RHEED. A linha
vermelha marca a região onde foi feita à varredura para obter as figuras de RHEED.
Figura 19 - Figuras de RHEED de um filme MgO/Fe(20nm)/Mn(2,5nm) preparado a 175ºC.
Em (a) 20 nm de Fe; (b) 1nm de Mn; (c) 1,5nm de Mn e (d) 2,5nm de Mn.
72

4.2 Resultados de RBS
Comparamos na Figura 20 os dados RBS/channeling e RBS/random da amostra
A1. As setas, no interior desta figura, sugerem as posições, em energias, que deveríamos
encontrar átomos de Fe e Si supondo uma incidência de partículas α com energia de
1,57 MeV e com detector fixo na posição de 172 0 . A posição em energia dos átomos de
Mn está próxima aos de Fe da camada superior. Numa leitura qualitativa dos dados da
Figura 20 podemos sugerir que (i) há uma boa epitaxia fora plano para a amostra A1,
uma vez que, na configuração channeling o feixe retro-espalhado tem sua intensidade
reduzida em 62% comparado com aquela obtida com RBS/random na mesma amostra;
(ii) a segunda camada de Fe aparentemente tem o mesmo grau de epitaxia que a camada
de Fe crescida sobre o MgO, já que as amplitudes de seus sinais são aproximadamente
iguais (ampliação na Figura 20) e (iii) aparentemente a camada de Mn também tem o
mesmo grau de epitaxia das camadas de Fe. Cabe frisar que observamos também esses
efeitos para as demais tricamadas.
Concluímos, a partir dos resultados de RHEED e RBS, que as Tr-Fe/Mn/Fe
deste trabalho possuem um bom grau de epitaxia no plano (RHEED) e fora (RBS) dele,
o que garante sua qualidade.
73

Figura 20 - Espectros de RBS/channeling e RBS/random do filme MgO/Fe
(5nm)/Mn(1nm)/Fe(1 nm)/a-Si(8nm) (amostra A1) preparada a 150°C. A figura inserida é uma
ampliação da região de energia para mostrar as amplitudes dos sinais de RBS das camadas
superior e inferior, como indicadas por setas.
4.3 Resultados de CEMS
Mostramos na Figura 21 os resultados dos espectros Mössbauer de emissão
(CEMS) obtidos à temperatura ambiente para a bicamada MgO/Fe/Mn/Si e as
tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe preparadas à diferentes Ts, mas com a mesma espessura de
Mn de 0,5 nm (tais filmes foram preparados e estudados por Passamani e cols. [14]).
Vemos da Figura 21 que os espectros são todos compostos por seis linhas de emissão
(sexteto), sugerindo que os átomos de Fe estão sujeitos a uma interação Zeeman
nuclear. As larguras de linha dos espectros não estão estreitas quanto àquelas de um
filme de Fe puro, com a mesma espessura (amostra de calibração). De fato, as larguras
de linha de emissão dos espectros CEMS são relativamente alargadas, sugerindo que os
átomos de Fe encontram-se submetidos a uma distribuição de campos magnéticos
74

hiperfinos. Assim, realizamos os ajustes destes espectros com duas componentes
magnéticas. A primeira é um sexteto (sub-espectro vermelho) com parâmetros
hiperfinos similares ao da fase α-Fe [IS = 0,01(2)mm/s e Bhf = 33T], enquanto a
segunda componente consiste de uma distribuição de campos magnéticos hiperfinos
(DCMH), devido a presenças de átomos Mn próximos ao de Fe e/ou devido ao número
reduzido da coordenação dos átomos de Fe (sub-espectro azul). As curvas de DCMH
(mostradas no lado direito dos espetros da Figura 21) possuem em comum um pico
principal em torno de 31 T, e outros valores menores de campos magnéticos hiperfinos
(Bhf), com picos (valores discretos) em torno de 8, 16 e 24 T. As contribuições das
componentes acima mencionadas são mais evidentes na curva de distribuição de DCMH
da tricamada preparada a 150 ºC. Entretanto, para entendermos estes valores de Bhf e ao
mesmo tempo a fração relativa à distribuição de DCMH tomaremos os resultados da
bicamada e da tricamada preparadas a 50ºC. É importante enfatizar que a componente
de distribuição também está presente na bicamada crescida à 50ºC, mostrando que a
redução do Bhf é devida aos átomos de Mn. De fato, Wu e Freeman [56] reportaram que
átomos de Fe na interface exibem uma redução em seus momentos magnéticos devida à
influência dos átomos de Mn na vizinhança do Fe. Esta redução nos momentos
magnéticos do Fe resulta em uma diminuição nos valores de campo magnético hiperfino
efetivo (
ef
B hf
57
) nos sítios dos átomos de Fe, os quais, em princípio, podem ser descritos
como uma soma de dois principais termos:
core CEP
hf hf
75
B + B . A primeira contribuição ( B )
é devida principalmente aos momentos magnéticos do Fe, enquanto a segunda ( B )
leva em consideração a polarização dos elétrons de condução (CEP) devido à presença
de átomos de Mn e/ou ao número reduzido de átomos de Fe na interface. Assim, para
uma interface plana (flat) poderíamos esperar que um espectro CEMS pudesse ser
basicamente composto por (i) uma interface ideal de 57 Fe/Mn e (ii) contribuição de Fe
core
hf
CEP
hf

ulk (camadas de Fe fora da interface). Para uma interface rugosa, entretanto, existem
varias configurações não equivalentes para os átomos de 57 Fe, tais como aquelas
oriundas quando estes átomos estiverem nas quinas, nos degraus, nas bordas e nas
regiões planas além dos átomos distantes das interfaces, resultando portanto em uma
vasta faixa de valores de
76
ef
B hf devida à variação do efeito dos elétrons de condução
(CEP). Existe também a possibilidade de formação de uma liga propriamente dita entre
os átomos localizados na interface, resultando em uma distribuição (magnética ou
elétrica) ao invés de sítios de Fe bem definidos. A distinção entre as possibilidades A
(rugosidade, degraus, etc) da B (liga) é relativamente difícil de ser separada via
Mössbauer em espectros tão largos, entretanto os deslocamentos isoméricos (δ ~0,0
mm/s em relação ao α-Fe à temperatura ambiente) da distribuição são próximos ao do α-
Fe, sugerindo que não há formação de uma liga Fe/Mn nas fases conhecidas [57].
Figura 21 - Espectros CEMS obtidos à temperatura ambiente para bicamada em (D) e
tricamadas em (A), (B), e (C) preparadas a 50ºC, 100ºC e 150ºC. Os pontos são dados

experimentais, enquanto as linhas correspondem aos sub-espectros e ao ajuste total. No centro
desta figura as curvas de distribuição de Bhf, enquanto no lado direito um esquema dos filmes
[14].
No trabalho publicado, Passamani e cols. [14] mostraram que a bicamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(0,5nm)/Si e a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(0,5nm)/Fe(5nm)/Si
preparadas a 50ºC possuem interfaces (inferior (Mn/Fe) e superior (Fe/Mn)) não
equivalentes, conforme já mencionado. Para isso, foi assumido, que todo nat Fe (4 nm em
cada camada de Fe) estivesse na fase α-Fe, e a partir pela área do sexteto (α-Fe), foi
estimado em 0,39 nm a espessura da fase α-Fe na interface Fe/Mn da bicamada,
enquanto na tricamada o valor foi de 0,28 nm (0,56/2 nm). Assim, os autores
concluíram que ambas as interfaces [Mn/Fe (inferior) e Fe/Mn (superior)] não são
equivalentes um em relação ao outro. Além disso, eles sugerem que a interface inferior
é menos rugosa em escala atômica, aparentemente consistente com os resultados de
RHEED e/ou apresentam menor interdifusão do que a camada superior. Esta diferença
entre as interfaces inferior e superior é também similar às observações feitas em
multicamadas de Fe/Cr [58, 59, 62 e 61], de Fe/V [62] e outros sistemas [63]. Neste
trabalho esquematizamos, na Figura 22, como seria a rugosidade nas interfaces superior
e inferior para a bicamada e tricamadas preparadas a 50 ºC. Os valores de Bhf ~ 8 T e 20
T podem estar sugerindo um grande número de vizinhos de Mn (centro da camada de
Mn), enquanto 31 T seriam devido aos átomos de Fe com vizinhos de Mn nas
interfaces. O sexteto está relacionado com os átomos de Fe (verdes e azuis) tendo
somente Fe como primeiros, segundos, terceiros, vizinhos.
77

Figura 22 - Esquematização da distribuição dos átomos de Fe e Mn nas tricamadas e bicamada
de Fe/Mn. A faixa verde, acima das bolinhas, representa a camada Si amorfa.
Na Figura 23 temos o espectro de CEMS, à temperatura ambiente, da amostra
A1. Este espectro é semelhante (exceto pela fração de átomos de Fe afetados na
interface) aos das tricamadas reportadas por Passamani e cols. [14] (Figura 21),
conseqüentemente a explicação física das componentes magnéticas deste espectro é
semelhante àquela dada anteriormente, ou seja, o sexteto devido aos átomos de Fe com
átomos de Fe como primeiros, segundos, terceiros, etc. vizinhos, enquanto a DCMH é
devido aos átomos de Fe com átomos de Mn como primeiros, segundos, terceiros,
quartos, etc. vizinhos (Figura 22) e localizados nos degraus, quinas etc das rugosidades
da camada. Todavia, além das duas componentes magnéticas, particularmente este
espectro, possui uma outra componente quadrupolar (dubleto), com IS = -0,21 mm/s
(relativo ao α-Fe) e desdobramento quadrupolar DQ = 0,47 mm/s. Esta nova
componente é atribuída a formação de uma liga de FeMn, ocasionada pelo aparecimento
da fase α-Mn (Figura 18(c) e (d)). Um fato que merece ser colocado é que este dubleto
apareceu em todas as amostras que apresentaram no RHEED a transição de fase
cristalina do δ-Mn para o α-Mn (amostras não estudadas neste trabalho).
Na Figura 24 mostramos o espectro CEMS, à temperatura ambiente, para a
amostra A3. Similar aos espectros das outras tricamadas, inclusive ao da amostra A1,
este espectro também apresenta as seis linhas de emissão ressonante e é analisado com
78

os mesmos dois subespectros magnéticos (sexteto e DCMH). A DCMH nos fornece a
fração de átomos afetados por efeitos da interface. Logo, a área de DCMH nos dá
informações a respeito da rugosidade interfaciais de nossas amostras. Nas amostras A1 e
A3 estas áreas equivalem a 83% e 60% da área total do espectro Mössbauer,
respectivamente. Em primeira aproximação, consideramos que os 2 nm de 57 Fe das
interfaces representam 100% da área total do espectro Mössbauer. Assim, para as
amostras A1 e A3 as espessuras das camadas de Fe afetadas por efeitos de interfaces
correspondem a 1,66 nm e 1,20 nm, respectivamente. Com isso, concluímos que as
interfaces da amostra A1(preparada a 150ºC) são mais rugosas do que àquelas da
amostra A3 (preparada a 50ºC). Aparentemente, este efeito é similar ao obtido para as
tricamadas preparadas a diferentes temperaturas para o substrato (Figura 21 e discussão
na Ref. [14]). Não obtivemos, o espectro Mössbauer para a amostra A2 devido terem
ocorrido problemas técnicos no espectrômetro CEMS do LEMAG/UFES.
79

Figura 23 - Em (a) espectro de CEMS, obtido à temperatura ambiente, para a tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150 o C (Amostra A1). Em (b) a curva de
distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A1.
80

Figura 24 -Em (a) espectro CEMS obtido à temperatura ambiente para a tricamada
MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparado a 50 o C (Amostra A3). Em (b) a
curvade distribuição de campos magnéticos hiperfinos para a Amostra A3.
81

Finalmente, como discutimos no Capítulo 3, podemos obter a direção da
magnetização das camadas de Fe com relação ao plano do filme. Assim, determinamos
a orientação da magnetização usando os valores calculados da razão entre as linhas de
emissão dos espectros CEMS apresentados, já que a razão entre as linhas é dada por:
3:x:1:1:x:3 com
x sen θ θ
2 2
= 4 ( ) /[1 + cos ( )] , θ sendo o ângulo entre o raio γ incidente e
a direção da magnetização. Em nossos filmes, as intensidades relativas das linhas, de
ambos subespectros (bulk e interface), indicam que a magnetização das camadas de Fe,
à temperatura ambiente, está praticamente no plano do filme, já que o valor médio de x
~ 3,8 para ambas as componentes magnéticas (valor máximo 4,0). Este resultado está de
acordo com as medidas de XMCD que serão discutidas mais adiante.
4.4 Resultados de XMCD
Inicialmente, extraímos o sinal de dicroísmo das amostras A1 e A2, após usarmos
os diversos passos sugeridos na referência [48]. Depois usando as regras de soma,
calculamos os valores de
eff
ms e l
m através das equações [64]:
m
m
n (A − 2B)
= −
P ⋅cosθ ⋅A
eff h
s
C
l
2n h(A+B)
= −
3P ⋅cosθ ⋅ A
C
iso
iso
82
(4.1)
Onde nh é o número de buracos na banda 3d, Pc é o grau de polarização do feixe de luz,
θ é o ângulo entre o feixe e o plano da amostra, A e B são as áreas do sinal de dicroísmo
referentes as bordas L3 e L2, respectivamente e A iso é a área isotrópica. Obtivemos o
grau de polarização do feixe através de uma medida em filme padrão de Fe, e seu valor
é aproximadamente 0,8 (detalhes da parte experimental pode ser encontrado em [48]).

Além disso, assumimos o valor de nh para a fase α-Fe (bulk) é de 3,43 [67].
Exemplificamos, nas Figuras 25 e 26, alguns dos espectros de dicroísmo para as bordas
do Fe e do Mn, respectivamente.
Figura 25 - Espectro de XMCD da amostra MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si (amostra A1)
na faixa de absorção do Fe com o feixe de radiação incidente a 45º do plano da amostra. Em
verde e vermelho são as absorções para polarização a direita e a esquerda, enquanto em preto
temos os sinal de dicroísmo.
Intensidade (u.a)
Mn
θ = 45º
Energia (eV)
Figura 26 - Espectro de XMCD da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)/Si (amostra A1)
na faixa de absorção do Mn com o feixe de radiação incidente a 45º do plano da amostra.
83

Apresentamos nas Tabelas 3 e 4 os resultados das medidas de XMCD das
amostras A1 e A2, respectivamente.
Tabela 3 – Valores calculados dos momentos de spin (
84
eff
ms f ) e orbital (ml ) dos átomos de Fe e
de Mn na tricamada MgO/Fe(5 nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 150 ºC (amostra A1).
Elemento Ângulo θ ( 0 ) eff
m s (µB/átomo) ml (µB/átomo)
Fe 90 0 0
Fe 45 1,9 0,3
Fe 30 2,1 0,2
Mn 90 0 0
Mn 45 0 0
Mn 30 0 0
Tabela 4 - Valores calculados dos momentos de spin (
eff
ms f ) e orbital (ml ) dos átomos de Fe e
de Mn na tricamada MgO/Fe(20 nm)/ Mn(1nm)/Fe(5nm) preparadas a 175 ºC (amostra A2).
Elemento Ângulo θ ( 0 ) eff
m s (µB/átomo) ml (µB/átomo)
Fe 90 0 0
Fe 45 2,1 0,3
Fe 30 2,9 0,7
Mn 90 0 0
Mn 45 0 0
Para as camadas de Fe (Tabelas 3 e 4), os resultados indicam que: (i) em ambas
as amostras (A1 e A2), a magnetização está no plano do filme, uma vez que, os valores
de
eff
m s aumentam quando o valor do ângulo diminui; (ii) o momento magnético de spin
é semelhante ao encontrado para um filme de Fe puro [48], inclusive o aumento de 2,9
µB/átomo (amostra A2). O resultado (i) é confirmado pelas medidas de Mössbauer
discutidos anteriormente. Finamente, devemos ressaltar a contribuição não nula para o
momento orbital, já que esta contribuição é considerada apagada (nula) em metais 3d
volumétricos (bulk) pela ação do campo cristalino. Entretanto, valores não nulos para a
contribuição orbital têm sido observados em filmes de metais 3d [48]. Para as camadas
de Mn, observamos um sinal de dicroísmo nulo, sugerindo que a camada de Mn
“sanduichadas” por camadas de Fe se encontra no estado paramagnético ou
antiferromagnético.

4.5 Resultados de VSM
Investigamos as propriedades magnéticas de bulk das tricamadas Fe/Mn/Fe via
medidas de magnetização em função do campo aplicado e da temperatura (10 – 300 K).
Em todos os casos, a intensidade do campo magnético aplicado satisfez a condição de
saturação de magnetização das amostras. O campo externo teve sua direção ao longo do
eixo de fácil magnetização da fase de α-Fe, que é a direção [100] e que corresponde à
direção [110] do substrato, conforme ilustrado na Figura 27.
Figura 27 - Visão esquemática da direção do campo aplicado para as medidas de
magnetização das tricamadas MgO/Fe/Mn/Fe.
Mostramos na Figura 28 (a), (b) e (c) as curvas de magnetização das amostras
A1, A2 e A3 para três temperaturas distintas. É notável a diferença entre estas curvas de
M(H), se compararmos uma temperatura fixa (ex: 290K). Na Tabela 5, apresentamos os
valores encontrados para o campo coercivo (Hc) e a razão entre magnetização
remanente (Mr) e a magnetização de saturação (Ms) para as amostras A1, A2 e A3.
85

Figura 28 - Curvas de magnetização (M(H)) em diferentes temperaturas das tricamadas
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A1 ) em (a), MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si
(amostra A2) em (b) e MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3 ) em
(c).Indicamos as respectivas temperaturas no canto inferior direito de cada curva.
Tabela 5 - Valores de campo coercivo (Hc) e da razão entre as magnetizações
remanente (Mr) e de saturação das tricamadas MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si
(amostra A1), MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A2) e
MgO/Ag(100nm)/Fe(105nm)/Mn(1nm)Fe(5nm)/Si (amostra A3).
Amostra
A1
A2
A3
Temperatura
(K)
Campo
Coercivo (Hc)
(Oe)
(Mr/Ms)
(u.a)
10 40 0,77
140 50 0,74
290 40 0,71
10 60 0,46
140 40 0,42
290 60 0,41
10 60 0,91
140 40 0,78
290 40 0,85
86

As curvas de M(H) (Figura 28 (a), (b) e (c)) indicam que as camadas de Fe não
estão acopladas puramente ferro (loop quadrado) ou antiferromagneticamente (loop com
magnetização aumentando lentamente com campo). Além disso, os valores de Mr/Ms
sugerem que as camadas de Fe possuem acoplamentos não colineares,
consequentemente similares àqueles reportados por Yan e cols. [27] para tricamadas
Fe/Mn/Fe depositadas sobre uma camada buffer de Ag [10] e/ou por Pierce e cols. [11],
para bicamadas de Fe/Mn crescidas sobre um substrato de cristal simples de Fe-ccc. O
fato é que Yan e cols.[10] mostraram que o ângulo de acoplamento magnético entre as
camadas de Fe varia com o aumento da espessura da camada de Mn (Figura 29).
Figura 29 - Padrões de domínios observados em um Whisker de Fe/Mn/Fe. As espessuras das
camadas de Fe permanecem constantes enquanto espessura do Mn varia em: (a) 0,08 – 0,25
nm;(b) 0,25 - 0,42 nm; (c) 0,38 – 0,55 nm (d) 0,5 – 0,67 nm; (e) 0,62 – 0,79nm; (f) 0,79 –
0,96nm; (g)1,0 – 1,17 nm; (h) 1,13 – 1,3nm; ( i) 1,25 – 1,42 nm ; (j) 1,5 – 1,7 nm; ( k) 2,5 – 2,7
nm e l) 0,55 – 0,63 nm. As setas sólidas e pontilhadas representam as magnetizações das
camadas superior e inferir de Fe, respectivamente. De (a) a (k) as figuras têm a mesma escala e
em (l) a imagem está em alta resolução [10].
87

Portanto, preparamos nossas amostras com mesma espessura de Mn, mas em
diferentes condições para simularmos distintos graus de rugosidade interfacial, de modo
a mudar o ângulo de acoplamento das tricamadas. Para a modelagem das curvas de
magnetização das amostras A1, A2 e A3, fizemos as seguintes considerações: (i) a
magnetização do Fe está paralela ao plano do filme (confirmada por medidas de
espectroscopia Mössbauer e XMCD), e os campos de demagnetização desprezíveis.
Assumimos também que os spins de uma camada individual de Fe permanecem
paralelos uns com os outros devido a um forte acoplamento de troca (intramonolayer-
exchange). No nosso caso, o plano das amostras é paralelo ao plano cristalográfico
(001). Assim, levando em consideração a energia de anisotropia cúbica do Fe, a energia
Zeeman e a energia de acoplamento na forma da equação (1.4), a energia magnética
total é escrita como [27]:
E = E + E + E ,
a h c
Kt sen
Ea
=
4
sen
E = −HMt(cos Φ + cos Φ ),
h
2 2
[( 2 Φ 1) + ( 2 Φ2
) ]
,
1 2
E = C ( Φ − Φ ) + C ( π − Φ − Φ ) ,
c
2 2
+ 1 2 −
1 2
88
(4.2)
Onde a E é a energia de anisotropia, h E é a energia Zeeman e E c é a energia de
acoplamento sugerida por Slonczewski. Na equação (4.2) t, M, K e H são,
respectivamente, as espessuras das camadas de Fe, a magnetização de saturação das
camadas de Fe, a anisotropia cúbica de primeira ordem, e o campo externo aplicado.
Φ 1 (ou 2
Φ ) é o ângulo entre o vetor magnetização da primeira (ou segunda) camada de
Fe e a direção do campo. Φ1 − Φ 2 = θ (0 ≤ θ ≤ π ) é o ângulo entre os dois vetores de
magnetização das camadas de Fe à um dado campo externo (chamado de ângulo de
acoplamento). Assim, simulamos a curva de magnetização teórica minimizando a
energia total da equação (4.2) em relação à θ em dado campo externo. Para isso,

utilizamos um programa, desenvolvido pelo grupo do IKS-KULeuven, para simularmos
as curvas de M(H) medidas. São necessários os seguintes parâmetros de entrada: (i) o
intervalo de campo magnético, isto é, ± H (campos da varredura do loop), (ii) as
espessuras das camadas Fe, (iii) os valores das constantes de anisotropias
magnetocristalinas da primeira (K1) e segunda (K2) camadas de Fe, (iv) os valores das
constantes de acoplamento C+ e C- e (v) a fração efetiva de Fe acoplados (pinholes). Em
nossas simulações usamos uma fração nula de pinholes. Parâmetros tais como a
temperatura e/ou a espessura do espaçador interferem somente no formato da curva de
M(H) e portanto não são necessários. Além disso, tivemos que supor que a
magnetização das camadas de Fe tinha o valor de bulk do Fe, que é de 1,76014 10 6
J/Tm -3 . Apresentamos os resultados dos ajustes (simulações), bem como os valores de
C+, C- K1, K2 e θ nas Figuras 30, 32 e 34 para curvas obtidas à temperatura de 290 K.
Nas Figuras 31, 33 e 35 mostramos os comportamentos das energias magnéticas em
função do ângulo de acoplamento magnético.
Encontramos acoplamentos não-colineares para as amostras A1, A2 e A3
similarmente aos resultados reportados por Yan e cols. [10], exceto pelo fato de que no
caso deles o ângulo de acoplamento variava com a espessura da camada de Mn.
Especificamente, os ângulos de acoplamentos das camadas de Fe são 155 o , 72 o e 47 o
para as amostras A2, A1 e A3, respectivamente. Temos que mencionar que as curvas de
M(H) medidas a diferentes temperaturas (Figura 28 (a), (b) e (c)) são similares às
obtidas a 290 K para a mesma amostra, sugerindo que os ângulos de acoplamentos não
variam com a mudança na temperatura de medida, consequentemente não necessitamos
mostrar as curvas simuladas novamente.
Particularmente para as amostras A1 e A3, observamos estados magnéticos não
colineares, que facilmente são modificados pela ação do campo magnético externo
89

(baixo campo coercivo), levando a um estado em que às magnetizações de ambas as
camadas apontam na direção do campo externo. Por outro lado, a amostra A2 também
está no estado não-colinear (155 o igual a um estado quase-antiferromagnético), mas as
magnetizações das camadas de Fe ficam paralelas ao campo para valores superiores a
0,5 T.
Podemos correlacionar o valor do ângulo de acoplamento com a fração de
átomos de 57 Fe afetados pelas interfaces (dados de CEMS). A amostra A1 possui uma
fração de 83% de átomos afetados pelas interfaces e um ângulo de acoplamento de 72º,
enquanto a amostra A3 tem sua fração de 60% e um ângulo de acoplamento de 47º.
Aparentemente, os dados sugerem que quanto maior a fração de átomos afetados pela
interface (aumento da rugosidade) maior será o ângulo de acoplamento no caso de
amostras que possuem acoplamentos não colineares tipo ferromagnéticos (A1 e A3).
Alem disso, podemos dizer que diferentes ângulos de acoplamentos das camadas de Fe
não são devidos puramente a efeito de espessura do Mn, mas sim ao grau de rugosidade
interfacial presente nas tricamadas. Finalmente, a boa concordância entre as curvas de
M(H) experimentais e teórica, baseadas no Proximity Magnetism Model, implica que a
camada de Mn nas tricamadas Fe/Mn/Fe está em um estado quase-antiferromagnético.
Entretanto, temos que enfatizar que não observamos o efeito de exchange bias em
nossas tricamadas. Logo, a ausência do efeito de exchange bias e ao mesmo tempo a
existência do estado AFM para a camada de Mn sugere que: (i) seu valor de TN é
superior a 290 K ou/e (ii) seu estado AFM teria sua anisotropia magnética inferior a do
Fe [18]. Este ponto ainda carece de maiores investigações e medidas de M(H) em 4,2 K
nos modos de field cooling e zero field cooling devem ser realizadas para temperaturas
iniciais das amostras acima de 290 K.
90

Figura 30 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
preparada a 175ºC (amostra A2). A linha vermelha, passando pelos pontos experimentais, é o
resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os Valores das constantes de anisotropia
das camadas superior (K1) e inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são
mostrados nesta figura.
Figura 31 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a
tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 175ºC (amostra A2).
91

Figura 32 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
preparada a 150ºC (amostra A1). A linha vermelha, passando pelos pontos experimentais, é o
resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os valores das constantes de anisotropia
das camadas superior (K1) e inferior (K2) assim como o ângulo de acoplamento θ são
mostrados nesta figura.
.
Figura 33 - Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a
tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 150ºC(amostra A1)
92

Figura 34 - Curva M(H), obtida a 290K, para a tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/
/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC (amostra A3). A linha vermelha, passando pelos pontos
experimentais, é o resultado do ajuste usando o modelo de Slonczewski. Os valores das
constantes de anisotropia das camadas superior (K1) e inferior (K2) assim como o ângulo de
acoplamento θ são mostrados nesta figura.
Figura 35 -Comportamento da energia magnética em função do ângulo de acoplamento para a
tricamada MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) preparada a 50ºC ( amostra A2).
93

4.6 Resultados de FMR
Apresentamos nas Figuras 36, 37 e 39 os espectros de FMR obtidos na banda -
Q (34 GHz) para as amostras A3, A1 e A2, respectivamente. Nas Figuras 38 e 40
mostramos os espectros de FMR obtidos na banda – X (9,6 GHz) das amostras A1 e A2,
respectivamente. Os campos de ressonância (HR) estão indicados, por setas, nestas
figuras.
Figura 36 -Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com campo
magnético estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). HR é o campo de ressonância.
As amostras A3 e A1 apresentam um único modo uniforme, conforme
observamos nas Figuras 36 e 37 (banda – Q) e na Figura 38 (banda–X). Podemos notar
que os valores de HC (Tabela 5) para as amostras A1 e A3 são inferiores aos valores de
HR, logo as ressonâncias, nas amostras A1 e A3, ocorrem quando as magnetizações das
duas camadas de Fe estão FM acopladas; ou seja, as magnetizações das camadas de Fe
(superior (S) e inferior (I)) estão na direção do campo aplicado, consequentemente
94

como a ressonância ocorre para valores de HR superiores aos HC e ainda a largura da
linha de ressonância (distância de pico a pico) são da ordem de 150 Oe, só observamos
realmente um único modo uniforme, conforme os mostrados nas Figuras 36, 37 e 38.
Figura 37 - Espectro de FMR (banda Q - 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com
campo magnético estático aplicado no plano da amostra do filme
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)( amostra A1). HR é o campo de ressonância.
95

Figura 38 - Espectro de FMR (banda X – 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e com
campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (
amostra A1). HR é o campo de ressonância.
Nas Figuras 39 e 40 apresentamos os espectros de FMR da amostra A2 nas
bandas X e Q, respectivamente. É nítido nas figuras a presença de dois campos de
ressonância. Existem, pelo menos, três hipóteses para explicar este comportamento
observado para a amostra A2. Na primeira hipótese, podemos associar estes campos de
ressonância a uma liga formada na interface (~ 2 kOe) e o segundo campo a camada de
Fe (~ 4,8 kOe no espectro obtido na banda Q). Esta hipótese pode ser descartada, pois
não observamos este efeito nas amostras A1 e A3 que tinham grandes contribuições de
fases nas interfaces (resultado Mössbauer). A segunda hipótese é admitir a existência
dos modos acústico e óptico, o que sugeria um acoplamento ferromagnético entre as
camadas de Fe. Esta hipótese é descartada pelos resultados das curvas de magnetização
teórica e experimental, anteriormente discutidas. A terceira hipótese consiste em admitir
que as duas camadas estejam acopladas antiferromagneticamente e cada modo é devido
a uma das camadas de Fe. Assim, um modo seria devido à camada superior de Fe
(menor área no espectro de FMR devido aos 5 nm) e o outro devido à camada inferior
96

de Fe (maior área no espectro de FMR devido aos 20 nm). Esta hipótese é confirma com
o ajuste da curva de magnetização da amostra A2, que da um ângulo de acoplamento de
~ 155º (caráter ‘quase’ antiferromagnético).
Figura 39 - Espectro de FMR (banda Q – 34 GHz) tomado à temperatura ambiente e com
campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
(amostra A2). HRI e HRS são os campos de ressonância devido às camadas de Fe inferior e
superior, respectivamente.
97

Figura 40 - Espectro de FMR (banda X - 9,6 GHz) tomado à temperatura ambiente e com
campo magnético estático aplicado no plano da tricamada MgO/ Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
(amostra A2). HRI e HRS são os campos de ressonância devido às camadas de Fe inferior e
superior, respectivamente.
4.6.1 Dependência angular no plano e fora do plano
Nas Figuras 41, 42 e 43 mostramos a dependência angular (no plano) em relação
ao campo de ressonância das amostras A3, A1 e A2, respectivamente. Todas as amostras
apresentam simetria biaxial, caracterizada pelo período de 90º (Figuras 41, 42 e 43). Tal
simetria é típica de sistemas cúbicos, o que corroboram com nossos resultados de
RHEED (Figura 18). Além disso, observamos nas Figuras 41, 42 e 43 que as amplitudes
para as varreduras no plano ficam no intervalo entre 0,8 até 1,0 kOe. Além disso,
notamos as amplitudes dos campos de ressonâncias para as camadas de Fe (superior e
inferior) da amostra A2 ficam em torno de 1 kOe e seus valores individuais estão em
fase (deslocando juntas) durante toda a varredura angular, sugerindo que estas camadas
estejam acopladas.
98

Figura 41 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda Q (34
GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Ag(100nm)/Fe(10nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A3). Amostra posicionada inicialmente,
com relação ao campo, ao longo do eixo de fácil magnetização da camada de Fe [100] (vide
Figura 27) .
Figura 42 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na Banda X
(9,6GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada
MgO/Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1). Amostra posicionada inicialmente, com relação
ao campo, ao longo do eixo de difícil magnetização da camada de Fe [110] (vide Figura 27) .
99

Figura 43 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtido na banda X (9,6
GHz), com campo estático aplicado no plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
(amostra A2). Amostra posicionada inicialmente, com relação ao campo, ao longo do eixo de
fácil magnetização da camada de Fe [100] (vide Figura 27). Em vermelho a componente
associada a camada de Fe inferior e em preto a componente associada a camada de Fe
superior.
100
Na Figura 44 mostramos a varredura angular com o campo aplicado fora do
plano da amostra A2. Como visto anteriormente existem duas componentes, cada uma
associada às camadas inferior e superior de Fe. Aparentemente, estas componentes não
se interceptam, ou seja, não há um valor de campo e ângulo de ressonância em comum,
sugerindo que as camadas de Fe estão fortemente acopladas, conforme já previsto com
os resultados de magnetização.

Figura 44 -Dependência angular em relação ao campo de ressonância, obtidos na banda Q (34
GHz) com campo aplicado fora do plano da tricamada MgO/Fe(20nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm)
(amostra A2).
101
Nas Figuras 45 e 46 mostramos as curvas das varreduras fora do plano para a
amostra A1 obtidas nas bandas Q e X, respectivamente. Em ambos os espectros de
FMR, encontramos as componentes (superior e inferior) superpostas e não se separam
para os valores de campos aplicados. Tal comportamento também sugere que as
camadas de Fe estão ferromagneticamente acopladas.

Figura 45 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda Q 34 GHz) com
campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1 ).
Figura 46 - Dependência angular em relação ao campo de ressonância (banda X 9,6 GHz) com
campo aplicado fora do plano do filme Fe(5nm)/Mn(1nm)/Fe(5nm) (amostra A1 ).
102
Em resumo com as medidas de FMR, podemos concluir que as camadas de Fe
(superior e inferior) estão acopladas, o que está de acordo com os resultados de
magnetização. Cabe também mencionar que estudos devem ser feitos para se determinar
os valores de anisotropia e como eles são influenciados pela questão da rugosidade
interfacial.

Capítulo 5
Conclusão
103
Nesta dissertação de mestrado estudamos a origem do acoplamento não-colinear
nas superestruturas do tipo MgO/Fe/Mn/Fe/Si. Para isso, preparamos três tricamadas
mantendo a espessura da fase δ-Mn em 1nm e variamos a espessura da camada de Fe
crescida sobre o substrato de MgO ou modificamos o substrato através do buffer de Ag
(100nm). Escolhemos a espessura de 1nm de Mn baseado em informações da literatura
que mostram acoplamentos ferromagnéticos para espessuras de até 0,81 nm e
acoplamentos de 90º entre as camadas de Fe para espessuras de Mn superiores a 1,2 nm.
No intervalo de espessura de Mn (0,81 nm < tMn < 1,2 nm), o ângulo de acoplamento
variava abruptamente entre 30º a 180º. Optamos por mudar a espessura da camada de Fe
e a temperatura do substrato para propiciar diferentes graus de rugosidade nas interfaces
e obviamente produzir ângulos de acoplamentos distintos entre as camadas de Fe
separadas por 1 nm de Mn.
Investigamos as propriedades estruturais (fases cristalinas e epitaxia) via técnica
de RHEED ( in-situ) e RBS( ex-situ). Estudamos as propriedades magnéticas (interface
e volume) das tricamadas produzidas com as técnicas CEMS, XMCD, VSM e FMR.
Mostramos que a epitaxia da camada de Mn (δ-Mn), no plano e fora dele, ocorre para as
tricamadas Fe/Mn/Fe, mas existe certo número de defeitos pontuais, deslocamentos de
planos, etc. que impedem uma perfeita epitaxia (~62% de redução no sinal de RBS
channeling). Com os resultados de RHEED, demonstramos que existe um aumento na
rugosidade superficial da camada de Mn com aumento de sua espessura. Além disso,
mostramos que a transição de fase de δ-Mn para α-Mn ocorre devido a grande tensão
interna da camada de Fe (5 nm) crescida sobre substrato de MgO, ou seja, quando a

camada de Fe é suficientemente espessa (20 nm), as tensões superficiais são
praticamente nulas, o que viabiliza o crescimento da fase δ-Mn para espessuras maiores
(2,5 nm) do que as reportadas na literatura [13,14 e 54].
104
Usando o modelo de Slonczewski, fomos capazes de ajustar as curvas de M(H) e
devido ao fato que os resultados de XMCD não mostram valor apreciável para o sinal
de dicroísmo da camada de Mn, sugerimos que a fase δ-Mn (ccc-Mn) está em um estado
AFM. Calculamos (simulamos) através dos ajustes das curvas de M(H), que o ângulo de
acoplamento entre as camadas de Fe é não-colinear e seu valor varia abruptamente
como o grau de rugosidade interfacial, como evidenciamos pelos resultados de CEMS.
Podemos assim dizer que a origem do acoplamento não-colinear é devido ao fato do
filme não possuir interfaces ideais, mais sim, interfaces com rugosidade sendo esta a
causadora do acoplamento não-colinear como sugerido por Slonczewski. Além disso,
mesmo com o estado AFM do Mn não observamos efeito de exchange bias, que pode
estar associado com o fato de que o TN (temperatura de Neél) é superior a 290 K e mais
investigações são necessárias.

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