Straticiuc Mihai Rezumat teza doctorat.pdf

UNIVERSITATEA DIN BUCUREŞTIFACULTATEA DE FIZICĂDirecţia de studii: Fizică atomică, Fizică nucleară,Fizica particulelor elementare, AstrofizicăREZUMATTEZĂ DE DOCTORATMODEL EXPERIMENTAL DE SURSĂ DE POZITRONICU APLICAŢII INTERDISCIPLINAREMihai STRATICIUCCoordonator ştiinţific,Prof. Univ. Dr. Alexandru JIPABucureşti~2012~

INVITAŢIED-na/ D-le ………………………………………………………………...,sunteţi invitat/(ă) în data de 11 septembrie 2012, ora 13 00 în Amfiteatrul A1 alFacultăţii de Fizică să participaţi la susţinerea publică a tezei de doctorat cu titlul:MODEL EXPERIMENTAL DE SURSĂ DE POZITRONI CUAPLICAŢII INTERDISCIPLINAREMihai STRATICIUCComisia de doctorat are următoarea componenţă:Preşedinte:Prof. univ. dr. Daniela DRAGOMAN, Universitatea din Bucureşti, Facultatea deFizicăCoordonator ştiinţific:Prof. univ. dr. Alexandru Jipa, Universitatea din Bucureşti, Facultatea de FizicăReferenţi:Prof. univ. dr. Ionel LAZANU, Universitatea din Bucureşti, Facultatea de FizicăC. S. I dr. Petru Mihai RACOLŢA, Institutul Naţional de Fizică şi InginerieNucleară „Horia Hulubei”, Departamentul de Fizică Nucleară AplicatăC. S. II dr. Florin CONSTANTIN, Institutul Naţional de Fizică şi InginerieNucleară „Horia Hulubei”, Departamentul de Fizică Nucleară Aplicată2

CuprinsCapitolul I Principiile spectroscopiei cu pozitroni anihilaţi(Positron Annihilation Spectroscopy – PAS) ........................................ 5I.1 Introducere ..................................................................................................... 5I.1.1 Fizica pozitronului şi a pozitroniului ...................................................... 8I.1.2 Procesul de anihilare ............................................................................... 9I.2 Surse de pozitroni ........................................................................................... 9I.2.1 Introducere.............................................................................................. 9I.3 Interacţiunea pozitronului cu materia ........................................................... 10I.4 Cinematica formării pozitroniului (Ps) şi spectroscopia cu timp de viaţă .... 10I.5 Principiile anihilării pozitronilor .................................................................. 12I.6 Spectroscopie prin tehnica lărgirii Doppler (Doppler BroadeningSpectroscopy – DBS) ........................................................................................ 13I.7 Studiul timpului de viaţă a pozitronului (Positron Annihilation LifetimeSpectroscopy - PALS) ....................................................................................... 14Capitolul II Metode experimentale ............................................... 16II.1 Descriere sursă de pozitroni monoenergetici .............................................. 16II.1.1 Introducere .......................................................................................... 16II.1.3 Ghidarea magnetică a fasciculului de electroni/pozitroni ........................ 19II.1.3.1 Mişcarea particulelor încărcate electric în câmp magnetic............... 19II.1.3.2 Transportul pozitronilor ................................................................... 21II.1.4 Testarea opticii de fascicul cu sursă de electroni ................................ 23II.2 Sistemul de detecţie CDBS ......................................................................... 31II.2.1 Introducere .......................................................................................... 31II.2.1 Principiile teoretice şi schema logică a metodei CDBS ...................... 32II.3 Concluzii ..................................................................................................... 34Capitolul III Rezultate ................................................................... 363

III.1 Introducere ................................................................................................. 36III.2 Teste CDBS pentru probe de aluminiu ...................................................... 36III.2.1 Sursa de pozitroni .............................................................................. 36III.2.2 Descrierea probelor ............................................................................ 37III.2.3 Rezultate ............................................................................................ 38III.2.4 Concluzii ............................................................................................ 40III.3 Studiul membranelor poliuretanice utilizând spectroscopia cu pozitronianihilaţi – tehnica lărgirii Doppler cu doi detectori în coincidenţă .................... 40III.3.1 Introducere ......................................................................................... 40III.3.2 Dispozitivul experimental şi metodologie ......................................... 41III.3.3 Rezultate şi discuţii ............................................................................ 44III.3.4 Concluzii ............................................................................................ 45Capitolul IV Concluzii şi dezvoltări viitoare ................................ 46IV.I Concluzii .................................................................................................... 46IV.II Dezvoltări viitoare .................................................................................... 47Bibliografie selectivă ....................................................................... 49Lista cu publicaţii şi participări la conferinţe pe tema tezei dedoctorat ............................................................................................ 524

Capitolul I Principiile spectroscopiei cu pozitronianihilaţi (Positron Annihilation Spectroscopy – PAS)I.1 IntroducereMaurice Maeterlinck se arăta impresionat de „modul ciudat în care reuşimsă diminuăm importanţa unui lucru atunci când încercăm să-l explicăm în cuvinte”.Poate că lipsa unui limbaj adecvat ne privează de a ne pune întrebările corect sau dea răspunde complet la frământările pe care le avem. Certă este existenţa unui eu, înfiecare dintre noi, care încearcă să descopere pentru a-şi forma un sistem dereferinţă dincolo de care noţiunile de spaţiu şi timp şi-ar pierde sensul. Cercetareaştiinţifică, o formă extremă de manifestare a curiozităţii, prin abordarea a diferiteteme, contribuie rezolut la construirea de adevăruri încă relative, dar semnificativepentru evoluţia noastră.Albert Einstein, referindu-se la Teoria Big-Bang-ului, explica că pentrufiecare un miliard de particule de antimaterie, au fost create un miliard plus una,particule de materie, ceea ce face ca după procesul de anihilare să mai rămână doaro miliardime din materia creată iniţial. În această lucrare se încearcă descriereaprimei antiparticule descoperite, din punct de vedere fizic şi istoric, pozitronul, şisunt date exemple de aplicaţii practice ale utilizării acestuia în diferite tipuri deexperimente de fizică nucleară.Pozitronul este antiparticula electronului, având ca principală caracteristicăfaptul că la interacţiunea cu materia se poate anihila cu un electron în stare liberăsau poate forma o stare legată de tipul atomului de hidrogen, numită pozitroniu(Ps). Pozitronii oferă un instrument unic pentru caracterizarea non-invazivă amaterialelor, fiind deseori utilizaţi atât pentru analize de volum, cât şi pentrustraturi subţiri sau suprafeţe. Implantaţi într-un mediu solid pozitronii ajung repedeîn starea de echilibru termic cu reţeaua cristalină după care se produce fenomenulde anihilare. Informaţiile referitoare la locul unde s-a produs anihilarea sunt purtatede fotonii gama emişi în urma dezintegrării perechii electron-pozitron. În timpuldifuziei prin reţeaua cristalină, pozitronul poate interacţiona cu până la 10 6 noduride reţea. Deoarece pozitronii „simt” vacanţele atomice şi alte defecte de tip golurica pe nişte „capcane”, acestea vor putea fi detectate şi identificate cu osensibilitatea de multe ori superioară altor tehnici experimentale. Spectroscopia cupozitroni anihilaţi (Positron Annihilation Spectroscopy - PAS) este susţinută şi denumeroase modele teoretice, făcând posibil studiul stării de sarcină, al tranziţiilor şistabilităţii optice pentru vacanţele atomice.Fenomenul de anihilare al perechii electron – pozitron a fost utilizat intensîn ultimii 60 de ani pentru caracterizarea proprietăţilor fizico – chimice alematerialelor, precum şi în fizica corpului solid. Primele referinţe bibliograficereferitoare la informaţiile ce pot fi obţinute prin PAS sunt ale lui Dumond et al. şi5

Bendetti şi Roichings. Lucrarea lui McKenzie et al. a fost cea care a dat un puternicimbold în dezvoltarea spectroscopiei cu pozitroni anihilaţi. Descoperirea primeiantiparticule, pozitronul, constituie subiectul principal al multor teme de cercetarefundamentală, care bineînţeles generează tehnici aplicative, de exemplu metoda deanaliză PAS. Progresul tehnologic din ultimii ani a făcut posibilă construirea unoracceleratori de particule la energii foarte înalte (de ordinul TeV), aşa cum este celde la CERN, numit Marele „Ciocnitor” de Hadroni (Large Hadron Collider - LHC).Cu ajutorul unor astfel de instalaţii au putut fi puse în evidenţă noi particuleelementare şi antiparticulele lor, de asemenea se pot măsura ratele de producere aanumitor particule în raport cu antiparticulele lor pentru a explica fenomeneprecum încălcarea legii de conservare a sarcinii barionice sau a parităţii.Urmândacelaşi tipar ne aşteptăm ca nu foarte târziu societatea să beneficieze de avantajelepunerii în aplicare a rezultatelor acestor cercetări fundamentale de ultimă oră.Analizele cu metoda PAS s-au extins de la probleme de fizica corpuluisolid şi ştiinţa materialelor, până la aplicaţii industriale. Această tehnică este deasemenea comună în domenii precum: chimie, biologie şi medicină (de exemplu:investigarea tumorilor în fază incipientă). Deoarece preţul de cost al acestei metodenu este unul foarte ridicat, tot mai multe laboratoare apelează la PAS pentrucercetare fundamentală sau studii de materiale obţinute prin tehnologii avansate.Probabil cea mai folosită tehnică este studiul timpului de viaţă alpozitronului (Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy – PALS), prin care potfi observate şi identificate diferite stări de anihilare. Rata de anihilare estecaracteristică pentru fiecare stare a pozitronului în reţeaua cristalină, astfel căpozitronii sau atomii Ps care sunt „prinşi” în goluri vor avea un timp de viaţă mailung datorită densităţii locale de electroni scăzute. Spectroscopia cu timp de viaţăoferă informaţii referitoare la defectele de tip goluri şi la concentraţia vacanţelor înreţelele cristaline. Timpul de viaţă caracteristic al pozitronului într-un mediucristalin solid este cuprins între 100 şi 500 ps.O altă tehnică utilizată des în studiul defectelor foloseşte lărgirea Dopplera liniei de anihilare de 0.511 MeV (Coincidence Doppler Broadening Spectroscopy– CDBS) datorată impulsului perechii electron – pozitron (e - -e + ). Impulsulelectronului ce participă în procesul de anihilare se reflectă în forma liniei de 0.511MeV, permiţând astfel determinarea proprietăţilor chimice pentru mediul dinvecinătatea defectelor. În combinaţie cu studiul timpului de viaţă, tehnica CDBSeste un instrument important în analiza vacanţelor atomice.Pozitronii cu energii mari rezultaţi din dezintegrarea β + sau alte reacţiinucleare pătrund adânc în materialul analizat, rezultând astfel o analiză de volum.În cazul studierii suprafeţelor sau al straturilor subţiri soluţia o reprezintă folosireafasciculelor de pozitroni lenţi monoenergetici. Deoarece lucrul mecanic de extracţieal pozitronului poate avea valori negative pentru multe materiale, pozitronii cuenergii înalte sunt „moderaţi”, ajungând la valori de ordinul eV prin procedee nufoarte complicate – pozitronii rapizi sunt implantaţi în materialul moderator, unde6

ajung la echilbru termic cu reţeaua cristalină, fiind apoi re-emişi de suprafaţamoderatorului cu o energie aproximativ egală cu lucrul mecanic de extracţie. Prinacest procedeu doar o mică fracţiune (~10 -4 ) din pozitronii iniţiali sunt moderaţi,deoarece, în funcţie de geometria moderatorului, majoritatea pozitronilor seanihilează chiar în interiorul acestuia sau reuşesc să iasă din moderator înainte de fiîncetiniţi. Aşadar pentru fasciculele de pozitroni lenţi sunt necesare surse β + multmai intense decât pentru analizele în volum.Scopul acestei teze este de a realiza un model experimental de sursă depozitroni cu aplicaţii interdisciplinare, acest dispozitiv este unic în România şi faceposibilă abordarea unor analize de materiale la care nu am avea acces dacă amutiliza un radioizotop β + . Este vorba despre profilarea în adâncime a concentraţieide defecte, ce nu ar putea fi realizată prin simpla utilizare a unui radionuclidemiţător de pozitroni. Teza este structurată în patru capitole, la sfârşitul fiecăruicapitol găsindu-se o listă cu referinţele bibliografice.În primul capitol sunt descrise principiile spectroscopiei cu pozitronianihilaţi, fără a avea pretenţia tratării exhaustive a subiectului, în acest capitolintroductiv este prezentat stadiul actual al spectroscopiei cu pozitroni anihilaţi, suntexplicate noţiuni de fizica pozitronului şi a pozitroniului şi de asemenea esteintrodus conceptul de anihilare a perechilor electron-pozitron. Fenomele fizice ceapar la interacţiunea pozitronului cu materia şi cinematica formării pozitronuluisunt alte două subiecte tratate în Capitolul I. Prima parte a tezei se încheie cudetalierea tehnicii spectroscopice ce foloseşte lărgirea Doppler a liniei de anihilarede 0.511 MeV şi descrierea tehnicii ce studiază timpul de viaţă al pozitronului.În Capitolul al II-lea, cu titlul Metode experimentale, este prezentată sursade pozitroni monoenergetici, a cărei dezvoltare şi construcţie face obiectul acesteilucrări. Aici sunt ilustrate detalii referitoare la sistemul de vid ultra-înalt, la opticade fascicul şi este descris modul în care au fost realizate simulările cu sursă deelectroni în vederea optimizării acceleratorului de pozitroni lenţi şi monoenergetici.La sfârşitul acestui capitol sunt date detalii despre sistemul de detecţie utilizat încadrul experimentelor CDBS şi un paragraf de concluzii referitoare la sursa depozitroni monoenergetici ce a fost construită în cadrul Departamentului de FizicăNucleară Aplicată din Institul de Fizică şi Inginerie Nucleară „Horia Hulubei” –IFIN-HH.Capitolul al III-lea este dedicat exclusiv prezentării rezultatelor a douăexperimente unde am utilizat tehnică spectroscopică CDB (Coincidence DopplerBroadening). Într-unul din studii subiectul îl constituie analizare unor probe dealuminiu prelevate de la reactorul de tip VVRS ce a fost în funcţiune la IFIN-HHpână în anul 1997, iar în cel de-al doilea sunt prezentate rezultatele analizării adiferite tipuri de membrane poliuretanice cu nanoincluziuni de argint ce au fostexpuse la diferite doze de radiaţii gama.Ultimul capitol, Capitolul IV, prezintă concluziile şi posibilele dezvoltăriulterioare ce pot fi aplicate acceleratorului de pozitroni lenţi şi monenergetici7

dezvoltat la IFIN-HH, în vederea utilizării pentru studii de spectroscopie nuclearăcu pozitroni anihilaţi (PAS) cu scopul de a caracteriza diferite tipuri de materialeavansate, de la nanocompozite metalice sau semiconductoare, până la membranepolimerice.I.1.1 Fizica pozitronului şi a pozitroniuluiToate particulele subatomice au antiparticule, la care adesea se facereferire ca fiind antimaterie. Antiparticula electronului se numeşte pozitron, acestaare aceeaşi masă (m 0 ) şi acelaşi spin (1/2) ca şi electronul, dar sarcina electrică estede semn opus (+1e). Predicţia privind existenţa pozitronului a fost făcută explicit dePaul Dirac în anul 1929, iar experimentul ce a avut drept rezultat descoperireaprimei antiparticule din fizică a fost realizat de Carl D. Anderson în anul 1932,pentru care aceasta primeşte premiul Nobel pentru Fizică în anul 1936. Pozitronul afost pus în evidenţă în mod oarecum accidental, Anderson detectând urma lăsată deaceastă antiparticulă într-o cameră cu ceaţă (Foto 1.1), în tipul unor experimenteprin care îşi propunea să studieze radiaţiile cosmice de energii înalte.Foto 1.1 Poză a camerei cu ceaţă folosită de Carl D. Anderson ladetectarea radiaţiilor cosmice de energii înalte, unde se poateobserva urma lăsată de pozitronInteracţiunea dintre un pozitron şi un electron duce la anihilarea celor douăparticule, fenomen ce se manifestă prin conversia masei totale a perechii electron –pozitron în energie (conform ecuaţiei lui Einstein: E = m 0 c 2 ). Energia totală emisăîn urma fenomenului de anihilare este de 1.022 MeV, corespunzând cu sumamaselor de repaus a electronului (0.511 MeV), respectiv pozitronului (0.511 MeV).8

Această energie este eliberată sub formă de fotoni gama, iar numărul de fotoniemişi depinde de modul în care cele două particule se anihilează.I.1.2 Procesul de anihilareCuvântul anihilare provine din latinescul nihil (nimic) şi semnificădistrugerea totală a unui obiect, fiind ales pentru a numi fenomenul fizic ce survinela întâlnirea unei particule subatomice cu antiparticula sa. Deoarece trebuiescrespectate legile de conservarea a energiei şi a impulsului, particulele nu dispar purşi simplu, ci se transformă în alte particule. Fenomenul poate fi descris foartesugestiv cu ajutorul unei diagrame Feynman (Figura 1.1).Figura 1.1 Diagrama Feynmanpentru anihilarea perechiielectron-pozitron în doi fotoni γI.2 Surse de pozitroniI.2.1 IntroducerePrincipalele surse de pozitroni utilizate în Fizica Nucleară Aplicată suntradioizotopii şi generarea de perechi e + − e − , care poate fi realizată în laboratorprin metode diverse, de la utilizarea acceleratorilor de particule, pană la folosireaLASER-ului.În diferitele experimente cu pozitroni, alegerea sursei radioactive a fostîntotdeauna un compromis între aplicabilitate şi preţul de cost. Respectareanormelor de radioprotecţie este obiectivul principal într-un laborator unde sefolosesc surse de pozitroni. În cazul unor dispozitive clasice utilizate înlaboratoarele diferitelor universităţi sau institute de cercetare, un ecran de plumb şiminimizarea timpului petrecut în apropierea sursei sunt suficiente pentru a nuîncălca normele de radioprotecţie. Dacă este vorba despre facilităţi precum unreactor nuclear sau un accelerator LINAC măsurile care trebuiesc luate pentru9

protecţia împotriva radiaţiilor capătă anvergură, ele fiind întotdeauna corelate cuprincipiile dozimetriei.I.3 Interacţiunea pozitronului cu materiaStudiul comportamentului pozitronilor la interacţiunea cu materiacondensată ne ajută în acele situaţii în care caracterizarea fenomenului de anihilareoferă informaţii preţioase referitoare la proprietăţile electronice ale respectivuluisistem fizic. Comportamentul pozitronului înainte de anihilare se reflectă îndeosebiîn forma spectrului de timp de viaţă. Principalele tipuri de materiale pot ficlasificate în funcţie de spectrul timpului de viaţă ca în Figura 1.2.Figura 1.2 Trei tipuri de spectre ce exemplifică interacţiuneapozitronilor cu diferite tipuri de materiale: (a) materialemoleculare; (b) cristale ionice; (c) metale.I.4 Cinematica formării pozitroniului (Ps) şi spectroscopia cutimp de viaţăMecanismul de formare al Ps-ului, diverse reacţii între pozitroni, electronişi diferite tipuri de „capcane” (vacanţe, goluri, defecte induse prin iradieri) suntdescrise în numeroase lucrări ştiinţifice. Aceste modele explică caracteristicilespectrului de timp de viaţă.Presupunând că la momentul t = 0 toţi pozitronii dintr-un anumit volumsunt termalizaţi şi nu au format încă vreun atom de Ps, corespunde condiţiilor10

limită n p (t = 0) = 1 şi n pPs (t = 0) = n oPs (t = 0) = 0. În continuare facempresupunerea că o parte dintre pozitronii liberi dispar prin anihilări în volum cu orată λ p , iar restul formează atomi Ps cu o rată κ Ps . În cazul în care există mai multemodalităţi de formare a atomilor de pozitroniu, atunci suma ratelor de formare aacestora va fi egală cu κ Ps . Ratele de anihilare pentru p-Ps şi o-Ps sunt notatecuλ pPs , respectivλ oPs . Modificarea în timp a numărului relativ de particule ce seanihilează este dată de următorul set de ecuaţii:dn pdt = −λ p + κ Ps n p n p (0) = 1dn pPs= 1 dt 4 κ Psn p − λ pPs n pPs n pPs (0) = 0 (1.1)d oPsdt = 3 4 κ Psn p − λ oPs n oPs n oPs (0) = 0O modalitatea de rezolvarea a problemei care descrie formarea Ps estemodelul „picătură” („blob”) introdus de Stepanov et al., care reprezintă de fapt oextensie a modelului tradiţional „pinten” („spur”). Principalele elemente alemodelului „picătură”, aşa cum se poate observa şi din Figura 1.3, sunt: un pozitroncu energia de ordinul sutelor de keV va pierde cea mai mare parte din energie în 10 -11 s prin coliziuni ionizante (picătura, coloana cilindrică din Figura 1.3), până ajungela pragul de la care nu mai poate produce ionizări. În stadiul final al acestui proces,când pozitronul are energia cuprinsă între 0.5 keV şi pragul de ionizare care este decâţiva eV, sunt generate un număr n 0 ≈ 30 de perechi ion-electron ce se află întrunvolum sferic cu raza a bl ≈ 40 Å, volum ce se numeşte picătură („blob”).Pozitronul pierde apoi din energie prin excitări fononice şi poate difuza în afaravolumului picăturii, ajungând astfel la termalizare într-un volum de rază a p > a bl .11

Figura 1.3 Reprezentarea schematică a stării terminale pentrumodelul picătură. Mişcarea pozitronului este simulată în paşi aleatoridependenţi de energie, l f (W).I.5 Principiile anihilării pozitronilorLa injectarea pozitronilor, proveniţi de la un radioizotop cum este 22 Na,într-un solid aceştia îşi vor pierde rapid aproape întreaga energie prin ciocniriionizante cu electronii şi ionii din mediul respectiv, ajungând la echilibru termic(~0.27 eV). Parcursul pozitronului este cu atât mai mare cu cât energia iniţială estemai mare, traiectoria acestuia fiind foarte sinuoasă. După un timp δt aflat înintervalul zero – câteva sute de picosecunde, pozitronul se va anihila cu unelectron.Figura 1.4 Diagrama principalelor procese prin care trecepozitronul la interacţiunea cu materia, procese de care depindestarea acestuia în momentul anihilării cu un electronPrin formarea unui potenţial atractiv pozitronii sunt prinşi în defectele detip goluri (Figura 1.4), ce pot avea dimensiuni sub-nanometrice. Vacanţele,aglomerările de vacanţe sau dislocaţiile au ca principală caracteristică lipsa unuinucleu încărcat pozitiv, ce ar fi acţionat ca un centru repulsiv. Spectroscopia cuanihilare de pozitroni (PAS) are o rezoluţie de minim 10 -7 at -1 , această sensibilitatefoarte ridicată se datorează faptului că parcursul de difuzie al pozitronulului este deaproximativ 100 nm în interiorul reţelei cristaline, acesta interacţionează astfel cuun număr mare de atomi până la anihilare.12

I.6 Spectroscopie prin tehnica lărgirii Doppler (DopplerBroadening Spectroscopy – DBS)Ca urmarea a conservării impulsului, în urma anihilării impulsul perechiielectron – pozitron este transferat celor doi fotoni γ. Componenta impulsului pedirecţia de propagare a celor două cuante gama, p z , duce la o deplasare energetică aliniei de 511 keV cu o valoare:ΔE = p z c/2 (1.2)Pentru un spectru DBS se înregistrează cateva milioane de anihilări pentru a puteaextrage o informaţie concludentă, ceea ce duce la o lărgire a liniei energetice de0.511 MeV în ambele direcţii, ±z, fenomen analizat în spectroscopia cu lărgireDoppler. Conservarea impulsului în procesul de anihilare oferă un instrument deanaliză a densităţii de impuls a electronilor din proba analizată. Impulsulpozitronului după termalizare este mult mai mic decât al electronilor datorităprincipiului de excluziune a lui Pauli, iar distribuţia de impuls a electronilor ajungepână la impulsul Fermi.Distribuţia de impuls transversal a electronilor poate fi măsurată cudetectori ce au o rezoluţie energetică bună (detectori cu semiconductori, germaniulhiper-pur fiind cel mai utilizat). Zona de impuls mare este datorată electronilor dinapropierea nucleului atomic, de unde se pot determina proprietăţile chimice alevecinătăţii vacanţelor atomice.a)b)13

Figura 1.5 Spectrul de anihilare obţinut cu doi de detectori de HPGecare înregistrează evenimentele în coincidenţă; a) reprezentarea 3D şib) reprezentarea 2D a peak-ului de 0.511 MeV pentru o probă dealuminiu.Figura 1.6 Schema dispozitivului experimental pentru măsurătorispectroscopice ce utilizează tehnica lărgirii Doppler. Distribuţiaenergetică a liniei de anihilare este măsurată cu ajutorul unui detectorcu cristal de germaniu hiper-pur răcit. Semnalul este mai apoiprocesat de un preamplificator, după care trecut printr-unamplificator spectroscpoic înainte de a fi stabilizat digital cu ajutorulunui convertor analog-digital (ADC). Evenimentul este înregistrat înmemoria analizorului multi-canal (MCA).I.7 Studiul timpului de viaţă a pozitronului (PositronAnnihilation Lifetime Spectroscopy - PALS)Măsurarea timpului de viaţă al pozitronului este o tehnică dinspectroscopia cu anihilare de pozitroni foarte sensibilă la determinarea densităţii şimărimii defectelor. Principiul acestei metode constă în măsurarea timpului de viaţăal pozitronului aflat în interiorul materialului studiat. Acest lucru este posibil încazul unei surse de 22 Na prin detectarea momentului în care pozitronul este emis,fenomen asociat cu detecţia fotonului de 1.274 MeV, iar momentul anihilăriipozitronului corespunde detecţiei unei cuante gama de 0.511 MeV. În funcţie de14

locul din reţeaua cristalină în care se află pozitronul în momentul anihilării, acestava avea un timp de viaţă specific τ i = 1/λ i . Spectrul de timp de viaţă alpozitronului va fi aşadar o sumă de componente exponenţiale:dn(t)dt= ∑ I ii λτ i e −λt (1.3)iunde intensităţile relative îndeplinesc condiţia ∑ I i = 1, iar n(t) reprezintăprobabilitatea ca pozitronul să nu se fi anihilat la momentul t după emisie. Timpulde viaţă al pozitronului este cu atât mai mare cu cât densitatea de electroni este maiscazută. Deoarece anihilarea este un proces statistic, pentru a determina timpul deviaţă al pozitronului este necesară înregistrarea unui număr mare de evenimente deanihilare, ce vor forma o histogramă care poate fi fitată cu o funcţie exponenţială.Un exemplu de spectru de timp de viaţă pentru o probă de carbură de titan (TiC) latemperatura camerei este prezentat în Figura 1.7.Figura 1.7 Spectrul de timp de viaţă al pozitronului într-o probă deTiC aflată la temperatura camerei. Spectrul a fost reprezentatutilizând programul de calcul LT10.Dacă se fitează această curbă cu o funcţie exponenţială se obţine timpul deviaţă al pozitronilor în TiC la 300 K. Schema unui spectrometru de timp de viaţăeste prezentată în Figura 1.8.15

Figura 1.8 Spectrometru de timp de viaţă ce conţine doi detectori curezoluţie temporală bună (de obicei cristal de florură de bariu, BaFl 2 )cuplaţi la doi fotomultiplicatori. Impulsul temporal este obţinut cuajutorul a două discriminatoare de fracţie constantă (CFD). Semnaluleste apoi trecut printr-un convertor analog-digital şi prelucrat de unanalizor multicanal (MCA).Capitolul II Metode experimentaleII.1 Descriere sursă de pozitroni monoenergeticiII.1.1 IntroducereProgresul tehnologic înregistrat în ultimele decade a condus ladezvoltarea şi producerea unor noi materiale cu aplicaţii diverse, de la optoelectronicăşi până la nanocompozite ce sunt utilizate în medicină saufarmacologie. O cât mai bună cunoaştere a proprietăţilor acestor materiale impunedezvoltarea unor tehnici de analiză, care să permita studii de suprafaţă şi de volumale materiei condensate, precum şi determinarea proceselor ce apar în zona deinterfaţă dintre diferite straturi ale probelor de interes. Spectroscopia cu anihilare depozitroni (PAS) este o tehnică nondistructivă şi noncontact ce permite studiulmaterialelor, în unele cazuri oferind o mai bună sensibilitatea decât microscopiaelectronică.Datorită faptului că spectrul energetic al particulelor emise deradioizotopii β + este continuu, pozitronii emişi de o sursă primară de 22 Na (Figura2.1) vor pătrunde în proba de analizat până la adâncimi relativ mari (microni sauzeci de microni în funcţie de densitatea materialului studiat), realizându-se oanaliză în volum a probei. Adâncimea maximă de penetrare a pozitronilor, z max , sepoate calcula cu o bună aproximaţie folosind formula z max = 10 3 ⁄ ρ (μm), unde ρ16

este densitatea materialului analizat exprimată în g/cm 3 . Avantajul utilizăriiacestei metode experimentale, „sandwich probă-sursă-probă”, constă în aceea cămăsurătorile sunt realizate în aer, la presiune atmosferică. Aşadar experimentele încare se folosesc direct pozitronii emişi de o sursă de 22 Na sunt potrivite pentrudeterminare proprietăţilor de volum, deoarece adâncimea la care s-a produsfenomenul de anihilare nu influenţează informaţia purtată de fotonii gama rezultaţi.Totuşi multe materiale, de exemplu semiconductorii, necesită analiza destraturi subţiri (de ordinul zecilor de nanometri) sau determinarea anumitorproprietăţi ale suprafeţelor. Utilizarea unei surse primare de pozitroni areaplicabilitate restrânsă, în acest caz fiind necesară cunoaşterea exactă a adâncimii lacare pătrund pozitronii în substanţă. Pentru a putea accesa regiunea din apropiereasuprafeţei pozitronii trebuie să aibă energii mici (în domeniul eV-zeci de keV) şi săfie monoenergetici. Se pot obţine astfel profilări în adâncime ale defectelor, înspecial ale defectelor de tip vacanţă.Figura 2.1 Distribuţia energetică a pozitronilor emişide o sursă radioactivă de 22 NaObţinerea unui fascicul de pozitroni lenţi şi monoenergetici ce utilizeazăca sursă primară de pozitroni un radioizotop β + necesită moderarea pozitronilor,adică spectrul continuu emis de o sursă radioactivă de pozitroni va fi îngustat foartemult, majoritatea pozitronilor având energie de ordinul eV după interacţiunea cu unmaterial moderator (folii subţiri de wolfram monocristalin sau pentru o mai bunăeficienţă de moderare neon în stare solidă). Un exemplu al efectului de moderareasupra spectrului de pozitroni emişi de o sursă de 58 Co este prezentat în Figura 2.2.17

Figura 2.2 Comparaţie între rata de obţinere a pozitronilor emişi desuprafaţa unui material moderator şi spectrul orginal β + emis de o sursăde 58 Co (normalizat). Este evident beneficiul datorat faptului cămoderarea pozitronilor este un proces nonconservativ în raport cuselecţionarea pozitronilor după viteze.Principial aceste instalaţii au câteva elemente comune: a) întregulansamblu lucrează în regim de vid ultra-înalt (“ultra-high vacuum”, acronim UHV);b) există o sursă primară de pozitroni rapizi, care este cuplată la diferite distanţe şiîn diferite geometrii cu materiale moderatoare, ce au scopul de a termalizapozitronii rapizi (până la energii de ordinul a câţiva eV); c) utilizarea unor sistemede bobine şi lentile electrice cu rol de a ghida şi focaliza fasciculul de pozitronilenţi şi monoenergetici; d) sistem de extracţie şi accelerare a pozitronilor, înintervalul 10 eV - 50 keV; e) camera de reacţie în care se poziţionează probele destudiat şi f) sisteme de detecţie dedicate analizei razelor gama rezultate în urmafenomenului de anihilare. Schema sinoptică a unei astfel de instalaţii esteprezentată în Figura 2.3.18

Figura 2.3 Schema sinoptică a unei surse de pozitroni lenţi şimonoenergetici cu energie variabilă în domeniul 10 eV – 50 keVII.1.2 Sistemul de vid ultra-înaltÎn urma unei retrospecţii a ceea ce se întâmpla acum cinci decenii în fizicaacceleratorilor constatăm că tehnologiei vidului nu i se acorda o importanţă la felde mare precum opticii de fascicul, proiectării magneţilor sau tehnicii de accelerare.Acest lucru se datorează în mare măsură faptului că de la un accelerator odată pusîn funcţiune se aşteaptă rezultate cât mai rapide cu putinţă, iar acest aspect este înbună măsură corelat cu un timp de fascicul cât mai lung, aşadar perioadele acordateeventualelor testele de vid erau minimizate. Însă odată cu dezoltarea mariloracceleratori care ciocnesc e - şi e + la energii mari, lucrurile au început să se schimbepe la mijlocul anilor optzeci.Principalul motiv pentru care fasciculul de particule se deplasează în vid este de areduce pe cât de mult posibil interacţiunile fascicul-gaz, de exemplu împrăştiereaparticulelor accelerate pe molecule de gaz rezidual care s-ar putea afla în incintaacceleratorului. Aceste interacţiuni contribuie la limitarea performanţelor unuiaccelerator prin fenomene ca: reducerea timpului de fascicul (împrăştieri nucleare),scăderea luminozităţii (împrăştieri coulombiene multiple), limitarea intensităţiidatorită instabilităţii presiunii (ionizări) şi în cazul fasciculelor de pozitroni se potproduce multe acte de anihilare nedorite cu electronii atomilor din gazele reziduale.De asemenea împrăştierile fasciculului pe moleculele gazului rezidual conduce lacreşterea dozei de radiaţii, ceea ce reprezintă un pericol atât pentru oamenii carelucrează în apropierea acceleratorului, dar poate influenţa şi achiziţia datelor, princreşterea fondului, dacă radiaţiile produse ajung în zona detectorilor.Datorită fenomenului de anihilare a perechilor e - - e + , acceleratorii de pozitroniimpun utilizarea unui regim de vid ultra-înalt (~10 -9 mbar). Pentru a ajunge la ovaloare atât de scăzută a presiunii, incinta vidată trebuie să îndeplinească o serie decondiţii.II.1.3 Ghidarea magnetică a fasciculului de electroni/pozitroniII.1.3.1 Mişcarea particulelor încărcate electric în câmp magneticForţa Lorentz ce acţionează asupra unei particule ce are o sarcină electricăegală cu sarcina electrică elementară poate fi scrisă ca:F⃗ = eE⃗ + ev⃗ × B⃗ (2.1)19

unde e este sarcina electrică elementară, E⃗ este vectorul câmpului electric, B⃗ estevectorul câmpului magnetic, iar v⃗ este vectorul vitezei particulei încărcate electric.Forţa Lorentz este folosită atât pentru ghidarea particulelor, cât şi pentrufocalizarea fascicului, pentru o cât mai bună confinare în apropierea traiectorieiideale. Evoluţia traiectoriei particulelor sub acţiunea forţei Lorentz se mai numeşte„dinamica fasciculului” sau „optică de fascicul”.Deoarece toate experimentele descrise în acest capitol sunt realizate înprezenţa unui câmp magnetic este important de făcut o scurtă descriere a mişcăriiunei particule încărcate (e - sau e + ) într-un asemenea câmp. Considerăm un cazsimplificat, şi anume dinamica unui pozitron într-un câmp magnetic uniform şiomogen, ce este ilustrată în Figura 2.4.Figura 2.4 Mişcarea unui pozitron în câmpmagnetic uniform şi omogen.Pozitronul urmează o traiectorie eliptică ce poate fi împărţită în douăcomponente: o mişcare liniară de-a lungul câmpului magnetic şi una circulară,perpendiculară pe direcţia vectorului de câmp magnetic. Raza pe care orbiteazăparticula încărcată, denumită şi raza ciclotronică (r c ), este proporţională cu vitezaparticulei şi invers proporţională cu intensitatea câmpului magnetic.Urmând acelaşi raţionament ca mai sus, şi energia cinetică totală aparticulei încărcate poate fi scrisă ca suma a două componente, asociate cu celedouă tipuri de mişcare:E = E ⟘ + E || (2.2)20

unde E || este energia cinetică de-a lungul câmpului magnetic, iar E ⟘ estecomponenta energiei cinetice asociată cu mişcarea circulară perpendiculară pedirecţia vectorului câmp magnetic.În dezvoltarea acestui accelerator trebuie ţinut cont de faptul căradioizotopul 22 Na, utilizat ca sursă primară de pozitroni, emite şi o cuantă gama cuenergia de 1.274 MeV. Pentru a obţine un fond de radiaţii cât mai scăzut în zonadetectorilor sursa radioactivă de sodiu este ecranată prin folosirea unui castel deplumb, iar fasciculul de pozitroni este curbat la 90° cu scopul ca detectorii să nu„vadă” sursa de sodiu direct. La curbarea fasciculului am utilizat un câmp magnetictransversal (v⃗⟘B⃗). Cum am menţionat mai sus componentele transversale alevitezei particulelor încărcate, pentru un fascicul relativist, sunt nesemnificative încomparaţie cu viteza particulelor. Dacă notăm p = γmv atunci raza de curbură atraiectoriei unei particule cu energia E aflată în câmp magnetic este:1= e ecB = B (2.3)r c p βEiar frecvenţa unghiulară de revoluţie a unei particule ce efectuează o rotaţiecompletă într-un plan perpendicular pe direcţia de propagare a câmpului magneticeste:ω L = ec2B (2.4)Emărime fizică numită şi frecvenţă ciclotronică sau frecvenţă Larmour.II.1.3.2 Transportul pozitronilorII.1.3.2.1 Descrierea bobinelorPentru focalizarea şi ghidarea fasciculului am utilizat câmpuri magneticeaxiale şi simetrice produse de lentile magnetice. Este cunoscut faptul că particuleleîncărcate nu-şi modifică energia la trecerea printr-o lentilă magnetică.La construirea sursei de pozitroni cu aplicaţii interdisciplinare am utilizat pentruoptimizarea opticii de fascicul un tun de electroni, ce este descris mai pe larg însubcapitolul următor. Motivul de a înlocui sursa primară de pozitroni cu un tun deelectroni este acela de a reduce cât mai mult posibil nivelul de radiaţii gamarezultate în urma anihilării perechilor e + -e - , dar şi a cuantelor gama emise direct deradioizotopul 22 Na.Deoarece electronii şi pozitronii au proprietăţi fizice foarte asemănătoare,aceeaşi masă (~9,1 × 10 −31 kg) , valoarea sarcinii electrice este egală în modul(e~1.6 × 10 −19 C), ne aşteptăm ca optica de fascicul să fie identică în cazulambelor particule, singura modificare va apărea în partea de accelerare, unde estenecesară schimbarea polarităţii sursei de tensiune utilizată.21

Pentru transportul, ghidarea şi curbarea fascicului de electroni am utilizatzece bobine dispuse spaţial ca în Figura 2.5.Figura 2.5 Reprezentarea schematică a amplasării celor zece bobineutilizate pentru transportul, ghidarea şi curbarea fasciculuideelectroni. Sunt de asemenea figurate două ecrane de cupru utilizate ladiagnoza electrică a fasciculului, orientarea vectorului câmpmagnetic, precum şi dimensiunile bobinelor.II.1.3.2.2 Lentilele electrostaticeAcest tip de lentile oferă posibilitatea de a ghida şi de focaliza fascicululde pozitroni sau electroni. Printr-o optimizare atentă a întregului accelerator sepoate ajunge la o valoare de transmisie a particulelor de 100%. O lentilăelectrostatică constă într-un electrod cu simetrie axială, care pe lângă rolul defocalizare a fasciculului, pot de asemenea să accelereze sau să decelerezeparticulele încărcate electric. Pentru construcţia unei astfel de lentile se folosesc deobicei electrozi tubulari. În condiţii de vid înalt, descrise în subcapitolul anterior,intensitatea câmpului electric nu trebuie să depăşească 15 kV/mm. La accelerareapozitronilor, se foloseşte un potenţial electric negativ, acceleraţia particulelor creşteodată cu creşterea potenţialului.22

Un exemplu de lentilă electrostatică este lentila „einzel”, ce constă într-unset de trei sau mai multe tuburi coaxiale rectangulare sau cilindrice (Figura 2.6).Figura 2.6 Schema unei lentile „einzel” cu trei electrozi cilindrici şiliniile de câmp electric produse de aplicarea unei tensiuni pozitive peelectrodul central. Liniile roşii punctate reprezintă traiectoriilepozitronilor într-o astfel de lentilă electrostatică.II.1.4 Testarea opticii de fascicul cu sursă de electroniII.1.4.1 Codul IES LORENTZ EM - simularea traiectoriilorAşa cum am amintit în subcapitolul anterior, pentru a reduce nivelul deradiaţii gama provenite de la o sursă radioactivă de pozitroni, în etapa de testare aopticii de fascicul am utilizat un tun de electroni construit special pentru acorespunde cerinţelor acestui tip de accelerator.Pentru proiectarea şi dezvoltarea sursei de electroni am folosit un programde simulare, IES LORENTZ EM, ce este descris în cele ce urmează. Acest cod decalcul este utilizat în modelarea traiectoriei particulelor încărcate, ce se deplaseazăsub acţiunea câmpurilor electrice şi/sau magnetice. Distribuţia câmpurilor estedeterminată cu ajutorul modulelor COULOMB (câmpul electric) şi AMPERE(câmpul magnetic), module ce au fost dezvoltate tot de firma IntegratedEngineering Software (IES). Înainte de a efectua o simulare folosind LORENTZtrebuie construit modelul geometric al sistemului fizic studiat. Există douămodalităţi de a realiza modelul fizic: folosind modul integrat pentru modelareageometriei sau o a doua variantă constă în importarea fişierelor direct din pachetelecomerciale de tip CAD (Computer Assisted Design – proiectare asistată de23

calculator). Pentru simulările efectuate în etapa de proiectare a acceleratorului depozitroni am folosit cea de-a doua variantă, adică importarea unui fişier AutoCADcu proiectul tunului în programul de modelare LORENTZ. În Figura 2.7 esteprezentat proiectul tridimensional a prototipului de accelerator de pozitroni lenţiconstruit la Institutul Naţional de Fizică şi Inginerie Nucleară „Horia Hulubei”(IFIN-HH), în cadrul Departamentului de Fizică Nucleară Aplicată (DFNA).Figura 2.7 Proiectul tridimensional realizat în AutoCAD pentruprototipul de accelerator de pozitroni lenţi, construit la IFIN-HHRegimul de emisie care se bazează pe legea lui Child poate fi utilizatpentru simularea particulelor încărcate în diferite câmpuri, aşa cum sunt particuleleemise de tunurile de electroni sau surse de ioni. În simularea realizată pentru sursade electroni am folosit acest tip de regim de emisie, neglijând efectele sarciniispaţiale, pentru a simplifica calculul soluţiilor ecuaţiilor Laplace. Aşadar modelulconstruit de noi presupune că sarcina spaţială netă nu este afectată de sarcinaparticulelor emise, în caz contrar distribuţia de sarcină spaţială ar trebuideterminată din mişcarea electronilor.24

Pentru a descrie densitatea de curent rezultată din procesul de emisietermionică am folosit tot legea lui Child, care face presupunerea că particulele caresunt accelerate de pe suprafaţa emiţătorului au iniţial viteză nulă.Un profil de câmp magnetic şi al interacţiunii fascicului de electroni cuacesta, este prezentat în Figura 2.8, împreună cu o scală de culori unde se poateobserva valoarea exactă a câmpului în diferite puncte ale acceleratorului.Figura 2.8 Profilul câmpului magnetic creat de cele zece bobine utilizatepentru transportul fasciculului de electroni/pozitoni. Curba roşiereprezintă fasciculul de electroni, iar cei şase cilindri sunt folosiţi pentruaccelerarea electronilor în câmp electric uniform până la 50 keV.II.1.4.2 Descrierea sursei de electroniÎn acest subcapitol este descrisă sursa de electroni, ce a fost proiectată şiconstruită special pentru a putea înlocui o sursă de pozitroni primară, în timpultestelor de optimizare a opticii de fascicul.Modelul fizic şi traiectoriile electronilor în câmpul electric existent îninteriorul sursei au fost mai întâi modelate folosind programul LORENTZ.Rezultatul simulării poate fi văzut în Figura 2.9.25

Figura 2.9 Prezentarea schematică a modelului de sursă de electronişi simularea cu LORENTZ a traiectoriilor electronilor emişi de unfilament de wolframSursa de electroni este alcătuită dintr-un filament de wolfram şi treielectrozi: un cilindru Wehnelt (W), un electrod de accelerare, denumit şi anod (A)şi o lentilă convergentă (L), ce are rol şi de a decelera electronii până la 100 eV. Peelectrodul W este aplicată o tensiune negativă (-50 V), acest electrod are rolul de alimita trecerea electronilor emişi doar de vârful filamentului. Este important cafilmentul să fie centrat şi la o anumită distanţă în raport cu apertura cilindruluiWehnelt, altfel fascicul de electroni obţinut poate fi ori prea condensat (slab), oriprea difuz (luminos). Acest electrod, W, serveşte de fapt ca o primă lentilăelectrostatică convergentă, focalizând norul de electroni format în jurulfilamentului. Electronii ce trec prin apertura cilindrului Wehnelt converg către unpunct, unde traiectoriile lor se vor încrucişa, numit focar („crossover”), diametrulfasciculului în focar poate fi între 10 şi 100 μm în funcţie de distanţa la care se aflăvârful filamentului de apertura electrodului W.Electronii ce sunt emişi termionic de filamentul de wolfram sunt atraşi deanod, pe care este aplicat o tensiune pozitivă. În cazul acestei surse au fost făcutemai multe teste cu diferite tensiuni de accelerare aplicate pe anod şi s-a obţinut ocaracteristică de fascicul pentru această geometriei a sursei, Figura 2.10.26

Figura 2.10 Profilul fasciculului de electroni pentru diferitetensiuni de accelerare aplicate pe anodSe poate observa din Figura 2.10 că valoarea tensiunii pe anod pentru careprofilul de fascicul are forma cea mai simetrică este de 400 V, aşadar în timpultestelor pentru optimizarea opticii de fascicul tensiunea de accelerare aplicată peanod a fost fixată la 400 V, iar ultimul electrod, L, a fost legat la masă (0 V).În Foto 2.1 este prezentată sursa de electroni construită la IFIN-HH în cadrulDepartamentului de Fizică Nucleară Aplicată, în colaborare cu grupul de cercetarecoordonat de dl. dr. Viorel Braic de la INOE 2000.27

Foto 2.1 Sursa de electroni existentă la IFIN-HH (DFNA),construită pentru testele de optică de fascicul ce au avut loc întimpul dezvoltării acceleratorului de pozitroni lenţi cu energievariabilăAnodul şi lentila electrostatică convergentă formează o structură deaccelerare-decelerare a electronilor, aceştia având energia de ~100 eV la ieşirea dinsursă. Un profil energetic al electronilor pe distanţa de 345 mm (distanţa dintrefilament şi ecranul colector cu manipulator) a fost obţinut din modelarea cuLORENTZ şi este prezentat în Figura 2.1128

Figura 2.11 Profilul energetic al electronilor pe distanţa dintrefilament şi ecranul de Cu (345 mm)Din Figura 2.11 se poate observa cum electronii sunt acceleraţi întrecilindrul Wehnelt şi anod până la ~450 eV, apoi sunt frânaţi în prima parte a lentileielectrostatice L, până la 50 eV, după care sunt din nou acceleraţi în a doua jumatatea cilindrului L, ajungând la energia finală cu care ies din sursă şi cu care lovescecranul de Cu, şi anume 100 eV.II.1.4.3 Diagnoza fasciculului de electroniAşa cum am menţionat la începutul acestui capitol, construirea unuiaccelerator de pozitroni presupune curbarea fasciculului cu un anumit unghi pentrua reduce fondul de radiaţii gama emise de sursa primară de pozitroni, 22 Na. Soluţiaconstructivă aleasă de noi implică curbarea fascicului la un unghi de 90° prinfolosirea unui câmp magnetic perpendicular pe direcţia de propagare a electronilor.Pentru a determina eficienţa de transmisie a electronilor după curbare afost folosit tot un ecran de cupru montat între bobinele B 7 şi B 8 , pe care am măsuratun curent maxim de fascicul de ~ 5 μA, pe cele zece bobine fiind aplicaţi curenţiidin Tabelul 2.2. Ţinând cont de profilul de fascicul obţinut înainte de curbare(Figura 2.10) rezultă că eficienţa de transmisie a electronilor este de ~ 83%.După diagnoza electrică a fascicului, am realizat şi o diagnoză opticăpentru a obţine forma exactă şi diametrul acestuia. Prima încercare de diagnozăoptică a constat în utilizarea unui ecran de plexiglas acoperit cu un strat de fosfor,29

ZnS(Ag). Datorită faptului că electronii aveau o energie prea mică (100 eV),sulfura de zinc impurificată cu argint nu a emis fotoni în domeniu vizibil.La a doua încercare am obţinut rezultate mai bune prin folosirea unuiecran plastic scintilator pe care a fost depus un film foarte subţire din aluminiu (10nm). În faţa filmului de Al, la o distanţă de aproximativ 1 mm, dar izolat electric deacesta am amplasat o grilă metalică, care este conectată la masa electrică ainstalaţiei. Folosind o sursă de înaltă tensiune am aplicat o diferenţă de potenţial depână la 15 kV între filmul de Al şi grila metalică. Prin aplicarea acestei tensiuniînalte electronii au fost acceleraţi între grila metalică şi filmul de Al, lovindscintilatorul plastic cu o energie de ordinul keV-lor. Scintilaţiile au început sădevină vizibile, sub forma unei lumini de culoare albăstruie, începând de la otensiune de accelerare de 8 kV. Dispozitivul utilizat pentru diagnoza optică afasciculului de electroni este prezentat în Foto 2.2, împreună cu urma luminoasăprodusă de fascicul în scintilator.a)Foto 2.2 Ecranul de scintilator plastic cu film de Al şi grilă metalică(a); pata luminoasă produsă de fasciculul de electroni în scintilator(b)b)Din Foto 2.2 (b) se poate observa că diametrul fascicului de electroni estede ~10 mm. Pentru o focalizare mai bună pot fi utilizate lentile electrostatice30

II.2 Sistemul de detecţie CDBSII.2.1 IntroducereCercetători din diverse arii ştiinţifice se concentrează pe studiuldimensiunilor tot mai mici şi implicit pe găsirea unor metode de investigarepotrivite. Metodele nucleare şi-au dovedit utilitatea în analiza nanomaterialelor, iarprintre ele PAS ocupă un rol important în mai multe domenii de cercetare.Determinarea naturii defectelor prezente în structura materialelor este una dintrepreocupările celor care produc şi procesează materiale noi, context în carespectroscopia cu anihilare de pozitroni reprezintă un instrument unic pentrudetecţia defectelor de tip volume libere, chiar dacă acestea sunt prezente înconcentraţie foarte scăzută. Cele mai proeminente caracteristici ale acestei tehnicide analiză sunt: faptul că PAS este o tehnică nedistructivă, are sensibilitate înadâncime şi este uşor de folosit. În Figura 2.12 este prezentat locul ocupat de PAS,în ceea ce priveşte dimensiunea şi concentraţia defectelor, comparativ cu altetehnici de analiză atomice şi nucleare.Figura 2.12 Comparaţie între tehnicile standard: microscopie optică(OM), împrăştiere de neutroni (nS), microscopie electronică detransmisie (TEM), microscopie electronică cu tunelare (STM),microscopie de forţă atomică (AFM) şi împrăştiere de raze X. PASpoate determina mărimea şi concentraţia defectelor la orice adâncimeîn probele analizate. Pătratul verde încadrează tehnicile ce pot fiutilizate pentru analiza materialelor semiconductoare utilizate lafabricarea circuitelor integrate, fiind un exemplu elocvent pentru apune în evidenţă utilitatea tehnicii PAS.31

Aşadar, spectroscopia cu pozitroni anihilaţi (PAS) poate fi considerată ometodă potrivită pentru studierea structurii electronice, putând determina natura şiconcentraţia defectelor punctiforme şi aglomerărilor de defecte, precum şi pentruinvestigarea straturilor superficiale şi a interfeţelor în metale, aliaje,semiconductori, cristale ionice şi alte tipuri de materiale care sunt de interes înfizica solidului sau în chimie.II.2.1 Principiile teoretice şi schema logică a metodei CDBSÎn primul capitol a fost introdus şi explicat fenomenul de anihilare aperechii electron-pozitron, proces fizic însoţit de emisia unuia sau a mai multorfotoni gama. Anihilarea cu emisia unui singur foton este posibilă doar în prezenţaunui al treilea corp (un nucleu sau un electron) care să preia impulsul de recul. Laanihilare unui pozitron liber cu un electron liber sunt emişi cel puţin doi fotoni γ,secţiunea eficace de anihilare a pozitronilor scade rapid odată cu creştereanumărului de cuante gama emise.Secţiunea eficace pentru anihilarea în doi fotoni a fost caculată de P. M.Dirac, în aproximaţie nerelativistă aceasta creşte invers proporţional cu vitezarelativă, v, a particulelor care se ciocnesc:σ 2γ = σ D = πr 02 c v32(2.5)unde r o este raza clasică a electronului, iar c este viteza luminii în vid. Pentruv → 0 secţiune eficace, σ D , devine infinită, totuşi se observă experimental că ratade anihilare a pozitronilor, λ D tinde către o limită finită:λ D = σ D vn e = πr 0 2 cn e (2.6)unde n e reprezintă concentraţia de electroni.Anihilarea perechii e - – e + are loc cu respectarea legilor de conservare aimpulsului şi energiei, care pentru cazul emisiei a doi fotoni se scriu:k 1 + k 2 = p = 2mv (2.7)k 1 c + k 2 c = E = 2mc 2 (2.8)Metoda determinării lărgirii Doppler a devenit abordabilă odată cudezvoltarea detectorilor cu rezoluţie energetică bună, de exemplu detectorii cusemiconductori (Ge impurificat cu Li şi Ge hiperpur). Rezoluţia energetică aacestor detectori este în jur de 1.3-2.3 keV pentru fotonii de 0.511 keV, situându-sela acelaşi nivel cu rezoluţia unghiulară a instalaţiilor construite pentru studiulcorelaţiilor unghiulare între cei doi fotoni de anihilare (Δθ =4-9 mrad). Tehnica ceutilizează măsurarea lărgirii Doppler are totuşi câteva avantaje faţă de metodacorelaţiei unghiulare, şi anume: pentru studiul corelaţiilor unghiulare este necesarăconstruirea unui dispozitiv experimental destul de complex din punct de vedere

mecanic şi utilizarea unei surse de pozitroni foarte intense, care să permităobţinerea unei statistici bune într-un timp nu foarte îndelungat.Printre avantajele utilizării DBS (Doppler Broadening Spectroscopy –spectroscopie cu lărgire Doppler) pot fi enumerate: multitudinea de aplicaţii cepresupun obţinerea de profilare în adâncime a defectelor; nu necesită un semnal deSTART, ca în cazul tehnicilor spectroscopice ce măsoară timpul de viaţă alpozitronilor; este necesar doar un detector şi o electronică relativ simplă; timpul deachiziţie scurt (depinde de intensitatea sursei de pozitroni).Aşa cum am amintit şi în primul capitol al acestei teze, dacă se doreştescăderea fondului de radiaţii în zona peak-ului de anihilare, este necesară achiziţiaîn coincidenţă a datelor, prin folosirea a doi detectori. Astfel fondul de radiaţii înzona liniei de 0.511 MeV va fi mult redus, devenind astfel vizibile informaţiireferitoare la compoziţia elementală a materialului studiat.Figura 2.13 Evidenţierea scăderii fondului de radiaţii în zona liniei de511 keV datorită utilizării tehnicii de achiziţie a datelor în coincidenţăÎn această lucrare detecţia fotonilor rezultaţi în urma anihilării perechilorelectron-pozitron se face cu un dispozitiv experimental, dezvoltat la IFIN-HH, detip CDB (Coincidence Doppler Broadening). Schema logică şi o poză cuaranjamentul experimental sunt prezentate în Figura 2.14, respectiv Foto 2.3.Cei doi detectori HPGe produşi de firma Ortec, sunt răciţi cu ajutorul adouă compresoare şi au o rezoluţie energetică de 1 keV pentru linia de 122 keVemisă de 57 Co, iar pentru linia de 1332.5 keV emisă de radioizotopul 60 Co rezoluţiaeste de 2 keV. Sistemul de achiziţie a datelor este alcătuit din: două amplificatoarerapide (FTA 410L), două amplificatoare spectroscopice (Ortec 671), un convertortimp – amplitudine (Ortec TAC 567), o linie de întârziere (zeci – sute de33

nanosecunde), un convertor analog – digital (Caen V785) şi o interfaţă pentrucomunicarea şi transmiterea datelor către un PC (Caen V1718). Modulele Ortecsunt în standard NIM, iar modulele Caen sunt de tip VME.Figura 2.14 Schema logică asistemului de detecţie de tip CDBFoto 2.3 Dispozitivul experimental pentrumăsurători CDBS (Coincidence DopplerBroadening Spectroscopy) şi PALS(Positron Annihilation LifetimeSpectroscopy)II.3 ConcluziiModelările realizate cu programul LORENTZ pentru optica de fascicul auconfirmat corectitudinea proiectului pentru prototipul de accelerator de pozitronilenţi monoenergetici construit la IFIN-HH, în cadrul Departamentului de FizicăNucleară Aplicată. Prin efectuare diagnozei electrice şi optice s-a pus în evidenţăfaptul că acest accelerator este funcţional, urmând ca în etapele următoare să fiefăcute optimizări în ceea ce priveşte focalizarea şi centrarea fasciculului, pentru ase ajunge la o cât mai bună uniformitate şi la un diametru de ordinul unuimilimetru. Realizarea unui sistem de pulsare a fasciculului deschide oportunitateade abordare a experimentelor de tip PALS (Positron Annihilation LifetimeSpectroscopy), însă complexitatea unui astfel de dispozitiv face din acesta unposibil subiect pentru o altă teză de doctorat.Sistemul pentru detecţia cuantelor gama provenite din evenimentele deanihilare şi metodologia necesară efectuării experimentelor în care se utilizeazăspectroscopia cu anihilare de pozitroni sunt funcţionale şi vor fi descrise maidetaliat în capitolul următor.Deoarece acest accelerator este construit ca o îmbinare de cinci module: 1.34

sistem de vid înalt şi ultra-înalt; 2. o sursă primară de pozitroni cu un elementmoderator; 3. un sistem de transport şi focalizare a fascicului; 4. tronson deaccelerare, energie variabilă între 40 eV şi 50 keV; 5. cameră de reacţie, undefasciculul de pozitroni interacţioneazã cu proba studiată, devine uşor ca oricaredintre acestea să fie modificate sau înlocuite. De exemplu sursa primară depozitroni poate fi reprezentată de un radionuclid, dar există şi posibilitatea cuplăriiacceleratorului pe una dintre extensiile ciclotronului TR 19, instalat de curând laIFIN-HH. Ciclotronul ar produce un radioizotop β + cu timp de viaţă scurt (ordinulminutelor sau a zecilor de minute, de exemplu: 18 F, T 1/2 =110 minute) care ajungeîn locul unde e poziţionată sursa clasică de 22 Na (T 1/2 ~2.5 ani), printr-un sistem decapilare. Utilizarea unui astfel de aranjament experimental prezintă două avantajemajore şi anume: 18 F emite exclusiv pozitroni, iar la oprirea ciclotronului, sursa depozitroni încetează să mai existe, astfel că fondul de radiaţii se reduce considerabil,iar ecranarea razelor gama emise de 22 Na (1.275 MeV) nu mai este necesară.35

Capitolul III RezultateIII.1 IntroducereSpectroscopia cu pozitroni anihilaţi (PAS) reprezintă o metodă potrivităpentru detectarea defectelor prezente atât în reţelele cristaline, dar şi pentru studiulvolumelor libere din materiale polimerice. Folosind tehnica lărgirii Doppler înanalizarea metalelor se pot măsura atât defectele de tip vacanţă, cât şi dislocaţiileexistente în reţeaua cristalină a materialului studiat. Cele două tipuri de defecte sunt„văzute” diferit de pozitron datorită dimensiunilor lor diferite.Şi în cazul polimerilor nanodefectele pot fi investigate cu ajutorul acesteitehnici nondistructive prin determinarea directă a proprietăţilor volumelor libere.Spectroscopia cu pozitroni anihilaţi este îndeosebi sensibilă la defecte de tip goluricu dimensiunea între 1 şi 20 Å, ce corespunde unui timp de interacţiune apozitronului cu moleculele polimerului mai mare de 10 -10 s. Detectareamodificărilor moleculare la nivel microstructural a volumelor libere şi golurilorajută la întelegerea mecanismelor de producere şi a evoluţiei acestora.În continuare, în acest capitol, sunt descrise două experimente PAS, încare s-a folosit metoda lărgirii Doppler cu achiziţie în coincidenţă (CDB), pentru aanaliza două tipuri de probe: metalice (aluminiu) şi polimerice (membranepoliuretanice).III.2 Teste CDBS pentru probe de aluminiuIII.2.1 Sursa de pozitroniÎn prezentul capitol sunt descrise două studii ce folosesc tehnica cupozitroni anihilaţi pentru a determina concentraţia de defecte în probe de aluminiuşi poliuretan. Aceste rezultate sunt complementare obiectivului principal al tezei,deoarece prin participarea la experimentări cu CDBS utilizând sursă de NaCl,asamblarea şi testarea parametrilor modulelor electronice achiziţionate, precum şifolosirea unui program C++ pentru achiziţia şi interpretarea datelor sunt o etapăimportantă în dezvoltarea unui accelerator de pozitroni lenţi.Pentru aceste măsurători a fost utilizat un aranjament experimental clasic,de tip „sandwich”, unde sursa de 22 Na este poziţionată între două probe similare, caîn Figura 3.1.36

Figura 3.1 Aranjamentul de tip „sandwich”pentru măsurătorile CDBSSursa de 22 Na a fost obţinută la IFIN-HH prin bombardarea unei ţinte demagneziu cu deuteroni de 12 MeV la ciclotronul U-120. Metoda radiochimicăfolosită este cromatografie pe coloană prin schimb de cationi. După iradierea cudeuteroni discul de magneziu cu diametrul de 0.5 cm a fost dizolvat progresiv însoluţie caldă de HCl (2ml 6M), măsurându-se periodic radioactivitatea cu scopul dea obţine cât mai mult 22 Na şi de a dizolva o cantitate minimă de Mg. Dupăevaporarea soluţiei obţinute a fost preparată o sursă de 22 Na cu activitatea de 1.7μCi, prin depunerea sării ( 22 NaCl) pe o folie de mylar cu grosimea de 5 μm şi apoiacoperită cu o altă folie identică.III.2.2 Descrierea probelorDeterminarea concentraţiei de defecte în trei probe de aluminiu supuse ladiferite tratamente reprezintă totodată şi un test al dispozitivului experimental deCDBS, descris la sfârşitul capitolului anterior. Au fost selectate probe metalicedeoarece în interiorul acestora contribuţia pozitronului la impulsul total al perechiie - – e + este vizibilă. În mod normal, când un pozitron termalizat se deplasează liberîn interiorul unui cristal, această contribuţie este neglijabilă, cu excepţia cazului încare pozitronul este confinat spaţial. Shulmann şi Berko au observat ca laconfinarea pozitronului într-un mediu metalic pot apărea discontinuităţi în suprafaţaFermi, datorate distribuţiei de impuls a perechii electron – pozitron. La analizareadatelor CDB, prin compararea diferitelor spectre înregistrate se pot observastructuri foarte evidente, ce nu trebuie confundate cu efecte datorate decorăriichimice a defectelor de tip vacanţă sau anizotropiei spectrelor folosite ca referinţă.Probele analizate au fost prelevate din diferite componente ale reactoruluinuclear de tip VVRS, care a fost în funcţiune în IFIN-HH până în anul 1997.37

III.2.3 RezultateÎn Figura 3.2 este prezentat un spectru tipic de coincidenţă obţinut pentruuna dintre probele analizate. Partea centrală a figurii, elipsoidul, reprezintăcoincidenţele între cuantele gama cu energia de 0.511 MeV, rezultate în urmaanihilărilor perechilor electron – pozitron.Figura 3.2 Spectrul CDB în reprezentare bidimensionalăUn pozitron aflat în apropierea unei vacanţe atomice se poate anihila cu oprobabilitate mare cu un electron din păturile interioare ale atomilor dinproximitatea vacanţei respective, care au un impuls mare, ceea ce determinălărgirea densităţii distribuţiei de impuls, Δ. De fapt acest fenomen fizic stă la bazaexperimentelor cu anihilare de pozitroni, ce studiază deplasarea liniei ce descriedensitatea distribuţiei de impuls, datorită efectului Doppler, corelând aceastădeplasare (lărgire) cu densitatea de defecte (vacanţe) aflate în reţeaua cristalină amaterialului studiat.Pentru probele studiate am calculat densitatea distribuţiei de impuls, Δ, înfuncţie de impulsul longitudinal, p L , folosind aluminiul „annealed” drept referinţă,cu formula:Δ reactor,quenched = ρ reactor,quenched−ρ annealedρ annealed(3.1)unde ρ reactor , ρ quenched şi ρ annealed sunt distribuţiile de impuls pentru cele treitipuri de aluminiu. Rezultatele obţinute sunt prezentate în Figura 3.3, pentrualuminiul „quenched”, respectiv în Figura 3.4, pentru aluminiu „reactor”.38

Figura 3.3 Densitatea distribuţiei de impuls a perechilore + -e - în funcţie de impulsul longitudinal pentru proba de Al„quenched” raportată la proba de Al „annealed”Figura 3.4 Densitatea distribuţiei de impuls a perechilor e + -e -în funcţie de impulsul longitudinal pentru proba de Al„reactor” raportată la proba de Al „annealed”În această formă de prezentare a datelor, efectul de „capturare” apozitronilor este observat imediat, prin faptul că funcţia Δ deviază de la linia dezero. Dacă facem presupunerea că diferenţa dintre ρ probă şi ρ referinţă se datoareazădoar unei părţi, F, din numărul total de pozitroni capturaţi în defecte de tip vacanţă,39

pozitroni cărora le corespunde o distribuţie de impuls ρ vacanţă , atunci ecuaţia (3.1)se poate rescrie astfel:Δ = F ρ vacanţă−ρ referinţăρ referinţă(3.2)Din ecuaţia (3.2) se poate observa că forma funcţiei Δ depinde exclusiv demorfologia defectului, în timp ce amplitudinea este proporţională cu F.Comparând Figura 3.3 cu Figura 3.4 observăm că există o serie desimilitudini: (a) prezenţa unui maxim larg centrat în p L = 0; (b) un peak binedefinitîn regiunea p L = 8 × 10 −3 m 0 c; (c) funcţia Δ are o coadă negativă în zonade impuls mare. În acelaşi timp remarcăm faptul că cele două curbe din figurile 3.3şi 3.4 nu pot fi scalate la o curbă comună, acest aspect putând fi explicat prin faptulcă defectele din aluminiul „reactor” au o morfologie diferită faţă de defecteleproduse în aluminiul „quenched” prin aplicarea unui tratament termic. Deasemenea amplitudinea mai mare a peak-urilor din densitatea distribuţiei de impulspentru aluminiul „reactor” semnifică faptul că această probă conţine o concentraţiemai mare de defecte decât aluminiul „quenched”.III.2.4 ConcluziiRezultatele obţinute cu dispozitivul experimental CDB, dezvoltat în cadrulDepartamentului de Fizică Nucleară Aplicată din IFIN-HH, la analizarea celor treitipuri de aluminiu demonstrează funcţionalitatea acestuia şi potenţialul real deabordare a diferitor studii de materiale, pentru a determina efectele iradierilorasupra acestora.III.3 Studiul membranelor poliuretanice utilizând spectroscopiacu pozitroni anihilaţi – tehnica lărgirii Doppler cu doi detectoriîn coincidenţăIII.3.1 IntroducereConceptul de volume libere în materialele polimerice a fost introdus acummai bine de cincizeci de ani. Ideea care stă la baza acestui concept este aceea cădinamica moleculară în volumele polimerice depinde de prezenţa golurilor sau alocurilor unde se află vacanţe atomice. Acest lucru explică multe dintreproprietăţile fizice ale polimerilor. Volumele libere sau cavităţile de dimensiuniatomice sau moleculare, apar graţie împachetărilor neregulate ale lanţurilorpolimerice, în cazul stării amorfe (static) şi datorită relaxării moleculare a lanţurilor40

polimerice (dinamic şi stări tranzitorii). Prezenţa acestor goluri, face ca densitateapolimerilor să fie cu aproximativ 10% mai mică decât cea a aceluiaşi material carear fi în stare cristalină.Pentru a examina volumele libere pot fi utilizate diverse tehnici atomice deanaliză, cum ar fi: Microscopia de Forţă Atomică (AFM) şi MicroscopiaElectronică (SEM), acestea oferind informaţii la nivel molecular. Alte metodespectroscopice moleculare sunt: Spectroscopia cu Transformată Fourier (FTIR),Spectroscopia Raman, Rezonanţa Magnetică Nucleară (NMR) şi RezonanţaElectronică de Spin (ESR). La metodele menţionate, Spectroscopia cu PozitroniAnihilaţi (PAS) oferă informaţii esenţiale despre proprietăţile electronice şidensitatea defectelor. Fiind o tehnică nedistructivă, pare ideală pentru a detectadefectele la scală atomică şi moleculară.Cum am mai menţionat şi în capitolele anterioare, tehnica lărgirii Dopplercare utilizeaza doi detectori în coincidenţă (CDBS) are un mare avantaj faţă defolosirea unui singur detector, deoarece fondul de radiaţii este mult mai scăzut înregiunea peak-ului de anihilare, ceea ce face posibilă studierea anihilărilorperechilor electron-pozitron care au impulsul longitudinal mare. Aceste anihilaricorespund electronilor rapizi, făcând CDBS o metodă potrivită pentru a testamodificările fizico-chimice din volumele libere.Acest studiu are ca scop determinarea efectelor induse de iradierile gamaîn membranele poliuretanice, prin folosirea metodei CDBS. O parte dintremembranele studiate conţin nanostructuri de argint. Acest studiu este util pentrudezvoltarea aplicaţiilor medicale ale acestor membrane dopate cu argint, ce pot fiutilizate ca bandaje anti-septice, cunoscute fiind proprietăţile anti-microbiene aleargintului. Totuşi iradierea cu fotoni gama în scopul sterilizării acestor membranear putea duce la pierderea proprietăţilor mecanice, de exemplu a elasticităţii.III.3.2 Dispozitivul experimental şi metodologieProbele analizate au fost obţinute prin electrospinning. Aceasta metodăfoloseşte un câmp electric pentru a produce fibrele poliuretanice cu diametre deordinul zecilor de nm, dintr-un amestec fluid. Procesul este non-invaziv şi nunecesita procedee de tipul coagulării chimice sau temperaturi înalte pentru aproduce fire solide dintr-o soluţie, ceea ce face metoda potrivită pentru a obţine firedin molecule mari şi complexe.Grosimea membranei a fost de aproximativ 100 μm. Unora dintremembrane le-au fost implantate la producere nanostructuri de argint cu diametrulde aproximativ 10 nm. În Figura 3.5 este prezentată imaginea obţinută cu ajutorulunui microscop electronic de baleaj (SEM) pentru una dintre membranele analizate,observându-se fibrele poliuretanice şi nanostructurile de argint.41

Figura 3.5 Imaginea SEM a fibrelor poliuretanicecu nano-incluziuni de argint (mărire 10000x)Membranele poliuretanice au fost expuse la radiaţii gama provenite de la osursă 60 Co de 100 kCi amplasată într-un iradiator multi-scop. Utilizând CDBS amstudiat modificările apărute în concentraţia defectelor de tip goluri ca urmare airadierii. În Figura 3.6 se poate observa o imagine SEM o unei membranepolimerice care a fost expusă la o doza de 100 kGy.Figura 3.6 Imagine SEM a membranei poliuretaniceexpusă la 100 kGy (10000x mărire)Pentru fiecare tip de membrană poliuretanică a fost definită o funcţie ρ,egală cu raportul dintre distribuţia de impuls longitudinal şi impulsul longitudinalpentru fiecare pereche electron-pozitron anihilată.42

Am considerat una dintre membrane drept referinţă, caracterizată defuncţia ρ referinţă şi am definit o nouă funcţie Δ, densitatea distribuţiei de impuls,astfel:Δ = ρ probă−ρ referinţăρ referinţă(3.3)Codul de calcul dezvoltat în C++ pentru achiziţionarea datelor permite şicalcularea funcţiei Δ pentru fiecare pereche de probe. Înainte de începereamăsurătorilor ambii detectori au fost calibraţi în energie pentru o determinare câtmai exactă a distribuţiei impulsului longitudinal.În Figura 3.7 este prezentată fereastra de lucru a programului de achiziţie;în care primele doua poze din partea stângă a imaginii sunt funcţiile ρ, pentru douămembrane poliuretanice, obţinute prin însumarea evenimentelor de pe diagonalasecundară a spectrului bi-dimensional de coincidenţă; prima curbă corespundeiprobei etalon. Imaginea din partea dreaptă reprezintă funcţia Δ obţinută pentru celedouă membrane (membrana etalon şi membrana poliuretanică pe care o analizăm);scala verticală a fost mărită pentru o mai bună vizualizare a celor două peak-uricare apar datorită contribuţiei factorului W. Aşa cum se poate observa din aceastafigură, funcţia Δ, nenormalizată este capabilă să simtă variaţii minore ale factoruluiW. Comportamentul volumelor libere este corelat cu cele două maxime, care aparsimetric în jurul valorii de zero a impulsului longitudinal.Figura 3.7 Distribuţia de impuls longitudinal şi funcţia Δ nenormalizată43

III.3.3 Rezultate şi discuţiiÎnainte de a prezenta rezultatele, trebuiesc amintite două dintre premiselede la care am pornit:a. Structura chimică a poliuretanului este definitorie pentru formadistribuţiei de impuls longitudinal a electronilor ce sunt implicaţi în evenimentelede anihilare.b. Jumătate dintre membranele poliuretanice analizate conţin nanostructuride argint cu diametrul de 10 nm; o asemenea nanostructură conţine zeci de atomide argint, care se comportă ca un volum unitar de metal ce are benzi de conducţie şiimplicit electroni lenţi. În acelaşi timp trebuie ţinut cont de faptul că argintul este înconcentraţie de ordinul a cateva ppm, aşadar compoziţia chimică a poliuretanuluinu este afectată drastic de prezenţa nanoclusterilor metalici.Pornind de la ipotezele descrise mai sus am selectat ca probă de referinţăpoliuretanul neinradiat, care conţine nanostructuri de argint, ce ar trebui să aibă ceamai mare concentraţie de electroni lenţi. În Figura 3.8 este ilustrată evoluţiafuncţiei Δ pentru diferite probe: poliuretan neiradiat, ce conţin nanoparticule de Ag;poliuretan expus la 25 kGy, poliuretan expus la 50 kGy; poliuretan expus la 100kGy şi poliuretan cu nanostructuri de Ag iradiat la 100 kGy.Figura 3.8 Densitatea de impuls pentru probele analizate,membrana poliuretanică neiradiată, ce conţine nanoparticulede Ag, fiind considerată referinţă44

Pentru toate probele analizate funcţia Δ are un maxim în jurul aceleiaşivalori a impulsului longitudinal, 8 × 10 −3 m 0 c; valoare ce reprezintă contribuţiaelectronilor care provin din volumele libere ale polimerului şi au în momentulanihilării un impuls mare.Se observă o diferenţă între membranele care conţin nanoparticule de Agşi cele care nu conţin; aşa cum am discutat anterior, cantitatea foarte mică de argintnu modifică densitatea sau volumul golurilor, ceea ce înseamnă că nanostructurilede Ag aflate în goluri acţionează ca nişte capcane de pozitroni, oferind electronilenţi pentru anihilare. Din acest motiv am ales membrana fără Ag ca referinţă.În cazul probei de poliuretan fără argint, iradiată la 25 kGy, nu amînregistrat modificări majore faţă de membrana neiradiată; putem afirma aşadar căaceastă doză este insuficientă pentru a modifica semnificativ concentraţia devolume libere.Situaţia este diferită pentru poliuretanul fără Ag iradiat la 50 kGy, îngraficul funcţiei densităţii distribuţiei de impuls se observă un peak mult maiproeminent, care poate fi asociat cu o creştere considerabilă a concentraţiei degoluri. Cei 25 kGy în plus au dus la trecerea unui “prag”. Atât proba iradiată la 25kGy, cât şi cea iradiată la 50 kGy prezintă peak-uri în zona de 8 × 10 −3 m 0 c, dar încazul iradierii la 50 kGy extremitatea peak-ului de la impulsuri mari are oamplitudine mai mare.III.3.4 ConcluziiFolosirea CDBS şi analizarea parametrului W pentru studiul membranelorpoliuretanice care conţin nanoparticule de Ag, expuse la diferite doze de radiaţiigama, s-a dovedit a fi o tehnică potrivită şi cu o acurateţe bună pentru a descriemodificările induse în polimeri. În acest studiu, a fost confirmat faptul că principalacontribuţie la anihilarea perechilor electron-pozitron o are structura chimică apoliuretanului. Prezenţa nanostructurilor de Ag a făcut posibilă anihilareapozitronilor cu electroni mai lenţi din banda de conducţie a argintului.În ceea ce priveşte generarea de goluri datorită iradierii gama, există douăpraguri, la 50 kGy şi la 100 kGy, primul poate fi explicat prin creşterea număruluide volume libere, iar al doilea este legat de creşterea dimensiunii golurilor.45

Capitolul IV Concluzii şi dezvoltări viitoareIV.I ConcluziiScopul principal al acestei munci de cercetare a fost acela de a proiecta şiconstrui o sursă de pozitroni monoenergetici cu aplicaţii interdisciplinare care să fieutilizată în studii de spectroscopie cu pozitroni anihilaţi (PAS) în Departamentul deFizică Nucleară Aplicată de la IFIN-HH pentru analizarea diferitor tipur demateriale avansate, de la nanocompozite metalice şi semiconductoare, până lamembrane polimerice. Teza poate fi considerată o reuşită deoarece acceleratorul depozitroni lenţi şi monoenergetici pune la dispoziţie un fascicul stabil cu undiametru de aproximativ 10 mm şi un curent de ~ 6μA. Eficienţa de transmisie aunui fascicul de electroni după curbarea la 90° prin utilizarea unui camp magnetictransversal este peste 83%.Modelările realizate cu ajutorul codului de modelare LORENTZ pentruoptica de fascicul au confirmat corectitudinea proiectului pentru prototipul deaccelerator de pozitroni lenţi monoenergetici construit la IFIN-HH, singurafacilitate de acest tip existentă în România şi una dintre puţinele din Europa(Figura4.1).Figura 4.1 Distribuţia acceleratorilor de pozitroni în EuropaCa şi obiectiv secundar al tezei, se remarcă dezvoltarea sistemului deachiziţie a datelor utilizat în cele două experimente de CDBS descrise în CapitolulIII. Acest sistem pentru detecţia cuantelor gama provenite din evenimentele deanihilare şi metodologia necesară efectuării experimentelor în care se utilizează46

spectroscopia cu anihilare de pozitroni sunt funcţionale şi permit abordarea destudii pentru o gamă largă de materiale.Rezultatele obţinute cu dispozitivul experimental CDB, dezvoltat în cadrulDepartamentului de Fizică Nucleară Aplicată din IFIN-HH, la analizarea celor treitipuri de aluminiu demonstrează funcţionalitatea acestuia, iar folosirea CDBS şianalizarea parametrului W pentru studiul membranelor poliuretanice care conţinnanoparticule de Ag, expuse la diferite doze de radiaţii gama, s-a dovedit a fi otehnică potrivită şi cu o acurateţe bună pentru a descrie modificările induse înpolimeri. În acest studiu, a fost confirmat faptul că principala contribuţie laanihilarea perechilor electron-pozitron o are structura chimică a poliuretanului.Prezenţa nanostructurilor de Ag a făcut posibilă anihilarea pozitronilor cu electronimai lenţi din banda de conducţie a argintului.IV.II Dezvoltări viitoarePrin efectuare diagnozei electrice şi optice s-a pus în evidenţă faptul căacest accelerator este funcţional, urmând ca în etapele următoare să fie făcuteoptimizări în ceea ce priveşte focalizarea şi centrarea fasciculului, pentru a seajunge la o cât mai bună uniformitate şi la un diametru de ordinul unui milimetru.Realizarea unui sistem de pulsare a fasciculului deschide oportunitatea de abordarea experimentelor de tip PALS (Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy), însăcomplexitatea unui astfel de dispozitiv face din acesta un posibil subiect pentruîncă una sau mai multe teze doctorat.Deoarece acest accelerator este construit ca o îmbinare de cinci module: 1.sistem de vid înalt şi ultra-înalt; 2. o sursă primară de pozitroni cu un elementmoderator; 3. un sistem de transport şi focalizare a fascicului; 4. tronson deaccelerare, energie variabilă între 40 eV şi 50 keV; 5. cameră de reacţie, undefasciculul de pozitroni interacţioneazã cu proba studiată, devine uşor ca oricaredintre acestea să fie modificate sau înlocuite. De exemplu sursa primară depozitroni poate fi reprezentată de un radionuclid, dar există şi posibilitatea cuplăriiacceleratorului pe una dintre extensiile ciclotronului TR 19, instalat de curând laIFIN-HH. Ciclotronul ar produce un radioizotop β + cu timp de viaţă scurt (ordinulminutelor sau a zecilor de minute, de exemplu: 18 F, T 1/2 =110 minute) care ajungeîn locul unde e poziţionată sursa clasică de 22 Na (T 1/2 ~2.5 ani), printr-un sistem decapilare. Utilizarea unui astfel de aranjament experimental prezintă două avantajemajore şi anume: 18 F emite exclusiv pozitroni, iar la oprirea ciclotronului, sursa depozitroni încetează să mai existe, astfel că fondul de radiaţii se reduce considerabil,iar ecranarea razelor gama emise de 22 Na (1.275 MeV) nu mai este necesară.O altă posibilă dezvoltare o reprezintă implementarea unui sistem deautomatizare, care să permită controlul de la distanţă a sistemului de vid ultra-înalt,47

a surselor de curent şi tensiune, precum şi a manipulatorului pentru probe.Principalul beneficiu al automatizării este reducerea timpului de expunere laradiaţii a personalului ce utilizează acceleratorul şi creşterea eficienţei de analizarea materialelor studiate.48

Bibliografie selectivă:[1]. W. Brandt şi A. Dupasquier, editori. Positron Solid-State Physics, North Holland,Amsterdam, 1983.[2]. P. Hautojärvi, editor. Positrons in Solids, volumul 12 din Topics in Current Physics.Springer, Berlin, 1979.[3]. L. Dorikens-Vanpraet, M. Dorikens şi D. Segers, editori. Positron annihilation. WorldScientific, Singapore, 1989.[4]. P. C. Jain, R. M. Singru şi K. P. Gopinathan, editori. Positron annihilation.WorldScientific, Singapore, 1985.[5]. Reinhard Krause-Rehberg şi Hartmut Leipner. Positron Annihilation in Semiconductors:Defect Studies, vol. 127 of Springer Series in Solid-State Sciences. Springer, primaediţie, 1999.[6]. A. P. Mills, Jr., W. S. Crane şi K. F. Cantor, editori. Positron Studies of Solids, Surfacesand Atoms. World Scientific, Singapore, 1986.[7]. J. W. M. Dumond, D.A. Lind şi B. B. Watson; Phys. Rev. 75: 1226, 1949.[8]. S. de. Bendetti şi H. I. Roiching; Phys. Rev. 85: 377, 1952.[9] I. K. McKenzie et al.; Phys. Rev. Lett., 19: 945, 1967.[10]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al.; PHYSICAL REVIEW D, 84 (11),2011.[11]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al, PHYSICS LETTERS B, 707 (1):52-59, 2012.[12]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al; JOURNAL OF HIGH ENERGYPHYSICS, 8 (034), 2011.[13]. R. I. Grynszpan et al., Ann. Chim. Sci. Mat., 32 (4): 365-382, 2007.[14]. Paul Coleman, editor. Positron Beams and their applications. World Scientific, 2000.[15]. A. P. Mills, Jr., W. S. Crane şi K. F. Cantor, editors. Positron Studies of Solids,Surfaces and Atoms. World Scientific, Singapore, 1986.[16]. A. P. Mills, Jr. Positron Solid-State Physics, pag. 432–509. North-Holland,Amsterdam, 1983.[17]. Peter J. Schultz şi K. G. Lynn, Reviews of Modern Physics, 60 (3):7 01–779, 1988.[18]. W. Triftshäuser şi G. Kögel, Physical Review Letters, 48 (25): 1741–1744, 1982.[19]. D. G. Costello et al., Physical Review B, 4: 1433–1436, 1972.[20]. P. A. M. Dirac, PSRL A, 126: 360-365, 1930.[21]. Carl D. Anderson, Physical Review, 43 (6): 491–494, 1933.R. N. West; "Positron in Studies of Condensed Matter"; Taylor and Francies LTD., London,1973.[22]W. Brant; Scientific American, 233: 34, 1975.[23]. P. Houtojarvi (ed.) "Positron in Solids":Springer-Verlag, Heidelberg, 1979.[24]. R. Krause-Rehberg şi H. Leipner; "Positron Annihilation in Semiconductors":Springer-Verlag, Berlin, 1999.O.E. Mogensen, J. Chem. Phys., 60 (3): 998–1004, 1974.[25]. O.E. Mogensen, Positronium formation in condensed matter and high-density gases. În:Coleman, P.G., Sharma, S.C., Diana, L.M., (Eds.), Proceedings of the sixth International49

Conference on Positron Annihilation, Arlington, TX North-Holland, Amsterdam, pag.763–772, 1982.[26]. O.E. Mogensen, Positron Annihilation in Chemistry, Springer-Verlag, Berlin, 1995.[27]. K. Saarinen, P. Hautojärvi şi C. Corbel, Semiconductors and Semimetals, 51A capitolul5, Academic Press, New York, 1998.[28]. A. Vasilescu et al., Applied Surface Science, 255 (1): 46–49, 2008.[29]. http://prac.us.edu.pl/~kansy/index.php?id=lt10[30]. M. Straticiuc et al., trimis la revista OAM-RC pentru publicare.[31]. P. Asoka-Kumar et al., Phys. Rev. Lett., 77(10): 2097, 1988.[32]. P. J. Schultz, K. G. Lynn, Rev. Mod. Phys., 60: 701, 1988.[33]. M. J. Puska, R. M. Nieminen, Rev. Mod. Phys., 66: 841, 1994.[34]. A. P. Mills, Jr. Appl. Phys., 22: 273, 1980.[35]. R. I. Grynszapan et al., Ann. Chim. Sci. Mat., 32 (4): 365-382, 2007.[36]. P. J. Foster et al., J. Appl. Phys. 101, 043702, 2007.[37]. P.J. Schultz, K. G. Lynn, Rev. Mod. Phys., 60:701-779, 1988.[38]. J.M. Jimenez et. al, http://project-clic-cdr.web.cern.ch/project-CLIC-CDR/Drafts/chapter_vacuum_v1.pdf[39] E.R. Cohen, B.N. Taylor. Rev. Mod. Phys., 59:1121, 1987.[40]. L. Liszkay et al., Mat. Sci. Forums, 105-110: 1931, 1992.[41]. J. Larmor, Phil. Mag., 44:503, 1897.[42]. M. Szilagyi, Electron and Ion Optics, New York: Plenum Press, 1988.[43]. P. Coleman, editor, Positron Beams: and Their Applications, New York: WorldScientific, 2000.[44]. XU Hong-Xia et al., Chinese Physics C, 36, 3, 2012.[45]. http://www.integratedsoft.com/Products/Lorentz[46]. P.W. Hawkes and E. Kasper, Principles of Electron Optics, 953-970, 1996.[47]. P. Asoka-Kumar şi K. G. Lynn, Journal de Physique IV, C1, supliment al Journal dePhysique III, 5, 1995[48]. http://adg.llnl.gov/Research/Positrons/PositronMaterials.html[49]. V.I. Grafutin şi E. P. Prokop’ev, Physics – Uspekhi, 45 (1): 59 – 74, 2002.[50]. A. Calloni et al., Phys. Rev. B, 72, 054112: 1-6, 2005.[51]. Y.C. Wu et al., Metalurgical and Materials Transactions A, 43A: 2823, 2012.[52]. M.S. Abd El Keriem et al., JMEPEG, 7: 673-676, 1998.[53]. S. Hautakangas et al., Phys. Stat. Sol. C, 10: 3469-3472, 2007.[54]. Y. C. Wu et al., Journal of Polymer Science Part B: Polymer Physics, 39 (19), 2001.[55]. P. Desgardin et al., Applied Surface Science, 194: 195-199, 2002.[56]. M. Straticiuc et al., AIP Conf. Proc., 1099: 960, 2009.[57]. C. Campeanu et al., Revista de chimie, 56(5): 499-501, 2005.[58]. A. Vasilescu et al., Applied Surface Science, 255: 46-49, 2008.[59]. M. A. Shulmann şi S. Berko, 4th International Conference on Positron Annihilation,Helsingør, 1976.[60]. W.D. Mosley et al., Phys. Rev. Lett., 73 (9), 1994.[61]. H. Eyring, J. Chem. Phys. 4: 283-292, 1936.[62]. T.G. Fox şi P.J. Flory, J. Appl. Phys. 21: 581-592, 1951.[63]. A. K. Doolittle, J. Appl. Phys. 22: 1471-1476, 1951.[64]. H. Cao et al., Macromolecules, 31 (19): 6627-6635, 1998.50

[65]. M. Alatalo et al., Phys. Rev. B, 51: 4176- 4185, 1995.[66]. D. J. Yang et al., Nucl. Instr. Meth. B, 259: 933-936, 2007.[67]. A. Baranowski et al., Nucl. Instr. Meth. A, 526: 420-431, 2004.[68]. M. Straticiuc et al., Digest Journal of Nanomaterials and Biostructures, 6 (2): 543 –548, 2011.51

Lista cu publicaţii şi participări la conferinţe pe tema tezei dedoctorat:Articole ştiinţifice publicate în reviste indexate ISI:[1]. M. Straticiuc et al., Digest Journal of Nanomaterials and Biostructures, 6 (2):543 – 548, 2011.[2]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al.; PHYSICAL REVIEW D,84 (11), 2011.[3]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al., PHYSICS LETTERS B,707 (1): 52-59, 2012.[4]. Colaborarea LHCb, Aaij R., …, Straticiuc M. et al.; JOURNAL OF HIGHENERGY PHYSICS, 8[5]. M. Straticiuc et al., acceptat pentru publicare în revista OAM-RC.Lucrări prezentate la conferinţe naţionale şi internaţionale:1. CDBS AND AFM STUDY IN POLYURETHANE NANOFIBERS - SILVERNANOPARTICLES MATRIX, M. Straticiuc, C. M. Barna, I. Burducea, F.Constantin, L. S. Craciun, C. Ionescu, D. C. Negut, P. M. Racolta, V. Tura, CAARI2010, Fort Worth Texas, 8-13 August 2010, poster.2. Transport tests for a slow electron-positron beam, M. Straticiuc, F.Constantin, I. Burducea, L.S. Craciun, P.M. Racolta, XVI Workshop on LowEnergy Positron and Positronium Physics, 22-25 July 2011, Maynooth, Ireland,poster.3. Electron beam trials for a slow positron accelerator, M. Straticiuc, I.Pana, I. Burducea, V. Braic, P. M. Racolta, Al. Jipa, “8th General Conference ofBalkan Physical Union 2012”,Constanţa, România, 5-7 iulie 2012, poster.4. Coincidence Doppler Broadening Spectroscopy and ElectronParamagnetic Resonance Studies in Gamma-Irradiated Polyurethane, MihaiStraticiuc, Ion Burducea, Florin Constantin, Liviu Stefan Craciun, Rodica MariaGeorgescu, Cristina Ionescu, Petru Mihai Racolta, National Conference on Physics,CNF2010, 23-25 Sept 2010, Iaşi, poster.52

Articole publicate în reviste neindexate ISI:1. Florin Constantin, Liviu Stefan Craciun, Olimpiu Constantinescu, IonicaAlina Ghita, Cristina Ionescu, Petru Mihai Racolta, Mihai Straticiuc, AngelaVasilescu, Viorel Braic, Catalin Zoita, Adrian Kiss, and Dionezie Bojin, AIPCONF. PROC., 1099: 960, 2009.2. Nanomaterials Characterization Using Nuclear Methods at IFIN-HH,Sensors & Transducers Journal, Vol. 12, Special Issue, October 2011, pp.33-45, I.Burducea, L. S. Craciun, Cristina Ionescu, M. Straticiuc, A. T. Serban, P. M.Racolta.53