Proposition de projet (2007) - STEM@LPS

une meilleure compréhension de la photochimie atmosphérique (rôle des radicaux, ...), des processus de
biochimie (photosynthèse, ...) ou de la chimie de la combustion. Sur le plan théorique cela a de
nombreuses retombées car traiter de questions non-statistiques dans des systèmes à très nombreux
degrés de liberté est un véritable défi si plusieurs de ces degrés de liberté participent effectivement aux
processus étudiés. Par exemple, la dynamique sub-picoseconde de la molécule [(CH3)2N]2C=C[N(CH3)2]2
fait intervenir directement 4 degrés de liberté (sur plus de 100) et 3 états électroniques intermédiaires
pour écouler l’énergie initialement déposée dans l’état de valence de la molécules vers l’état fondamental
électronique [4-6]. Le calcul des surfaces de potentiel de tels systèmes pose déjà un problème, en partie
maitrisable avec les techniques de calculs ab-initio. Par contre, traiter de la dynamique sur de telles
surfaces pose un problème beaucoup plus redoutable et fort intéressant sur le plan conceptuel car il
oblige à traiter de façon détaillée des comportements se déroulant à plusieurs échelles temporelles allant
de la dizaine de femtosecondes (voire moins) à plusieurs centaines de picosecondes. Pour que nous,
nos collaborateurs et les groupes hébergés sur nos installations puissent avancer significativement sur
ces questions il faut être en mesure de choisir à volonté les conditions initiales du système étudié et être
en mesure de sonder son évolution avec précision.
Pour trouver sa pleine efficacité, la technique femtochimie nécessite donc des développements
importants en termes d'accordabilité des sources lasers femtosecondes, tout en maîtrisant la largeur
temporelle des impulsions lasers pour ne pas dégrader la résolution temporelle avec laquelle les études
peuvent être conduites. C’est l’objet de la présente demande
Détail du projet :
Le serveur LUCA est un laser Titane-Saphir (TiS) basé sur la technique de l'amplification d'impulsion à
dérive de fréquence, ou CPA (Chirped pulse Amplification). Il opère à 20 Hz. Femto 1, son sousensemble
dédié aux études de Femtochimie peut délivrer la longueur d’onde fondamentale du TiS à
800nm et ses harmoniques 2, 3, 4 (400, 266, 200 nm). La durée des impulsions à 800nm est 45 fs.
Femto 1 inclut également un laser à colorants qui permet d’accéder à un nombre discret de longueurs
d’onde dans le domaine visible et, par mélange et/ou doublement de fréquence, dans l'ultraviolet. De par
leur structure même (plage spectrale des colorants en particulier), les lasers à colorants ne permettent
pas d’accorder continûment la longueur d’onde centrale de l’impulsion sur des plages étendues ce qui
limite fortement leur potentiel. Pour palier à cette situation, nous proposons de réaliser des amplificateurs
paramétriques optiques non colinéaires (NOPA’s) pompés par la seconde harmonique du faisceau IR
(800 nm) de Femto1.
Le pompage d'un NOPA par un laser IR générant des impulsions de faible durée avec un faible taux de
répétition (20 Hz) pose 2 difficultés. L’une est liée au relatif manque de stabilité en énergie tir à tir des
lasers de pompage utilisés (lasers Nd-Yags doublés à pompage par lampes flash). La première partie du
travail doit donc consister à optimiser la stabilité tir à tir de l'énergie des impulsions IR de Femto1. Ce
travail préliminaire indispensable est en cours grâce à l'implantation d'un système de stabilisation
(STABBLER) développé par la société Fastlite en collaboration avec notre équipe [7].
La seconde difficulté est liée à la durée d'impulsion du faisceau de pompe. Pour permettre le pompage
des NOPA’s dans de bonnes conditions, la durée des impulsions IR à 800 nm doit être allongée (120 à
180 fs) par une méthode leur conservant un spectre limité par transformée de Fourier. Ces conditions
sont nécessaires pour obtenir un bon recouvrement entre la pompe et le « continuum de lumière
blanche » étiré temporellement qui sert de signal à l’amplificateur paramétrique optique [8].
Cette mise en forme temporelle sera réalisée en amont de l’amplification TiS à l’aide d’un filtre acoustooptique
dispersif programmable DAZZLER de la société Fastlite [9]. Ce travail inclura la réalisation d’un
amplificateur TiS supplémentaire sur Femto1 grâce auquel il sera possible, de disposer à la fois
d’impulsions longues « limitées par leur spectre » pour le pompage des NOPA’s et d’impulsions IR (et
ses harmoniques) courtes. On répondra ainsi à l'ensemble de nos besoins avec un système dédié aux
expériences de femtochimie. Dans un second temps, nous étudierons des schémas alternatifs de
NOPA’s compatibles avec le pompage par impulsions de très courtes durées (