You also want an ePaper? Increase the reach of your titles
YUMPU automatically turns print PDFs into web optimized ePapers that Google loves.
<strong>Raport</strong> <strong>stiintific</strong><br />
Introducere<br />
Prezentul proiect are ca scop general elaborarea unui model numeric pentru studiul difuziei /<br />
migratiei in sisteme multistrat. Un astfel de model compact, precum si diferitele metode<br />
numerice dezvoltate care fac parte din model constituie un instrument de calcul numeric general<br />
care poate fi utilizat cu succes in modelarea catorva fenomene fizice din diferite domenii.<br />
Aplicatiile la care se foloseste modelul (sau parti din model) dezvoltat in acest proiect sunt<br />
urmatoarele:<br />
a. Modelarea migratiei de impuritati chimice din ambalajul de polimer multistrat in aliment,<br />
precum si estimarea concentratiei acestora in functie de timpul petrecut de la momentul<br />
ambalarii pana la consum. O aplicatie similara este modelarea migratiei de impuritati organice<br />
din conductele de apa (tevi de polimer multistrat) in apa potabila.<br />
b. Modelarea difuziei caldurii si variatia parametrilor termici statici (ex. difuzivitate) si dinamici<br />
(ex. efuzivitate) ale unor probe solide si lichide prin iradierea lor cu impulsuri laser in<br />
configuratia fotopiroelectrica.<br />
c. Modelarea propagarii radiatiei electromagnetice in impulsuri (ex. impulsuri laser intense si<br />
ultrascurte) in medii gazoase.<br />
Initial modelul a fost conceput pentru aplicatia din punctul a., dar ulterior s-a dovedit ca modelul<br />
poate fi extins, generalizat in asa fel incat sa devina un instrument de calcul general, util in cele<br />
mai diferite aplicatii.<br />
In rapoartele <strong>stiintific</strong>e pentru fazele precedente am prezentat bazele matematice ale unui model<br />
numeric de rezolvare a ecuatiei de difuzie in conditii generale: sistemul in care are loc difuzia<br />
este compus din mai multe straturi, fiecare avand caracteristici diferite pentru difuzie (coeficienti<br />
de difuzie si coeficienti de partitie la interfata dintre straturi adiacente), iar migratia se petrece in<br />
conditii nestationare pornind dintr-un volum finit (migrantul se poate gasi initial intr-un singur<br />
strat al sistemului) si respectand conditiile la limita atat la periferia sistemului cat si la interfata<br />
dintre straturi. Am prezentat modelul elaborat si rezultatele pentru cazul in care tot procesul se<br />
desfasoara intr-un sistem stratificat de geometrie plana.<br />
1. Modelarea datelor de migratie si difuzie in sisteme multistrat<br />
Modelul si softul dezvoltat in cadrul acestui proiect si-au gasit domenii de aplicare in doua<br />
directii importante:<br />
- modelarea experimentelor de difuzie efectuate in laboratoare specializate care se ocupa cu<br />
certificarea calitatii ambalajelor alimentare
- estimarea cantitatii de migrant care trece din ambalaj in aliment pentru cazuri specifice;<br />
asemenea calcule constitutie baza pentru estimarea expunerii consumatorului la migrantii din<br />
ambalaje<br />
De la bun inceput trebuie sa mentionam ca aceasta ultima directie de aplicare s-a dovedit de mare<br />
interes in cadrul UE astfel incat INCDTIM a devenit partener in cadrul proiectului FACET<br />
(Flavors Additives and Food Contact Materials Exposure Task) care isi propune dezvoltarea unui<br />
model si a softului corespunzator pentru estimarea expunerii consumatorului. Abordarea acestei<br />
modelari este una stochastica dar in cadrul ei se foloseste modelul determinist dezvoltat in acest<br />
proiect.<br />
1.1 Pregatirea si structurarea datelor de input pentru modelarea migratiei si difuziei<br />
In functie de domeniul de aplicare datele de input au fost structurate corespunzator. In general<br />
structura de date in fisierul de intrare arata ca mai jos.<br />
4, INTEGER, number of layers (1
Mentionam ca programul a fost dezvoltat ca o aplicatie de tip consola, fara capacitati grafice,<br />
acest fisier de date fiind construit de utilizator conform cerintelor si cunostintelor din domeniu.<br />
De exemplu valorile coeficientilor de difuzie si de partitie pot fi luate din baze de date sau pot fi<br />
estimate cu diferitele modele existente in literatura. Daca nu exista determinari experimentale ale<br />
coeficientului de difuzie, modelul Piringer este unul din cele mai folosite si el permite calculul<br />
coeficientului de difuzie cunoscand cateva date fizico-chimice despre matrice si despre migrant.<br />
Formula propusa de dr. Piringer (Fabes GmbH) si folosita in literatura este de forma:<br />
⎛<br />
2 / 3<br />
1 ⎞<br />
DP<br />
= D0<br />
e ⎜ APx−<br />
0.1 pM<br />
r<br />
3 + 0.05 M<br />
r<br />
−01<br />
⎟3<br />
⎝<br />
T ⎠<br />
unde D p este coeficientul de difuzie in (cm²/s), D 0 un factor preexponential egal cu 10 4 cm²/s, A P<br />
=A' P -τ/T sunt constante specifice polimerului, M r masa moleculara a migrantului in (g/mol) iar<br />
T este temperatura in (K).<br />
Aici trebuie de asemenea specificat faptul ca s-a reusit intr-o singura executie a programului<br />
includerea mai multor trepte de temperatura, pana la 5, care sa modeleze cazuri in care un sistem<br />
polimeric folosit la ambalare este produs la o temperatura T 1 , depozitat la o temperatura T 2 , pus<br />
in contact cu alimentul la o temperatura de raft T 3 , tinut apoi de catre consumator la alte 2<br />
regimuri de temperatura T 4 si T 5 .<br />
Aceste cazuri au fost dezvoltate in urma consultarilor expertilor in domeniu, in special a<br />
partenerilor nostri de pe proiectul FP7 FACET.<br />
1.2 Adaptarea aplicatiei pentru configuratii experimentale folosite in laboratoarele de<br />
testare<br />
Fata de dezvoltarea initiala (a se vedea raportul <strong>stiintific</strong> din 2009) structura datelor de intrare<br />
cuprinde o facilitate deosebit de importanta, si anume tipul de problema care trebuie rezolvat.<br />
Aceasta facilitate a fost creata pentru a include in aceeasi aplicatie numerica mai multe tipuri de<br />
probleme, cu conditii initiale si conditii la limita diferite. Aceste cazuri pot fi rulate succesiv<br />
astfel incat la sfarsitul primei faze de executie sa se obtina datele de input pentru a doua faza de<br />
executie. Problemele ce au fost impementate testate si pot fi rezolvate au fost etichetate astfel:<br />
- ss - ns layers, step concentration profile<br />
- sf - ns-1 layers, step concentration profile + food at right<br />
- so - setoff case, ns=2*nsi layers. step conc profile<br />
- gf - ns-1 layers, general concentration profile + food at right<br />
- gl - ns-1 layers, general concentration profile + 1 receptor at left<br />
- gr - ns-1 layers, general concentration profile + 1 receptor at right<br />
- g2 - ns-2 layers, general concentration profile + 2 receptors<br />
left/right<br />
In cele ce urmeaza vom descrie acest cazuri si vom specifica domeniul lor de aplicare:
1. Cazul ‘ss’ este structura cea mai simpla si anume atunci cand profilul initial de<br />
concentratie este de tip treapta, adica in fiecare strat concentratie uniforma independenta<br />
de variabila spatiala x. Cazul cel mai des intalnit este concentatie zero in toate straturile<br />
exceptand unul in care avem concentratia c 0 . Se foloseste ca pas initial in modelarea<br />
migratiei presupunand ca ea nu a avut inca loc.<br />
2. Cazul ‘sf’, in care alimentul este al ns-lea strat, pozitionat cel mai la dreapta iar in<br />
celelalte avem profile de concentratie de tip treapta ca si in cazul ‘ss’. In acest caz<br />
alimentul nu poate avea concentratie diferita de zero.<br />
3. Cazul ‘so’ adica set-off. Este<br />
unul din cele mai interesante, si<br />
se intalneste atunci cand<br />
sistemul multistrat (folia de<br />
ambalaj de ex.) este pus in<br />
contact cu un alt sistem identic.<br />
Este un caz des intalnit<br />
deoarece ambalajul este intai<br />
produs, stocat de exemplu in<br />
baloti (folia) si apoi folosit la<br />
ambalare. Un exemplu modelat<br />
de noi este ilustrat in figura<br />
alaturata, in care s-au<br />
considerat pahare (pentru<br />
inghetata de exemplu) care au<br />
fost produse, s-a inscriptionat pe ele si apoi au fost tinute unul in altul astfel incat<br />
migrantii din partea exterioara a unui pahar ajung in contact cu partea interioara a<br />
paharului de jos. Modelarea arata ca intr-o zi trec 6 ppb de etanol (in acest caz pe post de<br />
simulant alimentar) din paharul ce nu a fost tinut in stiva si 36 ppb din paharul tinut in<br />
stiva. Cazul ‘so’ se realizeaza generand 2 sisteme in contact, adica dubland numarul de<br />
straturi si considerand un coeficient de partitie de obicei unitar intre ultimul strat al<br />
sistemului din stanga si primul strat al celui din dreapta.<br />
4. Cazul ‘gf’ presupune o modelara anterioara de tip ‘ss’ in care profilul de concentratie a<br />
ajuns la o functie oarecare de x, coordonata spatiala. Acest caz vrea sa reproduca<br />
realitatea in care ambalajul a trecut prin<br />
faza de productie si depozitare<br />
(manufacturing and storage) si apoi a fost<br />
pus in contact cu alimentul.<br />
5. Cazul ‘gl’, modeleaza, dupa ce a avut loc
un calcul de tip ‘ss’, cazul in care sistemul de ns straturi se pune in contact cu un receptor<br />
de tip polimeric la stanga sistemului. Este folosit in testarile de laborator.<br />
6. Cazul ‘gr’, modeleaza, dupa ce a avut loc un calcul de tip ‘ss’, cazul in care sistemul de<br />
ns straturi se pune in contact cu un receptor de tip polimeric la dreapta sistemului. Este<br />
folosit in testarile de laborator.<br />
7. Cazul ‘g2’, modeleaza, dupa ce a avut loc un calcul de tip ‘ss’, cazul in care sistemul de<br />
ns straturi se pune in contact cu doi receptori de tip polimeric la stanga si la dreapta<br />
sistemului. Este cazul cel mai folosit in testarile de laborator, asa cum se vede din figura<br />
alaturata unde ns=3.<br />
1.3. Analiza influentei conditiilor initiale asupra datelor de migratie<br />
Acest aspect a fost investigat in detaliu pe diferite cazuri de polimeri folositi in ambalare. Fiecare<br />
caz a fost pregatit cu grija in ce priveste valorile parametrilor folositi in modelare. Figura de mai<br />
jos ilustreaza cazul mentionat mai sus:<br />
Conditiile initiale (adica doar straturile de carton si adezivul dintre ele) au fost calculate pentru<br />
diverse scenarii de relevanta practica, de ex. la 5 zile, la 60 de zile si la echilibru, dupa un timp<br />
foarte lung:
Odata aflat profilul initial de concentratie s-a putut face calculul cu foliile de polimer virgin<br />
atasate la stanga si la dreapta (cazul ‘g2’) si s-au putut compara cu masuratori experimentale de<br />
unde s-au extras informatii priving coeficientii de difuzie si de partitie a adezivului in contact cu<br />
cartonul.<br />
Rezultatele modelarii se regasesc in doua fisiere principale, unul care da structura spatiala a<br />
concentatiei in cele ns straturi si la intervale de timp egal distribuite intre momentul initial si<br />
tmax specificat in fisierul de intrare, Al doilea fisier ne furnizeaza dependenta de timp a<br />
concentratiei medii in cele ns straturi. Structura primului fisier este astfel:<br />
Number t1 t2 t3 t4 t5<br />
of times<br />
5 0.0 254600.0 509200.0 763800.0 1018400.0<br />
x c(x,t1) c(x,t2) c(x,t3) c(x,t4) c(x,t5)<br />
0.0000000 0.00000 118.377 114.032 109.986 106.26497<br />
…...........................................<br />
41.233913 250500. 211888. 204067. 196880. 190269.87<br />
…...........................................<br />
94.200000 0.00000 298.451 288.766 279.867 271.68148<br />
Structura celui de al doilea fisier este:<br />
0.0000000 0.0000000 250500.00 0.0000000 0.0000000<br />
403.35868 8.9139376 229771.95 21563.870 46.805079<br />
887.38910 14.358675 228134.89 22492.628 80.446276<br />
1371.4195 18.164220 227467.11 22626.224 103.44604<br />
1613.4347 19.793677 227180.03 22687.518 113.03871
unde prima coloana este timpul iar urmatoarele dau concentratia medie in cele 4 straturi<br />
considerate aici. In ambele fisiere se observa ca al doilea strat contine migrantul la momentul<br />
initial in timp ce celelalte sunt curate. Difuzia apare in acestea din urma pe masura scurgerii<br />
timpului. Reprezentarile grafice din acest raport sunt obtinute folosind informatiile stocate in<br />
acest tip de fisiere.<br />
1.4. Modelarea difuziei caldurii produse de impulsuri laser in configuratia<br />
fotopiroelectrica. Interpretarea rezultatelor<br />
Ideea acestui studiu a constat in utilizarea calorimetriei IPPE-TWRC (inverse photopyroelectric<br />
calorimetry-thermal wave resonator cavity) pentru a obtine informatii asupra proprietatilor<br />
termice ale materialului solid folosit ca “backing” in celula fotopiroelectrica de detectie. In<br />
tehnica TWRC parametrul de scanare este grosimea probei lichide (care este de fapt fluid de<br />
cuplare intre senzorul piroelectric si “backing”).<br />
Configuratia de detectie analizata contine un numar de 4 straturi (Fig. 1.): aer (g), senzor<br />
piroelectric (p), proba lichida (s), backing (b). Primul si ultimul strat sunt considerate<br />
semiinfinite, senzorul are grosimea l 1 si este optic opac iar proba (lichida) are grosimea l 2 .<br />
Radiatia luminoasa incidenta modulata cu frecventa f se propaga pe directia Ox, originea axei<br />
fiind pe fata superioara a senzorului.<br />
backing<br />
sample<br />
senzor<br />
aer<br />
Radiatie optica<br />
modulata<br />
(b)<br />
(s)<br />
(p)<br />
(g)<br />
- ∞ -(l 1 +l 2 ) -l 1<br />
0 ∞<br />
Fig. 1. - Schema de detectie a celulei FPPE cu senzor opac.<br />
In configuratia din Fig. 1. prin monitorizarea grosimii fluidului de cuplare se pot obtine<br />
informatii termice despre “backing”.<br />
Pentru aceasta configuratie de detectie se poate demonstra ca semnalul complex normalizat are<br />
urmatoarea expresie:<br />
V<br />
N<br />
−1 −1 −1<br />
( bs<br />
+ 1)( sp<br />
+ 1) + ( bs<br />
−1)( sp<br />
−1) ( − 1) + ( bs<br />
+ 1)( sp<br />
− 1) + ( bs<br />
− 1)( sp<br />
+ 1) ( −1)<br />
−1 −1 −1<br />
⎡ ( bs<br />
+ )( sp<br />
+ ) + ( bs<br />
− )( sp<br />
− ) ⎤ + ⎡ ( bs<br />
+ )( sp<br />
− ) + ( bs<br />
− )( sp<br />
+ ) ⎤<br />
Vt ()<br />
⎡S b b S b b ⎤ P ⎡S b b S b b ⎤ P<br />
= =<br />
⎣ ⎦ ⎣ ⎦<br />
V0<br />
() t<br />
⎣<br />
S b 1 b 1 S b 1 b 1<br />
⎦<br />
P<br />
⎣<br />
S b 1 b 1 S b 1 b 1<br />
⎦<br />
P<br />
(1)
unde V(t) este semnalul PPE corespunzator configuratiei din Fig. 1., iar V0(t) este semnalul dat<br />
de senzorul direct iluminat (configuratia aer, senzor, aer).<br />
In Ec (1) simbolurile care intervin se exprima prin:<br />
b<br />
sp<br />
=<br />
ksσ<br />
s<br />
k σ<br />
p<br />
p<br />
=<br />
e<br />
e<br />
s<br />
p<br />
,<br />
b<br />
bs<br />
=<br />
kbσ<br />
b<br />
k σ<br />
s<br />
s<br />
=<br />
e<br />
e<br />
b<br />
s<br />
,<br />
P<br />
= e<br />
σ l<br />
p 1<br />
,<br />
S<br />
= e<br />
σ l<br />
s 2<br />
b ij =e i /e j este raportul efuzivitatilor termice ale mediilor i si j, σ i =(1+j)/μ i este coeficientul<br />
α<br />
i<br />
complex de difuzie termica, iar µ<br />
i<br />
= este lungimea de difuzie termica in mediul i .<br />
πf<br />
Am efectuat un numar mare de masuratori folosind diferite materiale, iar pentru a obtine<br />
rezultatele teoretice am pormit in fiecare caz de la formula generala a semnalului piroelectric.<br />
Am confrontat rezultatele experimentale cu cele obtinute din calcule, iar concluziile acestor<br />
constatari sunt cuprinse in Tabelul nr. 1.<br />
Tabelul 1. -Valorile efuzivitatilor termice si erorile de masura pentru o gama de<br />
materiale testate prin tehnica IPPE-TWRC.<br />
Material Thermal effusivity [Ws 1/2 /m 2 K] Eroarea relativa [%]<br />
wood 350 ±15<br />
bakelite 750 ±5<br />
glass 1300 ±10<br />
indiu-based alloy 6350 ±10<br />
brass 12850 ±50<br />
Cu 18300 ±50<br />
In concluzie, metoda este aplicabila pentru o gama de materiale cu efuzivitati apropiate de a<br />
fluidului de cuplare (materiale ceramice, sticle, izolatori, polimeri).<br />
2. Extinderea modelului si explorarea potentialelor aplicatii<br />
2.1. Adaptarea aplicatiei pentru a fi folosita la configuratii cu geometrie cilindrica<br />
Dorinta de a creea un instrument util in aplicatii practice ne-a condus la necesitatea sa extindem<br />
modelul la o configuratie cilindrica. De exemplu problema migratiei impuritatilor din conducte<br />
in apa potabila se poate aborda doar daca se construieste o metoda de rezolvare a ecuatiei<br />
difuziei in geometrie cilindrica. De asemenea multe categorii de alimente sunt ambalate intr-un<br />
recipient cilindric.<br />
Ecuatia de difuzie in geometrie cilindrica are forma:
∂ c 1 ∂ ⎛ c<br />
rD<br />
∂ ⎞<br />
= ⎜ ⎟<br />
∂t r ∂r⎝<br />
∂r⎠<br />
(1)<br />
Ca sa rezolvam numeric aceasta ecuatie trebuie sa parcurgem urmatorii pasi:<br />
- Sa definim o retea numerica pe care ulterior vom rezolva ecuatiile algebrice care vor<br />
rezulta din discretizarea ecuatiei (1)<br />
- Folosim metoda polinoamelor Lagrange pentru aproximatea diferentelor finite in<br />
punctele retelei numerice pe directie radiala, iar pentru discretizarea in timp si exprimarea<br />
derivatelor temporale se foloseste metoda Crank-Nicolson. Principiile ambelor metode au<br />
fost prezentate in rapoartele anterioare.<br />
- Folosim metoda punctului fictiv (prezentata intr-un raport precedent) pentru a descrie<br />
comportamentul ecuatiei la interfetele dintre straturi adiacente.<br />
- Discretizam ecuatia de difuzie folosind metoda diferentelor finite. La sfarsitul acestei<br />
etape obtinem un sistem de ecuatii algebrice definite in punctele retelei numerice.<br />
- Se rezolva sistemul de ecuatii algebrice cu o metoda matriceala. Principiile acestei<br />
metode au fost prezentate in raportul precedent.<br />
Desi principiul urmarit in rezolvarea problemei intr-o configuratie cilindrica este similara cu cel<br />
dezvoltat pentru cazul plan, in coordonate cilindrice problema se complica in ceea ce priveste<br />
cantitatea si efortul de calcul. Mai mult, testarea metodei numerice devine mai problematica,<br />
pentru ca intr-o asemenea configuratie geometrica rezultate analitice se pot obtine doar pentru<br />
putine cazuri si acelea foarte simplificate.<br />
Forma ecuatiilor algebrice pentru concentratia de mirant obtinute dupa discretizarea ecuatiei (1)<br />
este urmatoarea:<br />
( − 1 + 1 ) (1 ) ( − 1 + 1)<br />
n 1 n n 1 n 1 n 1<br />
n n n<br />
c + i<br />
− ci = Dδt ⋅F ⎡θ Ac + i<br />
Bc + i<br />
Ec +<br />
i<br />
θ Aci Bci Ec ⎤<br />
⎣<br />
− + + − − +<br />
i ⎦ , (2)<br />
unde c i n este concentratia de migrant in nodul i la timpul n∆t, iar A, B, E, F sunt coeficienti cu<br />
expresii complicate care rezulta din geometria specifica a sistemului dupa aplicarea polinoamelor<br />
Lagrange pentru derivatele spatiale.<br />
Testare si rezultate<br />
Asa cum am indicat mai sus, testarea si validarea metodei numerice este ingreunata de faptul ca<br />
solutii analitice pentru aceasta configuratie sunt putine si cu o plaja restransa a parametrilor care<br />
limiteaza validitatea solutiei. In bibliografia [1] este prezentata solutia analitica pentru cazul<br />
difuziei unui migrant (initial concentratie C 0 si uniforma pe toata durata procesului) dintr-un<br />
cilindru cu miezul gol (teava) intr-un cilindru plin care umpla acest miez (apa – initial fara
migrant). Cantitatea de migrant M t in apa dupa o perioada de timp t raportat la cantitatea M ∞ care<br />
ar fi dupa un timp infinit de lung de migratie este:<br />
1 1<br />
M 2 2<br />
3 2 2<br />
3 4 2<br />
2<br />
4<br />
1 γ ⎡<br />
t<br />
Dt Dt Dt Dt<br />
exp 4<br />
3<br />
erfc<br />
γ ⎤ γ ⎡<br />
exp 4<br />
2 2 2 4<br />
erfc<br />
γ ⎤<br />
⎡ ⎤ ⎛ ⎞ ⎡ ⎤ ⎛ ⎞<br />
= − γ<br />
⎢<br />
⎜ ⎟<br />
⎥− γ<br />
⎢−<br />
2 2 ⎜ 2 ⎟<br />
⎥<br />
M∞<br />
γ3+ γ4 ⎣<br />
⎢ r α ⎦<br />
⎥ ⎢ α ⎝ r ⎠ ⎥ γ3+<br />
γ ⎢<br />
4 ⎣ r α ⎦<br />
⎥ ⎢ α ⎝ r ⎠ ⎥<br />
⎣ ⎦ ⎣ ⎦<br />
unde am folosit urmatoarele notatii: α = V /( K⋅ V ) cu K coeficient de partitie,<br />
1 (1 )<br />
1/2<br />
⎡ 1<br />
pipe<br />
γ3<br />
= + α + ⎤<br />
2 ⎣ ⎦ si γ4 = γ3− 1, iar r si R sunt razele cilindrului interior si exterior. Aceasta<br />
solutie este valabila doar pentru timp de migratie nu foarte lung si α moderat. Asadar solutia<br />
analitica nu este buna pentru cazuri reale cand timpul de migratie este de ordinul zecilor de ani,<br />
iar parametrul α poate avea valori pentru care solutia isi pierde valabilitatea. In Fig. 1. aratam<br />
rezultatele testarii modelului numeric. Parametri de calcul au fost: r = 1 cm, R = 1.01 cm, C 0 =<br />
1000 mg/kg, D = 10 12 cm 2 /s. Rezultatele testeleor arata ca rezultatele numerice sunt in<br />
concordanta buna cu cele obtinute analitic pentru un set bine definit de parametri, si in plus<br />
rezultatele obtinute cu metoda numerica raman valide si realiste pentru valori de parametri la<br />
care aproximatia analitica esueaza vizibil.<br />
water<br />
(3)<br />
In fig. 2. Aratam rezultatele testelor facute pentru verificarea respectarii conditiilor la limita<br />
(coeficientului de partitie) la interfata dintre straturi. In Fig. 2. Am reprezentat variatia spatiala<br />
(radiala) a concentratiei de migrant la perioade diferite de timp dupa inceperea migratiei si<br />
diferite valori K.
Comportamentul graficelor din fig. 2. confirma ca modelul numeric functioneaza corect, deci<br />
este edecvat pentru aplicatii de modelare a cazurilor reale.<br />
2.2. Extinderea si adaptarea aplicatiei la rezolvarea ecuatiei de propagare a campului<br />
electromagnetic pulsat<br />
Pentru aceasta faza a proiectului unul dintre obiectivele propuse a fost extinderea modelului de<br />
rezolvare a ecuatiei difuzuei in sisteme multistrat si explorarea potentialelor aplicatii. Acest<br />
obiectiv s-a realizat prin extinderea si adaptarea aplicatiei la rezolvarea ecuatiei de propagare a<br />
campului electromagnetic pulsat.<br />
Bazele matematice ale acestei aplicatii<br />
Asa cum am aratat in rapoartele precedente, in acest proiect am dezvoltat o metoda numerica<br />
adecvata pentru rezolvarea ecuatiei de difuzie in conditii generale: cand difuzia are loc in<br />
geometrie plana sau in geometrie cilindrica, in conditii arbitrare de migratie cum ar fi: difuzia<br />
migrantului dintr-un volum finit prin straturi cu caracteristici fizice diferite.<br />
S-a aratat ca ecuatia de difuzie in 3D este o ecuatie parabolica care se poate rezolva numeric<br />
folosind metoda diferentelor finite (prezentata in raportul precedent).<br />
Se observa ca si ecuatia de unda care descrie propagarea campului electromagnetic intr-un mediu<br />
dielectric se poate transforma inntr-o ecuatie parabolica. In continuare prezentam pasii acestei<br />
transformari.<br />
Fie E 1 (x,y,z,t) campul electric al unui puls laser care se propaga in directia z intr-un mediu gazos<br />
de indice de refractie η eff . Ecuatia de propagare a pulsului poate fi scrisa ca:
2<br />
2<br />
2<br />
1 ∂ E1(<br />
x,<br />
y,<br />
z,<br />
t)<br />
ω<br />
2<br />
∇ E1( x,<br />
y,<br />
z,<br />
t)<br />
−<br />
= (1 −η<br />
) E1(<br />
x,<br />
y,<br />
z,<br />
t)<br />
2<br />
2<br />
2 eff<br />
c ∂t<br />
c<br />
, (1)<br />
care dupa explicitarea operatorului de derivare spatiala devine<br />
∂<br />
E<br />
2<br />
1<br />
2<br />
∂x<br />
∂ E<br />
+<br />
∂y<br />
2<br />
1<br />
2<br />
∂ E<br />
+<br />
∂z<br />
2<br />
1<br />
2<br />
1<br />
−<br />
2<br />
c<br />
∂<br />
2<br />
1<br />
2<br />
∂t<br />
E<br />
2<br />
ω<br />
=<br />
2<br />
c<br />
(1 −<br />
2<br />
η eff<br />
) E1<br />
. (2)<br />
Pentru a ajunge la o forma rezolvabila numeric pentru Ec.(2), vom rescrie ecuatia in sistemul de<br />
referinta S’ care se misca cu viteza c fata de referinta laboratorului. Transformarea este:<br />
z ' = z,<br />
t'<br />
= t −<br />
z<br />
c<br />
,<br />
iar derivatele spatiale si temporale de ordinul 1 si 2 devin:<br />
∂E<br />
∂z<br />
∂E<br />
∂z'<br />
∂E<br />
∂t'<br />
∂E<br />
1 ∂E<br />
= ⋅ + ⋅ = −<br />
∂z'<br />
∂z<br />
∂t'<br />
∂z<br />
∂z'<br />
c ∂t'<br />
∂E<br />
∂t<br />
=<br />
∂E<br />
∂t'<br />
∂E<br />
∂z'<br />
⋅ + ⋅<br />
∂t'<br />
∂t<br />
∂z'<br />
∂t<br />
=<br />
∂E<br />
∂t'<br />
2<br />
∂ E<br />
2<br />
∂t<br />
2<br />
∂ E<br />
2<br />
∂z<br />
2<br />
∂ E<br />
=<br />
2<br />
∂t'<br />
2<br />
2<br />
∂ E 2 ∂ E 1<br />
= − +<br />
2<br />
2<br />
∂z'<br />
c ∂z'<br />
∂t'<br />
c<br />
2<br />
∂ E<br />
2<br />
∂t'<br />
Cu aceste transformari Ec. (2) devine:<br />
∂<br />
E<br />
2<br />
1<br />
2<br />
∂x<br />
∂ E<br />
+<br />
∂y<br />
2<br />
1<br />
2<br />
2<br />
−<br />
2<br />
c<br />
2<br />
2<br />
∂ E1<br />
ω<br />
=<br />
2<br />
∂z'<br />
∂t'<br />
c<br />
(1 −<br />
2<br />
η eff<br />
) E<br />
1<br />
(3)<br />
La acest pas am efectuat aproximatia paraxiala, neglijand termenul care contine derivata de<br />
ordinul 2 in z’, adica<br />
∂<br />
2<br />
E ∂z'<br />
2<br />
. In cazurile experimentale pe care intentionam sa le modelam<br />
aproximatia paraxiala este valida.<br />
Rezolvarea analitica a ecuatiei (3) este ingreunata de faptul ca termenul liber din partea<br />
dreapta contine o dependenta de solutia insasi a ecuatiei. In aceasta ecuatie η eff<br />
este indicele de
efractie al mediului, si are o dependenta neliniara si complicata de campul electric necunoscut<br />
E. Asadar se recurge la o metoda numerica iterativa de rezolvare a ecuatiei (3)<br />
Pentru a elimina dependenta de timp in ec.(2) vom face o transformata Fourier de forma:<br />
∞<br />
∫<br />
−∞<br />
~<br />
iωt<br />
E1 ( r,<br />
z,<br />
ω ) = E1( r,<br />
z,<br />
t)<br />
e dt<br />
(4)<br />
dupa care ecuatia (2) devine<br />
~<br />
∂ E<br />
∂x<br />
2<br />
1<br />
2<br />
~<br />
∂ E<br />
+<br />
∂y<br />
2<br />
1<br />
2<br />
~<br />
2iω<br />
∂E1<br />
+<br />
2<br />
c ∂z'<br />
=<br />
1<br />
2<br />
c<br />
F<br />
2 2<br />
[ ω ( 1 − ) E ]<br />
η eff<br />
1<br />
(5)<br />
unde am notat cu F( E )<br />
~<br />
E = transformata Fourier a campului E 1 (t), si s-a tinut cont de o<br />
1<br />
binecunoscuta proprietate a transformatei Fourier:<br />
∞<br />
∫<br />
−∞<br />
∂f<br />
∂t<br />
( t)<br />
e<br />
iωt<br />
∞<br />
∫<br />
−∞<br />
( t)<br />
1<br />
iωt<br />
dt = −iω f e dt<br />
(6)<br />
Se observa ca Ec.(5) obtinuta este de gradul 2 in coordonatele transversale pe directia de<br />
propagare si de gradul 1 in coordonata in lungul directiei de propagare. Facand notatiile:<br />
G<br />
1 2 2<br />
( r, z,<br />
ω) F[ ω ( −η<br />
) E ]<br />
=<br />
eff 1<br />
si tinand cont ca toate aceste marimi sunt complexe, ele pot fi<br />
c<br />
1<br />
1<br />
2<br />
scrise explicit ca:<br />
~<br />
E = E + iF<br />
1<br />
si<br />
G<br />
1<br />
= G + iH . (7)<br />
Cu aceste notatii ecuatia (5) devine:<br />
⎧<br />
⎪<br />
∇<br />
⎨<br />
⎪∇<br />
⎩<br />
2<br />
⊥<br />
2<br />
⊥<br />
2ω<br />
∂F<br />
E +<br />
c ∂z<br />
2ω<br />
∂E<br />
F +<br />
c ∂z<br />
= G<br />
= H<br />
(8)<br />
unde operatorul nabla poate fi scris in coordonate polare:<br />
2<br />
2 ∂ 1 ∂<br />
∇ ⊥<br />
= +<br />
2<br />
∂r<br />
r ∂r<br />
(9)
pentru a tine cont de simetria axiala a problemei propagarii unui fascicol in directia z.<br />
Sistemul de doua ecuatii, adus la forma (8), este de tip parabolic si poate fi rezolvat prin<br />
metoda diferentelor finite. In rapoartele precedente am detaliat metoda diferentelor finite<br />
dezvoltata pentru o discretizare corecta a ecuatiilor parabolice. In cazurile precedente derivata de<br />
ordinul intai a aparut in variatia temporala a functiei necunoscute, iar in cazul de fata descrie<br />
propagarea undelor electromagnetice in directia z (directia de propagare) daca se tine cont de<br />
aproximatia paraxiala. Metoda numerica de rezolvare a ecuatiei este valabila si in acest caz si<br />
duce la rezultat corect.<br />
Domeniul de aplicare<br />
Metoda de rezolvare a ecuatiei de unda astfel dezvoltata este inglobata intr-un model complex<br />
care are scopul sa modeleze generarea de armonice superioare. Acest model este unul nonadiabatic<br />
3D si are potentialul sa modeleze propagarea pulsurilor laser in medii gazoase<br />
ionizante, interactiunea pulsurilor laser ultraintense cu atomi si molecule folosind aproximatia de<br />
camp intens (strong-field aproximation), generarea de armonice superioarea ale pulsului<br />
fundamental, si propagarea in plasma a campului armonic. Faptul ca este posibil – cu metoda<br />
prezentata – gasirea expresiei campului laser in fiecare punct spatial din regiunea de interactiune<br />
laser-atom, modelul devine foarte puternic in ceea ce priveste tratarea efectelor macroscopice ale<br />
interactiunii impulsurilor laser cu sisteme atomice. Asadar, in plus fata de modelarea generarii de<br />
armonice superioare, modelul este adecvat pentru investigarea conditiilor favorabile de<br />
interferenta (potrivire de faza) pentru a obtine radiatie XUV (armonice de ordin superior)<br />
puternica. Esenta acestor calcule consta in posibiliatea de rezolvare a ecuatiei de unda atat pentru<br />
campul fundamental cat si pentru radiatia armonica in fiecare punct in regiunea de interactiune.<br />
Referinte<br />
[1] Crank J 1975 The Mathematics of Diffusion (New York: Oxford University Press)<br />
3. Diseminare<br />
Lucrari publicate in domeniul migratiei in sisteme multistrat cu aplicatii in siguranta<br />
alimentara:<br />
P. Mercea, V. Tosa, Katalin Kovacs, and O. Piringer, Modeling Migration of Chemical<br />
Impurities in Drinking Water Supply Systems, prezentare orala la Conferinta ICNAAM 2010,<br />
Rhodes, Greece, 19-25 September 2010<br />
P. Mercea, V. Tosa, Katalin Kovacs, and O. Piringer, Modeling Migration of Chemical<br />
Impurities in Drinking Water Supply Systems, AIP Conference Proceedings 1281, pp. 87-90<br />
(2010)<br />
Lucrari publicate in tematica modelarii fenomenelor fotopiroelectrice:
D. Dadarlat, M. Streza, M. N. Pop, V. Tosa, S. Delenclos, S. Longuemart, A. Hadj Sahraoui,<br />
Photopyroelectric calorimetry of solids FPPE–TWRC method, J. Therm. Anal. Calorim. 101,<br />
397-402 (2010)<br />
Lucrari publicate in domeniul modelarii interactiunii impuls laser – sisteme atomice:<br />
K. Kovacs and V. Tosa: Quantum trajectories of electrons in arbitrary laser fields, Journal of<br />
Modern Optics, 57 (11), 977–983 (2010)<br />
K. Kovacs and V. Tosa, Time-dependent Phase-matching in Attosecond Pulse Generation, AIP<br />
Proceedings 1228, 408-412 (2010)<br />
K. Kovacs, E. Balogh and V. Tosa, Time-dependent phase-matching in the generation of water<br />
window x-ray, poster sustinut la 10th European Conference on Atoms Molecules and Photons<br />
ECAMP X, Salamanca 4-9 iulie 2010.<br />
V. Tosa, K. Kovacs, C. Vozzi, M. Negro, F. Calegari, and S. Stagira, Phase matching role in<br />
very high order harmoniv generation, poster sustinut la 10th European Conference on Atoms<br />
Molecules and Photons ECAMP X, Salamanca 4-9 iulie 2010.<br />
K. Kovács, V. Toşa, P. Dombi, M. A. Porras, Generating phase-matched high-order harmonics<br />
using CEP controlled few-cycle pulses, poster sustinut la 31st European Conference on Laser<br />
Interaction with Matter ECLIM, Budapesta 6-10 sept. 2010.<br />
K. Kovács, V. Toşa, Femtosecond pulse propagation effects in attosecond pulse generation,<br />
Invited lecture la Conferinta Nationala de Fizica, Iasi 23-25 sept. 2010.<br />
INTOCMIT<br />
dr. Valer Tosa<br />
dr. Katalin Kovacs<br />
20.09.2010