Diplomarbeit - Martin Breitschaft

Dissipationsmessung mit atomarer Auflösungmittels Rasterkraftmikroskopieim Ultrahochvakuum undbei HeliumtemperaturDiplomarbeit in Physikvon Martin BreitschaftApril 2006Lehrstuhl für Experimentalphysik VIProf. Dr. Jochen MannhartUniversität AugsburgErster Gutachter: PD Dr. Franz J. GießiblZweiter Gutachter: Prof. Dr. Gert-Ludwig Ingold

Inhaltsverzeichnis1 Einleitung 42 Grundlagen der Rastersondenmikroskopie 52.1 Rastertunnelmikroskopie.................................... 52.2 Rasterkraftmikroskopie..................................... 62.2.1 Wechselwirkungskräfte ................................ 72.2.2 Kraftsensoren...................................... 82.2.3 AufbaueinesFrequenzmodulations-Rasterkraftmikroskops........... 102.2.4 ObservablederFrequenzmodulations-Kraftmikroskopie............. 103 Das verwendete Mikroskop-System 163.1 VakuumanlageundKühlung.................................. 163.2 DasMikroskop.......................................... 184 Instrumentelle Verbesserungen 204.1 ZuverlässigkeitdesTrägheitsmotors.............................. 204.2 LeistungsarmerBetriebdesVorverstärkers.......................... 204.3 VerbesserungdesAmplitudenreglers............................. 224.4 ÜberarbeitungdeselektronischenVersuchsaufbaus .................... 254.5 NeudimensionierungdesAusheizsystems .......................... 254.6 VerringerungdesHeliumverbrauchs ............................. 265 Impedanzmessungen am Scannerpiezo 276 Messungen auf Graphit (0001) 327 Zusammenfassung 378 Ausblick 388.1 EntwicklungsmöglichkeitenderAnlage ........................... 388.2 ExperimentellePerspektiven.................................. 39A Schaltplan des Hochspannungsverstärkers 42B Interne Verschaltung des Mikroskops 43C Schaltplan des Amplitudenreglers 44D Blockschaltbild des elektronischen Versuchsaufbaus 453

1 EinleitungDas Funktionsprinzip der Rastertunnel- und Rasterkraftmikroskopie ist, gemessen an der Leistungsfähigkeitdieser Verfahren, verblüffend einfach: Mittels einer Spitze wird das Objekt in Zeilen abgerastert.Aus den Werten dabei betrachteter Größen an den jeweiligen Rasterpunkten wird das mikroskopischeBild zusammengesetzt.Gerade wegen dieser Einfachheit ist die Faszination, die von einem solchen Instrument ausgeht, umsogrößer. Die der Methode zugänglichen Längenskalen überstreichen sechs Größenordnungen von100 μm bis zu 100 pm. Das Anwendungsspektrum ist enorm. Es reicht von präziser Profilometrie bis hinzu Untersuchungen auf atomarer und subatomarer Skala. Die Rastersondenmikroskopie ermöglicht es,den atomaren Aufbau von Festkörpern direkt sichtbar zu machen und selbst die Wechselwirkung zwischeneinzelnen Atomen detailliert zu erforschen. Seit der Erfindung des Rastertunnelmikroskops [1]und des Rasterkraftmikroskops [2] etablierte sich die Rastersondenmikroskopie zu einem Standardverfahrender Oberflächenanalyse.Bei der Rasterkraftmikroskopie werden Wechselwirkungskräfte zwischen Spitze und Probe gemessen.Dissipative Kraftwechselwirkungen sind getrennt von konservativen Kräften erfassbar. Die aufgrunddissipativer Wechselwirkung umgesetzte Leistung kann als bildgebende Größe (s. Abbildung 1) oderals Funktion des Abstands zwischen Spitze und Probenoberfläche aufgezeichnet werden. Auf Graphitwurden derartige Messungen bereits von Hembacher et al. durchgeführt [3]. Die Aufgabe der vorliegendenArbeit bestand in weiterführenden Untersuchungen zur Dissipation auf Graphit. Die vorgestelltenDaten gewann ich mit einem Rastersondenmikroskop, das unter Ultrahochvakuum und beitiefen Temperaturen arbeitet. Diese Anlage kann Strukturen, die nur 77 pm voneinander entfernt sind,getrennt abbilden [4]. Damit verfügt sie über die höchste bislang berichtete Ortsauflösung.1ÅAbbildung 1Dissipationsbild der Graphitoberfläche mit atomarerAuflösung, aufgenommen bei einer Probentemperaturvon 4,7 K. In der Mitte der Sechsecke derGraphitstruktur ist die durch Dissipation umgesetzteLeistung maximal. Diese Bereiche erscheinen im Bildhell.Im nun folgenden Kapitel 2 werde ich physikalische und technische Grundlagen der Rastersondenmikroskopievorstellen. Das verwendete Mikroskop selbst beschreibe ich in Kapitel 3. Während meinerArbeit verbesserte ich die Anlage in vielen wichtigen Gesichtspunkten, worauf ich in Kapitel 4 eingehenwerde. Untersuchungen auf atomarer Skala beruhen auf der Messung sehr kleiner Größen. Selbstgeringste Störungen können sich in großen Artefakten niederschlagen. In Kapitel 5 zeige ich eine neueDiagnosemethode für eine Klasse von Störfaktoren. Das Thema von Kapitel 6 sind die bei Heliumtemperaturdurchgeführten Messungen auf Graphit. Nach einer Zusammenfassung in Kapitel 7 werde ichim abschließenden Kapitel 8 einen Ausblick auf die enormen Entwicklungsmöglichkeiten in sowohlinstrumenteller als auch experimenteller Hinsicht geben, die die fortdauernde Faszination an diesemForschungsgebiet ausmachen.4

2 Grundlagen der Rastersondenmikroskopie2.1 RastertunnelmikroskopieDie Rastertunnelmikroskopie war das erste mit Erfolg eingesetzte rastersondenmikroskopische Verfahren.Eine elektrisch leitende Spitze ist im Abstand d von etwa einem Nanometer gegenüber einerebenfalls leitfähigen Probenoberfläche angeordnet (Abbildung 2). Spitze und Probe zusammen bildenso einen Tunnelkontakt mit näherungsweise kastenförmigem Potentialverlauf für Elektronen.Probey⊗ xzd−+RSpitzeV tipAbbildung 2Tunnelspitze und Probe bilden gemeinsam einenTunnelkontakt. Die Spitze befindet sich auf dem PotentialV tip gegenüber dem Potential der Probe. DiePotentialdifferenz zwischen Spitze und Probe bewirkt−R ċ I einen Netto-Tunnelstrom, der mittels eines Strom-tunnelSpannungswandlers detektiert wird. Seine Ausgangsspannungist proportional zum Tunnelstrom gemäßV out =−RI tunnel . Die blau gepunktete, von der Probeausgehende Linie symbolisiert die Bewegung der denTunnelstrom tragenden Elektronen.Bestehen Spitze und Probe aus dem gleichen Metall der Austrittsarbeit ϕ, so verläuft die potentielleEnergie für Elektronen wie in Abbildung 3 dargestellt.E0E fϕe ċ V tipProbe0 dϕSpitzezAbbildung 3Idealisierte Tunnelbarriere zwischen einer Metallspitzeund einer Probe gleichen Materials. Die Darstellungvernachlässigt die elektrostatische Wechselwirkungzwischen einem eine Metalloberfläche verlassendenElektron und seiner Bildladung. Der Graphist für V tip 0 gezeichnet.In der Zeichnung nimmt die Probe den negativen Halbraum der Ortsachse ein, die Spitze erstrecktsich ab z = d in den positiven Halbraum. Die zwischen Spitze und Probe angelegte Bias-Spannung V tipverschiebt die Ferminiveaus E f der beiden Metalle um e ċ V tip gegeneinander, wobei e für eine Elementarladungsteht. Für die gewählte Polarität der Bias-Spannung stehen daher besetzten Elektronenzuständender Probe unbesetzte Zustände in der Spitze gegenüber, so dass ein Netto-Tunnelstrom I tunnelvon Elektronen aus der Probe zur Spitze zustandekommt. Die auftretenden Stromstärken liegen in derGrößenordnung eines Nanoampères. Der Tunnelstrom fällt exponentiell mit steigendem Abstand dzwischenSpitzeundProbeab:I tunnel (d) =I 0 ċ e −2κt d (1)Die Abklingkonstante κ t nimmt für kleine Bias-Spannungen (e ċ V tip ll ϕ)dieFormκ t = 2mϕħ an,wobei m die Masse eines Elektrons und ħ die Planck-Konstante bezeichnet.5

Der Faktor I 0 hängt sowohl von der Zustandsdichte der Spitze als auch von der Zustandsdichte der Probesowie von der Bias-Spannung ab. Ein anschauliches Bild hierüber ergibt sich aus dem vereinfachtenModell des Tunnelvorgangs von Tersoff und Hamann [5]. Es setzt kleine Bias-Spannungen (eċV tip ll ϕ)voraus und gründet auf der Annahme, dass seitens der Spitze ausschließlich elektronische s-Zuständeam Tunneleffekt beteiligt sind. Das Zentrum der beteiligten s-Orbitale der Spitze liege am Ort ⃗r 0 .Dannist der Faktor I 0 direkt proportional zur lokalen elektronischen Zustandsdichte der Probe am Ferminiveausenkrecht unterhalb von ⃗r 0 . Der Kontrast eines STM-Bildes beruht auf der Variation der lokalenelektronischen Zustandsdichte der Probenoberfläche als Funktion des Ortes.Abbildung 4 zeigt den mechanischen Aufbau eines Rastertunnelmikroskops. Die Spitze ist an einemPiezo-Aktuator (Scanner) befestigt, der eine Verstellung der Spitzenposition in allen drei Raumrichtungenermöglicht. Der Verstellbereich des Scanners ist in der Regel auf wenige Mikrometer begrenzt.Jedoch können relative Spitzenpositionen mit einer Ortsauflösung von etwa 10 pm festgelegt werden.Durch eine Bewegung des Schlittens in z-Richtung werden Spitze und Probe einander soweit angenähert,dass die Probenoberfläche in den Verstellbereich des Scanners zu liegen kommt.Probey⊗ 0 x zSpitzexyz-AktuatorSchlittenGleitkontaktChassisvibrationsgedämpfte UnterlageAbbildung 4Die mechanischen Komponenten eines Rastertunnelmikroskops. Die Probenoberfläche liegt in der xy-Koordinatenebene.Das Bild besteht aus ortsabhängigen Daten der Oberflächenstruktur. Diese werden während einer zeilenförmigenAbtastung eines Probenbereiches erfasst 1 . Wird während der Abrasterung der Abstand dzwischen Spitze und Probe festgehalten (Constant-Height-Modus), so ist in der Tersoff-Hamann-Interpretationder Betrag des Tunnelstroms I tunnel (x, y) proportional zur lokalen Zustandsdichte derOberfläche am Ferminiveau. Im Constant-Current-Modus regelt eine Rückkoppelschleife die z-Höheder Spitze, so dass der Tunnelstrom während der Abrasterung einen konstanten Wert beibehält. In diesemFall ist die ortsabhängige Höhe der Tunnelspitze z(x, y) ein Maß für die lokale Zustandsdichte derProbenoberfläche.2.2 RasterkraftmikroskopieDas Rastertunnelmikroskop liefert eine große Vielfalt experimenteller Informationen zur Charakterisierungvon Oberflächen auf atomarer Skala. Mit seiner Fähigkeit, einzelne Atome zielgerichtet aufeiner Oberfläche zu positionieren [6], eröffnet es darüberhinaus die Möglichkeit, aktiv und auf defi-1 Bei der Interpretation von Bildern kann die Abtastrichtung von Bedeutung sein. Die Richtung der Zeilen bezeichnet man alsdie schnelle Abtastrichtung, die Richtung des Zeilenvorschubs als die langsame Abtastrichtung.6

nierte Art in das mikroskopische Geschehen einzugreifen. Sein Einsatzgebiet ist jedoch auf elektrischleitfähige Oberflächen begrenzt. Im Unterschied zum Rastertunnelmikroskop erfasst das Rasterkraftmikroskop(SFM) die Wechselwirkungskraft zwischen Spitze und Probe als primäre Observable. Damiterweitert es das Spektrum der untersuchbaren Festkörper um die Isolatoren.2.2.1 WechselwirkungskräfteZwischen zwei Körpern wirken immer Kräfte. Bei der Rasterkraftmikroskopie werden Spitze und Probebis auf Bruchteile von Nanometern einander angenähert. Wir bezeichnen mit V ts das Wechselwirkungspotentialzwischen Spitze und Probe, mit F ts =−∂V ts ∂z die im SFM gemessene Normalkomponenteder Kraft. In die Wechselwirkungskraft gehen unter anderem Beiträge aus van-der-Waals-Kraftund elektrostatischer Kraft sowie elektronische Bindungskräfte ein. Die Kraft F ts betrachten wir alsSumme eines lateral auf Wegstrecken atomarer Größenordnung veränderlichen Anteils F v und einesvon der lateralen Position unabhängigen Anteils F c :F ts = F v (x, y, z)+F c (z)Typische, aus Wolframdraht geätzte Spitzen haben Radien von etwa 100 nm. Langreichweitige Kraftkomponentenwerden durch eine solche Spitze über einen Ortsbereich der Probe gemittelt, dessen Flächeviele Größenordnungen größer als die Querschnittsfläche eines Atoms ist, und gehen daher in denAnteil F c der Wechselwirkungskraft ein. Nur kurzreichweitige Kraftkomponenten können zum lateralauf atomarer Skala variierenden Anteil F v der Kraft F ts beitragen.Die stets attraktive van-der-Waals-Kraft zwischen Spitze und Probe fällt mit wachsendem Abstand wiez −n (n 0) ab. Für typische experimentelle Parameter verursacht sie einen in x und y konstanten Beitragzu F ts im Bereich von −10 nN [7]. Der im SFM zu erwartende atomare Kontrast lateral variierenderKräfte liegt zwei Größenordnungen unter diesem Wert. Auf Alkalihalogenidkristallen beinhaltet dievan-der-Waals-Kraft einen von der lateralen Spitzenposition abhängigen, kurzreichweitigen Anteil [8],der im Prinzip atomare Auflösung gestattet.Spitze und Probe können in elektrostatische Wechselwirkungen unterschiedlichen Ursprungs treten. Eineelektrisch leitfähige Spitze mit einem Radius von 100 nm erfährt im Abstand von 5 Å gegenübereiner elektrisch leitfähigen Probe bei einer Potentialdifferenz von einem Volt eine langreichweitigeCoulombanziehung von −5,5 nN [7]. An der Oberfläche von Alkalihalogeniden treten wegen des entgegengesetztenLadungsvorzeichens der nebeneinander angeordneten Ionen Feldgradienten auf. Dieim Feld polarisierte Spitze erfährt eine kurzreichweitige Kraftkomponente, die atomaren Kontrast imSFM zeichnen kann [9].Ist der Abstand zwischen Spitze und Probe vergleichbar mit Atomabständen im Festkörper, so könnenelektronische Bindungskräfte in der Größenordnung einiger Nanonewton wirksam werden. Diese Kräftehängen sehr stark von der atomaren Position der Spitze gegenüber der Oberfläche ab und sind von sehrkurzer Reichweite. Die elektronischen Bindungskräfte können damit eine große Rolle im atomarenKontrast des SFM spielen. Ein empirisches Potential zur Näherung einfacher Bindungssysteme ist dasMorsepotential [10]:V morse (z) =−D(2e −κċ(z−σ) − e −2κċ(z−σ) )Darin ist D die Bindungsenergie, κ eine Abklingkonstante und σ die Gleichgewichtslänge der Bindung.In den folgenden Betrachtungen beschreiben wir die Wechselwirkung zwischen Spitze und Probe miteinem Modellpotential, das kurzreichweitige Kräfte über ein Morsepotential, und Wechselwirkungenlanger Reichweite mit einem Term 1z berücksichtigt:V ts (z)=V morse (z)−C ċ 1 z7

2.2.2 KraftsensorenDer Kraftsensor detektiert die auf die Spitze wirkende Kraft und ist damit die zentrale Komponenteeines Rasterkraftmikroskops. Die meisten Kraftsensoren sind als Federbalken (Cantilever) ausgeführt,deren freies Ende die Spitze trägt (Abbildung 5). Bei statischer Kraftmikroskopie erfolgt dieKraftmessung anhand der Biegung des Cantilevers. Bei dynamischen Methoden wird der Federbalkenin Schwingung versetzt und von der Einflussnahme der Spitzen-Proben-Wechselwirkung auf seinSchwingungsverhalten auf die Kraft F ts geschlossen. Unser Augenmerk gilt im Folgenden den dynamischenBetriebsarten.q ′ASpitzeCantileverAktuator2A drive0−AzdProbeAbbildung 5Ein in der Nähe einer Probe schwingender Cantilever. Die Koordinate q ′ bezeichnet die Auslenkung seiner Spitze,in der Ruhelage ist q ′ = 0. Bei q ′ = 0 beträgt der Abstand zwischen Spitze und Probe z 1 , am unteren Umkehrpunktder Schwingung beträgt er d. Ein Aktuator regt den Cantilever mit der Amplitude A drive an. Die SchwingungsamplitudeA des Federbalkens ist bei für die Frequenzmodulations-Kraftmikroskopie typischen Parameternwesentlich größer als die Anregungsamplitude (A ≫ A drive ).Unter dem Blickwinkel der dynamischen Methoden betrachten wir den Cantilever als harmonischenOszillator. Seine wichtigsten Kenngrößen sind die Federkonstante k, dieGüteQ und die Eigenfrequenzf 0 . Wird der Oszillator mit z drive = A drive ċ sin (2πf drive ċ t) durch einen Aktuator angeregt (s.Abbildung 5), so schwingt er sich mit der Amplitude A bei der Frequenz f drive ein. Die Schwingungsamplitudebeträgt:A driveA = (1 − f2drive f0 2)2 + fdrive 2 ( f 0 2 ċ Q2 )Für den Phasenwinkel φ zwischen Anregung und Schwingungsantwort gilt:φ = arctan Qf 0 ċ(fdrive 2 f 0 2 − 1)Die Resonanzfrequenz des Cantilevers ist f r = f 0 1 − 1(2 ċ Q2 ).ImResonanzfall f drive = f r gilt unterder Voraussetzung großer Güte 2 A = Q ċ A drive und φ =−π2. Der Energieverlust des Cantilevers proSchwingungszyklus beträgt ΔE cl = 2πEQ,wobeiE = 12 ċ kA 2 die Gesamtenergie der Schwingung ist.1 Stimmgabelbasierte Federbalken (s. u.) weisen eine relativ hohe Federkonstante auf (k = 1800 Nm). In diesem Fall entspricht zin guter Näherung auch dann dem mittleren Abstand zwischen Spitze und Probe, wenn sich die Spitze in Wechselwirkung mitder Probe befindet. Daher verzichte ich fortan auf eine terminologische Unterscheidung des Spitzen-Proben-Abstands bei q ′ = 0und des mittleren Spitzen-Proben-Abstands. 2 Die Annahme einer großen Güte (Q ≫ 1) des Kraftsensors bleibt typischerweiseauch unter Berücksichtigung dissipativer Spitzen-Proben-Wechselwirkung gerechtfertigt. Die Resonanzfrequenz f r desCantilevers und seine Eigenfrequenz f 0 fallen somit näherungsweise zusammen.f drive8

Der qPlus-Sensor: Für die in dieser Arbeit vorgestellten Messungen verwendete ich Kraftsensorender qPlus-Bauart [11]. Der qPlus-Sensor basiert auf einer handelsüblichen Quarz-Stimmgabel (Abbildung6). Eine Zinke ist an einem Substrat großer Masse fixiert, die freie Zinke bildet den Cantilever( f 0 ≈ 20000 Hz, Q ≈ 10000). Bei Frequenzmodulations-Kraftmikroskopie ergibt sich das optimaleSignal-Rauschverhältnis für Schwingungsamplituden des Cantilevers im Bereich von 1 Å [12]. Kommerziellerhältliche Cantilever weisen Federkonstanten in der Größenordnung von 10 Nm auf.DerGefahr, dass die Spitze aufgrund mangelnder Rückstellkraft des Federbalkens zur Probe springt unddort verbleibt, muss durch die Wahl einer relativ großen Schwingungsamplitude von etwa 10 nm begegnetwerden. Dank seiner hohen Federkonstante (k = 1800 Nm) erlaubt der qPlus-Sensor auch mitkleinen Schwingungsamplituden (A ≈ 1 Å) eine stabile Abbildung.1mmAbbildung 6Ein qPlus-Kraftsensor. Die Spitze ist mit leitfähigemEpoxidharzkleber an der oberen Zinke befestigt. Fotoentnommen aus [7].Die Detektion der Cantileverauslenkung beruht beim qPlus-Sensor auf dem piezoelektrischen Effekt.Wird die freie Zinke der Stimmgabel gebogen, so entstehen auf den beiden Elektrodensystemen (s.Abbildung 7, Seite 11) Oberflächenladungen entgegengesetzten Vorzeichens. Ein Strom-Spannungswandlermisst den Strom, der fließt, um beide Elektrodensysteme auf gleichem Potential zu halten. DieSensitivität S verbindet die mechanische Amplitude A und die Amplitude der Ausgangsspannung ˆV ades Strom-Spannungswandlers. Für die verwendeten Stimmgabeln des Typs E 158 gilt [13]:S ≡ ˆV aA ≈ 2π ċ 2,8 μC m ċ R ċ f (2)Dabei ist R der Rückkoppelwiderstand des Strom-Spannungswandlers und f die Schwingungsfrequenzdes Cantilevers.Bei dem in Abbildung 7 gezeigten Aufbau liegt die Spitze auf dem Potential V tip gegenüber Erdpotential.Wird, wie in Abbildung 2, die Probe über einen Strom-Spannungswandler ebenfalls auf Erdpotentialgehalten, so ist mit dem qPlus-Sensor eine zur Kraftmessung simultane Detektion des Tunnelstromsmöglich. Tunnelmikroskopie mit einer senkrecht zur Probenoberfläche schwingenden Spitze bezeichnenwir als dynamische Tunnelmikroskopie, im Unterschied zur ansonsten gebräuchlichen Betriebsartmit nicht schwingender Spitze, der statischen Tunnelmikroskopie. Laterale Kräfte, die bei der Abrasterungder Probe auf die Spitze einwirken, sind beim dynamischen im Vergleich zum statischen Modusstark reduziert. Daher kann bei dynamischer Rastertunnelmikroskopie die Spitze näher an die Probeherangeführt werden, als es bei statischer Tunnelmikroskopie möglich ist. Die dynamische Methodeverfügt über ein besonders hohes Auflösungsvermögen [14].Für eine nach q ′ (t)=Aċcos (2πft) schwingende Spitze ist der momentane Tunnelstrom I tunnel (z, t)=I 0 ċe −2κtċ(z+q′ (t)) (vgl. Gleichung 1). Der über eine Schwingungsdauer gemittelte Tunnelstrom beträgt [7]:I tunnel (z, A) = I 0 ċ e −2κt z ċ I 0 (2κ t A)Darin ist I 0 die modifizierte Besselfunktion nullter Ordnung [15]. Tunnelstrom-Vorverstärker, derenBandbreite nicht zur verzerrungsfreien Detektion des momentanen Tunnelstroms ausreicht, lieferneine zum mittleren Tunnelstrom proportionale mittlere Ausgangsspannung.9

2.2.3 Aufbau eines Frequenzmodulations-RasterkraftmikroskopsDie Mechanik zur Spitzenpositionierung eines Rasterkraftmikroskops entspricht der des Rastertunnelmikroskopsnach Abbildung 4. Anstelle der Tunnelspitze ist ein Kraftsensor montiert. Für Frequenzmodulations-Rasterkraftmikroskopiewird dieser stets mit seiner momentanen Resonanzfrequenz angeregt.Eine Rückkoppelschleife (s. Abbildungen 8 und 9) realisiert hierzu eine Mitkopplung der Anregungs-Auslenkungz drive mit der Cantilever-Auslenkung q ′ . Die Rückkoppelschleife ermöglicht üblicherweisezwei Betriebsarten, den Selbsterreger-Modus (Abbildung 8) und die PLL-Betriebsart (Abbildung9). Bei beiden Betriebsmodi wird zunächst die Auslenkungsspannung V a um einen VerstärkungsfaktorG e angehoben. Zum invertierten Effektivwert −1 2 ċ G e ˆV a wird ein Sollwert ˆV asoll addiert,die Summe wird im Proportionalregler um den Faktor G p verstärkt 1 . Der Selbsterreger-Modusund die PLL-Betriebsart unterscheiden sich nur in dem im nachgeschalteten Multiplizierer 2 gebildetenProdukt. Im Selbsterreger-Modus wird die Ausgangsspannung V damping des Proportionalreglers mitdem gegenüber V a phasenverschobenen Signal G s G e V a multipliziert. Stattdessen wird bei der PLL-Betriebsart das Produkt aus V damping und der gegenüber dem Referenzsignal V PLL des PLL-Detektorsphasenverschobenen Spannung G s V PLL gebildet. Bei beiden Betriebsmodi gelangt das jeweilige Produktüber eine Ausgangsverstärkung um den Faktor G d zum Aktuator. Damit hängt die AmplitudeA drive über eine Gegenkopplung mit A zusammen, so dass die Rückkoppelschleife eine konstanteSchwingungsamplitude A des Sensors regelt. Die Resonanzbedingung für den Sensor ist durch diePhasenbeziehung von φ =−π2 zwischen Aktuatorbewegung und Cantileverschwingung vorgegeben.Die Schleifenverstärkung des Regelkreises im Selbsterreger-Modus beträgt G SE = 1( 2 ċ 10 V)ċG d G s ċG 2 eG p SQ ˜S z ˆV a , hängt also linear von der Schwingungsamplitude des Sensors ab. Wird der Regelkreisin der PLL-Betriebsart betrieben, so hat die Schleifenverstärkung den von der Sensoramplitude unabhängigenWert G PLL = 1( 2 ċ 10 V)ċG d G s G e G p SQ ˜S z ˆV PLL . Während sich bei der PLL-Betriebsart dievon der Amplitude unabhängige Schleifenverstärkung positiv auf das Regelverhalten auswirkt, hat dieAmplitudenregelung mittels des Selbsterreger-Modus den entscheidenden Vorteil, vom Zeitverhaltendes PLL-Detektors unabhängig zu sein. Deshalb wurden alle in dieser Arbeit vorgestellten Messungenunter Verwendung des Selbsterreger-Modus durchgeführt.Aus den Abbildungen 8 und 9 geht weiterhin der experimentelle Zugang zu zwei zentralen Observablendes Frequenzmodulations-Kraftmikroskops, der Frequenzverschiebung Δ f und der DämpfungsspannungV damping ,hervor.2.2.4 Observable der Frequenzmodulations-KraftmikroskopieDas Frequenzmodulations-Rasterkraftmikroskop (FM-SFM) misst konservative und dissipative Wechselwirkungskräftezwischen Spitze und Probe. Die wichtigste mit der Kraft F ts zusammenhängendebildgebende Größe des FM-SFM ist die Frequenzverschiebung Δ f . Dissipative Kräfte bestimmen denEnergieverlust des Cantilevers pro Schwingungszyklus ΔE ts .Kraftmessung durch Frequenz-Demodulation: BewegtsichdieSpitzeimWechselwirkungspotentialV ts , so verändert sich die Resonanzfrequenz des Cantilevers um die Frequenzverschiebung Δ f gegenüberder Eigenfrequenz f 0 des frei schwingenden Sensors [17]:Δ f (z)= f 0 ċ k ts(z)2k(3)Darin ist k ts ein gewichteter Mittelwert des Gradienten k ts = ∂ 2 V ts ∂z 2 der Wechselwirkungskraftzwischen Spitze und Probe:k ts (z) = 2πA 2 A−Adq ′ k ts (z + q ′ ) A 2 − q ′2 (4)1 Anstatt reiner Proportionalregelung ist auch eine Proportional-Integral-Regelung der Cantileveramplitude möglich. 2 Derverwendete integrierte Analog-Multiplizierer des Typs AD633JN der Firma Analog Devices [16] bildet das Produkt seiner Eingangsspannungen,dividiert durch 10 Volt.10

RSpitzeQuarzQuarz−+V aV tipAbbildung 7Skizze zur Beschaltung der Quarz-Stimmgabel im qPlus-Kraftsensor. Die beiden Elektrodensysteme der Stimmgabelsind in rot und in blau eingezeichnet. Die grünen Linien repräsentieren die internen Verbindungen derStimmgabel. Die Spitze ist mittels elektrisch leitfähigen Epoxidharzklebers mit dem roten Elektrodensystem verbunden.Der Strom-Spannungswandler hält beide Elektrodensysteme konstant auf dem Potential V tip.V Δ f f − f 0PLL-DetektorAmplituden-SollwertˆV asollEingangsverstärkerG e = 200G e ˆV aEffektivwertberechnung−Ge ˆVa+ProportionalreglerG pˆV aSensor &PhasenschieberG s2V damping = G p( ˆV asoll − 1×2G e ˆV a)AuslenkungsdetektionˆV a = S ċ APiezo-AktuatorAusgangsverstärkungA drive = ˜S z ċ ˆV driveˆV drive = 110V G d G sG e ˆV a ċ V damping0 < G d < 1Abbildung 8Blockschaltbild eines Amplitudenregelkreises im Selbsterreger-Modus zusammen mit der Phase-Locked-Loop-Schaltung (PLL-Detektor) zur Messung der Frequenzverschiebung Δ f . Neben den als Pfeile eingezeichnetenSignalstrecken ist das jeweils geführte Signal angegeben. Blaue Pfeile symbolisieren Wechselspannungen derCantilever-Frequenz f , rote Pfeile kennzeichnen Gleichspannungen. Mit einem Hut versehene Größennamen bezeichnendie Amplitude der Größe.11

EingangsverstärkerG e = 200Effektivwertberechnung−Ge ˆVa+ProportionalreglerG pG e ˆV aˆV asollAmplituden-PLL-DetektorV Δ f SollwertˆV aSensor &PhasenschieberG s2V damping = G p( ˆV asoll − 1ˆV PLL×2G e ˆV a)AuslenkungsdetektionˆV a = S ċ APiezo-AktuatorAusgangsverstärkungA drive = ˜S z ċ ˆV driveˆV drive = 110V G d G s ˆV PLL ċ V damping0 < G d < 1Abbildung 9Blockschaltbild eines Amplitudenregelkreises in der PLL-Betriebsart. Der PLL-Detektor erzeugt neben derFrequenzverschiebungs-Spannung V Δ f ein sinusförmiges Referenzsignal V PLL in der Frequenz seines Eingangssignals.Das Referenzsignal hat die stets gleichbleibende Amplitude ˆV PLL und eine feste Phasenbeziehung zumEingangssignal G e ˆV a. Bei der PLL-Betriebsart wird das Referenzsignal V PLL zur Anregung des Aktuators genutzt.Neben den als Pfeile eingezeichneten Signalstrecken ist das jeweils geführte Signal angegeben. Blaue Pfeile symbolisierenWechselspannungen der Cantilever-Frequenz f , rote Pfeile kennzeichnen Gleichspannungen. Mit einemHut versehene Größennamen bezeichnen die Amplitude der Größe.12

Hier steht A für die Schwingungsamplitude, q ′ für die Koordinate der Spitze und z für den mittlerenAbstand zwischen Spitze und Probe (s. Abbildung 5).Die Spitzen-Proben-Wechselwirkung setzt sich aus mehreren lang- und kurzreichweitigen Wechselwirkungenzusammen (s. Abschnitt 2.2.1). Abbildung 10 zeigt einen kurzreichweitigen Kraftgradienten∂ 2 V morse ∂z 2 und einen langreichweitigen Kraftgradienten ∂ 2 V vdw ∂z 2 zusammen mit den in Gleichung4 auftretenden Gewichtsfunktionenfür drei unterschiedliche Amplituden A.w(q ′ , A) = 2πA 2 A2 − q ′22002010010kts (Nm)0−1000−10w (1nm)−200−300∂ 2 V morse ∂z 2∂ 2 V vdw ∂z 2−20w 0,5Åw 1Åw 2Å−300,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1z (nm)Abbildung 10Gradienten typischer kurz- und langreichweitiger Wechselwirkungskräfte zwischen Spitze und Probe sowie Gewichtsfunktionenw(z) für Schwingungsamplituden von 0,5 Å, 1 Å und 2 Å. Der Mittelwert k ts entsteht durchFaltung des Kraftgradienten k ts mit einer Gewichtsfunktion. Das Morsepotential V morse(z) =−D(2e −κċ(z−σ) −e −2κċ(z−σ) ) für die kurzreichweitige Wechselwirkung ist für die Parameterwerte D = 2,2 eV, κ = 1,5 Å −1 und σ =0,23 nm aufgetragen, als langreichweitige Wechselwirkung ist ein van-der-Waals-Potential V vdw (z) =−17 eV nmzangenommen. Die gewählten Parameter gelten für eine Siliziumspitze eines Radius von 100 nm gegenüber einerSiliziumprobe.Ist die Frequenzmessung mit dem Rauschen δf behaftet, und ist Δ f die bildgebende Größe, so sinktdie Messunsicherheit δz des mittleren Spitzenabstandes z mit wachsender Steigung von Δ f (z) [7].Besonders die probennahen Bereiche des kurzreichweitigen Anteils von k ts weisen große Steigungenauf (s. Abbildung 10). Bei kleinen Amplituden gehen diese Bereiche stärker in Δ f ein, als bei großenSchwingungsamplituden, sofern der Abstand d des unteren Umkehrpunktes der Schwingung zur Probeunverändert bleibt. Das vertikale Rauschen δz ist deshalb bei einer relativ kleinen Amplitude A ≈ 1κminimal, obwohl das Rauschen der Frequenzmessung δf mit fallender Amplitude zunimmt [7].13

Messung dissipativer Kräfte: Die Wechselwirkungskraft F ts zwischen Spitze und Probe wurde bislangals konservativ angenommen. Im Allgemeinen jedoch bildet sie über eine Schwingungsperiodeder Spitze eine Hysterese, d.h. die Kraft bei Annäherung der Spitze an die Probe Fts ↓ (q′ ) unterscheidetsich von der Kraft bei Entfernung der Spitze von der Probe F ↑ ts (q′ ). Dies führt zur Dissipationvon Schwingungsenergie des Cantilevers. Der pro Schwingungszyklus auftretende Energieverlust ΔE tsbeträgt (vgl. Abbildung 5):ΔE ts = A−Adq ′ F ↓ ts (q′ )+A−Adq ′ F ↑ ts (q′ )Die mit der Dissipation verbundene Observable ist die Dämpfungsspannung V damping (s. Abbildungen8und9).DieseGrößestehtmitΔE ts in Verbindung. Die zusätzliche Dämpfung des Cantilevers durchdissipative Anteile der Wechselwirkungskraft erfassen wir über die effektive Güte Q eff ≤ Q, wobeiQdie Güte des frei schwingenden Sensors ist. Damit gilt:A = Q eff ċ A drive (5)Die interne Dissipation des Cantilevers ist ΔE cl =(kπQ)A 2 , die Gesamtdissipation pro Schwingungszykluswird mit der effektiven Güte als ΔE ges =(kπQ eff )A 2 ausgedrückt. Im Ausdruck für die Dissipationzur Probe ΔE ts = ΔE ges − ΔE cl eliminieren wir Q eff mit Gleichung 5. Die Amplitude A drivegeben wir mit der Triebsensitivität ˜S z des Aktuators zu A drive = ˜S z ˆV drive an 1 . Weiter ersetzen wir Aunter Verwendung des Zusammenhangs ˆV a = S ċ A (vgl. Gleichung 2) und erhalten so:ΔE ts = kπ ˆV aS ˜S z ˆV drive − ˆV aQS (6)Je nach Betriebsmodus der Amplitudenregelschleife ergeben sich unterschiedliche Zusammenhängezwischen der Spannung ˆV drive und der Dämpfungsspannung V damping (s. Abbildungen 8 und 9):Für den Selbsterreger-Modus gilt ˆV drive =(110 V)ċG d G s G e ˆV a V damping . Damit ergibt sich nach Eliminierungvon ˆV a mit V damping = G p ( ˆV asoll − 1 2 ċ G e ˆV a ) aus Gleichung 6:ΔE ts (V damping )= 2kπSG 2 e ˜S z G d G s G eV damping − 110 VQS ˆV asoll − V dampingG p2(7)In der PLL-Betriebsart ist ˆV drive =(110 V)ċG d G s ˆV PLL V damping . Durch Einsetzen in Gleichung 6 undBeseitigung der Auslenkungsspannungs-Amplitude ˆV a unter Verwendung von V damping = G p ( ˆV asoll −1 2 ċ G e ˆV a ) erhalten wir:2kπΔE ts (V damping )=SG e ˜S z G d G s ˆV PLLV damping −10 VċˆV asoll − V dampingG p2 ˆV asoll − V damping ċQSG e G p(8)Amplitudenvariation beim Selbsterreger-Modus: Die Verwendung reiner Proportionalregelung fürdie Sensoramplitude A bedingt eine Abhängigkeit der geregelten Amplitude von der Dissipation. Fürden Selbsterreger-Modus erhalten wir mit A drive = ˜S z ċ(110 V)ċG d G s G e ˆV a V damping , V damping = G p ċ( ˆV asoll − 1 2 ċ G e ˆV a ) und ˆV a = S ċ A aus Gleichung 5:A =2G e S 10 VˆV asoll − (9)G d G s G e G p ˜S z SQ eff1 Die Triebsensitivität ˜S z kann nur näherungsweise als Konstante betrachtet werden. Im Allgemeinen gilt ˜S z= ˜S z(Q eff ) (s. Kapitel5).14

Die effektive Güte hängt selbst von der Amplitude A ab:Q eff =1ΔE tskπA 2 + 1 Q(10)Durch Einsetzen von Gleichung 10 in Gleichung 9 ergeben sich drei Lösungen für A(ΔE ts ).Fürdiephysikalisch relevante Lösung gilt im Grenzwert ΔE ts → 0undG p →∞der Zusammenhang ˆV asoll =1 2 ċ G e ˆV a .DersichfürA(ΔE ts ) ergebende Ausdruck ist zu lang, um hier wiedergegeben zu werden.Amplitudenvariation bei der PLL-Betriebsart: Im Falle der PLL-Betriebsart liegen im Vergleichzum Selbsterreger-Modus einfachere funktionale Zusammenhänge vor. Wir geben daher die geregelteAmplitude A direkt als Funktion des Energieverlustes ΔE ts an. Unter Verwendung von ˆV a = S ċ A,ˆV drive =(110 V)ċG d G s ˆV PLL V damping und V damping = G p ( ˆV asoll − 1 2 ċ G e ˆV a ) folgt mit der Definitiong ≡ ˜S z ċ(110 V)ċ ˆV PLL G d G s G p aus Gleichung 6: 1 2gG e S + 1 Q ċA2 − g ˆV asoll ċ A + ΔE tskπ = 0 (11)Die Bedingung ˆV asoll = 1 2 ċ G e ˆV a für den Grenzfall ΔE ts → 0undg →∞ist für folgende Lösungvon Gleichung 11 erfüllt:A(ΔE ts )=g ˆV asoll + (g ˆV asoll ) 2 − 4kπ 12gG e S + 1 Q ċΔE ts2 12gG e S + 1 Q (12)Eine starke Variation der Sensoramplitude während einer rastersondenmikroskopischen Messung erschwertdie Interpretation der gewonnenen Daten und ist daher unerwünscht. Bei beiden Betriebsmodides Amplitudenreglers vermindert sich die Amplitudenvariation als Funktion der Dissipationmit wachsender Schleifenverstärkung der Regelschleife. Die endliche Relaxationszeit τ cl = Q(πf 0 )der Cantileverschwingung setzt jedoch der Schleifenverstärkung, mit der eine stabile Amplitudenregelungmöglich ist, eine Obergrenze. Bei reiner Proportionalregelung kann daher, unabhängig von derBetriebsart der Amplitudenregelschleife, im Allgemeinen die Schwingungsamplitude A nicht als währendeiner Messung konstant betrachtet werden.15

3 Das verwendete Mikroskop-SystemIm Einführungskapitel habe ich beschrieben, dass die Rastersondenmikroskopie Untersuchungen aufatomarer Skala ermöglicht. Die grundlegende Voraussetzung solcher Messungen ist eine atomar saubereProbe. Die meisten Oberflächen sind an Luft von einer Adsorbatschicht bedeckt, oder sie reagierenchemisch mit Luftbestandteilen. Falls atomare Auflösung angestrebt wird, ist Rastersondenmikroskopiedaher meist nur unter Ultrahochvakuum sinnvoll.Temperaturschwankungen der Mikroskopmechanik führen zu einer ständigen thermischen Relativbewegungvon Spitze und Probe, zur sogenannten Drift. Bei Raumtemperatur kann eine bestimmtePosition der Spitze relativ zur Probe nur durch ständiges Nachführen aufrechterhalten werden. ImVergleich dazu weist ein bei tiefen Temperaturen betriebenes Rastersondenmikroskop eine wesentlichgeringere Drift auf. Seine Temperatur ist durch den Siedepunkt der zur Kühlung verwendeten tiefkaltenFlüssigkeit vorgegeben und ist daher weitgehend konstant. Dennoch auftretende Temperaturschwankungenverursachen nur sehr geringe Drift, da sich die thermischen Ausdehnungskoeffizienten dermeisten Materialien mit fallender Temperatur verringern [18].Für meine Messungen verwendete ich das am Lehrstuhl konstruierte kombinierte Rastertunnel- undRasterkraftmikroskop [19]. Es basiert auf dem qPlus-Kraftsensor und arbeitet unter Ultrahochvakuum(≈ 10 −10 mbar) sowie bei tiefen Temperaturen (≈ 4,7 K). Abbildung 11 zeigt einen Ausschnitt der Anlage.Abbildung 11Eine Fotografie des Mikroskop-Systems. Im unterenDrittel des Bildes ist das grau lackierte Dewar-Gefäßzu erkennen, im Vordergrund links die Ladeschleusemit angeflanschter Druckmessröhre und Turbomolekularpumpe,in der Mitte die Vakuumkammer undim Vordergrund rechts ein Lichtmikroskop für Manipulationenauf Sicht. Den Hintergrund bilden dieInnenwände der akustischen Abschirmkammer.3.1 Vakuumanlage und KühlungDie wichtigsten Komponenten der Vakuumanlage sind schematisch in Abbildung 12 zu sehen. Um eineVibrationsübertragung vom Gebäude gering zu halten, ist das Mikroskop auf einem vom weiteren Gebäudeunabhängigen, 30 Tonnen schweren Fundament errichtet. Ein Gerüst aus Aluminiumprofilenträgt die Vakuumkammer. Zur Evakuierung steht ein in Abbildung 12 nicht eingezeichnetes mechanischesPumpsystem aus Scroll- und Turbomolekularpumpe zur Verfügung. Während des Messbetriebswird die Anlage vibrationsfrei über die kombinierte Ionen- und Titansublimationspumpe gepumpt.Ein starres Gestänge und ein massiver Kupferzylinder bilden zusammen ein von UHV-Bälgen ummanteltesPendel, das mittels eines ebenfalls nicht eingezeichneten Manipulators in vertikaler Rich-16

GummipufferGewindestangeIonen- &Titansublimations-PumpeUHV-KammerGestängeHitzeschildUHV-BalgTragegerüstHeliumDewar10 cmKupferzylinderFundamentAbbildung 12Vakuumanlage und Kühlsystem im Querschnitt. Die Probe und das Mikroskop befinden sich am Ort des blauenRechtecks auf dem Kupferzylinder.17

tung bewegt werden kann. Für die Messung wird es abgesenkt und ruht dann auf vibrationsdämpfendenGummipuffern; der Kupferzylinder taucht in den mit flüssigem Helium gefüllten Badkryostatenein. Mikroskop und Probe sind direkt an der Oberseite des Kupferzylinders angebracht. Wird das Pendelnach oben gezogen, so kommt das Mikroskop in der Vakuumkammer zum Vorschein und ist fürArbeiten unter visueller Kontrolle zugänglich. Die gesamte Anlage befindet sich in einer akustischenAbschirmkammer, um störende Schalleinflüsse zu dämmen.Eine Besonderheit der Konstruktion ist der außergewöhnlich gute thermische Kontakt zwischen Mikroskopund Kühlmedium. Die so erreichte Probentemperatur von 4,7 K liegt nur 0,5 K über der Temperaturflüssigen Heliums. Durch die hohe Kühlleistung treten kaum Temperaturschwankungen auf.Dies äußert sich in einer hervorragenden Driftrate zwischen Spitze und Probe von nur 20 pmh.3.2 Das MikroskopAbbildung 13 zeigt das bei tiefen Temperaturen betriebene Mikroskop. Der Schlitten für den Grobantriebfährt ausschließlich in z-Richtung. Eine Blattfeder drückt ihn über eine kugelgelagerte Andruckrollemit einstellbarer Kraft nach unten auf das Chassis. Die Gleitflächen sind Wolfram-Wolfram-Kontakte. Aus der Bohrung im Schlitten ragt ein Piezoröhrchen als xyz-Aktuator nach rechts. In entgegengesetzterRichtung ist ein Piezoröhrchen zur Bewegung des Schlittens nach dem Hammerprinzip(s. u.) angebracht. Wenn sich das Mikroskop in der Vakuumkammer befindet, wird ein Spiegel ausAluminiumfolie von rechts angestrahlt und verbessert die Ausleuchtung des Spitzenbereichs. Das Mikroskopist mittels zweier Halteklammern auf dem Kupferzylinder (s. Abbildung 12) fixiert.KeramikbuchseSpiegelAndruckrolleSchlittenWolframzylinderqPlus-Sensor1cmHalteklammerChassisAbbildung 13Das Tieftemperatur-Mikroskop. Der T-förmige Schlitten ist in z-Richtung beweglich. Die links gezeichnete Keramikbuchsedient elektrischen Verbindungen nach außen, der Vorverstärker sitzt auf der rechts eingezeichnetenBuchse.Der qPlus-Sensor bei tiefen Temperaturen: Der qPlus-Kraftsensor hat hervorragende Eigenschaftenfür den Einsatz bei tiefen Temperaturen [20]. Die geringe instrumentelle Komplexität der piezoelektrischenAuslenkungsdetektion ist in Tieftemperatur-Umgebungen besonders wertvoll, da das Mikroskopwährend des Betriebs weder optisch noch mechanisch zugänglich ist. Für ein großes Signal-Rausch-Verhältnis müssen die beiden Strom-Spannungswandler für die Tunnelstrom- und Auslenkungsdetektion(s. Abbildungen 2 und 7) räumlich nahe am Sensor positioniert werden. Im Falle einesTieftemperatur-Mikroskops bedeutet dies, dass die beiden zur Detektion verwendeten Standard-Operationsverstärkerin tiefkalter Umgebung betrieben werden. Wie hierbei die Mindest-Betriebstemperaturder Operationsverstärker von 150 K bei gleichzeitig geringer Wärmeabgabe aufrechterhalten werdenkann, erkläre ich in Kapitel 4. Da das Johnson-Rauschen der Rückkoppelwiderstände R mit derTemperatur wie T fällt, verspricht die Detektion des qPlus-Sensors bei tiefen Temperaturen besondersgeringes Rauschen in Tunnelstrom und Cantileverauslenkung.18

Die Funktionsweise von Trägheitsantrieben: Zur Grobpositionierung der Spitze muss der Schlittenin Schrittweiten bewegt werden, die Bruchteile des maximalen z-Verstellwegs des Scanners betragen.Für das hier gewählte Scannerröhrchen sind Schrittweiten in der Größenordnung von 10 nm sinnvoll.Neben dieser hohen Verstellpräzision muss der Grobantrieb eine hohe mechanische Steifigkeit aufweisen.Seine Resonanzfrequenzen sollten deutlich oberhalb der Frequenzen der von außen mit großerAmplitude eingetragenen Schwingungen liegen. Nur unter dieser Voraussetzung ist eine Positionierungder Spitze auf atomarer Skala möglich. Da das Tieftemperaturmikroskop der hier beschriebenenBauart direkten mechanischen Kontakt zum Kühlmedium hat, ist der Vibrationseintrag durch dieBewegung des siedenden Heliums verhältnismäßig groß und deshalb die Steifigkeit des Grobantriebsbesonders wichtig.Mit Motoren nach dem Trägheitsprinzip können die beiden Anforderungen kontrollierbarer Schrittweiteund hoher Steifigkeit bei moderatem Aufwand erfüllt werden. Ein Trägheitsmotor besteht ausdem auf Gleitflächen sitzenden Schlitten der Masse m s , einem in Bewegungsrichtung des Schlittensarbeitenden Aktuatorpiezo und einer am Aktuator befestigten Masse m h (Abbildung 14).m hPiezom szChassisAbbildung 14Schemazeichnung des TrägheitsmotorsBeim sogenannten Hammermotor ist die Masse m h kleiner als die Masse des Schlittens. Wird der Piezomit einem Spannungsverlauf wie in Abbildung 15 betrieben, so führt der Motor einen Schritt nachrechts aus. Die abgebildete Kurve V c (t) besteht aus einem aufsteigenden Parabelast, einem Parabelabschnittnegativer Krümmung und einem absteigenden Parabelast. Während des aufsteigenden Parabelasteskontrahiert sich der Piezo nach L(t)=L 0 −12 ċ b ċ t 2 ,wobeiL die Länge und L 0 die Ruhelängedes Piezos bedeuten. Dabei wird die Masse m h nach rechts beschleunigt. Die Beschleunigung b wirdso gewählt, dass die Haftreibung des Schlittens nicht überwunden wird, der Schlitten bleibt also in Ruhe.Im negativ gekrümmten Bereich von V c wird die Masse m h so stark nach links beschleunigt, dassdie auftretende Trägheitskraft die Haftreibung des Schlittens überwindet und den Schlitten nach rechtsbeschleunigt 1 . Im Verlauf des abfallenden Parabelastes kehrt der Piezo in seine Ruhelänge zurück.V c0tAbbildung 15Verlauf der Potentialdifferenz V c zwischen den Piezoelektrodenzum Antrieb eines Hammermotors. Führenpositive Werte von V c zu einer Kontraktion desPiezos, so wird der in Abbildung 14 gezeigte Motoreinen Schritt nach rechts ausführen.1 Im Realfall weist der nach unten geöffnete Parabelabschnitt von V c die stärkste technisch realisierbare Krümmung auf. Sieist durch die Eigenschaften des Hochspannungsverstärkers, mit dem der Motor betrieben wird, bestimmt. Die Beschleunigungder Hammermasse im negativ gekrümmten Bereich von V c ist weiterhin durch die Elastizität des Piezos sowie durch die endlichemaximale Steigung der Spannung V c(t) begrenzt. Die longitudinale Federhärte des Piezos beträgt etwa 4,5 ċ 10 7 Nm, diemaximal mögliche Steigung ˙V c ist durch die maximale Anstiegsrate des Hochspannungsverstärkers gegeben.19

4 Instrumentelle VerbesserungenDas für diese Arbeit verwendete Mikroskop ist das erste qPlus-basierte System für tiefe Temperaturen.Bis zu seinem ersten erfolgreichen Betrieb wurde zahlreichen neuen technischen Anforderungen begegnet[19]. Das recht neue und komplexe System bot viele Ansatzpunkte zu seiner Verbesserung. Ichnutzte mehrere dieser Ansatzpunkte und erreichte so erhebliche Fortschritte in für meine Experimentewichtigen Bereichen.4.1 Zuverlässigkeit des TrägheitsmotorsDer für die Grobpositionierung des Sensors verwendete Hammermotor wird von einem Piezoröhrchenangetrieben. Der Hub des Aktuatorpiezos bestimmt die für die Beschleunigung der Masse m hverfügbare Wegstrecke. Die Reibungskraft, die im negativ gekrümmten Bereich von V c (s. Abbildung15) überwunden werden kann, steigt aufgrund der endlichen Federhärte von Piezo und Schlitten mitder Endgeschwindigkeit der Masse m h nach Durchlaufen des ansteigenden Parabelastes von V c .Daherist für den Hammermotor ein großer Piezohub erstrebenswert. Die Anwendung bei tiefen Temperaturenstellt insofern eine Komplikation dar, als der Verstellweg des Piezos pro Einheit der Spannungzwischen seinen Elektroden, die Sensitivität, mit der Temperatur fällt. Die Sensitivität S z der hier eingesetztenPiezoröhrchen aus PZT-5A beträgt bei 4,7 K nur etwa ein Fünftel des Wertes bei 300 K. Wirdalso der Motor mit einem Spannungsimpuls V c (t) bei Heliumtemperatur betrieben, so ist die Endgeschwindigkeitder Hammermasse m h nach Durchlaufen der ansteigenden Flanke von V c (t) nur einFünftel der Endgeschwindigkeit, die mit dem gleichen Spannungsimpuls bei Raumtemperatur erreichtwürde. Dementsprechend verringert sich mit fallender Temperatur auch die Haftreibungskraft, die derSchlitten überwinden kann. Dieser Effekt kann durch die Verwendung eines entsprechend höherenSpannungsimpulses V c kompensiert werden.Im früheren Versuchsaufbau stand zum Betrieb des Trägheitsmotors ein maximaler Spannungshubvon 200 V bei einer maximalen Anstiegsrate von 1000 Vμs zur Verfügung. Zur Bewegung des Motorsmusste das Piezoröhrchen mit etwa einem Watt Wärmeleistung beheizt werden. Dieser beträchtlicheWärmeeintrag veränderte die Resonanzfrequenz sowie die Güte des Kraftsensors und führte zu erheblicherDrift. Die Rückwärtsbewegung des Schlittens funktionierte nur unzuverlässig.Die von mir entwickelte gebrückte Hochspannungsendstufe (s. Abbildung 16 unten) verfügt über einenmaximalen Spannungshub von 800 V bei einer maximalen Anstiegsrate von 2000 Vμs. Ihr Schaltplanist in Anhang A abgedruckt. In der Eingangsstufe wird das Motor-Betriebssignal vorverstärkt und miteinem einstellbaren Gleichspannungsversatz versehen. Es folgen eine nicht-invertierende und eine invertierendeHochspannungs-Verstärkungsstufe, die das Signal jeweils mit einem Faktor 100 multiplizieren.Die Hochspannungsverstärker basieren jeweils auf einem Operationsverstärker des Typs PA85der Firma Apex [21]. Er liefert Ausgangsspannungen von −200 V bis +200 V, die maximale Anstiegsratebeträgt 1000 Vμs. Beim Schaltungsprinzip der Brückung gelangt an eine Piezoelektrode das nichtinvertierte, und an die andere Piezoelektrode das invertierte Hochspannungssignal. Gegenüber demEinsatz eines einzelnen Hochspannungsverstärkers verdoppeln sich so der maximale Spannungshubund die maximale Anstiegsrate. Zur einfachen und aussagekräftigen Beurteilung des zum Piezo gelangendenSignals verfügt meine Schaltung über einen Monitor, der ein Hundertstel des effektivenPotentials zwischen den beiden Piezoelektroden ausgibt.Die neue Hochspannungsendstufe ermöglicht den zuverlässigen Betrieb des Trägheitsmotors in beideLaufrichtungen. Zudem kann auf eine Beheizung des Piezos meist verzichtet werden.4.2 Leistungsarmer Betrieb des VorverstärkersDie Strom-Spannungswandler zur Detektion von Tunnelstrom und Cantileverauslenkung basieren aufStandard-Operationsverstärkern. Ihre Verschaltung geht aus Anhang B hervor. Die Operationsverstärkersind vom Hersteller für Betriebstemperaturen bis hinunter zu −40 ∘ C spezifiziert, funktionieren jedochbis zu einer Temperatur von 150 K [19]. Ursprünglich wurden zwei Einzel-Operationsverstärker20

Abbildung 16Im Rahmen meiner Arbeit baute ich einen neuenAmplitudenregler (oben), eine passive Mikroskopschnittstelle(Mitte) und eine gebrückte Hochspannungsendstufe(unten) auf.des Typs AD744JR (Analog Devices) zur Detektion verwendet. Zur Aufrechterhaltung ihrer Betriebstemperaturin der tiefkalten Umgebung war eine externe Beheizung notwendig, die das Kühlsystem miteiner Wärmeleistung von insgesamt 500 mW belastete. Die Heizung erhöhte den Verbrauch flüssigenHeliums der Anlage um über einen Liter pro Stunde. Die Probentemperatur betrug 4,9 K.Optimierung der thermischen Entkopplung: Mit seiner Oberfläche von 70 mm 2 strahlt ein SO8-Operationsverstärker-Gehäuse bei 150 K nach dem Stefan-Boltzmann-Gesetz nur etwa 2 mW Wärmeleistungab. Der Wärmeverlust des Verstärkers erfolgt also größtenteils durch Wärmeleitung über dieAnschlussdrähte. Bei der bisherigen Ausführung des Vorverstärkers waren mehrere der Kupfer-Pinsdes Operationsverstärkers direkt an Stellen angelötet, die relativ guten thermischen Kontakt zum Heliumbadhaben. In der verbesserten Konstruktion sind alle Anschlussleitungen fünf Zentimeter lang undbestehen aus Phosphorbronze-Draht (Abbildung 17). Phosphorbronze weist gegenüber reinem Kupfereine etwa um den Faktor zehn reduzierte thermische Leitfähigkeit auf [18]. Zusätzlich basiert der neueVorverstärker auf einem Doppel-Operationsverstärker des Typs AD823AR (Analog Devices). Damitentfallen im Vergleich zur Verwendung zweier Einzel-Operationsverstärker zwei Anschlussleitungenfür die Versorgungsspannung.5mmAbbildung 17Der neue Tieftemperatur-Vorverstärker. Für die gewundenenAnschlussdrähte wurde ein Phosphorbronze-Drahtverwendet. Die beiden Rückkoppelwiderständesind im Bild verdeckt. Sie befinden sich aufder Unterseite der im Hintergrund sichtbaren Macor-Buchse.Diese Konstruktionsmerkmale verbessern die thermische Entkopplung des Vorverstärkers von seinerUmgebung entscheidend: Der in Abbildung 17 gezeigte Verstärker kann nach kurzem Anheizen ohneweitere externe Wärmezufuhr mit einer Versorgungsspannung von ±4 V betrieben werden. Zur Aufrechterhaltungder Betriebstemperatur genügt bereits die Ruhestrom-Dissipation des Operationsverstärkersvon 24 mW. Damit ist der Wärmeeintrag auf knapp ein Zwanzigstel des früheren Wertes reduziert.Der Betrieb des Vorverstärkers hat keinen messbaren Einfluss auf den Heliumverbrauch mehr.Die Probentemperatur bei angeschaltetem Vorverstärker beträgt nun 4,7 K. Dies entspricht einer Verringerungdes Temperaturunterschiedes zwischen Heliumbad und Probe um 29%.Filterkondensatoren in tiefkalter Umgebung: Die Vorverstärker-Schaltung beinhaltet drei Kondensatorenzur Filterung der Bias-Spannung und der Versorgungsspannung für die Operationsverstärker.Die verwendeten Kondensatoren mit X7R-Dielektrikum weisen bei Heliumtemperatur 6% derspezifizierten Kapazität auf. Bei 77 K bleiben bereits 35% der Nennkapazität von 100 nF erhalten. Die21

Wirksamkeit der Filterkapazitäten konnte durch eine Beheizung der Kondensatoren gesteigert werden.Die Kondensatoren sind direkt am Operationsverstärker-Gehäuse angebracht (Abbildung 18), undnehmen so die Betriebstemperatur des Operationsverstärkers an. Die erhöhte Effektivität der Versorgungsspannungs-Filterungzeigte sich unmittelbar an einer weitaus geringeren Schwingungsneigungder Strom-Spannungswandler.1mmAbbildung 18Zeichnung der Komponentenanordnung im verbessertenVorverstärker. Zwei parallel geschaltete Anheizwiderstände(blau) und die drei Filterkapazitätenfür Versorgungs- und Bias-Spannung (gelb) sind mitEpoxidharzkleber direkt am SO8-Gehäuse des Doppel-Operationsverstärkersangebracht.Leistungsdaten des Vorverstärkers: Anhand von Spektren der Auslenkungsspannungs-Rauschdichten Va als Funktion der Frequenz lassen sich wichtige Leistungsdaten der auf dem beschriebenen Vorverstärkerbasierenden Detektion bestimmen. Für eine Eigenfrequenz f 0 = 28640 Hz und einen RückkoppelwiderstandR = 50 MΩ beträgt die theoretische Sensitivität der Detektion S theo = 25 ċ 10 6 Vm(Gleichung 2). Eine Messung ergab, dass der Verstärkungsfaktor des Strom-Spannungswandlers beieiner Frequenz von 30 kHz aufgrund begrenzter Bandbreite um den Faktor 11 gegenüber dem theoretischenWert reduziert ist. Damit ist eine Sensitivität von S = 2,3ċ10 6 Vm zu erwarten. Die experimentelldurch eine Amplitudeneichung bei Heliumtemperatur bestimmte Sensitivität beträgt S = 2,1ċ10 6 Vm.In den Abbildungen 19 und 20 ist die experimentelle Spannungsrauschdichte n Va des AuslenkungssignalsV a als Funktion der Frequenz dargestellt. Bei beiden Spektren wurde der Sensor nur thermischund durch Umgebungsschwingungen angeregt. Der Rauschteppich in der Nähe des Resonanzpeaksin Abbildung 19 hat eine Höhe von 257 nV 0P Hz. Für die Auslenkungsrauschdichte ergibt sich mitS = 2,1 ċ 10 6 Vm derWertn q ′ = 122 fm 0P Hz = 86 fm rms Hz.ImSpektrumüberdenFrequenzbereichvon f = 100 Hz bis f = 100 kHz (Abbildung 20) ist eine Abnahme des Rauschens mit steigenderFrequenz zu beobachten. Die Verstärkung des Strom-Spannungswandlers vermindert sich jedochwesentlich stärker mit wachsender Frequenz als das Rauschen. Eine höhere Verstärkungsbandbreitekönnte daher das Signal-Rauschverhältnis weiter verbessern.4.3 Verbesserung des AmplitudenreglersDer Amplitudenregler (s. Abschnitt 2.2.3, Abbildungen 8 und 9) ist eine zentrale Komponente des Frequenzmodulations-Kraftmikroskops.Eine präzise Regelung der Cantilever-Amplitude A ist die Grundlagequantitativer Aussagen über die physikalischen Observable des Mikroskops. Der Schaltplan desvon mir weiterentwickelten Amplitudenreglers ist in Anhang C angegeben. Die Schaltung weist imWesentlichen die folgenden neuen Merkmale auf:1. Die Eingangsstufe verstärkt das Auslenkungssignal um einen Faktor G e = 200. Dies ermöglichtdie Regelung kleinerer Amplituden, als es mit dem bisherigen Eingangsverstärkungsfaktor G e =10 möglich war. Darüberhinaus verringert sich der relative Fehler der Amplitudenmessung mitsteigendem Signalpegel.2. Zur Amplitudenmessung berechnet die Schaltung den Effektivwert der mit dem Faktor G e vorverstärktenAuslenkungsspannung. In den Effektivwert gehen neben der Grundschwingung des22

700060005000nVa(nV0P Hz)4000300020001000028550 28600 28650 28700 28750f (Hz)Abbildung 19Resonanzpeak eines qPlus-Sensors ( f 0 = 28640 Hz, Q = 13000) bei einer Probentemperatur von T sample = 4,7 K.Der Sensor wird thermisch und durch Umgebungsschwingungen angeregt. Die Detektion erfolgte mit dem Vorverstärkeraus Abbildung 17.700650600550SensorpeaknVa(nV0P Hz)500450400350300250200100 1000 10000 100000f (Hz)Abbildung 20Spannungsrauschdichte n Va des Auslenkungssignals bei einer Probentemperatur von T sample = 4,7 K. Auch hiererfolgte die Detektion mit dem in Abbildung 17 gezeigten Vorverstärker.23

Cantilevers auch harmonische Oberschwingungen sowie in die Auslenkungsspannung einstreuendeFremdsignale ein. Der Amplituden-Messwert soll jedoch die Amplitude der Grundschwingungwiderspiegeln. Daher ist die Schaltung nun mit einem Eingang für ein extern gefiltertesAuslenkungssignal ausgestattet. Die Flexibilität frei konfigurierbarer externer Filter wird damitnutzbar. Die der Effektivwertberechnung zugeführten Frequenzbänder können gezielt ausgewähltwerden.3. Anstelle nur eines Phasenschiebers kommen zwei in Serie geschaltete Phasenschieber zum Einsatz.Sie ermöglichen im Zusammenwirken mit dem Phasenumkehrschalter eine Phasendrehungvon vollen 360 ∘ . Dadurch ist es immer möglich, die Phasenbeziehung von 90 ∘ zwischen der Bewegungdes Aktuators und der Schwingung des Sensors genau einzustellen.4. Im Selbsterreger-Modus ist die Schleifenverstärkung G SE der Schaltung proportional zur Cantileveramplitude.Um eine stabile Regelung zu erhalten, kann bei der Wahl einer neuen Sensoramplitudeeine Korrektur der Schleifenverstärkung notwendig werden. Dazu erlaubt der weiterentwickelteAmplitudenregler zusätzlich zur stufenlosen Einstellung des AusgangsverstärkungsfaktorsG d auch eine stufenlose Einstellung der Verstärkung des Proportionalreglers G p .Durcheine Abstimmung beider Verstärkungsfaktoren kann die Dämpfungsspannung V damping immerin einen einfach messbaren Bereich gebracht werden.5. Die bisher verwendeten Amplitudenregler verfügten über einen zuschaltbaren Integralregler mitfester Zeitkonstante. Da eine optimale Proportional-Integral-Regelung der Sensoramplitude eineAbstimmung der Integrator-Zeitkonstanten auf die Kenndaten des Sensors erfordert, ist dieZeitkonstante in der verbesserten Schaltung stufenlos justierbar.6. Bei reiner Proportionalregelung der Sensoramplitude ist im regulären Betriebszustand der Regelschleifeder Effektivwert der Auslenkungsspannung 1 2 ċ G e ˆV a kleiner als der eingestellteAmplituden-Sollwert ˆV asoll . Dies führt zu einer positiven Dämpfungsspannung V damping .Wirdhingegen der Effektivwert größer als der Sollwert, so kehrt sich das Vorzeichen der Dämpfungsspannungum. Anstelle der Gegenkopplung von Aktuator- und Sensoramplitude findet danneine Mitkopplung statt. Diese potentielle Instabilität der Amplitudenregelung wird durch eineEinweggleichrichtung der Spannung V damping vermieden. Die Ausgangsspannung des bislangeingesetzten aktiven Gleichrichters war in negativer Richtung durch den Spannungsabfall an derverwendeten Gleichrichterdiode gegeben. Im Falle 1 2 ċ G e ˆV a ˆV asoll stellte sich eine negativeDämpfungsspannung ein und die beschriebene Mitkopplung konnte auftreten. Eine verbesserteGleichrichterschaltung [22] begrenzt nun die Dämpfungsspannung in negativer Richtung exaktauf 0 V. Wächst die Schwingungsamplitude des Cantilevers so weit an, dass der Effektivwert derAuslenkungsspannung größer wird als der Amplituden-Sollwert, so verschwindet V damping unddamit auch V drive . Die Gefahr der beschriebenen Mitkopplung ist damit vollständig behoben.7. Die Ausgangsstufe des Amplitudenreglers wird mit der Kapazität des Aktuatorpiezos belastet.Bislang war als Ausgangsstufe ein invertierender Verstärker auf Basis des OperationsverstärkersAD711JN (Analog Devices) ohne spezielle Anpassungen für hohe Lastkapazitäten geschaltet.Zeitweise auftretende Schwingungen der Ausgangsstufe störten die Amplitudenregelung undkonnten sogar zur Zerstörung des Operationsverstärkers führen. Die neue Ausgangsstufe verwendetden Operationsverstärker AD744JN (Analog Devices). Mit der eingesetzten externenFrequenzkompensation ist dieser Typ für Lastkapazitäten bis 2 nF spezifiziert.8. Das Massepotential des Amplitudenreglers ist das Bezugspotential für die zum Piezo-Aktuatorgeführte Spannung V drive . Typische Amplituden dieser Spannung liegen im Bereich weniger Mikrovolt.Um Einstreuungen zu vermeiden, muss die Masse des Amplitudenreglers von der andererGeräte getrennt sein. Alle Signaleingänge des Amplitudenreglers sind daher mittels Instrumentenverstärkerndes Typs AD624AD (Analog Devices) realisiert.Die verbesserte Konstruktion des Amplitudenregelkreises bietet im Vergleich zu früheren Aufbautenzusätzliche Einstellmöglichkeiten, ermöglicht eine genauere Amplitudenmessung und weist eine höhereBetriebsstabilität auf. Durch die Verringerung potentieller Einstreuungen in die Spannung V driveist eine besser definierte Anregung des Kraftsensors möglich.24

4.4 Überarbeitung des elektronischen VersuchsaufbausDas Mikroskop benötigt mehrere externe Geräte zur Signalaufbereitung und -Erfassung. Eine Übersichtszeichnungzum elektronischen Versuchsaufbau ist in Anhang D gegeben. Neben Amplitudenregler,PLL-Detektor und Wandlerschnittstelle zur Steuerung und Messwertaufzeichnung (Park AutoProbeVP2 Elektronik [23]) umfasst der Aufbau zwei Oszilloskope zur Signalüberwachung, einenBandpassfilter für die Amplitudenregelung (s. Abschnitt 4.3), sowie einen Hochpassfilter und eine Effektivwertberechnungzur Detektion harmonischer Oberschwingungen des Cantilevers. Die Effektivwertberechnungist im unteren Gerät in Abbildung 21 realisiert.Abbildung 21Zwei weitere im Rahmen der Arbeit angefertigteGeräte. Die obere Elektronik enthält sechs Instrumentenverstärkerzur Trennung von Massen, dieuntere Schaltung besteht aus zwei Verstärkern, einerrauscharmen Präzisions-Spannungsquelle undeinem Kanal zur Effektivwertberechnung von Wechselspannungen.Bei der elektrischen Verbindung dieser Geräte entsteht die Gefahr ungünstiger Massenkonstellationen.Ist etwa die Masse des PLL-Detektors mit der des Amplitudenreglers verbunden, so kann das vomPLL-Detektor erzeugte Referenzsignal V PLL in die Spannung V drive einstreuen und eine zusätzliche,ungewollte Anregung des Kraftsensors bewirken. Neben einer Verfälschung von Dissipationsmessungenkann dies unter bestimmten Phasenverhältnissen eine unkontrollierte Schwingung des Cantileversgroßer Amplitude verursachen. Werden die Masseleitungen von Tunnelstrom und Auslenkungssignalüber ein Oszilloskop zusammengeführt, so erhöht sich durch die entstehende Erdschleife das Rauschenin beiden Signalen. Neu an dem im Anhang gezeigten Versuchsaufbau ist die konsequent vorgenommeneTrennung der Massen kritischer Komponenten. Zur Massentrennung kommt das obere Gerätaus Abbildung 21 zum Einsatz. Es enthält sechs Instrumentenverstärker des Typs AD524AD (AnalogDevices), die wie in Abbildung 22 verschaltet sind. Durch die Vermeidung von Erdschleifen erhöhtesich insgesamt die Signalqualität. Die Entkopplung des Massepotentials des Amplitudenreglers ermöglichteeine zuverlässige Regelung der Sensoramplitude bei kontrollierter Anregung des Cantilevers.GroundP1input211312111637-15 VC2100nFGroundU1IN+IN-G100G200G500RG1RG2V-AD524ADV+SENOUTREFIN NULLIN NULLOUT NULLOUT NULL81096451514C1100nF+15 VC3P2outputR11kGround1nF Abbildung 22Verschaltung der zur Trennung von Massen verwendetenAD524-Instrumentenverstärker (Analog Devices).4.5 Neudimensionierung des AusheizsystemsFür die Präparation sauberer Oberflächen werden Vakua im Bereich von 10 −10 mbar angestrebt. DieserDruckbereich kann nur durch thermisches Ablösen von im Inneren der Vakuumanlage haftendenAdsorbaten erreicht werden. Die gesamte Anlage muss dazu für etwa zwei Tage gleichmäßig auf25

120 ∘ C erwärmt werden. Da das Vakuumsystem Teile sehr unterschiedlicher Wärmekapazität und einigeexponierte Stellen aufweist, ist eine differenzierte Abstimmung der eingesetzten Heizungsleistungenerforderlich. Ursprünglich waren für den unteren Membranbalg 600 W, für den oberen Balg 450 W,für die Ionenpumpe 1,4 kW und für die Vakuumkammer 5 kW Heizungsleistung vorgesehen. Durchdiese großzügige Dimensionierung betrug die Einschaltdauer der Heizungen nur einen Bruchteil derAusheiz-Zeit. Hohe Temperaturgradienten stellten sich ein und örtlich überschießende Temperaturenkonnten die Anlage beschädigen. An der Vakuumkammer brachte ich neue Heizungselemente einerGesamtleistung von 900 W an. Alle Heizungen sind jetzt über Leistungssteller betrieben, die Heizungsleistungkann stufenlos gedrosselt werden. Werden die beiden Bälge mit jeweils 200 W, die Ionenpumpemit 700 W und die Vakuumkammer mit 500 W beheizt, so stellt sich bei einer Temperatur von etwa120 ∘ C ein thermisches Gleichgewicht ein. Die Thermostaten schalten die Heizungen kaum mehr ab, dieAnlage erwärmt sich kontrolliert und gleichmäßig. Durch zweitägiges Ausheizen konnte ein Enddruckvon 7 ċ 10 −11 mbar an der Ionisationsmessröhre bei Raumtemperatur erreicht werden.4.6 Verringerung des HeliumverbrauchsBislang benötigte die Anlage in Betrieb etwa 48 Liter flüssigen Heliums pro Tag. Siedendes Heliumkann niederfrequente Vibrationen nennenswerter Amplitude verursachen, die sich mitunter auf dasMikroskop übertragen und so die Messung stören. Die Stärke dieser Vibrationen verringert sich mitder pro Zeiteinheit verdampfenden Menge an flüssigem Helium und damit mit der Wärmeleistung,die in das Kühlsystem eingebracht wird. Bereits durch die reduzierte Abwärme des Vorverstärkers (s.Abschnitt 4.2) ging der Heliumverbrauch der Anlage auf 20 Liter pro Tag zurück.Das superisolierte Dewargefäß ist mit einem Magneten zur Erzeugung einer magnetischen Flussdichtevon maximal 3 T ausgestattet, der für die in dieser Arbeit vorgestellten Experimente nicht benötigt wurde.Die beiden Zuleitungen des Magneten (American Magnetics Modell L-100 [24]) verursachen, fallszur Kühlung der Leitungen die Wärmekapazität des gasförmigen Heliums optimal ausgenutzt wird,laut Herstellerspezifikation zusammen einen Heliumverbrauch von 0,2 lh. Die Entfernung der beidenZuleitungen senkte den Heliumverbrauch sogar um weitere 9 Liter pro Tag. Der Heliumverbrauch derAnlage in Betrieb beträgt damit nur noch 12 ld, ein Viertel des bisherigen Wertes. Neben den geringerenBetriebskosten ist die verlängerte Zeitspanne zwischen zwei Befüllungen des Dewars von großemVorteil.26

5 Impedanzmessungen am ScannerpiezoEin definiertes Schwingungsverhalten des Cantilevers ist für dynamische Kraftmikroskopie essentiell.Im Experiment können jedoch zahlreiche Störfaktoren auftreten, die das Schwingungsverhalten desSensors auf unkontrollierte Art beeinflussen. Ein Problem besteht etwa darin, dass die ideale qPlus-Anordnung nur näherungsweise realisiert werden kann. Die feststehende Zinke der Stimmgabel istan der stets endlichen Masse des Sensorhalters fixiert. Die freie Zinke kann über den Sensorhaltermit anderen schwingungsfähigen Systemen koppeln. Die entstehenden Schwebungen führen zu einerAufspaltung der Resonanzmode des Sensors. Dass diese Gefahr eine experimentelle Realität darstellt,zeigt Abbildung 23. Dort ist ein experimenteller Verlauf der Frequenzverschiebung Δ f als Funktiondes Spitzen-Proben-Abstands z dargestellt. Im Unterschied zur zu erwartenden Kurvenform (vgl. Abbildungen31 und 32 in Kapitel 6) fällt die Frequenzverschiebung für z

k p , Q pk, Qω 0pω 0m p m sAbbildung 24z 0 z drive q ′Modell für das System aus Aktuatorpiezo mit Sensorhalterund Cantilever.und Güte des Piezos, m p ist die Summe aus der effektiven Masse des Piezos und der Masse des Sensorhalters,und ω 0p = 2πf 0p = k p m p ist die Eigenfrequenz des Systems aus Aktuator und Sensorhalter.DerSensoristdurchseineFederkonstantek,seineGüteQ, seine effektive Masse m s und seine Eigenfrequenzω 0 = 2πf 0 = km s charakterisiert. Weiter ist z 0 die Koordinate der Piezobasis, z drive dieKoordinate des Sensorhalters und q ′ die Auslenkung des Cantilevers. Wir setzen z 0 ≡ 0, z drive und q ′verschwinden in den jeweiligen Ruhelagen. Für die Auslenkung des Sensors q ′ (t) gilt die Differentialgleichung:¨q ′ + ω 0Q ˙q′ + ω 2 0 q′ = ω 2 0 ċ z drive (13)Für Q ≫ Q p ist die Differentialgleichung der Piezoauslenkung z drive :¨z drive + ω 0 pQ pż drive − km p(q ′ − z drive )+ F pm p= 0 (14)Dabei ist −F p die vom Piezo auf die Masse m p ausgeübte Federkraft. Mit der Triebsensitivität ˜S z desAktuators und der an den Aktuator angelegten Spannung V drive (t) definieren wir z drive0 ≡ ˜S z ċ V drive .Damit gilt:z drive = z drive0 + F pk pDamit eliminieren wir in Gleichung 14 die Kraft F p und erhalten so:¨z drive + ω 0 pż drive + k + ω 2 0Q p m pċz drive =k ċ q ′ + ω 2 0p m pċ z drive0 (15)pFür z drive0 wählen wir die komplexe Form z drive0 = Ā drive0 ċexp (iωt),wobeifürdiekomplexeAmplitudeĀ drive0 der Zusammenhang Ā drive0 =A drive0 gilt.Mit dem Ansatzq ′ = Ā ċ exp (iωt)(Ā=A)z drive = Ā drive ċ exp (iωt) (Ā drive =A drive )liefern die Differentialgleichungen 13 und 15 ein Gleichungssystem, mit dem Ā(ω) und Ā drive (ω) bestimmtwerden können. Abbildung 25 zeigt A drive ( f ) für zwei unterschiedliche Parameterfamilien. DieParameter für die durchgezogene Linie entsprechen den realen Verhältnissen.Wird ein Piezo mit einer Wechselspannung V drive ( f )= ˆV drive ċ cos (2πft) betrieben, so wächst seinScheinleitwert Y( f ) mit seiner mechanischen Amplitude A drive ( f ). Die Kurvenformen von Y( f ) undA drive ( f ) stimmen daher qualitativ überein. Der Verlauf des Scheinleitwerts des Aktuatorpiezos einesKraftmikroskops als Funktion der Frequenz lässt deshalb eine Beurteilung des Cantilever-Resonanzverhaltenszu. Abbildung 26 zeigt die zur Bestimmung von Y( f ) entwickelte Messanordnung. Derobere Teil der Schaltung misst die zum Piezo fließende Stromstärke über den Spannungsabfall an einemmit dem Piezo in Serie geschalteten Widerstand. Der untere Schaltungsteil bestimmt den Effektivwertder am Widerstand abfallenden Spannung.28

302520Adrive (fm)15105ω 0p ω 0ω 0p < ω 0028600 28610 28620 28630 28640 28650 28660 28670 28680f (Hz)Abbildung 25Plot der berechneten Amplitude A drive desAktuatorpiezosalsFunktionderFrequenzf für folgende Parameterwerte:ω 0 = 2π ċ 28640 Hz, k = 1800 Nm, Q = 13000, k p = 4,5ċ10 7 Nm, Q p = 100 und A drive0 = 7,7 fm. Die Kurvefür ω 0p ω 0 ergibt sich für m p = 0,75 g. Dieser Wert entspricht der Summe aus der effektiven Masse des Piezosund der Masse des Sensorhalters beim Tieftemperaturmikroskop. Der Fall ω 0p < ω 0 ist mit m p = 3 g modelliert.R4P1wave inR1100k-15VGround2113121116378+15V1096Ground451514R2100kGroundC101k+15V1 U4 C1826 25pF35AD744JN74-15VR51k211312111637-15VU1IN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULLAD624ADP2wave outGroundU2IN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULLAD624AD8+15V10 current out96Ground P445Ground1514P5inR3100k-15VGround211312111637U3IN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULLAD624AD8+15V1096Ground451514-15V123456733nFU7Vin-VsCavVoutBUFinAD536+VsCOMRLIout14+15V13121110Ground98123+15VU5865OP07AJ74-15Vrms value outP3GroundAbbildung 26Die Messanordnung für die zum Piezo fließende Stromstärke besteht aus einem Teiler und einem Instrumentenverstärker,der den Spannungsabfall entlang eines mit dem Piezo in Serie geschalteten Widerstandes misst (oben),sowie einer Effektivwertberechnung (unten).29

In den Abbildungen 27 und 28 sind zwei Messergebnisse für den Scheinleitwert Y des Aktuatorpiezosals Funktion der Frequenz dargestellt. Bei diesen Messungen wurde die Spannung V drive über denHochfrequenz-Modulationseingang der Mikroskop-Elektronik eingespeist. Die Temperatur des Mikroskopsbetrug 4,7 K. Der Verlauf des Scheinleitwerts als Funktion der Frequenz in Abbildung 27stimmt qualitativ mit dem theoretischen Frequenzverhalten von A drive für ω 0p ω 0 überein (vgl. Abbildung25). Offensichtlich weist der Sensor nur eine Resonanzmode auf. Darüberhinaus zeigt die Messung,dass die Eigenfrequenz f 0 des Kraftsensors unterhalb der ersten Resonanzfrequenz des Aktuatorpiezosliegt. Abbildung 28 zeigt das typische Bild, das sich im Falle zweier eng benachbarter Resonanzmodendes Sensors ergibt. Die Überlagerung der sich aus zwei Resonanzmoden bei f 01 ≈ 28620 Hzund bei f 02 ≈ 28640 Hz ergebenden Kurven des Scheinleitwerts ist hier klar zu erkennen.Der Verlauf des Scheinleitwerts als Funktion der Frequenz spiegelt also deutlich das Schwingungsverhaltendes Sensors wider. Eine Aufspaltung der Resonanzmode des Sensors in zwei Moden engbenachbarter Frequenzen kann in thermisch und durch Umgebungsschwingungen angeregten Resonanzpeakswie in Abbildung 19 verborgen bleiben. Anhand des Verlaufs von Y( f ) hingegen ist einesolche Modenaufspaltung zuverlässig nachweisbar. Der Scheinleitwert als Funktion der Frequenz kanneinfach und zerstörungsfrei am betriebsbereiten Mikroskop gemessen werden. Die Methode erlaubt es,durch benachbarte Sensorresonanzen verursachte Messfehler von vornherein auszuschließen.Die hier angestellten Untersuchungen zeigen weiterhin, dass im Allgemeinen nur näherungsweise voneiner konstanten Triebsensitivität ˜S z des Aktuatorpiezos ausgegangen werden kann, da sich der Verlaufder Kurve A drive ( f ) in Abhängigkeit von der effektiven Güte des Cantilevers ändert. Weist der Piezoeine im Vergleich zum Kraftsensor hohe Federkonstante auf (k p ≫ k ċ Q), so bleibt die Triebsensitivitätin der Umgebung der Resonanzfrequenz des Sensors nahezu konstant.30

960Scheinleitwert (beliebige Einheit)94092090088086084028200 28300 28400 28500 28600 28700 28800 28900 29000f (Hz)Abbildung 27Experimenteller Verlauf des Scheinleitwerts des Aktuatorpiezos als Funktion der Frequenz. Das Bild stimmt qualitativmit der theoretischen Resonanzkurve A drive ( f ) für ω 0p ω 0 in Abbildung 25 überein. Der Sensor wies hiernur eine Resonanz bei f 0 ≈ 28630 Hz auf.910Scheinleitwert (beliebige Einheit)90590089589088588087587028200 28300 28400 28500 28600 28700 28800 28900 29000f (Hz)Abbildung 28Der gemessene Scheinleitwert als Funktion der Frequenz im Falle einer Doppelresonanz des Sensors. Die Kurveist eine Überlagerung zweier Resonanzkurven des Scheinleitwerts für die Eigenfrequenzen f 01 ≈ 28620 Hz undf 02 ≈ 28640 Hz.31

6 Messungen auf Graphit (0001)Gegenstand dieses Kapitels sind die Ergebnisse der bei Heliumtemperatur durchgeführten Messungenauf Graphit. Die gezeigten Daten umfassen ein Constant-Height-Bild der Oberfläche sowie Aufzeichnungendes mittleren Tunnelstroms, der Dissipation und der Frequenzverschiebung als Funktion desmittleren Spitzen-Proben-Abstands 1 .Die Struktur von Graphit: Die Graphit-Struktur ist in Abbildung 29 schematisch dargestellt. Sieist durch ein hexagonales Gitter mit einer vieratomigen Basis gegeben. Es ergeben sich Schichten, indenen die Kohlenstoffatome jeweils bienenwabenförmig angeordnet sind. Den Gitterplatz im Mittelpunkteines Sechsecks aus Kohlenstoffatomen bezeichnen wir als Hollow-Site. Die Ebenen sind nachdem Schema ABAB geschichtet. Jedes zweite Atom eines Sechsrings ist ein sogenanntes α-Atom. Esliegt senkrecht über einem Atom der darunterliegenden und senkrecht unter einem Atom der darüberliegendenNachbarebene. Die verbleibenden Atome sind β-Atome. Auf der durch ein β-Atom verlaufendenEbenen-Normale liegen Hollow-Sites der direkt benachbarten Ebenen.Abbildung 29Die Kristallstruktur von Graphit. Die primitive Einheitszelledes hexagonalen Gitters ist mit grünenLinien umrandet. Die Bindungslänge innerhalb einerEbene beträgt 142 pm, der Abstand benachbarterEbenen 335 pm. Die α-Atome sind blau, die β-Atomerot eingezeichnet.Die starken innerplanaren Bindungen werden durch Elektronen in sp 2 -Hybridorbitalen gebildet. Dasvierte Valenzelektron des Kohlenstoffs befindet sich in einem senkrecht zur Ebene orientierten p z -artigenOrbital. Die schwachen interplanaren Bindungen gehen auf eine Überlappung dieser p z -Orbitalebenachbarter α-Atome zurück. Die p z -Orbitale der β-Atome hingegen sind an keiner Bindung beteiligt.An der Oberfläche liegen nur bei den β-Atomen lokale Maxima der elektronischen Zustandsdichte amFerminiveau vor. Während die β-Atome im Rastertunnelmikroskop sichtbar werden, bleiben die α-Atome verborgen [25].Abbildung der (0001)-Oberfläche: Abbildung 30 zeigt das Bild des Tunnelstroms und der Dissipationeiner Constant-Height-Messung auf Graphit, die bei einer Probentemperatur von 4,7 K und miteiner Amplitude des frei schwingenden Sensors von A set = 3,4 Å durchgeführt wurde [26]. Wie zuerwarten, treten im Tunnelstrom nur die β-Atome als Stellen erhöhter Leitfähigkeit hervor. Die Ausprägungeines Dissipationsmaximums an den Hollow-Sites ist klar zu erkennen, was mit den bisherigenexperimentellen Befunden übereinstimmt [3]. Die Abbildung erfolgte hier mit einer Doppelspitze.DiezweiteSpitzezeichnetsichinderDissipationbesonders deutlich ab, ihr Einfluss ist jedoch auch imStrom an einer Asymmetrie der lokalen Maxima erkennbar. Durch den mit der Dissipation zusammenhängendenAmplitudenfehler (s. Abschnitt 2.2.4) verändert sich die Höhe des unteren Umkehrpunktesder Cantileverschwingung während der Abtastung. Die Dissipation beeinflusst so alle anderen Observablendes Mikroskops. Bei der Messung in Abbildung 30 zeigen deshalb die Dissipationsmaxima unddie Tunnelstrom-Minima eine ähnliche Struktur.1 Die Dissipation wurde jeweils nach Gleichung 7 (s. Seite 14) unter der Annahme einer konstanten Triebsensitivität ˜S z berechnet.Der verwendete Wert ˜S z = 1,356 nmV wurde für den frei schwingenden Federbalken vermöge A = Q ċ ˜S z ċ ˆV drive bestimmt.Der Wert der hier eingehenden Güte Q des Kraftsensors geht aus dem Resonanzpeak in Abbildung 19 (s. Seite 23) hervor.32

2,1 nA0,27eV1Å0,8nA1Å0,00eVAbbildung 30Das Bild des mittleren Tunnelstroms (links) und der Dissipation (rechts) aus einer Constant-Height-Messung aufder Graphit (0001)-Oberfläche mit einer Iridiumspitze. Experimentelle Parameter: T sample = 4,7 K, k = 1800 Nm,f 0 = 28640 Hz, Q = 13000, A set = 3,4 Å, Δ f ≈ 10 Hz und V tip = 60 mV. Parameter des Amplitudenreglers:ˆV asoll = 116 mV, S = 2,1 ċ 10 6 Vm, G e = 200, G p = 2, G s = 0,86, G d = 0,05 und ˜S z = 1,356 nmV. SchnelleAbtastrichtung: von links nach rechts; langsame Abtastrichtung: von oben nach unten. Die Rastergeschwindigkeitin der schnellen Abtastrichtung betrug 5 Ås. Abgebildet sind tiefpassgefilterte Rohdaten.Abstandskurven: Dank der geringen thermischen Drift des Mikroskops bleibt eine auf atomarerSkala eingestellte Spitzenposition über längere Zeit hinweg erhalten. Messungen an definierten Gitterplätzen,die mehrere Minuten andauern, werden so möglich. Bei den hier in den Abbildungen 31und 32 gezeigten Messungen wurden mittlerer Tunnelstrom, Dissipation und Frequenzverschiebungjeweils über einem β-Atom als Funktion des Spitzen-Proben-Abstands z aufgezeichnet. Innerhalb vonvier Sekunden wurden die gezeigten Observablen simultan über einen z-Bereich von 1,2 nm erfasst.Die Spitze wurde dabei von großen zu kleinen Spitzen-Proben-Abständen bewegt. Als Nullpunkt derz-Skala ist die Höhe des ersten Anstiegs der Dissipation festgelegt.Für die Abstandskurven in Abbildung 31 wurde eine Amplitude des frei schwingenden Cantileversvon A set = 3,4Å vorgewählt. Im z-Bereich von z =−0,21nm bis z =−0,35 nm steigt der Tunnelstromexponentiell an. Da in diesem Bereich die Dissipation und damit die Schwingungsamplitudedes Sensors nicht variieren, lässt sich hier die Abklingkonstante des Tunnelstroms zu κ t = 3nm −1 bestimmen.Im Abstandsbereich von z = 0nm bis z =−0,21 nm steigt der Strom langsamer mit einerscheinbaren Abklingkonstante von κ ′ t = 2,7nm−1 . Während hier der Sensor um 0,21 nm zur Probe bewegtwird, tritt aufgrund wachsender Dissipation eine Verringerung der Schwingungsamplitude um0,1 nm auf. Der untere Umkehrpunkt der Cantileverschwingung nähert sich also zwischen z = 0nmund z =−0,21nmnurum0,11nmderProbean,wasdieErhöhung des mittleren Tunnelstroms durchdie Verringerung der Schwingungsamplitude überkompensiert. Ab z =−0,67 nm steigt der Tunnelstrombis z =−0,73 nm wegen der aufgrund sich verringernder Dissipation wachsenden Sensoramplitudesteil an.Im Allgemeinen kommen verschiedene Mechanismen als Ursache dissipativer Spitzen-Proben-Wechselwirkungenin Frage. In Anlehnung an das in [3] beschriebene Modell zur Dissipation auf Graphitnehme ich im Folgenden an, dass bei der Annäherung der Spitze an die Probe elektronische Bindungenzwischen Spitzen- und Probenatomen ausgebildet werden, die im weiteren Verlauf der Cantileverschwingungwieder abgerissen werden können. Dieser Prozess ist von einer Deformation der Probebegleitet. Durch die somit auftretende Krafthysterese verliert der Cantilever Energie an die Probe. AlsFunktion des Spitzen-Proben-Abstands zeigt die Dissipationskurve in Abbildung 31 annähernd die bereitsaus [3] bekannte Trapezform. Zwischen z = 0,4nm und z = 0 nm wirken ausschließlich konservativeKräfteaufdieSpitze.Beiz= 0 nm beginnen sich Bindungen zwischen Spitze und Probe auszu-33

Itunnel (nA)1,81,61,41,210,80,60,40,20−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)0,30,250,2ΔEts (eV)0,150,10,050−0,05−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)Δ f (Hz)20151050−5−10−15−20−25−30−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)Abbildung 31Abstandskurven des mittleren Tunnelstroms (oben), der Dissipation (Mitte) und der Frequenzverschiebung (unten),aufgenommen über einem β-Atom bei einer Amplitude des frei schwingenden Sensors von A set = 3,4 Å.Experimentelle Parameter: T sample = 4,7 K, k = 1800 Nm, f 0 = 28640 Hz, Q = 13000 und V tip = 46 mV. Parameterdes Amplitudenreglers: ˆV asoll = 116 mV, S = 2,1 ċ 10 6 Vm, G e = 200, G p = 2, G s = 0,86, G d = 0,05 und˜S z = 1,356 nmV.35

Itunnel (nA)1,81,61,41,210,80,60,40,20−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)ΔEts (eV)0,40,350,30,250,20,150,10,050−0,05−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)Δ f (Hz)20151050−5−10−15−20−25−0,8 −0,6 −0,4 −0,2 0 0,2 0,4z (nm)Abbildung 32Abstandskurven des mittleren Tunnelstroms (oben), der Dissipation (Mitte) und der Frequenzverschiebung (unten),aufgenommen über einem β-Atom bei einer Amplitude des frei schwingenden Sensors von A set = 3,8Å.Experimentelle Parameter: T sample = 4,7 K, k = 1800 Nm, f 0 = 28640 Hz, Q = 13000 und V tip = 46 mV. Parameterdes Amplitudenreglers: ˆV asoll = 126 mV, S = 2,1 ċ 10 6 Vm, G e = 200, G p = 2, G s = 0,86, G d = 0,05 und˜S z = 1,356 nmV.36

8 AusblickDas Gebiet der Rastersondenmikroskopie entwickelt sich nach wie vor rasant weiter. Die am Lehrstuhlbestehende Tieftemperatur-Anlage hat neue Maßstäbe für das Auflösungsvermögen der Rastersondentechnikengesetzt [4]. Im Folgenden beschreibe ich einige Möglichkeiten, wie man das bestehendePotential weiterentwickeln und in Zukunft für neue Experimente nutzen könnte.8.1 Entwicklungsmöglichkeiten der AnlageProbenpräparation und -transfer: Mit der bisherigen Entwicklungsarbeit an der Anlage wurden dietechnischen Fragestellungen, die der Einsatz der qPlus-Technik bei tiefen Temperaturen aufwirft, gelöst.Die Detektion von Cantileverauslenkung und Tunnelstrom konnte auf ein hohes Leistungsniveaugebracht werden. In anderen Bereichen hingegen liegt noch Verbesserungspotential. So sieht das Tieftemperaturmikroskopin seinem aktuellen Ausbau noch keine Möglichkeiten zur in-situ-Präparationvon Proben vor. Ein Proben-Transfersystem zum Austausch der Probe unter Aufrechterhaltung desVakuums ist zwar vorhanden, die Konstruktion erwies sich jedoch als unzulänglich.Zur Probenpräparation könnte eine zusätzliche, mit einem Elektronenstrahlheizer, einer Sputterkanonesowie einer Spaltvorrichtung für Kristalle ausgestattete Vakuumkammer angebracht werden.Das Proben-Transfersystem soll einen Wechsel der Probe ohne fehlerträchtige Manipulationen in derNähe des Kraftsensors ermöglichen. Auf dem Kupferzylinder des Mikroskops steht zu seiner Realisierungnur begrenzter Raum zur Verfügung. Abbildung 33 zeigt einen Ansatz zur Konstruktion desTransfersystems. Das links eingezeichnete Manipulator-Endstück hält den Probenträger durch zweigegenüberliegende Blattfedern fest. Das Manipulator-Endstück greift wie ein Schlitz-Schraubendreherin eine Nut des Probenträgers, so dass ein Drehmoment vom Manipulator auf den Probenträger übertragenwerden kann. Zum Einbau der Probe wird der Probenträger so gedreht, dass sein Halteblechvertikal orientiert ist. Der rechte, würfelförmige Kupferteil des Probenträgers, auf dem die Probe sitzt,wird durch das Loch im Probenhalter auf dem Kupferzylinder geführt, bis das Halteblech auf dem Saphirblättchendes Probenhalters aufliegt. Durch eine Drehung des Probenträgers um 90 ∘ greifen dieEnden des Halteblechs unter die beiden Blattfedern des Probenhalters, so dass der Probenträger aufdem Probenhalter fixiert wird und der Manipulator nach links abgezogen werden kann. Die Probe istdann elektrisch leitend mit den Blattfedern des Probenhalters verbunden und gegenüber dem Kupferzylinderelektrisch isoliert. Dies ermöglicht eine Detektion des Tunnelstroms, wie sie in Abbildung 2gezeigt ist.Verringerung des Vibrationseintrags: Gegenwärtig ruht die Vakuumkammer des Mikroskops aufeinem Tragegerüst aus Aluminiumprofilen (s. Abbildung 12) von nur geringer Festigkeit und relativ hoherSchwingungsneigung. Dieses steht auf dem elastischen Boden der akustischen Abschirmkammer,der mit den Wänden der Abschirmkammer verbunden ist. Das Tragegerüst und damit der Aufhängepunktdes Pendels erfahren Schwingungsanregungen aus zweierlei Quellen. Zum einen ist der amTragegerüst hängende Dewar durch das Sieden des flüssigen und aufgrund von thermoakustischenSchwingungen des gasförmigen Heliums in ständiger Bewegung, zum anderen überträgt sich niederfrequenterUmgebungsschall über die Wände der Abschirmkammer und deren Boden auf das Gerüst.Zur Verringerung des Schwingungseintrags auf das Mikroskop sollte ein steiferes Tragegerüst anstattauf den Boden der akustischen Abschirmkammer direkt auf das Betonfundament gestellt werden. Sowäre es von niederfrequenten Schwingungen der Kammerwände entkoppelt.Verringerung des Wärmeeintrags: Die elektrische Anbindung des Mikroskops erfolgt über dreißigZuleitungen, die über eine Weglänge von rund zwei Metern vom Aufhängepunkt des Pendels bis zumKupferzylinder verlaufen. Die Leitungen bestehen aus Kupfer, der Leiterdurchmesser beträgt jeweils0,16 mm. Unter der Annahme einer mittleren Wärmeleitfähigkeit von 1000 W(m ċ K) für Kupfer [18]beträgt der Gesamt-Wärmestrom durch die Zuleitungen etwa 88 mW.38

1cmAbbildung 33Bei dem hier vorgeschlagenen Transfersystem wird der Probenträger (Mitte) zunächst vom Manipulator-Endstück(links) gehalten und durch eine Drehung um 90 ∘ unter den beiden Blattfedern des Probenhalters (rechts) fixiert.Durch die Wahl eines geringeren Leiterquerschnitts und eines anderen Leitermaterials wie Phosphorbronzekönnte dieser Wärmeeintrag reduziert, und so die Probentemperatur sowie der Heliumverbrauchweiter gesenkt werden.8.2 Experimentelle PerspektivenDrei besondere Eigenschaften des Tieftemperatur-Mikroskops prädestinieren es für besondere Experimente.Als Kraftmikroskop auf der Basis eines Cantilevers mit hoher Federkonstante erlaubt es einestabile Abbildung bei Spitzen-Proben-Abständen, bei denen repulsive Wechselwirkungskräfte überwiegen.Als Mikroskop, das die Probe bei einer Temperatur von 4,7 K abzubilden vermag, ermöglichtes die Untersuchung von Phänomenen, die erst bei tiefen Temperaturen auftreten. Als Mikroskop mitextrem niedriger Driftrate eignet es sich für Experimente, die eine über längere Zeit auf atomarer Skaladefinierte Spitzen-Proben-Position voraussetzen, so wie die Aufzeichnung von Abstandskurven oderatomare Manipulation.Obwohl auch mit ungeladenen Spitzen atomarer Kontrast zu erwarten wäre (s. Abschnitt 2.2.1), wird beider Abbildung von Ionenkristallen mit Frequenzmodulations-Rasterkraftmikroskopie atomare Auflösungmeist nach einer Übertragung von Probenmaterial auf die Spitze erreicht. Die Spitze ist danndurch ein Ion der in der Probe vorkommenden Ionensorten terminiert und somit geladen. Erfolgtdie Abbildung bei Spitzen-Proben-Abständen, bei denen attraktive Wechselwirkungskräfte überwiegen,so ist der Kontrast durch die Coulomb-Wechselwirkung der Spitzenladung mit den Ladungender Proben-Ionen dominiert. Bei kleineren Abständen zwischen Spitze und Probe hingegen überwiegenrepulsive Wechselwirkungskräfte. In diesem Fall könnten sich die Positionen aller Ionensorten desKristalls unabhängig von ihrem Ladungsvorzeichen als Bereiche verstärkter repulsiver Wechselwirkungabzeichnen. Während meiner Diplomarbeit unternahm ich einen ersten Versuch, Kochsalz beitiefen Temperaturen abzubilden. Auf der Oberfläche des an Luft gespaltenen Kristalls war jedoch keineatomare Auflösung möglich. Die Probe konnte im Vakuum nur auf 120 ∘ Cerhitztwerden,wasfüreine Entfernung adsorbierten Wassers von der Oberfläche offenbar nicht ausreichend war. Jedoch gelangeine Abbildung der Probe auf großer Skala (Abbildung 34). Weitere Experimente auf im Vakuumgespaltenen Alkalihalogenid-Kristallen wären vielversprechend.Vor kurzem wurde gezeigt, dass atomare Manipulationen, die bislang mit statischer Tunnelmikrosko-39

5nmAbbildung 34Topographiebild der NaCl-Oberfläche, gemessen beieiner Probentemperatur von 4,7 K. Die z-Höhe wurdefür konstante Frequenzverschiebung Δ f geregelt.ImBildvariiertdieHöheum10Å.pie durchgeführt wurden, auch mit schwingender Spitze möglich sind. Durch simultane Tunnel- undKraftmikroskopie konnte die Kraft, die zur Bewegung eines einzelnen Atoms notwendig ist, gemessenwerden [27]. Auch mit der am Lehrstuhl bestehenden Anlage atomare Manipulationen durchzuführen,ist ein attraktives Ziel zukünftiger Arbeiten.40

41Anhang

13212132237165657657123865454511231568653217ASchaltplan des HochspannungsverstärkersGround-15VGroundR62 100kAP12wave in8 4+15VGroundP10100R57wave monitorGround3GND+15VINOUTU4AD580JHTLE2072CP100R59U2A-15VTLE2072CP8 4AU3A+15VGround1kR3Ground2kR65-15V4B8+15V3.3kR17-15V4TLE2072CPAU1A8+15VR41k wave offset-15V4TLE2072CPBU2B8R66+15V10k wave amplificationTLE2072CPGroundU3B10kGroundR5R183.3k-15V4B8+15V10kR6U1BTLE2072CPR1410kGround-15V4AD744JNU97+15V10kR12S1R163.3kwave offset polarityGround10kR7Ground10kR810kR1310kR15Q22N4416Q32N4416Q62N4416Q82N4416Q4Q52N44162N4416GroundGround+5VQ72N4416Q92N4416R53 1M-200VC53.3pF67PA858 2U63R552.5+200VGroundhv out always onS71n4148DS2E-S-5VD4K3S6 hv out groundGroundGroundS5hv out inv groundR43 1M-200VC23.3pF67PA858 2U53R542.5+200V1n4148DS2E-S-5VD6+5V-200V power supplyK4+200V power supplyBC637R60 500100R58Q19R511M-15V4GroundTLE2072CPAR1010kU8A8+15V10kR9GroundBC637Q20-200V+200V+15VAD744JN7 4U7-15VR521M-15V4GroundB8+15V10kR11U8Bhv out sum monitorR56TLE2072CP100P7GroundGroundHV out invertedP8HV outP9Groundswitching voltage inR61100kGroundP11Ground+5VR635.1kD51n4148R645.1k+ C633uGroundZur Filterung der Betriebsspannung sind bei jedem Operationsverstärker Kapazitäten von 100 nF parallelzur Spannungsversorgung angebracht, die im Schaltplan nicht eingezeichnet sind.42

BInterne Verschaltung des MikroskopsLaborerdehq ground1 μFhq groundV tip 2kΩ 2kΩ V tip100 nF50MΩdeflection out100 Ω −+preamp reference ground10 MΩKupferzylinderI tunnel out100 Ω −+ProbeV+zum Vorverstärkeranalog power ground100 nFV−zum Vorverstärker100 nFy+zScannerx+y−x−coarse zMotorhv groundPark-ElektronikpassiveSchnittstelleLaborerdeMikroskop43

B5687321325611651234567B729865B765B23231718652312312365B172315623865321B2137213721378964589645896452112345Z8767CSchaltplan des AmplitudenreglersP1externally filtered signal In-15VP2signal out rawR1100GroundP3signal in x200-15VR1510kP5signal outR6100GroundP6PLL reference in-15V131211161312111613121116151410+15VR71008 4-15VGroundR1610kC11140pF80kHz low pass filter151410+15VR21007 4-15VU3 AD624ADIN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULLU5 AD624ADIN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULLU1 AD624ADIN+ V+IN-SENG100 OUTG200 REFG500IN NULLRG1 IN NULLRG2OUT NULLV- OUT NULL151410Ground+15VAD712JNU9B+15VA8 4280pF-15VC4Ground+15VAD711JNU6Ground+15VS1FilterexternaloffonU9AR3100AD712JNanalogPLLC50.1uFS5ModeC60.1uFR1910k+15VGround-15V-15VR3910k phase 14AD712JN8+15VU15B10kR20AD536VoutBUFinU22Vin-VsCav+VsCOMRLIout33nFC8Ground3GNDU12AD580JHIN OUT-15V42.7nFC128+15V1413121110+15VGroundS2Amp SP RangeR1310k Amp SPGroundR17R3110kR35100k1MR263.3kR273.3kU16BAD712JN100R8-15V48+15VGroundGround0.1uF10kGroundR21C7AD712JN100R9U2B-15V4AD711JNU77C9150pF+15VR28 3.3k-15V4AD712JNAU2A8+15V10kR14C1 1uFR40 10k Phase 2-15V4A8+15V10kR22100R10-15V42.7nFAD712JNAD712JNC13AR11100U15A8U16A+15VP7 amplitude outGroundR33 100kGroundR38 100kI time constantR3610kGround1kR18100kS3P-gain range R32Ground-15V48+15VC2 1uF-15V4A8650pF+15VC3D1 1N4148R24100k P-gainU14AAD712JNU14BAD712JNS6Groundpi-15VR293.3kR303.3kU23X1X2Y1Y2V-AD633JNGroundS4integrator on/off+V+15VWGround100kR3410kR231kR371N4148-15VD31 24AD712JNAU4A8+15VC10 150pF1N41481 2R25 3.3k-15V4AD744JNGround1 U247C14 25pF+15VS7SW-6WAYR411k drive gain+15V8 4AD712JNR4100U4B-15VD2R5100J1CON3R12100GroundP4damping out-15VGround+15VGroundP8drive outZur Filterung der Betriebsspannung sind bei jeder integrierten Schaltung Kapazitäten von 100 nF parallelzur Spannungsversorgung angebracht, die im Schaltplan nicht eingezeichnet sind.44

DBlockschaltbild des elektronischen VersuchsaufbausOszi 1ininHochpass 32 ċ f 0outoutAD524ininBandpass 23 ċ f 0 − 43 ċ f 0outsignal out rawexternally filtered signal indeflection insignal outAmplitudenreglerin amplitude outVoltmeterinAD524damping outdrive out ±15 VinoutVoltmeterininPLLΔ f outinAD524outin Oszi 2inAD524outadc a1m1z mod hf±15 Vout±15 VininAD536rms outadc a1m2Park VP-Schnittstelleadc a0m0inOszi 2I tunnel indeflection outI tunnel outinAD524outpassive SchnittstelleLaborerdeinOszi 145

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DanksagungIch danke Herrn Prof. Dr. J. Mannhart für seine wohlwollende Unterstützung und die hervorragendenMöglichkeiten, die er mir an seinem Lehrstuhl zur Verfügung gestellt hat.Meinem Betreuer Herrn PD Dr. F. J. Gießibl danke ich für die produktive Zusammenarbeit im Labor,für viele aufschlussreiche Diskussionen und die große Hilfe, die mir aufgrund seiner Erfahrung zuteilwurde.Herrn Prof. Dr. G.-L. Ingold danke ich für die Übernahme des Zweitgutachtens zu dieser Arbeit.Ich danke meinen Kollegen Dr. Toyoaki Eguchi, Dipl.-Phys. Christian Schiller und Martina Schmidder Rastersondenmikroskopie-Gruppe, besonders Dr. Toyoaki Eguchi für seine große Hilfe bei derInbetriebnahme des Mikroskops und Dipl.-Phys. Christian Schiller für zahlreiche Diskussionen undseine Vorschläge zu dieser Schrift.Herrn Dr. German Hammerl danke ich für seine Hilfe in typographischen Fragen.Bei Herrn Dipl.-Ing. Klaus Wiedenmann bedanke ich mich für seine zuverlässige und kreative Hilfe inlabortechnischen Belangen.Herrn Dipl.-Ing. Alexander Herrnberger danke ich für seine Ratschläge in elektronischen Fragen.Ich danke Frau Birgitta Eisenschmid und Frau Eleonore Saladie für ihre organisatorische Hilfe, besondersFrau Birgitta Eisenschmid für die schnelle Bearbeitung eiliger Bestellungen.Ich bedanke mich bei den Mitarbeitern der feinmechanischen Werkstatt. Ihre Anfertigungen warenfür viele Teile meiner Arbeit unverzichtbar.Bei allen nicht namentlich genannten Mitarbeitern des Lehrstuhls bedanke ich mich für die Hilfsbereitschaftund die angenehme wie produktive Arbeitsatmosphäre.Ohne die liebevolle Unterstützung meiner Eltern, meiner Geschwister und meiner Verlobten Qiongwäre diese Arbeit nicht möglich gewesen.48