タバコ煙中のポロニウムの含有量と その測定法に関する研究の報告

( 資 料 4)タバコ 煙 中 のポロニウムの 含 有 量 とその 測 定 法 に 関 する 研 究 の 報 告( 平 成 24 年 度 厚 生 労 働 科 学 特 別 研 究 事 業 )国 立 保 健 医 療 科 学 院生 活 環 境 研 究 部欅 田 尚 樹

タバコ 煙 中 のポロニウムの 含 有 量 とその 測 定 法 に 関 する 研 究( 平 成 24 年 度 厚 生 労 働 科 学 特 別 研 究 事 業 )• 背 景– タバコ 葉 及 びタバコ 主 流 煙 中 には 自 然 放 射 性 物質 由 来 のポロニウムが 含 まれている。– 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 伴 う 放 射性 物 質 の 環 境 汚 染 以 降 さらに 注 目 されている。– 飲 食 品 中 の 自 然 放 射 性 物 質 由 来 の 内 部 被 ばく 線量 評 価 が 見 直 され 年 間 0.98mSv。その 過 半 をポロニウムが 占 める。• 方 法– タバコ 葉 及 び 主 流 煙 は,マイクロウェーブ 処 理 を行 い,Srレジンカラム 抽 出 , 電 着 後 ,α 線 スペクトロメトリーで 測 定 2

タバコ 中 ポロニウム-210の 分 析ウラン( 238 U) 壊 変 系 列238U4.47 x 10 9 ya234Th24.1 db234mPa1.17 mb234U2.46 x 10 5 ya230Th7.54 x 10 4 ya226Ra1600 ya年 実 効 線 量 (mSv/ 年 )自 然 放 射 線 源 による 被 ばく 線 量222Rn3.82 da218Po3.10 m214Pb26.8 m214Po164 μsbb214 210a Bi a Bi ab 19.9 mb 5.01 d210Pb22.3 y210Po139 d206Pbstable3

ゲルマニウム 半 導 体 検 出 器 によるガンマ 線 スペクトロメトリの 一 例(=3 日 計 測 ) 下 水 汚 泥 焼 却 灰4

ポロニウム( 210 Po)の 測 定 法サンプル 調 製測定タバコ 葉or主 流 煙 フィルター酸 &マイクロウェーブ 処 理 による 有 機 物 分 解硫 化 物 沈 殿α 線 スペクトロメータと 電 着 用 セルSrレジンカラム 抽 出 操 作電着測定α 線 スペクトル (Po-209: 内 部 標 準 )5

Cigarette brandsたばこ 葉 中 のポロニウムNo.leaf weight(g/cigarette)Po-210(mBq/g)Po-210(mBq/cigarette)Average(mBq/cigarette)SD*標 準 タバコ3R4F海 外 タバコA国 産 タバコB国 産 タバコC1 0.74 13.7 10.12 0.74 14.4 10.73 0.74 14.9 11.0 11.4 1.54 0.74 18.9 14.05 0.74 15.1 11.21 0.63 21.6 13.62 0.63 21.5 13.63 0.63 20.4 12.8 13.0 1.44 0.63 22.6 14.25 0.63 16.8 10.61 0.64 39.9 25.52 0.64 36.7 23.53 0.64 36.5 23.3 24.1 0.94 0.64 37.3 23.95 0.64 38.0 24.31 0.60 30.3 18.22 0.60 35.2 21.13 0.60 29.0 17.4 19.0 1.44 0.60 32.8 19.75 0.60 30.7 18.47

たばこ 主 流 煙 中 のポロニウムCigarette brandsSmokingprotocolNo.Po-210(mBq/cigarette)Average(mBq/cigarette)SD*標 準 タバコ3R4F海 外 タバコA国 産 タバコB1 0.3ISO 2 0.3 0.4 0.13 0.51 1.1HCI 2 1.1 1.1 0.13 1.31 0.8ISO 2 0.8 0.9 0.23 1.11 2.5HCI 2 1.9 2.0 0.43 1.61 1.3ISO 2 1.4 1.4 0.13 1.51 3.0HCI 2 3.3 3.2 0.23 3.4*SD:standard deviation8

ポロニウムの 移 行 率 と 預 託 実 効 線 量Polonium-210 (mBq/cigarette) Ratio Committed effective dose*Smoking protocol Mainstream Tobacco leaf smoke/leaf (mSv/year)標 準 タバコ3R4FISO 0.4 0.03 0.01211.4HCI 1.1 0.10 0.036ISO 0.9 0.07 0.029海 外 タバコA 13.0HCI 2.0 0.16 0.063国 産 タバコBISO 1.4 0.06 0.04324.1HCI 3.2 0.13 0.102*1 日 1 箱 を1 年 間 吸 い 続 けた 場 合 の 線 量9

精 度 管 理 1IAEAの 値 付 けされた 試 料 を 測 定 し、 確 認 した 結 果Alish and North Seas Fish Fleshカラムワーク 2013.4.18測 定 日 2013.4.19サンプル 重 量 Po-209 Po-209 添 加 量 Po-210Sample Number g Area mBq AreaIAEA414Po-210(mBq/g)1 1.004 3426.0 75.12 107.8 2.352 1.005 1955.0 75.12 62.5 2.393 1.004 3092.3 75.12 129.0 3.124 1.006 4620.0 75.12 62.0 1.005 1.004 2344.0 75.12 72.0 2.30 IAEAAve. 2.23 2.1SD 0.77 (1.8-2.5)CV (%) 34.310

精 度 管 理 2外 部 測 定 機 関 との 相 互 比 較本 研 究 班 (n = 5)委 託 機 関Average SD* Average EC**標 準 タバコ3R4F 11.4 ± 1.5 10.0 ± 0.7タバコ 葉 国 産 タバコB 24.1 ± 0.9 22.8 ± 1.2(mBq/cigarette) 海 外 タバコA 13.0 ± 1.4 10.8 ± 0.9主 流 煙 ***(HCI 条 件 ;mBq/cigarette)標 準 タバコ3R4F 1.7 ± 0.1 1.6 ± 0.1国 産 タバコB 3.8 ± 0.2 3.8 ± 0.2海 外 タバコA 2.6 ± 0.4 2.1 ± 0.1*SD:standard deviation,**EC:error coefficient*** 主 流 煙 の 測 定 結 果 は, 石 英 フィルターブランクPo-210を 含 んだ 値 を 表 記 している11

タバコ 煙 中 のポロニウムの 含 有 量 とその 測 定 法 に 関 する 研 究( 平 成 24 年 度 厚 生 労 働 科 学 特 別 研 究 事 業 )• 成 果1たばこ 葉 およびたばこ 煙 中 のポロニウムの 測 定 法を 検 討 し、 測 定 可 能 であることを 検 証 した。22 銘 柄 を 測 定 し、ポロニウム-210が1 本 あたり、タバコ 葉 中 に24mBq、 主 流 煙 粒 子 成 分 中 3.2mBq 含 有(1 日 1 箱 喫 煙 で0.1mSv/ 年 )していることを 示 した。• 今 後 の 課 題1 国 内 主 要 銘 柄 を 測 定 することが 必 要2ガス 相 における 検 討 が 必 要3 副 流 煙 における 検 討 が 必 要4 標 準 測 定 法 の 開 発 が 必 要12

最 近 の 論 文 から:タバコ 葉 中 のポロニウムSamplecodeRadioactive concentration of 210 Pb and 210 Po in Japanese cigarettes.T ar(mg)Nicotine(mg)Tobacco weight(g cig. -1 )210Pb concentration210Po concentration(mBq g-1) (mBq cig.-1) (mBq g-1) (mBq cig.-1)A 14 1.2 0.69±0.02 16 ± 3 11 ± 2 16 ± 3 11 ± 2B 14 1.2 0.69±0.02 21 ± 3 14 ± 2 21 ± 3 14 ± 2C 10 0.8 0.63±0.03 17 ± 3 11 ± 2 17 ± 3 11 ± 2D 7 0.7 0.65±0.01 19 ± 3 12 ± 2 19 ± 3 12 ± 2E 7 0.7 0.54±0.02 11 ± 4 6 ± 2 11 ± 4 6 ± 2F 12 0.8 0.64±0.03 9 ± 3 6 ± 2 9 ± 3 6 ± 2G 10 0.8 0.66±0.02 18 ± 3 12 ± 2 18 ± 3 12 ± 2H 8 0.7 0.64±0.03 15 ± 3 9 ± 2 15 ± 3 9 ± 2I 6 0.5 0.62±0.02 11 ± 6 7 ± 4 11 ± 6 7 ± 4J 3 0.3 0.57±0.01 14 ± 3 8 ± 2 15 ± 4 8 ± 2K 8 0.7 0.63±0.04 7 ± 3 4 ± 2 7 ± 3 4 ± 2L 3 0.3 0.56±0.02 13 ± 4 7 ± 2 13 ± 4 7 ± 2M 1 0.1 0.50±0.00 14 ± 4 7 ± 2 14 ± 4 7 ± 2N 1 0.1 0.50±0.01 20 ± 4 10 ± 2 20 ± 4 10 ± 2O 1 0.1 0.60±0.01 15 ± 3 9 ± 2 15 ± 3 9 ± 2P 6 0.5 0.72±0.02 12 ± 3 9 ± 2 12 ± 3 9 ± 2Q 5 0.4 0.63±0.01 20 ± 3 13 ± 2 21 ± 3 13 ± 2R 1 0.1 0.64±0.03 7 ± 3 4 ± 2 7 ± 3 4 ± 2S 8 0.6 0.60±0.00 4 ± 3 2 ± 2 4 ± 3 2 ± 2T 12 1.0 0.70±0.02 9 ± 3 6 ± 2 9 ± 3 6 ± 2U 8 0.6 0.62±0.02 12 ± 3 8 ± 2 13 ± 3 8 ± 2V 1 0.1 0.66±0.02 6 ± 3 4 ± 2 6 ± 3 4 ± 2W 1 0.1 0.51±0.03 6 ± 4 3 ± 2 6 ± 4 3 ± 2X 14 1.1 0.67±0.03 13 ± 3 9 ± 2 13 ± 3 9 ± 2Mean 13 ± 5 8 ± 3 13 ± 5 8 ± 3Maximum 21 14 21 14Minimum 4 2 4 2ゲルマニウム 半 導体 検 出 器 によるPb-210の 分 析 からSakoda A, Fukao K, Kawabe A, Kataoka T, Hanamoto K, Yamaoka K. Radioactivity of 210Pb in Japanesecigarettes and radiation dose from smoking inhalation. Radiat Prot Dosimetry. 2012;150(1):109-1313

最 近 の 論 文 から:タバコ 煙 による 実 効 線 量Table 3. Activity intakes and annual committed effective doses fromsmoking inhalation of 210Pb and 210Po.Sample code Activity intake Effective dose(Bq y -1 ) (µSv y -1 )210 Pb210 PoSakoda A, Fukao K, Kawabe A, Kataoka T, Hanamoto K, Yamaoka K. Radioactivity of 210Pb in Japanesecigarettes and radiation dose from smoking inhalation. Radiat Prot Dosimetry. 2012;150(1):109-13210 Pb210 PoA 29 ± 5 29 ± 5 32 ± 6 96 ± 17B 36 ± 6 37 ± 6 40 ± 6 120 ± 19C 28 ± 5 28 ± 6 30 ± 6 92 ± 18D 31 ± 5 32 ± 5 34 ± 6 100 ± 18E 15 ± 5 16 ± 5 17 ± 6 52 ± 17F 14 ± 5 15 ± 5 16 ± 6 48 ± 17G 30 ± 5 30 ± 6 33 ± 6 100 ± 18H 24 ± 5 24 ± 5 26 ± 6 80 ± 18I 18 ± 10 18 ± 10 19 ± 11 59 ± 33J 21 ± 5 22 ± 5 23 ± 6 71 ± 17K 11 ± 5 11 ± 5 12 ± 6 38 ± 17L 18 ± 5 19 ± 5 20 ± 6 62 ± 17M 18 ± 5 18 ± 5 20 ± 6 61 ± 17N 25 ± 5 26 ± 5 28 ± 6 85 ± 17O 23 ± 5 23 ± 5 25 ± 6 76 ± 18P 22 ± 5 22 ± 5 24 ± 6 73 ± 18Q 33 ± 5 33 ± 5 36 ± 6 110 ± 18R 11 ± 5 11 ± 5 12 ± 6 37 ± 17S 6 ± 5 6 ± 5 6 ± 5 19 ± 17T 15 ± 5 16 ± 5 17 ± 6 51 ± 17U 20 ± 5 20 ± 5 22 ± 6 66 ± 18V 11 ± 5 11 ± 5 12 ± 6 36 ± 17W 8 ± 5 8 ± 5 9 ± 5 27 ± 16X 22 ± 5 22 ± 5 24 ± 6 73 ± 18Mean 20 ± 8 21 ± 8 22 ± 9 68 ± 27Maximum 36 37 40 120Minimum 6 6 6 1914

最 近 の 論 文 から:タバコ 葉 中 のポロニウム紙 巻 きタバコに 含 まれるポロニウム210( 鉛 210)の 放 射 能 濃 度販 売 国ポロニウム210( 鉛 210)文 献(mBq/ 本 )銘 柄 数 平 均 値 * 最 小 値 最 大 値日 本 8 11.5 10.1 15.0 Takizawaら、1994 5)中 国 1 12.5 12.5 12.5 Takizawaら、1994 5)イタリア 17 11.8 6.8 17.5 Desideriら、2007 6)ポーランド 14 13.3 4.2 24.1 Skwarzecら、2001 2)エジプト 2 16.6 Khaterら、2004 3)ギリシャ 7 10.5 (10.7) 2.9 13.4 Savidouら、2006 1)中 国 7 14.6 11.1 18.3 Tokonamiら、2008 7)ハンガリー 29 22.0 (20.9) 10.0 33.5 Kovacsら、2007 8)日 本 5 18.8 12.1 27.8 Okabayashiら、1975 9)フィンランド 8 11.0 7.8 14.4 Mussaloら、1985 10)アメリカ 2 12.2 11.8 12.6 Rajewskyら、1966 11)アメリカ 4 15.7 14.4 17.8 Radfordら、1964 12)中 国 12 23.5 (21.2) 18.0 29.0 Schayerら、2009 4)アメリカ 3 9.3 (7) 6.0 11.0 Schayerら、2009 4)エジプト 5 15.0 11.3 19.2 Khaterら、2006 13)フィリピン 16 11.7 5.5 16.6 Enriquezら、2008 14)日 本 16 13.0 10.1 14.5 Enriquezら、2008 14)アメリカ 14 11.8 9.2 14.1 Enriquezら、2008 14)算 術 平 均 値 ** 14.2* :( ) 内 は 210 Pbの 放 射 能 濃 度**: 平 均 値 の 算 術 平 均原 子 力 安 全 研 究 協 会 . 新 版 生 活 環 境 放 射 線 ( 国 民 線 量 の 算 定 ) pp166, 2011.より 引 用15

たばこに 関 連 するポロニウムの 分 布たばこ1 本9.3-24 mBq移 行 率 (%)粒 子 or ガス?主 流 煙 12%副 流 煙 32%吸 殻 32%粒 子 or ガス?灰 16%参 考 文 献 : 喫 煙 者 の 実 行 線 量 評 価 岩 岡 和 輝 , 米 原 英 典 .Radioisotopes. 201016

ベクレル(Bq)とシーベルト(Sv)ベクレル(Bq)• 放 射 性 物 質 の 量 を 表 す 単 位シーベルト(Sv)• 放 射 線 による 人 体 への 影 響 を 表 す• 人 体 に 吸 収 されたエネルギーだけではなく、 放 射 線の 種 類 、 組 織 による 影 響 の 違 いを 考 慮• 外 部 被 ばくと 内 部 被 ばくを 同 じ 尺 度 で 評 価 するための 単 位17

放 射 能 、 線 量 、 単 位 、 係 数 の 関 係食 品 の 安 全 性 に 関 する 用 語 集 : 食 品 安 全 委 員 会18

放 射 線 の 単 位【 放 射 線 加 重 係 数 と 等 価 線 量 】 【 組 織 加 重 係 数 と 実 効 線 量 】等 価 線 量 (Sv)=w R × 吸 収 線 量 (Gy)放 射 線 の 種 類γ 線 、X 線 、β 線放 射 線加 重 係 数 w R陽 子 線 21実 効 線 量 (Sv)=Σ(w T × 等 価 線 量 )組 織骨 髄 ( 赤 色 )、 結 腸 、 肺 、胃 、 乳 房組 織 加 重係 数 w T0.12生 殖 腺 0.08α 線 、重 イオン20膀 胱 、 食 道 、 肝 臓 、 甲 状 腺 0.04中 性 子 線 2.5~21骨 表 面 、 脳 、 唾 液 腺 、 皮 膚 0.01Sv:シーベルト Gy:グレイ国 際 放 射 線 防 護 委 員 会 2007 年 勧 告残 りの 組 織 の 合 計 0.1219

低 減 可 能 性 :Po-210がタバコ 葉 に 取 り 込 まれる 仕 組 みと 対 策Po-210Rn-222Pb-210 U-238リン 酸 肥 料 :解 決 策親 核 種 となる・ウランの 含 有 量 の 少 ない 肥 料 に 置 き 換 えるU-238を 含 む・ 収 穫 後 の 葉 を 酸 洗 浄 する・タバコ 葉 原 料 のPo-210を 計 測 モニタリングする・フィルターでPo-210を 捕 獲 する・タバコ 葉 に 微 細 な 毛 が 無 い 品 種 を 遺 伝 子 組 み 換 えで 作 成 するタバコ 会 社 の 研 究 室 内 でも、 過 去 に 報 告 された 濃 度 よりPo-210 の 濃 度 が 低 い 可 能性 を 公 表 しようとしたが、Po-210の 存 在 そのものが 悪 影 響 として、「 眠 れる 巨 人 を 呼 び 起こす 可 能 性 がある」として 公 表 を 中 止 した。Muggli ME et al. Waking a sleeping giant: the tobacco industry's response to the polonium-210 issue.American Journal of Public Health. 2008; 98:1643–165020Rego B. Radioactive smoke. Sci Am. 2011; 304(1): 78-81.Karagueuzian HS et al. Cigarette smoke radioactivity and lung cancer risk. Nicotine Tob Res. 2012;14(1):79-90.

低 減 可 能 性 :タバコ 特 異 的 ニトロソアミンの 増 加 抑 制カナダ: 前 回 報 告 の 通 り 低 減 がはかられている。W.S. Rickert et al., Reductions in the tobacco specific nitrosamine (TSNA) content of tobaccos taken fromcommercial Canadian cigarettes and corresponding reductions in TSNA deliveries in mainstream smoke fromsuch cigarettes. Regulatory Toxicology and Pharmacology 51 (2008) 306–310.米 国 : 低 減 法 は 確 立 してきているのに、30 年 間 変 化 なし。US-FDAは 規 制 を 強 化すべきであると 提 言 。Irina Stepanov et al., Carcinogenic tobacco-specific N-nitrosamines in US cigarettes: three decades ofremarkable neglect by the tobacco industry. Tobacco Control 2012;21:44e48.日 本 : 貯 蔵 中 のタバコ 特 異 的 ニトロソアミンの 増 加 の 抑 制 方 法特 許 公 告 番 号 WO 2013035505 A1( 特 許 出 願 人 : 日 本 たばこ 産 業 株 式 会 社 )http://www.google.com/patents/WO2013035505A1?cl=ja= 葉 タバコを 通 常 ケースで 保 存= 上 記 をチャック 付 袋 に 気 密 貯 蔵TSNAは、 収 穫 直 後 のタバコの 葉 には 基 本 的 に 存 在 しないが、 乾 燥 及 び 貯 蔵 の 過 程 において、 葉 タバコ 中 の 亜 硝 酸 態 窒素 とアルカロイドとが 反 応 することにより 生 成 される。 例 えば、 乾 燥 期 間 中 においては、 葉 タバコ 表 面 に 存 在 する 硝 酸 還 元菌 の 作 用 により、 硝 酸 が 亜 硝 酸 に 還 元 され、この 亜 硝 酸 がアルカロイドと 反 応 してTSNAが 生 成 されることが 知 られている。そこで、 乾 燥 期 間 中 及 び 貯 蔵 期 間 中 におけるTSNAの 生 成 を 抑 制 する 種 々の 方 法 が、これまでに 開 発 されてきている。21

「たばこ 規 制 枠 組 条 約 第 9,10 条 の 施 行 のための部 分 的 ガイドライン」1. 目 的第 9 条 「たばこ 製 品 の 含 有 物 に 関 する 規 制 」→たばこ 製 品 の 魅 力 性 や 毒 性 物 質 を 削 減 することによって,たばこに 関連 した 疾 患 や 早 死 を 削 減 するため。第 10 条 「たばこ 製 品 についての 情 報 の 開 示 に 関 する 規 制 」→ 政 府 当 局 への 情 報 開 示たばこ 製 造 業 者 と 輸 入 業 者 からたばこ 製 品 中 の 内 容 物 (たばこ 葉 成分 )と 排 出 物 ( 主 流 煙 中 成 分 )の 成 分 , 毒 性 , 魅 力 性 に 関 連 性 のある情 報 を 得 るため。⇒ 適 切 な 政 策 、 行 動 、 規 制 の 決 定 ・ 実 行 に 必 要→ 一 般 社 会 への 情 報 開 示たばこの 消 費 とたばこ 煙 の 曝 露 によって 引 き 起 こされる 健 康 影 響 , 中毒 性 と 重 大 な 脅 威 を 情 報 提 供 するため。22

FDAがタバコ 会 社 等 に 求 めた 有 害 性 化 学 物 質 (HPHCs)93 種 のうち、 分 析 法 が確 立 されていることから2012 年 ドラフトガイダンスに 取 り 入 れた20 種 の 化 学 物 質Table 1. Abbreviated List of Harmful and Potentially Harmful ConstituentsHPHCs in Cigarette Smoke HPHCs in Smokeless TobaccoHPHCs in Roll-your-ownTobacco and Cigarette FillerAcetaldehyde Acetaldehyde AmmoniaAcrolein Arsenic ArsenicAcrylonitrile Benzo[a]pyrene Cadmium4-Aminobiphenyl Cadmium Nicotine (total)1-Aminonaphthalene Crotonaldehyde NNK*2-Aminonaphthalene Formaldehyde NNN**AmmoniaNicotine (total and free)BenzeneNNK*Benzo[a]pyreneNNN**1,3-ButadieneCarbon monoxideCrotonaldehydeFormaldehydeIsopreneNicotine (total)NNK*NNN**Toluene1 - Roll-your-own tobacco is defined in section 900(15) of the FD&C Act to mean “any tobacco product which, because of itsappearance, type, packaging, or labeling, is suitable for use and likely to be offered to, or purchased by, consumers as tobaccofor making cigarettes.” The term cigarette filler is not defined in the FD&C Act. For purposes of this draft guidance, weintend cigarette filler to mean the cut, ground, powdered, or leaf tobacco that is a component of a cigarette.*4-(methylnitrosamino)-1-(3-pyridyl)-1-butanone** N-nitrosonornicotinehttp://www.fda.gov/TobaccoProducts/GuidanceComplianceRegulatoryInformation/ucm297752.htm23