Comitié coordination CEA-CNRS RSF - gedepeon
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Atelier GEDEPEON<br />
Les sels fondus et le nucléaire<br />
25-26 mars 2009<br />
Utilisation des sels fondus au <strong>CEA</strong><br />
REX et perspectives<br />
Guy Willermoz<br />
Direction de l’Energie Nucléaire<br />
Département d’Etudes des Réacteurs<br />
Guy.willermoz@cea.fr<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
1
Plan de l’exposé<br />
Le REX<br />
‣ Quelques focus des années 80 à nos jours<br />
Panorama des études actuelles au <strong>CEA</strong> sur les <strong>RSF</strong><br />
(collaboration <strong>CNRS</strong>)<br />
Autres Perspectives<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
2
REX : Boucle TH MEGEVE<br />
Installation : Test GV démarrage N4 (~1980)<br />
‣ Chaudière 25 MW<br />
‣ Circuit « primaire » en sel fondu dit solaire<br />
• NaNO2 (45%), NaNO3(50%), KNO3(5%)<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
3
REX : Boucle MEGEVE<br />
3 chaudières (au fuel)<br />
Après 10 ans d’exploitation,<br />
l’échangeur Sel/Eau a été<br />
démonté et nettoyé.<br />
Il est utilisé maintenant pour<br />
l’installation FATHER<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
4
REX – Concept TASSE (<strong>CEA</strong>)<br />
Thorium-based accelerator-driven system with simplified fuel<br />
cycle for long-term energy production (années 90)<br />
‣ 2 concepts : Thermique et Rapide.<br />
Pour le concept rapide :<br />
‣ Composition : 30ThF4 + 25NaF + 45PbF2<br />
‣ T° ~ 600°C.<br />
Cœur sous critique couplé à un accélérateur<br />
AMSB JAERI<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
5
REX – Concept AMSTER (EDF)<br />
Le concept AMSTER a été développé par EDF<br />
‣ Période 95-2000<br />
Objectif : transmutation des déchets<br />
‣ 2 concepts BREEDER et BURNER<br />
Caractéristiques<br />
‣ Spectre thermique (Graphite)<br />
‣ Circuit SEL/SEL/He<br />
‣ 61LiF—21BeF 2<br />
-18(NL)F 4<br />
‣ T° = (550°C) 600°C – 700°C<br />
Thèse : D. Lecarpentier<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
6
REX : Pyrochimie<br />
Sels : Chlorures et Fluorures<br />
T° : 450 °C - 900 °C<br />
3 principes de séparation<br />
3<br />
2<br />
Distribution factor=f([AlF3])<br />
U<br />
Np<br />
LogD<br />
1<br />
0<br />
Zr<br />
Pu<br />
Am<br />
Cellule en milieu fluorure Cellule en milieu chlorure<br />
-1<br />
Ce<br />
Nd<br />
-2<br />
Sm<br />
-3<br />
0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4<br />
xAlF3<br />
Procédé extraction réductrice dé-exctration oxydante<br />
Marcoule / DRCP<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
7
Le REX<br />
‣ Quelques focus des années 80 à nos jours<br />
Panorama des études actuelles au <strong>CEA</strong> sur les <strong>RSF</strong><br />
(collaboration <strong>CNRS</strong>)<br />
Autres Perspectives<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
8
Rappel – Description du MSFR<br />
‣ Cycle thorium<br />
‣ Cœur liquide<br />
‣ Retraitement sur site<br />
(« multi-recyclage » des AM + élimination des PF)<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
9
Modélisation Neutronique<br />
1 ère comparaison avec ERANOS (Thèse : X. Doligez – <strong>CNRS</strong>)<br />
Réactivité (pcm )<br />
4000<br />
3000<br />
2000<br />
1000<br />
0<br />
-1000<br />
-2000<br />
-3000<br />
-4000<br />
-5000<br />
-6000<br />
MCNP (ENDF-B6)<br />
ERANOS<br />
1968 groupes<br />
ERANOS<br />
33 groupes<br />
10,9 11,1 11,3 11,5 11,7 11,9 12,1 12,3 12,5<br />
Réactivité (pcm)<br />
1800<br />
1600<br />
1400<br />
1200<br />
1000<br />
800<br />
600<br />
400<br />
200<br />
0<br />
0 1000 2000 3000 4000 5000<br />
Temps (jepp)<br />
Enrichissement initial (%)<br />
Résultats prometteurs<br />
Poursuite : approfondissement écarts JEFF3.1 / ENDF-B6<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
10
Modélisation système<br />
Evaluation du rendement<br />
Optimization of energy conversion<br />
system (<strong>CEA</strong>)<br />
COPERNIC/CYCLOP<br />
efficiency = 41,3%<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
11
Dimensionnement chaudière<br />
Etat d’avancement<br />
‣ Etude réalisée (rapport en cours de rédaction)<br />
‣ Difficulté rencontrée sur le dimensionnement de l’échangeur<br />
Les études de design ne prennent pas encore en compte une approche de sûreté globale<br />
(respect du principe des 3 barrières).<br />
Une analyse innovante avec une revue en profondeur du référentiel de sûreté doit être menée et intégrée<br />
dans le design d'un MSR.<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
12
Etudes sûreté<br />
1 ères études sureté avec CATHARE<br />
Schematic of the<br />
MSBR<br />
CATHARE modeling<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
13
Modélisation système<br />
Simulation of ULOF (Unprotected Loss Of Flow) with CATHARE<br />
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14
Analyse thermodynamique du retraitement<br />
Traitement<br />
des PF<br />
Salt<br />
purification<br />
UF6 reduction<br />
UF 6<br />
H 2<br />
Processed salt<br />
Salt containing rare earths (6 l/h)<br />
Extractor 2<br />
Metal transfer<br />
process: rare earth<br />
Th-Li-Bi<br />
(72 l/h)<br />
Li-Bi<br />
Reactor<br />
Bullage<br />
Fluorination<br />
Extractor 1<br />
Bi<br />
Pa+TRU+Zr<br />
extraction<br />
Fluoride Salt<br />
Hydrofluoration<br />
UF<br />
Fluorination<br />
LiCl<br />
(150l/h)<br />
Pa Decay<br />
UF<br />
Extractor 3<br />
Extractor 5<br />
Li-Bi<br />
Li-Bi+ LnF 2<br />
Li 2 O<br />
Oxidiser 1<br />
F 2<br />
Fluoride Salt<br />
Metal<br />
Chloride salt<br />
H 2 + HF<br />
F 2<br />
F<br />
Li<br />
Reductant<br />
addition<br />
Fluorination<br />
Salt to<br />
waste<br />
(TRU+Zr)<br />
Extractor 4<br />
Li-Bi<br />
Li-Bi+ LnF 3<br />
Li 2 O<br />
Oxidiser 2<br />
Vitrification<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
15
Analyse thermodynamique du retraitement<br />
Traçabilité<br />
•Lacunes<br />
• Hypothèses<br />
•Fonct. Trans.<br />
Données<br />
Hypothèses<br />
Schémas<br />
Caractéristiques<br />
flux sortants<br />
•Activité<br />
• Puissance résidu.<br />
•Inv. radiotox.<br />
Données d’entrée Isotopes<br />
Données réduites éléments<br />
Regroupement en<br />
familles chimiques<br />
Simulation<br />
par Fonctions<br />
de transfert<br />
(EXCEL+VBA)<br />
Regroupement en<br />
familles chimiques<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
16<br />
Données d’entrée Isotopes<br />
Données réduites éléments<br />
Evaluation<br />
quantitative<br />
des flux
Couplage neutronique / retraitement<br />
Salt<br />
purification<br />
Pa233 Pa233<br />
Xe Xe et et Kr Kr<br />
As, As, Se, Se, Nb, Nb, Mo, Mo,<br />
Te, Te, Ru, Ru, Rh, Rh, Pd, Pd, Ag Ag<br />
Ge, Ge, Cd, Cd, In, In, Sn, Sn,<br />
Sb Sb ,, Zr Zr<br />
Sm, Sm, Eu, Eu, La, La, Ce, Ce,<br />
Nd, Nd, Pr, Pr, Pm Pm<br />
Rb, Rb, Cs, Cs, Sr, Sr, Ba Ba<br />
Br, Br, II<br />
efficacités<br />
Manque Erbium<br />
CESAR<br />
Reactor<br />
Helium<br />
bubbling<br />
efficacités<br />
UF 6<br />
reduction HF<br />
UF<br />
6<br />
UF6<br />
cristallisation<br />
UF<br />
6<br />
H 2<br />
Extraction<br />
HF<br />
F 2<br />
Hydrofluoration<br />
Fluoration<br />
Reductant<br />
addition<br />
Pa radioactive<br />
decay<br />
Noble<br />
metals LiF,H 2<br />
UF Pa radioactive<br />
6 F 2<br />
decay UF<br />
Fluoration<br />
Fluoration 6<br />
Bi<br />
Effluent<br />
F 2 s<br />
salt<br />
metal<br />
efficacités<br />
Faisabilité faite<br />
Etude poursuivie en 2009<br />
Treated salt<br />
Salt and rare earth<br />
modélisation<br />
modélisation<br />
Extractio<br />
n<br />
Extractio<br />
n<br />
Extractio<br />
n<br />
Extractio<br />
n<br />
Bi-Li<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
17<br />
Li<br />
Modélisation LABVIEW<br />
LiCl<br />
Bi-Li<br />
Bi-Li<br />
Bi-Li<br />
Bi-Li<br />
+divalent rare<br />
earth<br />
+trivalent rare<br />
earth
Corrosion en sels fondus<br />
Matériaux métalliques de référence :<br />
‣ alliages à base nickel à relativement bas chrome<br />
‣ renforcés en solution solide par la présence de molybdène,<br />
(Hastelloy N, HN80M ou MONICR)<br />
Base du dimensionnement du MSRE<br />
surface<br />
3 thèmes :<br />
‣ Attaque par le Tellure (2003-2006)<br />
alloy<br />
‣ Etudes de la chimie et de la corrosion en fluorure<br />
• caractérisation des espèces du Cr en solution<br />
• essais CORSEF à électrode tournante<br />
‣ Test de nouveaux alliages à base tungstène<br />
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18
Etudes matériaux : Corrosion<br />
Electrochemical studies of structural materials corrosion<br />
in a molten salt environment<br />
CORSEF installation (Saclay)<br />
Gaine alumine<br />
Tige Inconel<br />
Nitrure de bore<br />
Graphite<br />
Echantillon<br />
~15cm<br />
<strong>CEA</strong>/EDF/Toulouse Univ.<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
19
Modélisation bullage en Sels fondus<br />
Modélisation CFD<br />
‣ DNS (TRIO_U)<br />
‣ RANS diphasique (NEPTUNE)<br />
Simulation TRIO_U<br />
Water test<br />
Maillage du séparateur (Neptune)<br />
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Le REX<br />
‣ Quelques focus des années 80 à nos jours<br />
Panorama des études actuelles au <strong>CEA</strong> sur les <strong>RSF</strong><br />
(collaboration <strong>CNRS</strong>)<br />
Autres Perspectives<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
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Utilisation de sels fondus en circuit primaire<br />
Spectre rapide<br />
Capture trop importante<br />
conduisant à un effet de vidange positif<br />
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22
Utilisation de sels fondus en circuit primaire<br />
Spectre thermique<br />
Concept PB-AHTR<br />
Sel = FLiBe ( 7 Li 2 BeF 4 )<br />
graphite + TRISO<br />
Suivi dans le cadre de GIF<br />
(pas d’action spécifique <strong>CEA</strong>)<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
23
Utilisation de sels fondus en circuit secondaire<br />
Cas du SFR<br />
nitrates<br />
chlorures<br />
hydroxydes<br />
‣ Objectif : éviter l’interaction sodium / eau<br />
Sels /bases<br />
T fusion et<br />
température<br />
minimale<br />
d’utilisation<br />
NaNO 3 -KNO 3 -+ + +++<br />
NaNO 3 -KNO 3 -<br />
++ - +<br />
Ca(NO 3 ) 2 (Hitec<br />
XL)<br />
NaNO 3 -LiNO 3 -<br />
KNO 3 ++ -+ +<br />
NaNO 3 -KNO 3 -<br />
NaNO 2 (Hitec) ++ - ++<br />
XCl-CuCl<br />
(X = Cs, Rb, K)<br />
le meilleur serait<br />
KCl-CuCl<br />
++ ++<br />
Ebullition ou<br />
décomposition<br />
Stabilité<br />
REX Corrosion Interaction avec<br />
l’environnement :<br />
Na, H 2 O, air<br />
thermique<br />
nitrates<br />
Réactions attendues.<br />
Corrosion à des<br />
vitesses acceptables<br />
A étudier pour<br />
jusqu’à 600°C.<br />
déterminer les<br />
produits de réaction,<br />
A étudier dans nos<br />
incidence sur procédé<br />
conditions<br />
et possibilité<br />
d’élimination<br />
halogénures<br />
Pas de REX en<br />
dans l’énergie<br />
nucléaire<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
24<br />
--<br />
hydroxydes<br />
Forte corrosion à<br />
étudier<br />
Acceptabilité /<br />
critères d’impuretés<br />
sodium nucléaire<br />
NaOH-KOH Forte corrosion : à<br />
+ ++ +<br />
étudier<br />
--<br />
à étudier<br />
Interaction Na-NaOH<br />
corrosion, à étudier<br />
qualité moyenne des échanges, interaction sodium, expansion
Utilisation de chaleur nucléaire pour l’industrie<br />
Avantages certains des sels fondus<br />
‣ large gamme de fonctionnement et à haute température<br />
‣ transporter la chaleur sur de longues distances<br />
‣ stocker la chaleur<br />
Helium VHTR<br />
47 b.<br />
863.54 °C<br />
6.9 b.<br />
595.9 kg/s<br />
863.44°C<br />
6.8 b.<br />
855°C, 6.97 b.<br />
SO 2: 1004mol/s<br />
SO 3 : 451.5 mol/s<br />
H 2 O: 2951mol/s<br />
H 2SO 4: 1.4mol/s<br />
O 2 :500 mol/s<br />
870 °C<br />
272.2 kg/s<br />
422.1°C,<br />
7.25 b<br />
XCPint<br />
766.85°C,<br />
7. b<br />
46.74b.<br />
446.5 °C<br />
Groupe<br />
IHX<br />
Groupe<br />
XHMT<br />
XCPint<br />
5.32 b.<br />
772.5°C<br />
401.72°C,<br />
7.48 b<br />
XCPint<br />
401.74°C,<br />
7.5 b<br />
401.7°C,<br />
5.77 b 595.9 kg/s<br />
401.77°C,<br />
5.83 b<br />
XCPint<br />
NaF-BeF2<br />
7 b.<br />
Sel liquide<br />
383°C<br />
595.9 kg/s<br />
Tf °C<br />
Tf<br />
Teb<br />
M kgkmol -1<br />
Densité<br />
kmol.m -3<br />
àTfroide<br />
à Tchaude<br />
Cp<br />
kJ.kmol -1 K -1<br />
Pouvoir calo.<br />
Vol.<br />
kJ.m -3 K -1<br />
λ<br />
µ<br />
Wm -1 K -1 Pa.s<br />
NaF-BeF 2 360<br />
1400<br />
43.83 47.4<br />
42.27<br />
95.7<br />
95.7<br />
4537.13<br />
4046.1<br />
1<br />
1<br />
6.97E -3<br />
6.97E -3<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
25
Conclusions<br />
le <strong>CEA</strong> réalise une action de veille technologique<br />
‣ Centrée sur le MSFR proposé par le <strong>CNRS</strong><br />
• Thèmes :<br />
Modélisation neutronique<br />
Modélisation système<br />
Retraitement<br />
Sels fondus<br />
• Valorisation des compétences du <strong>CEA</strong> dans ces domaines<br />
‣ Autres applications<br />
• Orientées vers les applications industrielles<br />
Collaborations<br />
‣ étroite avec le <strong>CNRS</strong><br />
‣ Des projets à l’international<br />
• GIF<br />
• SUMO2 ?<br />
DEN DER Applications Nucléaires des Sels Fondus – 25-26 mars 2009<br />
26