Le Traitement des combustibles RNR usés: - gedepeon
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<strong>Le</strong> <strong>Traitement</strong> <strong>des</strong><br />
<strong>combustibles</strong> <strong>RNR</strong> usés:<br />
Bilan <strong>des</strong> connaissances et perspectives<br />
Michel MASSON<br />
CEA/DEN/MAR/DRCP<br />
Avec les contributions de B. Lorrain et A. Vaudano<br />
─ Contexte<br />
─ Historique du traitement <strong>des</strong> <strong>RNR</strong><br />
─ <strong>Le</strong> combustible <strong>RNR</strong> MOX<br />
─ <strong>Le</strong> combustible <strong>RNR</strong> Carbure<br />
Atelier PARIS-GEDEPEON « Séparation-Transmutation »
Génération IV : les principaux critères<br />
1/ DURABILITE<br />
– préservation <strong>des</strong> ressources naturelles<br />
– minimisation <strong>des</strong> déchets ultimes<br />
– résistance / risques de prolifération<br />
2/ ECONOMIE<br />
3/ SURETE<br />
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2
Quels objectifs pour le cycle ?<br />
(1) Recycler les actini<strong>des</strong><br />
[valorisation U et Pu]<br />
[quantité, radiotoxicité, impact <strong>des</strong> déchets]<br />
(2) Recycler en bloc les actini<strong>des</strong> ?<br />
[simplifier, accroître résistance/risques de<br />
prolifération]<br />
(3) Une technologie « compacte » et « propre »<br />
[coût, limiter rejets et déchets technologiques]<br />
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3
La loi du 28 juin 2006 …<br />
LA « FEUILLE DE ROUTE » :<br />
28 Juin 2006<br />
– 2012 : évaluation <strong>des</strong> potentialités<br />
industrielles <strong>des</strong> diverses options<br />
(réacteur prototype 2020, recyclage <strong>des</strong><br />
actini<strong>des</strong>)<br />
– 2015 : définition du stockage<br />
(mise en exploitation 2025)<br />
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4
<strong>Le</strong>s gran<strong>des</strong> voies de traitement<br />
• HYDROMETALLURGIE<br />
− taux de séparation élevés<br />
− peu de déchets technologiques<br />
− peu compact, nombreuses étapes<br />
• PYROMETALLURGIE<br />
• AUTRES ?<br />
− supercritique, échangeurs soli<strong>des</strong> ?<br />
− Volatilisation sélective ?<br />
− Procédés physiques ?<br />
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5
USINES FRANCAISES<br />
1960 1970 1980 1990 2000<br />
UP2<br />
UP2-400<br />
1966<br />
1987<br />
1976 1994<br />
UNGG<br />
Eau légère<br />
Rapide<br />
UP3<br />
1990<br />
UP2-800<br />
1994<br />
APM<br />
1962 1997<br />
AT1<br />
1969 1978<br />
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6
<strong>Traitement</strong> <strong>des</strong> <strong>RNR</strong> MOX : retour d’expérience français<br />
Atelier AT1 La Hague<br />
• 1969 - 1978 :première installation pilote française pour le retraitement <strong>des</strong><br />
<strong>combustibles</strong> <strong>RNR</strong> (Rapsodie et Phénix) ; capacité 1 kg/j ; 15477 aiguilles ou<br />
753,7 kg d’U+Pu<br />
Usine UP2 - 400 La Hague<br />
• 1978 à 1984 : traitement de 11 t (U+Pu) (Phénix cœur interne, 73 GWj/tmli<br />
maximum et refroidissement de 16 à 48 mois)<br />
• Après dissolution dans l’atelier HAO (en présence d’un poison neutronique<br />
en solution), le traitement a été réalisé en dilution avec du combustible<br />
UNGG<br />
Atelier Pilote de Marcoule<br />
• 1973 - 1983 : Chaîne TOP : <strong>combustibles</strong> Rapsodie, KNK et Phénix ; 6,8 t<br />
(U+Pu) (Phénix, 35 à 105 GWJ/tmli), Pu récupéré au retraitement réutilisé<br />
dans la fabrication du combustible ( jusqu’à 2 recyclages pour<br />
l’assemblage Fontenoy)<br />
• 1988 – 1997 : Chaîne TOR : 6 t (U+Pu) (Phénix, 75 à 105 GWj/tmli)<br />
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7
<strong>Traitement</strong> <strong>des</strong> <strong>RNR</strong> MOX : les projets français dans le passé<br />
• Faisabilité acquise, dans certaines conditions, du traitement industriel<br />
<strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> oxy<strong>des</strong> <strong>RNR</strong> ; 27,5 t <strong>RNR</strong> MOX traités en France<br />
entre 1969 et 1997<br />
<strong>Le</strong>s projets d’usines<br />
• 1980 : projet PURR (Première Usine de Retraitement de <strong>combustibles</strong><br />
Rapi<strong>des</strong>) :<br />
– la capacité de retraitement de cette usine était de 150 t/an et devait<br />
retraiter les <strong>combustibles</strong> <strong>des</strong> réacteurs SPX, Phénix et SNR 300<br />
• 1981-1982 : projet MAR 2000<br />
– retraitement <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> associés à un projet de EDF de quatre<br />
tranches <strong>RNR</strong> de 1500 MWe. <strong>Le</strong> projet MAR 2000 regroupait les usines<br />
PURR et FOR (Fabrication Oxyde Rapide).<br />
• 1984 : projet MAR 600<br />
– retraitement <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> SPX, capacité 250 kg/j<br />
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8
Combustible <strong>RNR</strong> MOX<br />
Combustible <strong>RNR</strong> MOX :<br />
- Oxyde mixte gainé métal<br />
- Carbure mixte en repli<br />
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En quoi diffère un <strong>RNR</strong> MOX… : les points particuliers pour le traitement<br />
COMBUSTIBLE Caractéristiques Eau légère MOX <strong>RNR</strong><br />
UOX<br />
MOX<br />
Composition av. irr. UO2 enrichi (U,Pu)O2 (U,Pu)O2<br />
235 U: 3 - 4,5% Pu: 3 - 8,5% Pu: 13 - 20%<br />
Structure Assemblage faisceau (200 à 300 aiguilles)<br />
faisceau (200 à 300<br />
aiguilles)<br />
Irradiation<br />
Nature de la<br />
gaine<br />
Pièces de<br />
structures<br />
Diamètre <strong>des</strong><br />
aiguilles (mm)<br />
taux de<br />
combustion<br />
(MWj/t)<br />
température<br />
moyenne (°C)<br />
Zircaloy Zircaloy Acier inox<br />
tête et pied (grilles, tirants)<br />
tête (PNS), pied,<br />
tube hexagonal, fil<br />
espaceur<br />
11 à 12 11 à 12 6 à 8<br />
33000/60000 33000/45000 80000/120000<br />
850 (1300 à<br />
coeur)<br />
850 (1300 à coeur) 1700<br />
Solubilité<br />
Gestion de la Criticité<br />
Dissolution Fer, Cr, ...<br />
Technologie<br />
REP<br />
<strong>RNR</strong><br />
Puissance spécifique<br />
(KW)<br />
1 an de<br />
refroidissement<br />
10 25 40<br />
Composition ap. irr. Plutonium 1 1 - 5 8 - 15<br />
Act. Mineurs 0,03 - 0,1 0,55 0,5<br />
PF totaux 3,5 5 8 - 12<br />
platinoi<strong>des</strong> 0,4 0,9 2 - 3<br />
Précipités Pu-PF<br />
Incorporation dans verres<br />
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10
Particularités du traitement mécanique<br />
• Elimination préalable <strong>des</strong><br />
tête et pied de l’assemblage<br />
• Découpe du tube hexagonal<br />
• Enlèvement éventuel du fil<br />
espaceur<br />
• Cisaillage <strong>des</strong> aiguilles<br />
• Tenue <strong>des</strong> gaines en acier<br />
inoxydable :<br />
– sous l’effet de l’irradiation<br />
(allongement, rupture<br />
d’aiguilles)<br />
– lors du cisaillage<br />
(berlingotage)<br />
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11
APM - TOR 1 <strong>Traitement</strong> mécanique<br />
enlèvement du fil espaceur<br />
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12
Particularités de la dissolution <strong>des</strong> <strong>RNR</strong> MOX<br />
• Limite de solubilité <strong>des</strong> oxy<strong>des</strong> mixtes<br />
Diminution de la cinétique de<br />
dissolution de l’UPuO 2<br />
avec la teneur<br />
en plutonium, dans l’acide nitrique à<br />
l’ébullition pendant 6 heures.<br />
Courbe de dissolution dans HNO 3<br />
ébullition, durée 6 heures.<br />
• Perte en matière fissile liée à la teneur élevée en Pu :<br />
– Nécessité d’augmenter l’acidité, la température et la durée de la<br />
dissolution<br />
– Ajout d’un digesteur discontinu en aval d’une dissolution continue<br />
•<br />
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13
Particularités de la dissolution <strong>des</strong> <strong>RNR</strong> MOX<br />
140<br />
• Problèmes accrus de corrosion :<br />
– Présence de Pu (VI) et de Np (VI) due au milieu très oxydant<br />
– Dissolution partielle du matériau de gainage<br />
Résultats d’immersion 12h dans HNO 3 9 mol.L -1 à l’ébullition<br />
N9 : 12Cr 25Ni 0.07C Ti<br />
15/15Ti : 15,5Cr 14,5Ni 0,5Ti<br />
316 : 17Cr 12Ni<br />
316Ti : 17Cr 13Ni 0,4Ti<br />
2500<br />
EM12: 9Cr 2Mo 0,1V 0,5Nb<br />
DT: 13Cr Ti2O3<br />
DY 05: 13Cr Ti2O3, Y2O3<br />
MA957: 14Cr 0,3Mo 1Ti 0,2Y 2<br />
O 3<br />
MA956: 20Cr 4,5Al 0,5 Ti 0,5Y 2<br />
O 3<br />
120<br />
F e d is s o u s (m g /L )<br />
100<br />
80<br />
60<br />
40<br />
Aciers<br />
austénitiques<br />
Fe dissous (mg/L)<br />
2000<br />
1500<br />
1000<br />
Niveau acceptable de corrosion<br />
Aciers ferritiques-martensitiques<br />
20<br />
500<br />
0<br />
12 15,5 17 17<br />
N9 15/15Ti 316 316Ti<br />
Teneur en Cr (% mass.)<br />
0<br />
9 13 13 14 20<br />
EM12 DT DY 05 MA957 MA956<br />
Teneur en Cr (% mass.)<br />
• Corrosion acceptable <strong>des</strong> gaines en acier ferritique à dispersoï<strong>des</strong><br />
si proche de 20Cr<br />
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14
Particularités de la dissolution <strong>des</strong> <strong>RNR</strong> MOX<br />
• Problèmes accrus de sûreté-criticité<br />
– limitation de la concentration en U et Pu,<br />
– géométrie sous-critique <strong>des</strong> appareils (cas d’AT1 et de l’APM)<br />
– éventuel empoisonnement <strong>des</strong> solutions (cas du HAO).<br />
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15
Dissolveur continu hélicoïdal - Prototype SPI<br />
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16
Evolution de la composition <strong>des</strong> précipités métalliques<br />
Evolution avec le BU du rapport Mo/Ru dans les précipités métalliques d’un<br />
combustible <strong>RNR</strong><br />
Au-<strong>des</strong>sus de 80 GWj/tmli<br />
- Masse de précipités métalliques<br />
- enrichissement en métaux nobles<br />
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17
Proportion de Tc dissous<br />
Influence de la teneur initiale en Pu<br />
200<br />
180<br />
160<br />
Uox-REP<br />
90%<br />
Tc soluble<br />
140<br />
Tc (mg/L)<br />
120<br />
100<br />
80<br />
MOX-REP<br />
65-70%<br />
10%<br />
60<br />
40<br />
MOX-<strong>RNR</strong><br />
20<br />
0<br />
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20<br />
Pu/( U+Pu) dans le combustible %<br />
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18
Masse de résidus de dissolution<br />
Influence du taux de combustion<br />
70<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
Evolution de la masse de<br />
produits de fission<br />
insolubles en fonction du<br />
taux de combustion<br />
mesuré après dissolution<br />
du combustible irradié<br />
par HNO 3 7M<br />
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19
Granulométrie <strong>des</strong> résidus de dissolution<br />
Influence du taux de combustion<br />
Données anciennes à réactualiser<br />
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20
Comportement <strong>des</strong> gaz rares<br />
• Inertes chimiquement<br />
Combustible<br />
Cisaillage<br />
• Dans le combustible :<br />
– occlus dans l’oxyde,<br />
– dans la chambre<br />
d’expansion<br />
• Relâchement plus ou moins<br />
important au cisaillage<br />
REP 3 à 6 %<br />
NR PHENIX 60 à 80 %<br />
NR FORTISSIMO 95 %<br />
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21
Répartition du tritium<br />
COMBUSTIBLES REP<br />
HT 0,5 %<br />
Gaz de dissolution<br />
0,2 %<br />
40 %<br />
OXYDE<br />
TRITIUM FORME<br />
HTO, OT 99,5 %<br />
Solution de dissolution<br />
40 %<br />
100 %<br />
~ 100 %<br />
Coques<br />
60 %<br />
60 %<br />
GAINE<br />
~ 0,1 %<br />
Liquide de refroidissement<br />
du réacteur<br />
0,1 %<br />
COMBUSTIBLES NR<br />
TRITIUM FORME<br />
100 %<br />
1 %<br />
99 %<br />
OXYDE<br />
GAINE<br />
HT 0,5 %<br />
HTO, OT 99,5 %<br />
~ 100 %<br />
~ 0 %<br />
Gaz de dissolution<br />
Solution de dissolution<br />
Coques<br />
Liquide de refroidissement<br />
du réacteur<br />
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0,005 %<br />
1 %<br />
~ 0 %<br />
99 %<br />
22
Particularités <strong>des</strong> Extractions<br />
• Présence de Pu (VI) en quantité importante :<br />
– Nécessité de réduction du Pu(VI) (radiolyse α ou par bullage<br />
de NOX)<br />
• Présence de fines de dissolution :<br />
– Augmentation <strong>des</strong> crasses d’interphase dans les appareils<br />
d’extraction<br />
• Quantité de PF :<br />
– Décontamination plus difficile de U et Pu vis-à-vis de Ru/Rh<br />
• Partition U-Pu au 1 er cycle non testée pour <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong><br />
<strong>RNR</strong><br />
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23
Conditionnement <strong>des</strong> produits de fission<br />
• Concentration <strong>des</strong> produits de fission :<br />
– Contraintes sur la masse de composés oxy<strong>des</strong><br />
– Contraintes thermiques<br />
– Contraintes sur la masse de fer<br />
• Vitrification <strong>des</strong> PF :<br />
– Risques d’atteindre <strong>des</strong> teneurs limites en Ni et Cr<br />
– Dépassement de la borne d’activité α totale (Pu <strong>des</strong> fines)<br />
– Problème éventuel du gadolinium si addition de poison<br />
soluble dans le procédé pour raisons de sûreté-criticité<br />
Recherche d’un procédé de conditionnement<br />
sépar<br />
paré <strong>des</strong> fines de dissolution <strong>des</strong> PF<br />
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24
<strong>Le</strong> combustible GFR<br />
Combustible plaque<br />
Combustible GFR innovant :<br />
- Combustible céramique<br />
U 80<br />
Pu 20<br />
(AM)C/SiC<br />
- Séparateur métallique: W,<br />
W-Re, …<br />
- Recyclage intégral <strong>des</strong> AM (1,5<br />
à 3% en coeur)<br />
Combustible aiguille<br />
1-Tube métallique<br />
réfractaire<br />
2-Enroulement de fibres<br />
SiC ou tricotage<br />
3- Réalisation de la matrice<br />
par infiltration SiC<br />
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25
En quoi diffère un carbure … : les points particuliers pour le traitement<br />
COMBUSTIBLE Caractéristiques MOX <strong>RNR</strong> Carbure GFR<br />
Composition av. irr. (U,Pu)O2 (U,Pu)C<br />
Pu: 13 - 20% Pu: 20%<br />
Structure Assemblage<br />
faisceau (200 à 300 faisceau plaques ou<br />
aiguilles)<br />
aiguilles<br />
Nature de la<br />
gaine<br />
Pièces de<br />
structures<br />
Diamètre <strong>des</strong><br />
pastilles (mm)<br />
Acier inox<br />
tête (PNS), pied,<br />
tube hexagonal, fil<br />
espaceur<br />
SiC<br />
Matrice inerte SiC<br />
6 à 8 11<br />
Pyrophoricité<br />
Solubilité<br />
Produits carbonés<br />
Technologie<br />
Céramique dure abrasive<br />
Déstructuration CF/MI<br />
Séparation CF/MI<br />
Irradiation<br />
taux de<br />
combustion<br />
(GWj/t)<br />
80/120 50/100<br />
Gestion du déchet<br />
température<br />
moyenne (°C)<br />
1700 1600<br />
Puissance spécifique<br />
(KW)<br />
1 an de<br />
refroidissement<br />
40 30<br />
Composition ap. irr. Plutonium 8 - 15 20<br />
Act. Mineurs 0,5 0,3<br />
PF totaux 8 - 12 5-10<br />
platinoi<strong>des</strong> 2 - 3 2<br />
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26
<strong>Traitement</strong> <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> carbure : retour d’expérience<br />
• Expérience française<br />
─ fin <strong>des</strong> années 1970<br />
─ limitée au laboratoire à<br />
quelques tronçons<br />
IGCAR Reprocessing Facility<br />
• Expérience indienne récente :<br />
─ plusieurs aiguilles Carbure U 0,3-0,45<br />
Pu 0,7-0,55<br />
de plusieurs assemblages du cœur MK-1 du<br />
réacteur FBTR<br />
─<br />
─<br />
taux de combustion entre 25 et 148 GWj/tmli<br />
cisaillage mécanique sous argon<br />
─ dissolution à acidité nitrique concentrée (HNO 3<br />
9N) et à reflux pendant 24h (<strong>des</strong>truction <strong>des</strong><br />
espèces carbonées en solution par électrooxydation)<br />
─<br />
rendements de récupération de U et Pu par<br />
PUREX « annoncés » bons<br />
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27
Particularités <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> carbures<br />
Influence de la teneur en oxygène sur l’énergie de la<br />
réaction d’oxydation du carbure d’uranium à l’état divisé<br />
Energie (mW)/masse d’UC (mg)<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
O 2 pur<br />
O 2<br />
O 2<br />
UC divisé<br />
Masse = 3,5 g<br />
: 20% air<br />
30% air-Ar O 2 : 3 % air-Ar<br />
100 150 200<br />
250 300<br />
T°C<br />
Définir <strong>des</strong> conditions de manipulation sûres <strong>des</strong><br />
<strong>combustibles</strong> carbures<br />
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28
Particularités du traitement <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> carbures<br />
• Dissolution nitrique <strong>des</strong> carbures d’actini<strong>des</strong><br />
─ UPuC soluble dans l’acide nitrique (cinétique de dissolution (~50 g.cm -2 .h -1 ),<br />
environ 2 fois plus rapide que les oxy<strong>des</strong>)<br />
─ Matériau très réactif au contact de l’acide nitrique<br />
─ ~ 50 % du carbone initial sous forme d’aci<strong>des</strong> carboxyliques et aromatiques<br />
Solution de dissolution UC/HNO 3<br />
Solution brune en fin de dissolution<br />
• Besoin de revisiter la dissolution: UC, UPuC et UPuC irradié (aiguilles<br />
Rapsodie et Nimphe 2)<br />
─<br />
Solubilité, cinétique, effluents gazeux, bilan, indissous, composés carbonés<br />
organiques, …<br />
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29
Particularités du traitement <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> carbures<br />
• Extraction par le TBP<br />
Impact <strong>des</strong> espèces carbonées en solution sur les rendements<br />
de séparation du Pu<br />
Residual plutonium in organic phase (mg/ml)<br />
100<br />
10<br />
1<br />
0,1<br />
0,01<br />
Carbon <strong>des</strong>troyed unirradiated<br />
Carbon un<strong>des</strong>troyed unirradiated<br />
carbon un<strong>des</strong>troyed irradiated 100 GWt/d<br />
0 2 4 6 8 10<br />
Travaux Indiens<br />
Cycle <strong>RNR</strong><br />
Fuite Pu dans le<br />
solvant comprise<br />
entre 0,1 et 0,5%<br />
Minéralisation <strong>des</strong> composés organiques<br />
Oxydation en amont possible du combustible (?)<br />
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30
En résumé …<br />
Pas de points rédhibitoires, mais :<br />
─ adaptation <strong>des</strong> procédés de tête et <strong>des</strong> technologies aux<br />
spécificités <strong>des</strong> <strong>combustibles</strong> (oxyde, carbure)<br />
─ évolution <strong>des</strong> technologies (capacité, disponibilité, gestion<br />
de la criticité)<br />
─ adaptation, pour une usine du futur, <strong>des</strong> procédés de<br />
conditionnement (vitrification), voire en rechercher de nouveaux<br />
(iode, 14 C, tritium (?), SiC, métaux, …)<br />
Échéance 2012 :<br />
─ Combustible <strong>RNR</strong> MOX: Revisiter la dissolution (digestion<br />
complémentaire <strong>des</strong> indissous ?)<br />
─ Combustible carbure: Crédibiliser les principales étapes du cycle de<br />
traitement<br />
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31
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