EC/OC – Verteilung von Feinstäuben in Straßenschluchten
EC/OC – Verteilung von Feinstäuben in Straßenschluchten
EC/OC – Verteilung von Feinstäuben in Straßenschluchten
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<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong> <strong>–</strong> <strong>Verteilung</strong> <strong>von</strong> <strong>Fe<strong>in</strong>stäuben</strong><br />
<strong>in</strong> <strong>Straßenschluchten</strong><br />
Ergebnisse e<strong>in</strong>es Projekts aus dem Leibniz-Institut<br />
für Troposphärenforschung e.V. (IfT) für die<br />
Forschungsvere<strong>in</strong>igung Automobiltechnik e.V. (FAT)<br />
Th. Gnauk, E. Brüggemann, K. Müller, H. Herrmann<br />
Vortrag zur Ausschusssitzung der Expertengruppe „Fe<strong>in</strong>stäube“<br />
bei der D<strong>EC</strong>HEMA am 10.05.07 <strong>in</strong> Frankfurt/Ma<strong>in</strong>
E<strong>in</strong>e Reihe epidemiologischer Studien ergab H<strong>in</strong>weise auf e<strong>in</strong>e Steigerung des<br />
Risikos gesundheitlicher Schäden der Bevölkerung durch Langzeitexposition mit<br />
luftgetragenen <strong>Fe<strong>in</strong>stäuben</strong>.<br />
Die gesundheitliche Wirkung der Nanopartikel hängt stark <strong>von</strong> ihrer chemischen<br />
Zusammensetzung und den damit verbundenen Eigenschaften (Wasser- bzw.<br />
Fettlöslichkeit) ab, deshalb ist die größenaufgelöste chemische und physikalische<br />
Charakterisierung der partikulären Kohlenstoffanteile zw<strong>in</strong>gend erforderlich.<br />
Abschätzung der Anteile des lokalen Verkehrs, des städtischen H<strong>in</strong>tergrunds und<br />
des ländlich-regionalen H<strong>in</strong>tergrunds aus den Messdaten <strong>in</strong> e<strong>in</strong>er <strong>von</strong> Grenzwertüberschreitung<br />
(PM 10 = 50 µg m -3 ) bedrohten, stark befahrenen Straßenschlucht.<br />
Was könnten wirksame Maßnahmen zur Vermeidung <strong>von</strong><br />
Grenzwertüberschreitungen se<strong>in</strong>?<br />
Motivation
Probenahme zur chemischen Charaktersierung<br />
Größenaufgelöste Partikelprobenahme mit BERNER-Impaktoren gleichzeitig an<br />
drei unterschiedlich belasteten Stationen:<br />
Eisenbahnstraße (Station E) <strong>–</strong> verkehrsbelastete Straßenschlucht<br />
Dachplattform des IfT (Station I) <strong>–</strong> Mischgebiet, urbaner H<strong>in</strong>tergrund<br />
Melpitz (Station M) <strong>–</strong> ländliche Region, regionaler H<strong>in</strong>tergrund<br />
Durch e<strong>in</strong>fache Differenzbildung können verschiedene Quellgruppen gebildet<br />
werden (Lenschow et al., 2001):<br />
LHG (ländlicher H<strong>in</strong>tergrund): M<br />
SHG (städtischer H<strong>in</strong>tergrund): I <strong>–</strong> M<br />
LV (lokaler Verkehr): E <strong>–</strong> I<br />
Für die Partikelmasse und ihre Bestandteile wird damit e<strong>in</strong>e Zuordnung getroffen.<br />
Messstationen und Zuordnung
Akkumulationsmodepartikel<br />
Stufe 1 Ultrafe<strong>in</strong>staubfraktion Dp aer = 0.05 - 0.14 µm<br />
Stufe 2 Fe<strong>in</strong>staubfraktion (1) Dp aer = 0.14 - 0.42 µm<br />
Stufe 3 Fe<strong>in</strong>staubfraktion (2) Dp aer = 0.42 - 1.2 µm<br />
Coarse mode <strong>–</strong> Partikel<br />
Stufe 4 Grobstaubfraktion (1) Dp aer = 1.2 - 3.5 µm<br />
Stufe 5 Grobstaubfraktion (2) Dp aer = 3.5 - 10 µm<br />
PM 10 <strong>–</strong> Schwebstaubfraktion: ∑ 0.05-10 µm<br />
Abscheidegrenzen des BERNER-Impaktors
Aus: R. Jänicke, Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 82, 1198 (1978)
Verkehrsaufkommen<br />
(VAK) wechselnd<br />
während des Projektzeitraums<br />
durch<br />
Sanierungsarbeiten<br />
Sanierungsgebiet Leipzig-Ost<br />
Block 99, 1. Obergeschoss<br />
Messstation E<br />
Lage der Messstation <strong>in</strong> der Eisenbahnstraße (1)
Kfz pro Tag<br />
25000<br />
20000<br />
15000<br />
10000<br />
5000<br />
0<br />
10/03<br />
11/03<br />
12/03<br />
1/04<br />
2/04<br />
3/04<br />
4/05<br />
5/05<br />
6/05<br />
7/05<br />
Verkehrszählung<br />
VAK - Def<strong>in</strong>ition:<br />
Periode Kfz/d VAK n<br />
So 2003 20000 100% 9<br />
Wi 2003 (vVB) 20000 100% 2<br />
Wi 2003 (VB) 3<br />
Wi 2004 (VSP) 2000 10% 5<br />
Wi 2005 (nR) 10000 50% 4<br />
So 2005 (nR) 10000 50% 5<br />
n: Anzahl der Partikelprobenahmen<br />
vVB: vor Verkehrsberuhigung, Durchgangsstraße<br />
VB: Verkehrsberuhigung, Umbau (nicht berücksichtigt)<br />
VSP: Vollsperrung, Verkehr nur für Anlieger<br />
nR: nach Rekonstruktion, verkehrsberuhigte Zone<br />
Verkehrsaufkommen (VAK) an Station Eisenbahnstraße
Sanierter Abschnitt der<br />
Eisenbahnstraße zwischen<br />
den Kreuzungen mit der<br />
Herrmann-Liebmann-Straße<br />
(vorn) und der<br />
Torgauer Straße (h<strong>in</strong>ten).<br />
Die Messstation bef<strong>in</strong>det sich<br />
im Rückstaubereich der<br />
vorderen Kreuzung.<br />
Lage der Messstation <strong>in</strong> der Straßenschlucht (2)<br />
Messstation
Überblicksdarstellungen auf der Grundlage <strong>von</strong><br />
PM 10 -Konzentrationen<br />
(Summe aller BERNER-Impaktorstufen)<br />
Dp aer = 0,05-10 µm<br />
Summenbetrachtung
Konz. [µg m -3 ]<br />
50<br />
45<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
S-03<br />
50-140 nm 0,14-0,42µm 0,42-1,2 µm 1,2-3,5µm 3,5-10µm<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
Partikelmasse<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
E I M<br />
Der PM 10-Grenzwert <strong>von</strong> 50 µg m -3 wurde <strong>in</strong> E<strong>in</strong>zelmessungen 3x<br />
im W<strong>in</strong>ter 2005 überschritten (2x anStation I, 1x an Station E). Das<br />
Maximum lag bei 54,6 µg m -3 .<br />
Gesamtüberblick: Partikelmasse (Dp aer = 0.05-10 µm)<br />
W-05<br />
S-05
Konz. [µg/m³]<br />
14<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
Gesamt-<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> (PM10: Stufe 1-5)<br />
E I M E I M E I M E I M E I M<br />
<strong>OC</strong><br />
So 2003 Wi 03 (vor VB) Wi 04 (nach VSP) Wi 2005 So 2005<br />
Der Anteil der TC-Fraktion an der Gesamtpartikelmasse<br />
PM 10 beträgt meist 20-30 %,<br />
im Sommer 2005 auch bis etwa 40 % (Station M).<br />
<strong>EC</strong><br />
TC- und <strong>EC</strong>-Abfall <strong>von</strong> E über I nach M bei<br />
allen Messperioden<br />
⇒ Station E vere<strong>in</strong>igt Konzentrationen aus dem<br />
Ferntransport, dem normalen städtischen<br />
H<strong>in</strong>tergrund und dem lokalen Verkehr <strong>in</strong> der<br />
Straßenschlucht<br />
⇒ Zunehmende Entfernung <strong>von</strong> den Quellen<br />
senkt die gefundenen Konzentrationen<br />
⇒ starke Ferntransportbeiträge können die<br />
Verhältnisse <strong>in</strong> E<strong>in</strong>zelfällen umkehren<br />
Konz. [µg/m³]<br />
50<br />
45<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>-Anteil an PM10<br />
Masse-TC<br />
E I M E I M E I M E I M E I M<br />
<strong>OC</strong><br />
So 2003 Wi 03 (vor VB) Wi 04 (nach VSP) Wi 2005 So 2005<br />
TC-/ Masse-Summenbetrachtung (Dp aer = 0,05-10 µm)<br />
<strong>EC</strong>
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
n=5<br />
n=2<br />
PM 10 Sommer/W<strong>in</strong>ter 2005<br />
n=2<br />
n=5<br />
n=2<br />
n=2<br />
So<br />
Wi (Nord)<br />
Wi (Ost)<br />
n=5<br />
E I M<br />
Die herangeführte Partikelmasse<br />
konzentriert sich auf der Stufe<br />
Dp aer = 0.42-1.2 µm mit der<br />
langlebigsten Partikelfraktion.<br />
n=2<br />
n=2<br />
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
Ostanströmungen im W<strong>in</strong>ter<br />
verursachen hohe Partikelmassekonzentrationen,<br />
die<br />
im Stadtgebiet leicht zur Überschreitung<br />
des PM 10 -Grenzwerts<br />
<strong>von</strong> 50 µg m -3 führen können.<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
Herkunftsvergleich größenaufgelöst W<strong>in</strong>ter 2005<br />
E I M E I M E I M E I M E I M<br />
0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5 µm 3.5-10 µm<br />
Dp aer [µm]<br />
PM 10 -Konzentration nach Luftmassenherkunft<br />
Nord<br />
Ost
% der GM<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
Stufenanteile an der Gesamtmasse<br />
0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />
Dp aer [µm]<br />
So 03 VAK 100%<br />
So 05 VAK 50%<br />
Massereichste Stufe 3 bei ca. 55%<br />
der Gesamtmasse im W<strong>in</strong>ter,<br />
Fe<strong>in</strong>stpartikelanteil bleibt gleich<br />
bei Halbierung des VAK<br />
Im W<strong>in</strong>ter dom<strong>in</strong>ieren Ferntransport<br />
und Hausbrand die Partikelmasse<br />
Massereichste Stufe 3 liegt im Sommer<br />
bei ca. 30% der Gesamtmasse <strong>in</strong> der<br />
Straßenschlucht, höherer Beitrag der<br />
ultrafe<strong>in</strong>en und der groben Partikel<br />
zur Gesamtmasse.<br />
Rückgang des Anteils der<br />
Fe<strong>in</strong>stpartikelfraktion <strong>von</strong> 15%<br />
auf 9% bei Halbierung des VAK<br />
% der GM<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
Stufenanteile an der Gesamtmasse<br />
Wi 03 VAK 100%<br />
Wi 05 VAK 50%<br />
0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />
Dp aer [µm]<br />
Anteile der Stufen an der Gesamtmasse PM 10
PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
50<br />
45<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
14<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
Korr. VAK/PM 10-Masse Station E<br />
R 2 = 0.4592<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korr. VAK/TC-PM 10 Station E<br />
R 2 = 0.5111<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
<strong>OC</strong>-Konz. [µg m -3 ]<br />
<strong>EC</strong>-Konz. [µg m -3 ]<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
8<br />
7<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
Korr. VAK/<strong>OC</strong>-PM10 Station E<br />
R 2 = 0.7493<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korr. VAK/<strong>EC</strong>-PM 10 Station E<br />
R 2 = 0.2245<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Schwache Korrelation PM/TC/<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong> <strong>in</strong> PM 10 mit VAK
Korrelation der gefundenen Konzentrationswerte<br />
<strong>in</strong> den e<strong>in</strong>zelnen Partikelgrößenbereichen mit dem<br />
jeweils gemessenen Verkehrsaufkommen (VAK)<br />
<strong>in</strong> der Verkehrsstation Eisenbahnstraße<br />
E<strong>in</strong>zelstufenbetrachtung
Rot: Mittelwerte der drei Messphasen<br />
beim jeweiligen<br />
mittleren VAK<br />
Grün: Zusätzliche Messperioden<br />
aus dem Frühjahr 2005<br />
daily average particle number concentration [cm -3 ]<br />
26000<br />
24000<br />
22000<br />
20000<br />
18000<br />
16000<br />
14000<br />
12000<br />
10000<br />
0 2000 4000 6000 8000 10000 12000 14000 16000 18000<br />
cars per day<br />
⇒ Erfasster Partikeldurchmesser: 3 nm - 800 nm<br />
⇒ Die H<strong>in</strong>tergrundkonzentration beträgt an Station E etwa 10.000 Partikel pro cm²<br />
⇒ Lokaler Verkehr und urbaner H<strong>in</strong>tergrund tragen jeweils etwa zur Hälfte bei<br />
Tagesmittel der Partikelanzahlkonzentration <strong>in</strong><br />
Abhängigkeit vom Verkehrsaufkommen an Station E
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
Dpaer = 50-140 nm<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
E I M<br />
Deutliche Korrelation mit relativ hohem<br />
Bestimmtheitsmaß zwischen PM 0.05-0.14<br />
und VAK.<br />
Sockelbetrag <strong>von</strong> ca. 20% bei VAK = 0<br />
als Beitrag des urbanen H<strong>in</strong>tergrundes.<br />
Ultrafe<strong>in</strong>partikelmasse<br />
an Station E durch Verkehrse<strong>in</strong>fluss<br />
<strong>in</strong> allen Jahreszeiten höher als<br />
an den anderen Stationen<br />
PM-Konz. [µg m -3 ]<br />
4.5<br />
4.0<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/PM (50-140 nm) Station E<br />
R 2 = 0.7846<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Ultrafe<strong>in</strong>partikel - Massekonzentration und VAK
Konz. [µg m -3 ]<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
Wi 03 (VSP)<br />
E I M<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/TC (50-140 nm) Station E<br />
R 2 = 0.9101<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,40<br />
Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,54<br />
Hohes Bestimmtheitsmaß (R 2 = 0,91) für die Abhängigkeit des partikulären<br />
TC <strong>in</strong> Ultrafe<strong>in</strong>partikeln des Größenbereichs Dp aer = 0,05-0,14 µm vom<br />
Verkehrsaufkommen.<br />
Ultrafe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
Dpaer = 0,14-0,42 µm<br />
S-03<br />
E I M<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
Nur sehr schwache Korrelation<br />
mit ger<strong>in</strong>gem Bestimmheitsmaß<br />
zwischen PM 0.14-0.42 und VAK<br />
Fe<strong>in</strong>partikelmasse (1) nicht<br />
vom Verkehr dom<strong>in</strong>iert, hohe<br />
W<strong>in</strong>terbeträge stammen aus<br />
Hausbrandemissionen und<br />
Ferntransportanteilen<br />
PM-Konz. [µg m -3 ]<br />
9<br />
8<br />
7<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
Dpaer = 140-420 nm<br />
R 2 = 0.2335<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK (%)<br />
Fe<strong>in</strong>partikel - Massekonzentration und VAK (1)
Konz. [µg m -3 ]<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
E I M<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
Konz. [µg m -3 ]<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/TC (140-420 nm) Station E<br />
R 2 = 0.4627<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,23<br />
Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,45<br />
Schwache Abhängigkeit (R 2 = 0,46) zwischen VAK und partikulärem TC<br />
im Fe<strong>in</strong>partikelbereich Dp aer= 0,14 - 0,42 µm.<br />
Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (1)
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
S-03<br />
Dpaer = 0.42-1.2 µm<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
E I M<br />
Ke<strong>in</strong>e Korrelation zwischen<br />
PM 0.42-1.2 und VAK feststellbar<br />
Fe<strong>in</strong>partikelmasse (2) wird <strong>von</strong><br />
Ferntransportbeiträgen und <strong>von</strong><br />
Hausbrandemissionen geprägt,<br />
die sich besonders <strong>in</strong> kalten<br />
W<strong>in</strong>terepisoden bemerkbar machen.<br />
PM-Konz. [µg m -3 ]<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
Dpaer = 0.42-1.2 µm<br />
R 2 = 0.1664<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK (%)<br />
Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> Massekonzentration und VAK (2)
Konz. [µg m -3 ]<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
E I M<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
6.0<br />
5.0<br />
4.0<br />
3.0<br />
2.0<br />
1.0<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/TC (0.42-1.2 µm) Station E<br />
R 2 = 0.1748<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,15<br />
Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,22<br />
Ke<strong>in</strong>e Korrelation zwischen VAK und partikulärem TC im Fe<strong>in</strong>partikelbereich<br />
Dp aer= 0,42-1,2 µm.<br />
Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (2)
(1)<br />
(2)<br />
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
Massekonz. [µg m -3 ]<br />
18<br />
16<br />
14<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
7<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
Dpaer = 1,2-3,5 µm<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
E I M<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
Dpaer = 3,5-10 µm<br />
S-03<br />
W-03-vVB<br />
W-03-VSP<br />
W-05<br />
S-05<br />
E I M<br />
PM-Konz. [µg m -3 ]<br />
PM-Konz. [µg m -3 ]<br />
Dpaer = 1.2-3.5 µm<br />
R 2 = 0.7242<br />
Grobpartikel <strong>–</strong> Massekonzentration und VAK<br />
8<br />
7<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
Dpaer = 3.5-10 µm<br />
VAK (%)<br />
R 2 = 0.4503<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK (%)
Konz. [µg m -3 ]<br />
1.6<br />
1.4<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
E I M<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/TC (1.2-3.5 µm) Station E<br />
R 2 = 0.4185<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,24<br />
Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,67<br />
Die Korrelation VAK / PM (R 2 = 0,72) und VAK / TC (R 2 = 0,42) war<br />
im Grobpartikelbereich (1) stärker als im Fe<strong>in</strong>partikelbereich.<br />
Ursache: wahrsche<strong>in</strong>lich Resuspension <strong>von</strong> kohlenstoffhaltigem groben<br />
Straßenstaub durch die k<strong>in</strong>etische Energie des fließenden Verkehrs.<br />
Grobpartikel <strong>–</strong> PM/<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (1)
Konz. [µg m -3 ]<br />
0.8<br />
0.7<br />
0.6<br />
0.5<br />
0.4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
0.0<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
Wi 03 (VSP)<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
So 2003<br />
Wi 03 (vVB)<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
Wi 03 (VSP)<br />
E I M<br />
Wi 2005<br />
So 2005<br />
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
Korrelation VAK/TC (3.5-10 µm) Station E<br />
R 2 = 0.177<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,25<br />
Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,12<br />
Die Korrelation VAK / PM (R 2 = 0,45) und VAK / TC (R 2 = 0,18) war im<br />
Grobpartikelbereich (2) wieder schlechter als <strong>in</strong> (1).<br />
Ursache könnte die hohe Partikelmasse se<strong>in</strong>, die e<strong>in</strong>er länger anhaltenden<br />
Resuspension durch den fließenden Verkehr entgegenwirkt.<br />
Grobpartikel <strong>–</strong> PM/<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (2)
Bestimmtheitsmaß R 2<br />
Komponente Partikelgrößenbereich Dp aer [µm]<br />
< 10 0,05-0.14 0,14-0,42 0,42-1,2 1,2-3,5 3,5-10<br />
PM 0.46 0.78 0.23 0.17 0.72 0.45<br />
TC 0.51 0.91 0.46 0.17 0.42 0.18<br />
<strong>EC</strong> 0.22 0.40 0.23 0.15 0.24 0.25<br />
<strong>OC</strong> 0.75 0.54 0.45 0.22 0.67 0.12<br />
Das Bestimmheitsmaß R 2 x 100% gibt den Prozentsatz<br />
der Varianz an, der durch den l<strong>in</strong>earen Ansatz erklärt wird.<br />
Der Verkehrse<strong>in</strong>fluss wird deutlich durch:<br />
TC zeigt im Ultrafe<strong>in</strong>bereich gute Korrelation mit VAK<br />
PM zeigt deutliche Korrelation im Ultrafe<strong>in</strong>bereich<br />
Erhöhte R 2 -Werte im Grobpartikelbereich deuten auf Resuspension<br />
Überblick: Korrelation VAK [%] - gemessene Konz. [µg m -3 ]
Anteile der verschiedenen Quellgruppen durch<br />
Differenzbildung nach dem Lenschow-Ansatz<br />
⇒ Größenaufgelöste Betrachtung für die Anteile<br />
LHG (ländlicher H<strong>in</strong>tergrund): Station M<br />
SHG (städtischer H<strong>in</strong>tergrund): Station I-M<br />
LV (lokaler Verkehr): Station E-I<br />
⇒ Komponenten: Masse, TC, <strong>OC</strong>, <strong>EC</strong><br />
⇒ Korrelation mit Verkehrsaufkommen (VAK)<br />
Quellgruppenanteile an Masse und <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>
PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
-10<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
S-03 W-03-vVB W-03-VSP W-05 S-05<br />
Positiver Trend mit sehr<br />
schwacher Korrelation:<br />
PM 10 <strong>in</strong>sgesamt wird nicht<br />
vom Verkehrsaufkommen<br />
dom<strong>in</strong>iert.<br />
Über die ganze<br />
Partikelgrößenspannweite<br />
<strong>von</strong> 0,05-10 µm dom<strong>in</strong>iert<br />
der Umgebungsh<strong>in</strong>tergrund.<br />
LV-PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
-2<br />
-4<br />
R 2 = 0.3707<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
PM 10 <strong>–</strong> Massekonzentration: LV-Anteil und VAK
Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />
4.5<br />
4.0<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
-0.5<br />
S-03 W-03vVB<br />
Dpaer= 50-140 nm<br />
W-03-<br />
VSP<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
W-05 S-05<br />
Fe<strong>in</strong>stpartikel:<br />
Dom<strong>in</strong>ierender LV <strong>–</strong> Anteil<br />
Fe<strong>in</strong>partikel:<br />
Dom<strong>in</strong>ierender LHG <strong>–</strong> Anteil<br />
Grobpartikel:<br />
Dom<strong>in</strong>ierender SHG - Anteil<br />
Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />
Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
-5<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
-1<br />
-2<br />
S-03 W-03vVB<br />
S-03 W-03vVB<br />
Dpaer = 0,42-1,2 µm<br />
W-03-<br />
VSP<br />
W-03-<br />
VSP<br />
W-05 S-05<br />
Dpaer = 3,5-10 µm<br />
W-05 S-05<br />
Dom<strong>in</strong>anz verschiedener Masse - Fraktionen
LV-Masseanteil [µg m -3 ]<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
Korr. VAK / LV-Masseanteil (0.05-0.14) Station E<br />
R 2 = 0.7559<br />
0.0<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Fe<strong>in</strong>stpartikel:<br />
deutliche Korrelation mit R 2 = 0,76<br />
Fe<strong>in</strong>partikel:<br />
schwache Korrelation mit R 2 = 0,43<br />
Grobpartikel:<br />
ke<strong>in</strong>erlei Korrelation mit R 2 = 0,02<br />
LV-Massenteil [µg m -3 ]<br />
2<br />
1<br />
-1<br />
-2<br />
-3<br />
-4<br />
Korr. VAK / LV-Masseanteil (0.42-1.2) Station E<br />
0<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korrelation LV-Masseanteile / VAK<br />
R 2 = 0.4285
Konz. [µg/m³]<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
80%<br />
17%<br />
37%<br />
46%<br />
32%<br />
61%<br />
0.050-0.140 0.140-0.420 0.420-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />
Dp(aer) [µm]<br />
28%<br />
57%<br />
LV<br />
SHG<br />
LHG<br />
TC aus dem lokalen Verkehr dom<strong>in</strong>iert im Bereich Dp aer = 50 - 140 nm und nimmt zu<br />
größeren Partikelfraktionen ab, der LHG - Anteil (Ferntransport) ist <strong>in</strong> der langlebigsten<br />
Fraktion (Dp aer = 0.42-1.2 µm) am größten.<br />
TC - Zuordnung für Sommer 2003 (VAK = 100%)<br />
21%<br />
54%
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
-0.5<br />
-1.0<br />
TC-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm)<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
Gute Korrelation VAK/LV-TC<br />
mit hohem Bestimmtheitsmaß:<br />
⇒ Kohlenstoff auf den Fe<strong>in</strong>stpartikeln<br />
stammt mit hoher<br />
Wahrsche<strong>in</strong>lichkeit aus den<br />
Verkehrsemissionen<br />
VAK [%] LV[%]<br />
So 03 100 80<br />
Wi 03 (vVB) 100 74<br />
Wi 03 (VSP) 10 48<br />
Wi 05 50 55<br />
So 05 50 63<br />
Korr. VAK/LV-TV-Anteil (0.05-0.14) Station E<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
R 2 = 0.893<br />
LV-Anteil an TC [µg m -3 ] LV-Anteil an TC:<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.05-0.14 µm)
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
3.5<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
TC-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm)<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
Deutliche Korrelation VAK/LV-TC<br />
mit moderatem Bestimmtheitsmaß:<br />
⇒ Kohlenstoff <strong>in</strong> aufgewachsenen<br />
Fe<strong>in</strong>partikeln stammt teilweise<br />
auch noch aus Verkehrsemissionen<br />
VAK [%] LV [%]<br />
So 03 100 37<br />
Wi 03 (vVB) 100 39<br />
Wi 03 (VSP) 10 30<br />
Wi 05 50 24<br />
So 05 50 30<br />
1.4<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
Korr. VAK/LV-TC-Anteil (0.14-0.42) Station E<br />
LV-Anteil an TC [µg m -3 ] LV-Anteil an TC:<br />
R 2 = 0.783<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.14-0.42 µm)
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
6<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
-1<br />
TC-Zuordnung Stufe 3 (0.42-1.2 µm)<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
Ke<strong>in</strong>erlei Korrelation zwischen<br />
VAK und LV-TC <strong>in</strong> diesem<br />
Fe<strong>in</strong>partikelbereich:<br />
⇒ Kohlenstoff <strong>in</strong> diesen<br />
Partikeln stammt nicht aus<br />
Verkehrsemissionen<br />
VAK [%] LV [%]<br />
So 03 100 32<br />
Wi 03 (vVB) 100 - 6<br />
Wi 03 (VSP) 10 - 8<br />
Wi 05 50 -20<br />
So 05 50 39<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
-0.2<br />
-0.4<br />
-0.6<br />
-0.8<br />
-1.0<br />
Korr. VAK/LV-TC-Anteil (0.42-1.2) Station E<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
LV-Anteil an TC [µg m-3] LV-Anteil an TC:<br />
VAK [%]<br />
R 2 = 0.0208<br />
TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.42-1.2 µm)
Anteile an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />
Anteile an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
1.6<br />
1.4<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
-0.2<br />
-0.4<br />
<strong>EC</strong>-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm) Station E<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
<strong>OC</strong>-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm) Station E<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
LV-Anteil an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />
LV-Anteil an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
1.4<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
-0.2<br />
Korr. VAK/LV-<strong>EC</strong>-Anteil (50-140 nm) Station E<br />
R 2 = 0.3987<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korr. VAK/LV-<strong>OC</strong>-Anteil (50-140 nm) Station E<br />
R 2 = 0.4753<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong>-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.05-0.14 µm)
Anteile an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />
Anteile an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
-0.5<br />
-1.0<br />
-1.5<br />
<strong>EC</strong>-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm) Station E<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
<strong>OC</strong>-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm) Station E<br />
LHG<br />
SHG<br />
LV<br />
So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />
LV-Anteil an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />
LV-Anteil an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />
Korr. VAK/LV-<strong>EC</strong>-Anteil (140-420 nm) Station E<br />
1.2<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
R 2 = 0.1001<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
Korr. VAK/LV-<strong>OC</strong>-Anteil (140-420 nm) Station E<br />
0.6<br />
0.5<br />
0.4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
0.0<br />
-0.1<br />
-0.2<br />
-0.3<br />
R 2 = 0.3518<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]<br />
<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong>-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.14-0.42 µm)
Bestimmtheitsmaß R 2<br />
Komponente Partikelgrößenbereich Dp aer [µm]<br />
0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2<br />
LV-PM 0.76 0.45 0.43<br />
LV-TC 0.89 0.78 0.02<br />
LV-<strong>EC</strong> 0.40 0.10 0.01<br />
LV-<strong>OC</strong> 0.48 0.35 0.11<br />
LV-∑Alk 0.99 0.87 0.76<br />
Das Bestimmtheitsmaß R 2 x 100% gibt den Prozentsatz<br />
der Varianz an, der durch das l<strong>in</strong>eare Modell erklärt wird.<br />
Die Korrelation des VAK mit dem lokalen Verkehrsanteil zeigt deutlicher als<br />
mit der gemessenen Konzentration, dass zum<strong>in</strong>dest für TC und PM auch im<br />
Fe<strong>in</strong>staubbereich noch e<strong>in</strong>e erkennbare Abhängigkeit vorhanden ist.<br />
Regressionsparameter im Überblick
Kurzer Blick auf Konzentrationen und Größenverteilungen <strong>von</strong><br />
Alkanen und polykondensierten aromatischen Kohlenwasserstoffen<br />
(PAK) <strong>in</strong> verschiedenen Partikelgrößenbereichen
Konzentration ng/m³<br />
Konzentration ng/m³<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
10<br />
1<br />
0.1<br />
0.01<br />
Stufe 5<br />
Stufe 4<br />
Stufe 3<br />
Stufe 2<br />
Stufe 1<br />
Alkanspektrum im W<strong>in</strong>ter<br />
C 20 C 21 C 22 C 23 C 24 C 25 C 26 C 27 C 28 C 29 C 30 C 31 C 32 C 33 C 34<br />
Eisenbahnstr. Stufe 1<br />
Institut Stufe 1<br />
Melpitz Stufe 1<br />
Alkanverteilung währen e<strong>in</strong>es typischen<br />
W<strong>in</strong>tertages 2003 im Stationsvergleich<br />
C 20 C 21 C 22 C 23 C 24 C 25 C 26 C 27 C 28 C 29 C 30 C 31 C 32 C 33 C 34<br />
W<strong>in</strong>terprofil der Alkane an allen Stationen für Dp aer= 0,05-0,14 µm
Konzentration ng/m³<br />
50<br />
45<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
E<br />
S-03<br />
E<br />
W-<br />
03vVB<br />
E<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />
E<br />
W-05<br />
E<br />
S-05<br />
I<br />
S-03<br />
I<br />
W-<br />
03vVB<br />
I<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
Summe Alkane<br />
Die Summe der Alkane zeigt <strong>in</strong> allen Messperioden die Abstufung E > I > M.<br />
An Station E ist der Anteil der Alkane auf den Ultrafe<strong>in</strong>partikeln immer höher<br />
als an den anderen Stationen ⇒ H<strong>in</strong>weis auf frische Verkehrsemissionen<br />
I<br />
W-05<br />
I<br />
S-05<br />
M<br />
S-03<br />
M<br />
W-<br />
03vVB<br />
M<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
M<br />
W-05<br />
M<br />
S-05<br />
<strong>Verteilung</strong> der Alkane über die Partikelgrößenklassen
Carbon Preference Index<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
Eisenbahnstr.<br />
Institut<br />
Melpitz<br />
Sommer 2003 N=10<br />
CPI -Stufe 1 CPI -Stufe 2 CPI -Stufe 3 CPI -Stufe 4<br />
Carbon Prefeernce Index<br />
1.4<br />
1.3<br />
1.2<br />
1.1<br />
1<br />
0.9<br />
0.8<br />
W<strong>in</strong>ter 2003 vor VB<br />
Eisenbahnstr.<br />
Institut<br />
Melpitz<br />
CPI-1 CPI-2 CPI-3 CPI-4<br />
Der Carbon Preference Index ist e<strong>in</strong>e Maßzahl, die den biogenen Anteil der<br />
Alkankonzentration (C 20 -C 27 ) abschätzt.<br />
CPI = C odd / C even<br />
Ist der CPI-Wert nahe 1 kann e<strong>in</strong>e re<strong>in</strong> anthropogene Quelle der Alkane angenommen werden.<br />
In re<strong>in</strong> durch biogene Emissionen geprägten Gebieten und Jahreszeiten kann dieser Wert bis 10<br />
erreichen. Vor allem <strong>in</strong> groben Partikeln f<strong>in</strong>den sich Alkane aus biogenen Quellen.<br />
Carbon Preference Index (CPI) für Sommer- und W<strong>in</strong>terperiode
0.3<br />
0.25<br />
0.2<br />
0.15<br />
0.1<br />
0.05<br />
Eisenbahnstr. 25.-28. August 2003<br />
Benzo[ghi]perylen<br />
Dibenz[ah]anthracen<br />
Indeno[1,2,3]-cd-pyren<br />
Benzo[a]pyren<br />
Benzo[b+k]fluoranthen<br />
Chrysen<br />
0<br />
0,018-0,056 0,10 <strong>–</strong> 0,18 0,32 <strong>–</strong> 0,56 1,0 <strong>–</strong> 1,8 3,2 <strong>–</strong> 5,6 10 <strong>–</strong> 18<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
Eisenbahnstr. 7.-10. November 2003<br />
B(ghi)Pe<br />
DB(ah)An<br />
IndPy<br />
B(a)Py<br />
B(e)Py<br />
B(k)Ft<br />
B(b)Ft<br />
0,018-0,056 0,10 <strong>–</strong> 0,18 0,32 <strong>–</strong> 0,56 1,0 <strong>–</strong> 1,8 3,2 <strong>–</strong> 5,6 10 <strong>–</strong> 18<br />
Die <strong>Verteilung</strong> der schwerflüchtigen PAK weist im Sommer deutlich auf den<br />
Verkehr als Quelle <strong>–</strong> aber auf e<strong>in</strong>em sehr niedrigen Konzentrationsniveau.<br />
Im W<strong>in</strong>ter s<strong>in</strong>d die Konzentrationen deutlich erhöht, aber auch <strong>in</strong> ihrem<br />
Konzentrationsmaximum bei größeren Partikeln, was auf Ferntransport bzw.<br />
Heizungsemissionen als Quelle schließen lässt.<br />
PAK <strong>–</strong> Profile im Sommer-W<strong>in</strong>ter-Vergleich<br />
Ch
Während des Projektzeitraums wurde das Verkehrsaufkommen (VAK) <strong>in</strong> der<br />
Eisenbahnstraße durch Umbau stark verändert. Das ursprüngliche VAK <strong>von</strong> 20.000 Kfz<br />
pro Tag sank nach Vollsperrung (VSP) auf 10 % des Ausgangswertes und stieg nach<br />
Umbau und Wiedereröffnung der Straße wieder auf 50 % des Ausgangswertes an,<br />
dadurch wurden Korrelationen der e<strong>in</strong>zelnen Partikelkomponenten mit der Stärke des<br />
Verkehrsaufkommens möglich.<br />
Für die Partikelmasse zeigte sich über den gesamten PM 10 -Bereich nur e<strong>in</strong>e schwache<br />
Korrelation mit dem VAK (R 2 = 0,46), bei Untersuchung der E<strong>in</strong>zelgrößenbereiche aber<br />
e<strong>in</strong>e relativ deutliche Korrelation (R 2 = 0,78) im Ultrafe<strong>in</strong>bereich Dp aer = 0,05-0,14 µm.<br />
Bei <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>/TC im PM 10 -Bereich ist e<strong>in</strong>e ähnlich schwache Korrelation mit dem VAK<br />
wie bei der Partikelmasse erkennbar.<br />
Im Ultrafe<strong>in</strong>bereich zeigt TC e<strong>in</strong>e starke Korrelation (R 2 = 0,91) mit dem VAK, die auf<br />
e<strong>in</strong>en deutlichen E<strong>in</strong>fluss der Verkehrsemissionen h<strong>in</strong>weist. Dieser E<strong>in</strong>fluss ist auch im<br />
Fe<strong>in</strong>staubbereich (1) mit Dp aer = 0,14-0,42 µm noch erkennbar.<br />
Zusammenfassung I
Die simultane größenaufgelöste Probenahme an drei unterschiedlich belasteten<br />
Standorten ermöglichte die Zuordnung der Partikelmasse und ihrer Komponenten zu<br />
den Fraktionen lokaler Verkehr (LV), städtischer (SHG) und ländlicher H<strong>in</strong>tergrund<br />
(LHG) für jeden Partikelgrößenbereich.<br />
Im Ultrafe<strong>in</strong>bereich Dp aer = 0,05-0,14 µm war bei vollem Verkehrsaufkommen (VAK<br />
100%) unabhängig <strong>von</strong> der Jahreszeit e<strong>in</strong> mittlerer Anteil <strong>von</strong> 77% des gefundenen TC<br />
dem lokalen Verkehr (LV) zuzuordnen.<br />
Bei Abnahme des VAK auf 50% sank dieser LV-Anteil auf 59%, bei Abnahme des<br />
VAK auf 10% bis auf 48% des gefundenen TC. Der Zusammenhang ist nicht l<strong>in</strong>ear. In<br />
diesem Größenbereich war der Verkehrse<strong>in</strong>fluss dom<strong>in</strong>ierend.<br />
Im Fe<strong>in</strong>staubbereich Dp aer = 0,14-0,42 µm lag der TC-Anteil des lokalen Verkehrs bei<br />
100% VAK mit 38% nur halb so hoch, bei 50% bzw. 10% VAK gleich hoch um etwa<br />
30% des gefundenen TC. In diesem Größenbereich ist der Verkehrse<strong>in</strong>fluss nicht mehr<br />
dom<strong>in</strong>ierend, sondern wird überdeckt <strong>von</strong> anderen Quellen wie lokaler Emission,<br />
Ferntransport oder Koagulationsprozessen.<br />
Zusammenfassung II
Schlussfolgerungen:<br />
Der direkte E<strong>in</strong>fluss des lokalen Verkehrs <strong>in</strong> der Straßenschlucht beschränkte sich für den<br />
partikulären Kohlenstoff auf die Nanopartikel- und Fe<strong>in</strong>partikelfraktion bis zu e<strong>in</strong>er Größe<br />
<strong>von</strong> Dp aer = 0,42 µm. Weiterh<strong>in</strong> war e<strong>in</strong> <strong>in</strong>direkter E<strong>in</strong>fluss im Grobpartikelbereich durch<br />
Resuspension kohlenstoffhaltigen Straßenstaubs erkennbar.<br />
Die teilweise oder ganze Sperrung des Straßenverkehrs <strong>in</strong> e<strong>in</strong>er Straßenschlucht bei PM 10 -<br />
Grenzwertüberschreitung würde zwar e<strong>in</strong>e erhebliche Reduzierung der TC-Konzentration<br />
im Nanopartikelbereich bewirken, die vom Gesetzgeber geforderte Reduzierung der PM 10 -<br />
Massekonzentration jedoch höchstens marg<strong>in</strong>al bee<strong>in</strong>flussen, da dieser Bereich nur mit etwa<br />
5% zur Gesamtpartikelmasse beiträgt.<br />
Auch die Berücksichtigung e<strong>in</strong>er verm<strong>in</strong>derten Resuspension im Grobpartikelbereich würde<br />
daran grundsätzlich nichts ändern, immerh<strong>in</strong> könnte dieser Beitrag bei etwa 10% der<br />
Gesamtpartikelmasse liegen.<br />
⇒ Die Vollsperrung e<strong>in</strong>er Straßenschlucht zur E<strong>in</strong>haltung des PM 10 -Grenzwertes <strong>von</strong><br />
50 µg m -3 hätte wahrsche<strong>in</strong>lich nur begrenzten Erfolg bei ger<strong>in</strong>gen<br />
Überschreitungen um höchstens etwa 10-15%.<br />
Zusammenfassung III
PM 10 -Grenzwertüberschreitungen werden hauptsächlich im W<strong>in</strong>ter bei Ost- bis<br />
Südostanströmung beobachtet. In diesen Situationen ist der Beitrag des Ferntransports<br />
im Partikelgrößenbereich <strong>von</strong> Dp aer =0,42-1,2 µm entscheidend, dessen Verr<strong>in</strong>gerung<br />
aber erst im Zuge verstärkter moderner technologischer Entwicklungen <strong>in</strong> den neuen<br />
EU-Ländern zu erwarten ist.<br />
Lokale Maßnahmen zur PM 10 -Reduzierung können sich erfolgreich nur auf die<br />
M<strong>in</strong>imierung <strong>von</strong> Hausbrandemissionen im W<strong>in</strong>ter und die Vermeidung <strong>von</strong><br />
Aufwirbelungen im Grobstaubbereich (Baustellen, Straßen, Ödland) erstrecken.<br />
In Anbetracht der überwiegend aus <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> e<strong>in</strong>schließlich organischer<br />
Verb<strong>in</strong>dungen bestehenden lungengängigen Nano- und Fe<strong>in</strong>partikelfraktion mit<br />
hohen Anzahl-Konzentrationen, aber ger<strong>in</strong>ger Partikelmasse, sollte die e<strong>in</strong>seitige<br />
Ausrichtung des Fe<strong>in</strong>staubgrenzwerts auf die E<strong>in</strong>haltung der PM 10 -<br />
Massekonzentration <strong>von</strong> 50 µg/m³ überdacht werden.<br />
Grenzwerte zur wirklichen Verbesserung <strong>von</strong> gesundheitlich relevanten<br />
Expositionssituationen sollten vor allem die lungengängige Fe<strong>in</strong>staubfraktion<br />
(PM 2,5 oder PM 1 ) und wichtige gesundheitsgefährdende chemische Bestandteile<br />
(z.B. PAK, Metalle) berücksichtigen.<br />
Zusammenfassung IV
Das Projekt wurde f<strong>in</strong>anziell unterstützt durch die Forschungsvere<strong>in</strong>igung<br />
Automobiltechnik e.V. (FAT) Frankfurt am Ma<strong>in</strong>.<br />
Der Abschlussbericht unter dem Titel „Größenaufgelöste physikalische<br />
und chemische Bestimmung <strong>von</strong> elementarem und organischem<br />
Kohlenstoff <strong>in</strong> Nanopartikeln“ wird als Nr. 206 <strong>in</strong> der FAT <strong>–</strong><br />
Schriftenreihe publiziert.<br />
Verfasser:<br />
Hartmut Herrmann, Erika Brüggemann, Thomas Gnauk, Konrad<br />
Müller, Dom<strong>in</strong>ik van P<strong>in</strong>xteren, Antje Plewka, Wolfram Birmili,<br />
Thomas Tuch, Birgit Wehner, Alfred Wiedensohler<br />
Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit!
Aussortierte Bilder
Konzentration ng/m³<br />
50<br />
45<br />
40<br />
35<br />
30<br />
25<br />
20<br />
15<br />
10<br />
5<br />
0<br />
E<br />
S-03<br />
E<br />
W-<br />
03vVB<br />
E<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />
E<br />
W-05<br />
E<br />
S-05<br />
I<br />
S-03<br />
I<br />
W-<br />
03vVB<br />
I<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
Summe Alkane<br />
I<br />
W-05<br />
I<br />
S-05<br />
M<br />
S-03<br />
M<br />
W-<br />
03vVB<br />
M<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
M<br />
W-05<br />
Im Vergleich der drei Messstationen zeigt sich für die Alkane e<strong>in</strong> ähnliches<br />
Profil zwischen den Messperioden mit E > I > M.<br />
<strong>Verteilung</strong> der Alkane über die Berner-Größenklassen<br />
M<br />
S-05
Konzentration ng/m³<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
E<br />
S-03<br />
E<br />
W-<br />
03vVB<br />
E<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />
E<br />
W-05<br />
E<br />
S-05<br />
I<br />
S-03<br />
I<br />
W-<br />
03vVB<br />
I<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
PAK-Summe<br />
I<br />
W-05<br />
I<br />
S-05<br />
M<br />
S-03<br />
M<br />
W-<br />
03vVB<br />
M<br />
W-<br />
03-<br />
VSP<br />
M<br />
W-05<br />
Aus der <strong>Verteilung</strong> der PAK und den Vergleichen zwischen der verkehrsbelasteten<br />
Eisenbahnstraße, dem städtischen und regionalen H<strong>in</strong>tergrund <strong>in</strong><br />
Sommer und W<strong>in</strong>ter geht hervor, dass der Verkehrse<strong>in</strong>fluss ger<strong>in</strong>g ist und<br />
andere Quellen wie Ferntransporte und Emissionen aus Festbrennstoffen die<br />
PAK-Konzentrationen dom<strong>in</strong>ieren.<br />
<strong>Verteilung</strong> der PAK über die Berner-Größenklassen<br />
M<br />
S-05
Für die TC-Konzentrationen auf den Partikeln <strong>in</strong> den Größenbereichen Dp aer = 18-56 nm<br />
und 50-140 nm wurden Korrelationen zur Stärke des VAK mit hohem Bestimmtheitsmaß<br />
gefunden.<br />
Der Anteil des Lokalen Verkehrs (LV) am Gesamtkohlenstoff (TC) korreliert ausgezeichnet<br />
mit dem VAK bei Partikeln mit Dp aer = 50-140 nm, noch erkennbar bei Partikeln mit<br />
Dp aer = 140-420 nm, aber überhaupt nicht mehr bei den größeren Partikeln.<br />
Im Größenbereich 50-140 nm dom<strong>in</strong>ierte der Anteil des LV bei vollem VAK mit mehr als drei<br />
Viertel der gesamten TC-Konzentration, bei halbem VAK waren es noch knapp 60 %, bei<br />
e<strong>in</strong>em Zehntel des VAK weniger als 50 %.
Nanopartikelbereich Dp aer = 18 <strong>–</strong> 56 nm<br />
MOUDI-Probenahme<br />
(im Nano-Moudi-Bereich noch problembehaftet)<br />
Ergebnisse im Nanopartikelbereich
Stufe Stufe<br />
Nr.<strong>in</strong> Reihenfolge Bezeichnung Nr. nach steigen- Abscheidebereich Dp [µm] Zum Vergleich:<br />
der Abscheidung am Gerät dem Durchmesser BERNER<br />
0 0B 14 > 18<br />
1 1B 13 10 - 18<br />
2 2B 12 5.6 - 10<br />
3.5 - 10 5<br />
3 3B 11 3.2 - 5.6<br />
4 4B 10 1.8 - 3.2<br />
M<br />
O<br />
U 1.2 - 3.5 4<br />
5 5B 9 1.0 - 1.8 D<br />
I<br />
6 6B 8 0.56 - 1.0<br />
0.42 - 1.2 3<br />
7 7B 7 0.32 - 0.56<br />
8 8B 6 0.18 - 0.32<br />
9 9B 5 0.10 - 0.18<br />
10 10B 4 0.056 - 0.10<br />
11 1C 3 0.032 - 0.056 Nano-<br />
M<br />
12 2C 2 0.018 - 0.032 O<br />
U<br />
13 3C 1 0.010 - 0.018 D<br />
I<br />
0.14 - 0.42 2<br />
0.05 - 0.14 1<br />
Abscheidegrenzen für MOUDI und BERNER-Impaktor
Konz. [µg m -3 ]<br />
0.45<br />
0.40<br />
0.35<br />
0.30<br />
0.25<br />
0.20<br />
0.15<br />
0.10<br />
0.05<br />
0.00<br />
<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> auf Nanopartikeln mit Dpaer = 18 - 56 nm<br />
VAK:100% (So+Wi 03)<br />
n = 5<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong><br />
VAK: 50% (Wi+So 05)<br />
n = 8<br />
VAK 100% entspricht etwa 20.000 Kfz pro Tag<br />
Reduzierung des Kohlenstoffs bei VAK-Rückgang auf 50%:<br />
<strong>OC</strong>: auf 78% <strong>EC</strong>: auf 33% TC: auf 49%<br />
<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> auf Nanopartikeln <strong>in</strong> Abhängigkeit vom VAK
Konz. [µg m -3 ]<br />
0.4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
0.0<br />
Nano-Partikel (18-56nm) Station E<br />
So 03 Wi 03 (vVB) Wi 04 (VSP) Wi 05 So 05<br />
Bei Reduzierung des VAK auf<br />
50% wurde e<strong>in</strong>e mittlere <strong>EC</strong>-<br />
Abnahme auf 30% beobachtet<br />
⇒ <strong>EC</strong> <strong>in</strong> Nanopartikeln stammt<br />
aus Verkehrsemissionen<br />
Nanopartikel mit Dp aer= 0.018-0.056 nm<br />
<strong>OC</strong><br />
<strong>EC</strong> VAK n<br />
So 03: 100 4<br />
Wi 03 (vVB): 100 1<br />
Wi 04 (VSP): 10 0<br />
Wi 05: 50 4<br />
<strong>EC</strong>-Konz. [µg m-3]<br />
So 05: 50 4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
0.0<br />
Korrelation VAK / <strong>EC</strong> (18-56 nm) Station E<br />
R 2 = 0.9964<br />
<strong>OC</strong> und <strong>EC</strong> <strong>in</strong> Abhängigkeit vom VAK<br />
0 20 40 60 80 100 120<br />
VAK [%]
Nache<strong>in</strong>ander wurden an jeder der drei Stationen Intensivmessphasen<br />
durchgeführt:<br />
⇒ E<strong>in</strong>satz e<strong>in</strong>er Nano-MOUDI/MOUDI (Micro Orifice Uniform<br />
Deposit Impactor) - E<strong>in</strong>heit zur Erfassung <strong>von</strong> Partikeln mit<br />
Dp aer < 50 nm, dabei war viertägige Probenahme erforderlich.<br />
Bei der Probenahme kle<strong>in</strong>er Nanopartikel wurden Störeffekte<br />
beobachtet, die reduziert, aber noch nicht völlig beseitigt werden<br />
konnten.<br />
⇒ E<strong>in</strong>satz e<strong>in</strong>es VTDMA (Volatilitäts-Tandem-Differential-<br />
Mobilitäts-Analysator) <strong>–</strong> Systems zur Messung der Volatilität<br />
ausgewählter Partikelgrößenfraktionen zwischen 30 und 250 nm,<br />
die auf e<strong>in</strong>e Temperatur zwischen 25 und 300°C erhitzt werden.<br />
Intensivmessungen
TC-Konz. [µg m -3 ]<br />
3.0<br />
2.5<br />
2.0<br />
1.5<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
-0.5<br />
-1.0<br />
80% 63% 37% 30% 32% 39%<br />
So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05<br />
0.050-0.140 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />
Dpaer [µm]<br />
Fe<strong>in</strong>stpartikelbereich: stärkster Rückgang des LV-Anteils an TC<br />
Fe<strong>in</strong>partikelbereich (1): leichter Rückgang<br />
Fe<strong>in</strong>partikelbereich (2): leichter Anstieg<br />
LHG<br />
SHG<br />
Verhalten des LV-TC-Anteils bei Reduzierung des<br />
Verkehrsaufkommens um die Hälfte an Station E<br />
LV