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EC/OC – Verteilung von Feinstäuben in Straßenschluchten

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<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong> <strong>–</strong> <strong>Verteilung</strong> <strong>von</strong> <strong>Fe<strong>in</strong>stäuben</strong><br />

<strong>in</strong> <strong>Straßenschluchten</strong><br />

Ergebnisse e<strong>in</strong>es Projekts aus dem Leibniz-Institut<br />

für Troposphärenforschung e.V. (IfT) für die<br />

Forschungsvere<strong>in</strong>igung Automobiltechnik e.V. (FAT)<br />

Th. Gnauk, E. Brüggemann, K. Müller, H. Herrmann<br />

Vortrag zur Ausschusssitzung der Expertengruppe „Fe<strong>in</strong>stäube“<br />

bei der D<strong>EC</strong>HEMA am 10.05.07 <strong>in</strong> Frankfurt/Ma<strong>in</strong>


E<strong>in</strong>e Reihe epidemiologischer Studien ergab H<strong>in</strong>weise auf e<strong>in</strong>e Steigerung des<br />

Risikos gesundheitlicher Schäden der Bevölkerung durch Langzeitexposition mit<br />

luftgetragenen <strong>Fe<strong>in</strong>stäuben</strong>.<br />

Die gesundheitliche Wirkung der Nanopartikel hängt stark <strong>von</strong> ihrer chemischen<br />

Zusammensetzung und den damit verbundenen Eigenschaften (Wasser- bzw.<br />

Fettlöslichkeit) ab, deshalb ist die größenaufgelöste chemische und physikalische<br />

Charakterisierung der partikulären Kohlenstoffanteile zw<strong>in</strong>gend erforderlich.<br />

Abschätzung der Anteile des lokalen Verkehrs, des städtischen H<strong>in</strong>tergrunds und<br />

des ländlich-regionalen H<strong>in</strong>tergrunds aus den Messdaten <strong>in</strong> e<strong>in</strong>er <strong>von</strong> Grenzwertüberschreitung<br />

(PM 10 = 50 µg m -3 ) bedrohten, stark befahrenen Straßenschlucht.<br />

Was könnten wirksame Maßnahmen zur Vermeidung <strong>von</strong><br />

Grenzwertüberschreitungen se<strong>in</strong>?<br />

Motivation


Probenahme zur chemischen Charaktersierung<br />

Größenaufgelöste Partikelprobenahme mit BERNER-Impaktoren gleichzeitig an<br />

drei unterschiedlich belasteten Stationen:<br />

Eisenbahnstraße (Station E) <strong>–</strong> verkehrsbelastete Straßenschlucht<br />

Dachplattform des IfT (Station I) <strong>–</strong> Mischgebiet, urbaner H<strong>in</strong>tergrund<br />

Melpitz (Station M) <strong>–</strong> ländliche Region, regionaler H<strong>in</strong>tergrund<br />

Durch e<strong>in</strong>fache Differenzbildung können verschiedene Quellgruppen gebildet<br />

werden (Lenschow et al., 2001):<br />

LHG (ländlicher H<strong>in</strong>tergrund): M<br />

SHG (städtischer H<strong>in</strong>tergrund): I <strong>–</strong> M<br />

LV (lokaler Verkehr): E <strong>–</strong> I<br />

Für die Partikelmasse und ihre Bestandteile wird damit e<strong>in</strong>e Zuordnung getroffen.<br />

Messstationen und Zuordnung


Akkumulationsmodepartikel<br />

Stufe 1 Ultrafe<strong>in</strong>staubfraktion Dp aer = 0.05 - 0.14 µm<br />

Stufe 2 Fe<strong>in</strong>staubfraktion (1) Dp aer = 0.14 - 0.42 µm<br />

Stufe 3 Fe<strong>in</strong>staubfraktion (2) Dp aer = 0.42 - 1.2 µm<br />

Coarse mode <strong>–</strong> Partikel<br />

Stufe 4 Grobstaubfraktion (1) Dp aer = 1.2 - 3.5 µm<br />

Stufe 5 Grobstaubfraktion (2) Dp aer = 3.5 - 10 µm<br />

PM 10 <strong>–</strong> Schwebstaubfraktion: ∑ 0.05-10 µm<br />

Abscheidegrenzen des BERNER-Impaktors


Aus: R. Jänicke, Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 82, 1198 (1978)


Verkehrsaufkommen<br />

(VAK) wechselnd<br />

während des Projektzeitraums<br />

durch<br />

Sanierungsarbeiten<br />

Sanierungsgebiet Leipzig-Ost<br />

Block 99, 1. Obergeschoss<br />

Messstation E<br />

Lage der Messstation <strong>in</strong> der Eisenbahnstraße (1)


Kfz pro Tag<br />

25000<br />

20000<br />

15000<br />

10000<br />

5000<br />

0<br />

10/03<br />

11/03<br />

12/03<br />

1/04<br />

2/04<br />

3/04<br />

4/05<br />

5/05<br />

6/05<br />

7/05<br />

Verkehrszählung<br />

VAK - Def<strong>in</strong>ition:<br />

Periode Kfz/d VAK n<br />

So 2003 20000 100% 9<br />

Wi 2003 (vVB) 20000 100% 2<br />

Wi 2003 (VB) 3<br />

Wi 2004 (VSP) 2000 10% 5<br />

Wi 2005 (nR) 10000 50% 4<br />

So 2005 (nR) 10000 50% 5<br />

n: Anzahl der Partikelprobenahmen<br />

vVB: vor Verkehrsberuhigung, Durchgangsstraße<br />

VB: Verkehrsberuhigung, Umbau (nicht berücksichtigt)<br />

VSP: Vollsperrung, Verkehr nur für Anlieger<br />

nR: nach Rekonstruktion, verkehrsberuhigte Zone<br />

Verkehrsaufkommen (VAK) an Station Eisenbahnstraße


Sanierter Abschnitt der<br />

Eisenbahnstraße zwischen<br />

den Kreuzungen mit der<br />

Herrmann-Liebmann-Straße<br />

(vorn) und der<br />

Torgauer Straße (h<strong>in</strong>ten).<br />

Die Messstation bef<strong>in</strong>det sich<br />

im Rückstaubereich der<br />

vorderen Kreuzung.<br />

Lage der Messstation <strong>in</strong> der Straßenschlucht (2)<br />

Messstation


Überblicksdarstellungen auf der Grundlage <strong>von</strong><br />

PM 10 -Konzentrationen<br />

(Summe aller BERNER-Impaktorstufen)<br />

Dp aer = 0,05-10 µm<br />

Summenbetrachtung


Konz. [µg m -3 ]<br />

50<br />

45<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

S-03<br />

50-140 nm 0,14-0,42µm 0,42-1,2 µm 1,2-3,5µm 3,5-10µm<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

Partikelmasse<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

E I M<br />

Der PM 10-Grenzwert <strong>von</strong> 50 µg m -3 wurde <strong>in</strong> E<strong>in</strong>zelmessungen 3x<br />

im W<strong>in</strong>ter 2005 überschritten (2x anStation I, 1x an Station E). Das<br />

Maximum lag bei 54,6 µg m -3 .<br />

Gesamtüberblick: Partikelmasse (Dp aer = 0.05-10 µm)<br />

W-05<br />

S-05


Konz. [µg/m³]<br />

14<br />

12<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

Gesamt-<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> (PM10: Stufe 1-5)<br />

E I M E I M E I M E I M E I M<br />

<strong>OC</strong><br />

So 2003 Wi 03 (vor VB) Wi 04 (nach VSP) Wi 2005 So 2005<br />

Der Anteil der TC-Fraktion an der Gesamtpartikelmasse<br />

PM 10 beträgt meist 20-30 %,<br />

im Sommer 2005 auch bis etwa 40 % (Station M).<br />

<strong>EC</strong><br />

TC- und <strong>EC</strong>-Abfall <strong>von</strong> E über I nach M bei<br />

allen Messperioden<br />

⇒ Station E vere<strong>in</strong>igt Konzentrationen aus dem<br />

Ferntransport, dem normalen städtischen<br />

H<strong>in</strong>tergrund und dem lokalen Verkehr <strong>in</strong> der<br />

Straßenschlucht<br />

⇒ Zunehmende Entfernung <strong>von</strong> den Quellen<br />

senkt die gefundenen Konzentrationen<br />

⇒ starke Ferntransportbeiträge können die<br />

Verhältnisse <strong>in</strong> E<strong>in</strong>zelfällen umkehren<br />

Konz. [µg/m³]<br />

50<br />

45<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>-Anteil an PM10<br />

Masse-TC<br />

E I M E I M E I M E I M E I M<br />

<strong>OC</strong><br />

So 2003 Wi 03 (vor VB) Wi 04 (nach VSP) Wi 2005 So 2005<br />

TC-/ Masse-Summenbetrachtung (Dp aer = 0,05-10 µm)<br />

<strong>EC</strong>


Massekonz. [µg m -3 ]<br />

60<br />

50<br />

40<br />

30<br />

20<br />

10<br />

0<br />

n=5<br />

n=2<br />

PM 10 Sommer/W<strong>in</strong>ter 2005<br />

n=2<br />

n=5<br />

n=2<br />

n=2<br />

So<br />

Wi (Nord)<br />

Wi (Ost)<br />

n=5<br />

E I M<br />

Die herangeführte Partikelmasse<br />

konzentriert sich auf der Stufe<br />

Dp aer = 0.42-1.2 µm mit der<br />

langlebigsten Partikelfraktion.<br />

n=2<br />

n=2<br />

Massekonz. [µg m -3 ]<br />

Ostanströmungen im W<strong>in</strong>ter<br />

verursachen hohe Partikelmassekonzentrationen,<br />

die<br />

im Stadtgebiet leicht zur Überschreitung<br />

des PM 10 -Grenzwerts<br />

<strong>von</strong> 50 µg m -3 führen können.<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

Herkunftsvergleich größenaufgelöst W<strong>in</strong>ter 2005<br />

E I M E I M E I M E I M E I M<br />

0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5 µm 3.5-10 µm<br />

Dp aer [µm]<br />

PM 10 -Konzentration nach Luftmassenherkunft<br />

Nord<br />

Ost


% der GM<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

Stufenanteile an der Gesamtmasse<br />

0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />

Dp aer [µm]<br />

So 03 VAK 100%<br />

So 05 VAK 50%<br />

Massereichste Stufe 3 bei ca. 55%<br />

der Gesamtmasse im W<strong>in</strong>ter,<br />

Fe<strong>in</strong>stpartikelanteil bleibt gleich<br />

bei Halbierung des VAK<br />

Im W<strong>in</strong>ter dom<strong>in</strong>ieren Ferntransport<br />

und Hausbrand die Partikelmasse<br />

Massereichste Stufe 3 liegt im Sommer<br />

bei ca. 30% der Gesamtmasse <strong>in</strong> der<br />

Straßenschlucht, höherer Beitrag der<br />

ultrafe<strong>in</strong>en und der groben Partikel<br />

zur Gesamtmasse.<br />

Rückgang des Anteils der<br />

Fe<strong>in</strong>stpartikelfraktion <strong>von</strong> 15%<br />

auf 9% bei Halbierung des VAK<br />

% der GM<br />

60<br />

50<br />

40<br />

30<br />

20<br />

10<br />

0<br />

Stufenanteile an der Gesamtmasse<br />

Wi 03 VAK 100%<br />

Wi 05 VAK 50%<br />

0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />

Dp aer [µm]<br />

Anteile der Stufen an der Gesamtmasse PM 10


PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />

TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

50<br />

45<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

14<br />

12<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

Korr. VAK/PM 10-Masse Station E<br />

R 2 = 0.4592<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korr. VAK/TC-PM 10 Station E<br />

R 2 = 0.5111<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

<strong>OC</strong>-Konz. [µg m -3 ]<br />

<strong>EC</strong>-Konz. [µg m -3 ]<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

8<br />

7<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

Korr. VAK/<strong>OC</strong>-PM10 Station E<br />

R 2 = 0.7493<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korr. VAK/<strong>EC</strong>-PM 10 Station E<br />

R 2 = 0.2245<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Schwache Korrelation PM/TC/<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong> <strong>in</strong> PM 10 mit VAK


Korrelation der gefundenen Konzentrationswerte<br />

<strong>in</strong> den e<strong>in</strong>zelnen Partikelgrößenbereichen mit dem<br />

jeweils gemessenen Verkehrsaufkommen (VAK)<br />

<strong>in</strong> der Verkehrsstation Eisenbahnstraße<br />

E<strong>in</strong>zelstufenbetrachtung


Rot: Mittelwerte der drei Messphasen<br />

beim jeweiligen<br />

mittleren VAK<br />

Grün: Zusätzliche Messperioden<br />

aus dem Frühjahr 2005<br />

daily average particle number concentration [cm -3 ]<br />

26000<br />

24000<br />

22000<br />

20000<br />

18000<br />

16000<br />

14000<br />

12000<br />

10000<br />

0 2000 4000 6000 8000 10000 12000 14000 16000 18000<br />

cars per day<br />

⇒ Erfasster Partikeldurchmesser: 3 nm - 800 nm<br />

⇒ Die H<strong>in</strong>tergrundkonzentration beträgt an Station E etwa 10.000 Partikel pro cm²<br />

⇒ Lokaler Verkehr und urbaner H<strong>in</strong>tergrund tragen jeweils etwa zur Hälfte bei<br />

Tagesmittel der Partikelanzahlkonzentration <strong>in</strong><br />

Abhängigkeit vom Verkehrsaufkommen an Station E


Massekonz. [µg m -3 ]<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

Dpaer = 50-140 nm<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

E I M<br />

Deutliche Korrelation mit relativ hohem<br />

Bestimmtheitsmaß zwischen PM 0.05-0.14<br />

und VAK.<br />

Sockelbetrag <strong>von</strong> ca. 20% bei VAK = 0<br />

als Beitrag des urbanen H<strong>in</strong>tergrundes.<br />

Ultrafe<strong>in</strong>partikelmasse<br />

an Station E durch Verkehrse<strong>in</strong>fluss<br />

<strong>in</strong> allen Jahreszeiten höher als<br />

an den anderen Stationen<br />

PM-Konz. [µg m -3 ]<br />

4.5<br />

4.0<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/PM (50-140 nm) Station E<br />

R 2 = 0.7846<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Ultrafe<strong>in</strong>partikel - Massekonzentration und VAK


Konz. [µg m -3 ]<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

Wi 03 (VSP)<br />

E I M<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/TC (50-140 nm) Station E<br />

R 2 = 0.9101<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,40<br />

Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,54<br />

Hohes Bestimmtheitsmaß (R 2 = 0,91) für die Abhängigkeit des partikulären<br />

TC <strong>in</strong> Ultrafe<strong>in</strong>partikeln des Größenbereichs Dp aer = 0,05-0,14 µm vom<br />

Verkehrsaufkommen.<br />

Ultrafe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK


Massekonz. [µg m -3 ]<br />

12<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

Dpaer = 0,14-0,42 µm<br />

S-03<br />

E I M<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

Nur sehr schwache Korrelation<br />

mit ger<strong>in</strong>gem Bestimmheitsmaß<br />

zwischen PM 0.14-0.42 und VAK<br />

Fe<strong>in</strong>partikelmasse (1) nicht<br />

vom Verkehr dom<strong>in</strong>iert, hohe<br />

W<strong>in</strong>terbeträge stammen aus<br />

Hausbrandemissionen und<br />

Ferntransportanteilen<br />

PM-Konz. [µg m -3 ]<br />

9<br />

8<br />

7<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

Dpaer = 140-420 nm<br />

R 2 = 0.2335<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK (%)<br />

Fe<strong>in</strong>partikel - Massekonzentration und VAK (1)


Konz. [µg m -3 ]<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

E I M<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

Konz. [µg m -3 ]<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/TC (140-420 nm) Station E<br />

R 2 = 0.4627<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,23<br />

Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,45<br />

Schwache Abhängigkeit (R 2 = 0,46) zwischen VAK und partikulärem TC<br />

im Fe<strong>in</strong>partikelbereich Dp aer= 0,14 - 0,42 µm.<br />

Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (1)


Massekonz. [µg m -3 ]<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

S-03<br />

Dpaer = 0.42-1.2 µm<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

E I M<br />

Ke<strong>in</strong>e Korrelation zwischen<br />

PM 0.42-1.2 und VAK feststellbar<br />

Fe<strong>in</strong>partikelmasse (2) wird <strong>von</strong><br />

Ferntransportbeiträgen und <strong>von</strong><br />

Hausbrandemissionen geprägt,<br />

die sich besonders <strong>in</strong> kalten<br />

W<strong>in</strong>terepisoden bemerkbar machen.<br />

PM-Konz. [µg m -3 ]<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

Dpaer = 0.42-1.2 µm<br />

R 2 = 0.1664<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK (%)<br />

Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> Massekonzentration und VAK (2)


Konz. [µg m -3 ]<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

E I M<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

6.0<br />

5.0<br />

4.0<br />

3.0<br />

2.0<br />

1.0<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/TC (0.42-1.2 µm) Station E<br />

R 2 = 0.1748<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,15<br />

Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,22<br />

Ke<strong>in</strong>e Korrelation zwischen VAK und partikulärem TC im Fe<strong>in</strong>partikelbereich<br />

Dp aer= 0,42-1,2 µm.<br />

Fe<strong>in</strong>partikel <strong>–</strong> <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (2)


(1)<br />

(2)<br />

Massekonz. [µg m -3 ]<br />

Massekonz. [µg m -3 ]<br />

18<br />

16<br />

14<br />

12<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

7<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

Dpaer = 1,2-3,5 µm<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

E I M<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

Dpaer = 3,5-10 µm<br />

S-03<br />

W-03-vVB<br />

W-03-VSP<br />

W-05<br />

S-05<br />

E I M<br />

PM-Konz. [µg m -3 ]<br />

PM-Konz. [µg m -3 ]<br />

Dpaer = 1.2-3.5 µm<br />

R 2 = 0.7242<br />

Grobpartikel <strong>–</strong> Massekonzentration und VAK<br />

8<br />

7<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

Dpaer = 3.5-10 µm<br />

VAK (%)<br />

R 2 = 0.4503<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK (%)


Konz. [µg m -3 ]<br />

1.6<br />

1.4<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

E I M<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/TC (1.2-3.5 µm) Station E<br />

R 2 = 0.4185<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,24<br />

Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,67<br />

Die Korrelation VAK / PM (R 2 = 0,72) und VAK / TC (R 2 = 0,42) war<br />

im Grobpartikelbereich (1) stärker als im Fe<strong>in</strong>partikelbereich.<br />

Ursache: wahrsche<strong>in</strong>lich Resuspension <strong>von</strong> kohlenstoffhaltigem groben<br />

Straßenstaub durch die k<strong>in</strong>etische Energie des fließenden Verkehrs.<br />

Grobpartikel <strong>–</strong> PM/<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (1)


Konz. [µg m -3 ]<br />

0.8<br />

0.7<br />

0.6<br />

0.5<br />

0.4<br />

0.3<br />

0.2<br />

0.1<br />

0.0<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

Wi 03 (VSP)<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

So 2003<br />

Wi 03 (vVB)<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

Wi 03 (VSP)<br />

E I M<br />

Wi 2005<br />

So 2005<br />

TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

Korrelation VAK/TC (3.5-10 µm) Station E<br />

R 2 = 0.177<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong>: R 2 = 0,25<br />

Korrelation VAK / <strong>OC</strong>: R 2 = 0,12<br />

Die Korrelation VAK / PM (R 2 = 0,45) und VAK / TC (R 2 = 0,18) war im<br />

Grobpartikelbereich (2) wieder schlechter als <strong>in</strong> (1).<br />

Ursache könnte die hohe Partikelmasse se<strong>in</strong>, die e<strong>in</strong>er länger anhaltenden<br />

Resuspension durch den fließenden Verkehr entgegenwirkt.<br />

Grobpartikel <strong>–</strong> PM/<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> und VAK (2)


Bestimmtheitsmaß R 2<br />

Komponente Partikelgrößenbereich Dp aer [µm]<br />

< 10 0,05-0.14 0,14-0,42 0,42-1,2 1,2-3,5 3,5-10<br />

PM 0.46 0.78 0.23 0.17 0.72 0.45<br />

TC 0.51 0.91 0.46 0.17 0.42 0.18<br />

<strong>EC</strong> 0.22 0.40 0.23 0.15 0.24 0.25<br />

<strong>OC</strong> 0.75 0.54 0.45 0.22 0.67 0.12<br />

Das Bestimmheitsmaß R 2 x 100% gibt den Prozentsatz<br />

der Varianz an, der durch den l<strong>in</strong>earen Ansatz erklärt wird.<br />

Der Verkehrse<strong>in</strong>fluss wird deutlich durch:<br />

TC zeigt im Ultrafe<strong>in</strong>bereich gute Korrelation mit VAK<br />

PM zeigt deutliche Korrelation im Ultrafe<strong>in</strong>bereich<br />

Erhöhte R 2 -Werte im Grobpartikelbereich deuten auf Resuspension<br />

Überblick: Korrelation VAK [%] - gemessene Konz. [µg m -3 ]


Anteile der verschiedenen Quellgruppen durch<br />

Differenzbildung nach dem Lenschow-Ansatz<br />

⇒ Größenaufgelöste Betrachtung für die Anteile<br />

LHG (ländlicher H<strong>in</strong>tergrund): Station M<br />

SHG (städtischer H<strong>in</strong>tergrund): Station I-M<br />

LV (lokaler Verkehr): Station E-I<br />

⇒ Komponenten: Masse, TC, <strong>OC</strong>, <strong>EC</strong><br />

⇒ Korrelation mit Verkehrsaufkommen (VAK)<br />

Quellgruppenanteile an Masse und <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>


PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />

50<br />

40<br />

30<br />

20<br />

10<br />

0<br />

-10<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

S-03 W-03-vVB W-03-VSP W-05 S-05<br />

Positiver Trend mit sehr<br />

schwacher Korrelation:<br />

PM 10 <strong>in</strong>sgesamt wird nicht<br />

vom Verkehrsaufkommen<br />

dom<strong>in</strong>iert.<br />

Über die ganze<br />

Partikelgrößenspannweite<br />

<strong>von</strong> 0,05-10 µm dom<strong>in</strong>iert<br />

der Umgebungsh<strong>in</strong>tergrund.<br />

LV-PM10-Konz. [µg m -3 ]<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

-2<br />

-4<br />

R 2 = 0.3707<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

PM 10 <strong>–</strong> Massekonzentration: LV-Anteil und VAK


Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />

4.5<br />

4.0<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

-0.5<br />

S-03 W-03vVB<br />

Dpaer= 50-140 nm<br />

W-03-<br />

VSP<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

W-05 S-05<br />

Fe<strong>in</strong>stpartikel:<br />

Dom<strong>in</strong>ierender LV <strong>–</strong> Anteil<br />

Fe<strong>in</strong>partikel:<br />

Dom<strong>in</strong>ierender LHG <strong>–</strong> Anteil<br />

Grobpartikel:<br />

Dom<strong>in</strong>ierender SHG - Anteil<br />

Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />

Masse-Konz. [µg m -3 ]<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

-5<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

-1<br />

-2<br />

S-03 W-03vVB<br />

S-03 W-03vVB<br />

Dpaer = 0,42-1,2 µm<br />

W-03-<br />

VSP<br />

W-03-<br />

VSP<br />

W-05 S-05<br />

Dpaer = 3,5-10 µm<br />

W-05 S-05<br />

Dom<strong>in</strong>anz verschiedener Masse - Fraktionen


LV-Masseanteil [µg m -3 ]<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

Korr. VAK / LV-Masseanteil (0.05-0.14) Station E<br />

R 2 = 0.7559<br />

0.0<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Fe<strong>in</strong>stpartikel:<br />

deutliche Korrelation mit R 2 = 0,76<br />

Fe<strong>in</strong>partikel:<br />

schwache Korrelation mit R 2 = 0,43<br />

Grobpartikel:<br />

ke<strong>in</strong>erlei Korrelation mit R 2 = 0,02<br />

LV-Massenteil [µg m -3 ]<br />

2<br />

1<br />

-1<br />

-2<br />

-3<br />

-4<br />

Korr. VAK / LV-Masseanteil (0.42-1.2) Station E<br />

0<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korrelation LV-Masseanteile / VAK<br />

R 2 = 0.4285


Konz. [µg/m³]<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

80%<br />

17%<br />

37%<br />

46%<br />

32%<br />

61%<br />

0.050-0.140 0.140-0.420 0.420-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />

Dp(aer) [µm]<br />

28%<br />

57%<br />

LV<br />

SHG<br />

LHG<br />

TC aus dem lokalen Verkehr dom<strong>in</strong>iert im Bereich Dp aer = 50 - 140 nm und nimmt zu<br />

größeren Partikelfraktionen ab, der LHG - Anteil (Ferntransport) ist <strong>in</strong> der langlebigsten<br />

Fraktion (Dp aer = 0.42-1.2 µm) am größten.<br />

TC - Zuordnung für Sommer 2003 (VAK = 100%)<br />

21%<br />

54%


TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

-0.5<br />

-1.0<br />

TC-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm)<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

Gute Korrelation VAK/LV-TC<br />

mit hohem Bestimmtheitsmaß:<br />

⇒ Kohlenstoff auf den Fe<strong>in</strong>stpartikeln<br />

stammt mit hoher<br />

Wahrsche<strong>in</strong>lichkeit aus den<br />

Verkehrsemissionen<br />

VAK [%] LV[%]<br />

So 03 100 80<br />

Wi 03 (vVB) 100 74<br />

Wi 03 (VSP) 10 48<br />

Wi 05 50 55<br />

So 05 50 63<br />

Korr. VAK/LV-TV-Anteil (0.05-0.14) Station E<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

R 2 = 0.893<br />

LV-Anteil an TC [µg m -3 ] LV-Anteil an TC:<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.05-0.14 µm)


TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

3.5<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

TC-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm)<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

Deutliche Korrelation VAK/LV-TC<br />

mit moderatem Bestimmtheitsmaß:<br />

⇒ Kohlenstoff <strong>in</strong> aufgewachsenen<br />

Fe<strong>in</strong>partikeln stammt teilweise<br />

auch noch aus Verkehrsemissionen<br />

VAK [%] LV [%]<br />

So 03 100 37<br />

Wi 03 (vVB) 100 39<br />

Wi 03 (VSP) 10 30<br />

Wi 05 50 24<br />

So 05 50 30<br />

1.4<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

Korr. VAK/LV-TC-Anteil (0.14-0.42) Station E<br />

LV-Anteil an TC [µg m -3 ] LV-Anteil an TC:<br />

R 2 = 0.783<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.14-0.42 µm)


TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

6<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

-1<br />

TC-Zuordnung Stufe 3 (0.42-1.2 µm)<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

Ke<strong>in</strong>erlei Korrelation zwischen<br />

VAK und LV-TC <strong>in</strong> diesem<br />

Fe<strong>in</strong>partikelbereich:<br />

⇒ Kohlenstoff <strong>in</strong> diesen<br />

Partikeln stammt nicht aus<br />

Verkehrsemissionen<br />

VAK [%] LV [%]<br />

So 03 100 32<br />

Wi 03 (vVB) 100 - 6<br />

Wi 03 (VSP) 10 - 8<br />

Wi 05 50 -20<br />

So 05 50 39<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

-0.2<br />

-0.4<br />

-0.6<br />

-0.8<br />

-1.0<br />

Korr. VAK/LV-TC-Anteil (0.42-1.2) Station E<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

LV-Anteil an TC [µg m-3] LV-Anteil an TC:<br />

VAK [%]<br />

R 2 = 0.0208<br />

TC-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.42-1.2 µm)


Anteile an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />

Anteile an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

1.6<br />

1.4<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

-0.2<br />

-0.4<br />

<strong>EC</strong>-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm) Station E<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

<strong>OC</strong>-Zuordnung Stufe 1 (50-140 nm) Station E<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

LV-Anteil an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />

LV-Anteil an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

1.4<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

-0.2<br />

Korr. VAK/LV-<strong>EC</strong>-Anteil (50-140 nm) Station E<br />

R 2 = 0.3987<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korr. VAK/LV-<strong>OC</strong>-Anteil (50-140 nm) Station E<br />

R 2 = 0.4753<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong>-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.05-0.14 µm)


Anteile an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />

Anteile an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

-0.5<br />

-1.0<br />

-1.5<br />

<strong>EC</strong>-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm) Station E<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

<strong>OC</strong>-Zuordnung Stufe 2 (140-420 nm) Station E<br />

LHG<br />

SHG<br />

LV<br />

So 2003 Wi 03 (vVB) Wi 03(VSP) Wi 2005 So 2005<br />

LV-Anteil an <strong>EC</strong> [µg m -3 ]<br />

LV-Anteil an <strong>OC</strong> [µg m -3 ]<br />

Korr. VAK/LV-<strong>EC</strong>-Anteil (140-420 nm) Station E<br />

1.2<br />

1.0<br />

0.8<br />

0.6<br />

0.4<br />

0.2<br />

0.0<br />

R 2 = 0.1001<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

Korr. VAK/LV-<strong>OC</strong>-Anteil (140-420 nm) Station E<br />

0.6<br />

0.5<br />

0.4<br />

0.3<br />

0.2<br />

0.1<br />

0.0<br />

-0.1<br />

-0.2<br />

-0.3<br />

R 2 = 0.3518<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]<br />

<strong>EC</strong>/<strong>OC</strong>-Konz.: LV-Anteil und VAK (Dp aer = 0.14-0.42 µm)


Bestimmtheitsmaß R 2<br />

Komponente Partikelgrößenbereich Dp aer [µm]<br />

0.05-0.14 0.14-0.42 0.42-1.2<br />

LV-PM 0.76 0.45 0.43<br />

LV-TC 0.89 0.78 0.02<br />

LV-<strong>EC</strong> 0.40 0.10 0.01<br />

LV-<strong>OC</strong> 0.48 0.35 0.11<br />

LV-∑Alk 0.99 0.87 0.76<br />

Das Bestimmtheitsmaß R 2 x 100% gibt den Prozentsatz<br />

der Varianz an, der durch das l<strong>in</strong>eare Modell erklärt wird.<br />

Die Korrelation des VAK mit dem lokalen Verkehrsanteil zeigt deutlicher als<br />

mit der gemessenen Konzentration, dass zum<strong>in</strong>dest für TC und PM auch im<br />

Fe<strong>in</strong>staubbereich noch e<strong>in</strong>e erkennbare Abhängigkeit vorhanden ist.<br />

Regressionsparameter im Überblick


Kurzer Blick auf Konzentrationen und Größenverteilungen <strong>von</strong><br />

Alkanen und polykondensierten aromatischen Kohlenwasserstoffen<br />

(PAK) <strong>in</strong> verschiedenen Partikelgrößenbereichen


Konzentration ng/m³<br />

Konzentration ng/m³<br />

12<br />

10<br />

8<br />

6<br />

4<br />

2<br />

0<br />

10<br />

1<br />

0.1<br />

0.01<br />

Stufe 5<br />

Stufe 4<br />

Stufe 3<br />

Stufe 2<br />

Stufe 1<br />

Alkanspektrum im W<strong>in</strong>ter<br />

C 20 C 21 C 22 C 23 C 24 C 25 C 26 C 27 C 28 C 29 C 30 C 31 C 32 C 33 C 34<br />

Eisenbahnstr. Stufe 1<br />

Institut Stufe 1<br />

Melpitz Stufe 1<br />

Alkanverteilung währen e<strong>in</strong>es typischen<br />

W<strong>in</strong>tertages 2003 im Stationsvergleich<br />

C 20 C 21 C 22 C 23 C 24 C 25 C 26 C 27 C 28 C 29 C 30 C 31 C 32 C 33 C 34<br />

W<strong>in</strong>terprofil der Alkane an allen Stationen für Dp aer= 0,05-0,14 µm


Konzentration ng/m³<br />

50<br />

45<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

E<br />

S-03<br />

E<br />

W-<br />

03vVB<br />

E<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />

E<br />

W-05<br />

E<br />

S-05<br />

I<br />

S-03<br />

I<br />

W-<br />

03vVB<br />

I<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

Summe Alkane<br />

Die Summe der Alkane zeigt <strong>in</strong> allen Messperioden die Abstufung E > I > M.<br />

An Station E ist der Anteil der Alkane auf den Ultrafe<strong>in</strong>partikeln immer höher<br />

als an den anderen Stationen ⇒ H<strong>in</strong>weis auf frische Verkehrsemissionen<br />

I<br />

W-05<br />

I<br />

S-05<br />

M<br />

S-03<br />

M<br />

W-<br />

03vVB<br />

M<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

M<br />

W-05<br />

M<br />

S-05<br />

<strong>Verteilung</strong> der Alkane über die Partikelgrößenklassen


Carbon Preference Index<br />

5<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

Eisenbahnstr.<br />

Institut<br />

Melpitz<br />

Sommer 2003 N=10<br />

CPI -Stufe 1 CPI -Stufe 2 CPI -Stufe 3 CPI -Stufe 4<br />

Carbon Prefeernce Index<br />

1.4<br />

1.3<br />

1.2<br />

1.1<br />

1<br />

0.9<br />

0.8<br />

W<strong>in</strong>ter 2003 vor VB<br />

Eisenbahnstr.<br />

Institut<br />

Melpitz<br />

CPI-1 CPI-2 CPI-3 CPI-4<br />

Der Carbon Preference Index ist e<strong>in</strong>e Maßzahl, die den biogenen Anteil der<br />

Alkankonzentration (C 20 -C 27 ) abschätzt.<br />

CPI = C odd / C even<br />

Ist der CPI-Wert nahe 1 kann e<strong>in</strong>e re<strong>in</strong> anthropogene Quelle der Alkane angenommen werden.<br />

In re<strong>in</strong> durch biogene Emissionen geprägten Gebieten und Jahreszeiten kann dieser Wert bis 10<br />

erreichen. Vor allem <strong>in</strong> groben Partikeln f<strong>in</strong>den sich Alkane aus biogenen Quellen.<br />

Carbon Preference Index (CPI) für Sommer- und W<strong>in</strong>terperiode


0.3<br />

0.25<br />

0.2<br />

0.15<br />

0.1<br />

0.05<br />

Eisenbahnstr. 25.-28. August 2003<br />

Benzo[ghi]perylen<br />

Dibenz[ah]anthracen<br />

Indeno[1,2,3]-cd-pyren<br />

Benzo[a]pyren<br />

Benzo[b+k]fluoranthen<br />

Chrysen<br />

0<br />

0,018-0,056 0,10 <strong>–</strong> 0,18 0,32 <strong>–</strong> 0,56 1,0 <strong>–</strong> 1,8 3,2 <strong>–</strong> 5,6 10 <strong>–</strong> 18<br />

4<br />

3<br />

2<br />

1<br />

0<br />

Eisenbahnstr. 7.-10. November 2003<br />

B(ghi)Pe<br />

DB(ah)An<br />

IndPy<br />

B(a)Py<br />

B(e)Py<br />

B(k)Ft<br />

B(b)Ft<br />

0,018-0,056 0,10 <strong>–</strong> 0,18 0,32 <strong>–</strong> 0,56 1,0 <strong>–</strong> 1,8 3,2 <strong>–</strong> 5,6 10 <strong>–</strong> 18<br />

Die <strong>Verteilung</strong> der schwerflüchtigen PAK weist im Sommer deutlich auf den<br />

Verkehr als Quelle <strong>–</strong> aber auf e<strong>in</strong>em sehr niedrigen Konzentrationsniveau.<br />

Im W<strong>in</strong>ter s<strong>in</strong>d die Konzentrationen deutlich erhöht, aber auch <strong>in</strong> ihrem<br />

Konzentrationsmaximum bei größeren Partikeln, was auf Ferntransport bzw.<br />

Heizungsemissionen als Quelle schließen lässt.<br />

PAK <strong>–</strong> Profile im Sommer-W<strong>in</strong>ter-Vergleich<br />

Ch


Während des Projektzeitraums wurde das Verkehrsaufkommen (VAK) <strong>in</strong> der<br />

Eisenbahnstraße durch Umbau stark verändert. Das ursprüngliche VAK <strong>von</strong> 20.000 Kfz<br />

pro Tag sank nach Vollsperrung (VSP) auf 10 % des Ausgangswertes und stieg nach<br />

Umbau und Wiedereröffnung der Straße wieder auf 50 % des Ausgangswertes an,<br />

dadurch wurden Korrelationen der e<strong>in</strong>zelnen Partikelkomponenten mit der Stärke des<br />

Verkehrsaufkommens möglich.<br />

Für die Partikelmasse zeigte sich über den gesamten PM 10 -Bereich nur e<strong>in</strong>e schwache<br />

Korrelation mit dem VAK (R 2 = 0,46), bei Untersuchung der E<strong>in</strong>zelgrößenbereiche aber<br />

e<strong>in</strong>e relativ deutliche Korrelation (R 2 = 0,78) im Ultrafe<strong>in</strong>bereich Dp aer = 0,05-0,14 µm.<br />

Bei <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong>/TC im PM 10 -Bereich ist e<strong>in</strong>e ähnlich schwache Korrelation mit dem VAK<br />

wie bei der Partikelmasse erkennbar.<br />

Im Ultrafe<strong>in</strong>bereich zeigt TC e<strong>in</strong>e starke Korrelation (R 2 = 0,91) mit dem VAK, die auf<br />

e<strong>in</strong>en deutlichen E<strong>in</strong>fluss der Verkehrsemissionen h<strong>in</strong>weist. Dieser E<strong>in</strong>fluss ist auch im<br />

Fe<strong>in</strong>staubbereich (1) mit Dp aer = 0,14-0,42 µm noch erkennbar.<br />

Zusammenfassung I


Die simultane größenaufgelöste Probenahme an drei unterschiedlich belasteten<br />

Standorten ermöglichte die Zuordnung der Partikelmasse und ihrer Komponenten zu<br />

den Fraktionen lokaler Verkehr (LV), städtischer (SHG) und ländlicher H<strong>in</strong>tergrund<br />

(LHG) für jeden Partikelgrößenbereich.<br />

Im Ultrafe<strong>in</strong>bereich Dp aer = 0,05-0,14 µm war bei vollem Verkehrsaufkommen (VAK<br />

100%) unabhängig <strong>von</strong> der Jahreszeit e<strong>in</strong> mittlerer Anteil <strong>von</strong> 77% des gefundenen TC<br />

dem lokalen Verkehr (LV) zuzuordnen.<br />

Bei Abnahme des VAK auf 50% sank dieser LV-Anteil auf 59%, bei Abnahme des<br />

VAK auf 10% bis auf 48% des gefundenen TC. Der Zusammenhang ist nicht l<strong>in</strong>ear. In<br />

diesem Größenbereich war der Verkehrse<strong>in</strong>fluss dom<strong>in</strong>ierend.<br />

Im Fe<strong>in</strong>staubbereich Dp aer = 0,14-0,42 µm lag der TC-Anteil des lokalen Verkehrs bei<br />

100% VAK mit 38% nur halb so hoch, bei 50% bzw. 10% VAK gleich hoch um etwa<br />

30% des gefundenen TC. In diesem Größenbereich ist der Verkehrse<strong>in</strong>fluss nicht mehr<br />

dom<strong>in</strong>ierend, sondern wird überdeckt <strong>von</strong> anderen Quellen wie lokaler Emission,<br />

Ferntransport oder Koagulationsprozessen.<br />

Zusammenfassung II


Schlussfolgerungen:<br />

Der direkte E<strong>in</strong>fluss des lokalen Verkehrs <strong>in</strong> der Straßenschlucht beschränkte sich für den<br />

partikulären Kohlenstoff auf die Nanopartikel- und Fe<strong>in</strong>partikelfraktion bis zu e<strong>in</strong>er Größe<br />

<strong>von</strong> Dp aer = 0,42 µm. Weiterh<strong>in</strong> war e<strong>in</strong> <strong>in</strong>direkter E<strong>in</strong>fluss im Grobpartikelbereich durch<br />

Resuspension kohlenstoffhaltigen Straßenstaubs erkennbar.<br />

Die teilweise oder ganze Sperrung des Straßenverkehrs <strong>in</strong> e<strong>in</strong>er Straßenschlucht bei PM 10 -<br />

Grenzwertüberschreitung würde zwar e<strong>in</strong>e erhebliche Reduzierung der TC-Konzentration<br />

im Nanopartikelbereich bewirken, die vom Gesetzgeber geforderte Reduzierung der PM 10 -<br />

Massekonzentration jedoch höchstens marg<strong>in</strong>al bee<strong>in</strong>flussen, da dieser Bereich nur mit etwa<br />

5% zur Gesamtpartikelmasse beiträgt.<br />

Auch die Berücksichtigung e<strong>in</strong>er verm<strong>in</strong>derten Resuspension im Grobpartikelbereich würde<br />

daran grundsätzlich nichts ändern, immerh<strong>in</strong> könnte dieser Beitrag bei etwa 10% der<br />

Gesamtpartikelmasse liegen.<br />

⇒ Die Vollsperrung e<strong>in</strong>er Straßenschlucht zur E<strong>in</strong>haltung des PM 10 -Grenzwertes <strong>von</strong><br />

50 µg m -3 hätte wahrsche<strong>in</strong>lich nur begrenzten Erfolg bei ger<strong>in</strong>gen<br />

Überschreitungen um höchstens etwa 10-15%.<br />

Zusammenfassung III


PM 10 -Grenzwertüberschreitungen werden hauptsächlich im W<strong>in</strong>ter bei Ost- bis<br />

Südostanströmung beobachtet. In diesen Situationen ist der Beitrag des Ferntransports<br />

im Partikelgrößenbereich <strong>von</strong> Dp aer =0,42-1,2 µm entscheidend, dessen Verr<strong>in</strong>gerung<br />

aber erst im Zuge verstärkter moderner technologischer Entwicklungen <strong>in</strong> den neuen<br />

EU-Ländern zu erwarten ist.<br />

Lokale Maßnahmen zur PM 10 -Reduzierung können sich erfolgreich nur auf die<br />

M<strong>in</strong>imierung <strong>von</strong> Hausbrandemissionen im W<strong>in</strong>ter und die Vermeidung <strong>von</strong><br />

Aufwirbelungen im Grobstaubbereich (Baustellen, Straßen, Ödland) erstrecken.<br />

In Anbetracht der überwiegend aus <strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> e<strong>in</strong>schließlich organischer<br />

Verb<strong>in</strong>dungen bestehenden lungengängigen Nano- und Fe<strong>in</strong>partikelfraktion mit<br />

hohen Anzahl-Konzentrationen, aber ger<strong>in</strong>ger Partikelmasse, sollte die e<strong>in</strong>seitige<br />

Ausrichtung des Fe<strong>in</strong>staubgrenzwerts auf die E<strong>in</strong>haltung der PM 10 -<br />

Massekonzentration <strong>von</strong> 50 µg/m³ überdacht werden.<br />

Grenzwerte zur wirklichen Verbesserung <strong>von</strong> gesundheitlich relevanten<br />

Expositionssituationen sollten vor allem die lungengängige Fe<strong>in</strong>staubfraktion<br />

(PM 2,5 oder PM 1 ) und wichtige gesundheitsgefährdende chemische Bestandteile<br />

(z.B. PAK, Metalle) berücksichtigen.<br />

Zusammenfassung IV


Das Projekt wurde f<strong>in</strong>anziell unterstützt durch die Forschungsvere<strong>in</strong>igung<br />

Automobiltechnik e.V. (FAT) Frankfurt am Ma<strong>in</strong>.<br />

Der Abschlussbericht unter dem Titel „Größenaufgelöste physikalische<br />

und chemische Bestimmung <strong>von</strong> elementarem und organischem<br />

Kohlenstoff <strong>in</strong> Nanopartikeln“ wird als Nr. 206 <strong>in</strong> der FAT <strong>–</strong><br />

Schriftenreihe publiziert.<br />

Verfasser:<br />

Hartmut Herrmann, Erika Brüggemann, Thomas Gnauk, Konrad<br />

Müller, Dom<strong>in</strong>ik van P<strong>in</strong>xteren, Antje Plewka, Wolfram Birmili,<br />

Thomas Tuch, Birgit Wehner, Alfred Wiedensohler<br />

Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit!


Aussortierte Bilder


Konzentration ng/m³<br />

50<br />

45<br />

40<br />

35<br />

30<br />

25<br />

20<br />

15<br />

10<br />

5<br />

0<br />

E<br />

S-03<br />

E<br />

W-<br />

03vVB<br />

E<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />

E<br />

W-05<br />

E<br />

S-05<br />

I<br />

S-03<br />

I<br />

W-<br />

03vVB<br />

I<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

Summe Alkane<br />

I<br />

W-05<br />

I<br />

S-05<br />

M<br />

S-03<br />

M<br />

W-<br />

03vVB<br />

M<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

M<br />

W-05<br />

Im Vergleich der drei Messstationen zeigt sich für die Alkane e<strong>in</strong> ähnliches<br />

Profil zwischen den Messperioden mit E > I > M.<br />

<strong>Verteilung</strong> der Alkane über die Berner-Größenklassen<br />

M<br />

S-05


Konzentration ng/m³<br />

60<br />

50<br />

40<br />

30<br />

20<br />

10<br />

0<br />

E<br />

S-03<br />

E<br />

W-<br />

03vVB<br />

E<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

0.05-0.14 µm 0.14-0.42 µm 0.42-1.2 µm 1.2-3.5µm<br />

E<br />

W-05<br />

E<br />

S-05<br />

I<br />

S-03<br />

I<br />

W-<br />

03vVB<br />

I<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

PAK-Summe<br />

I<br />

W-05<br />

I<br />

S-05<br />

M<br />

S-03<br />

M<br />

W-<br />

03vVB<br />

M<br />

W-<br />

03-<br />

VSP<br />

M<br />

W-05<br />

Aus der <strong>Verteilung</strong> der PAK und den Vergleichen zwischen der verkehrsbelasteten<br />

Eisenbahnstraße, dem städtischen und regionalen H<strong>in</strong>tergrund <strong>in</strong><br />

Sommer und W<strong>in</strong>ter geht hervor, dass der Verkehrse<strong>in</strong>fluss ger<strong>in</strong>g ist und<br />

andere Quellen wie Ferntransporte und Emissionen aus Festbrennstoffen die<br />

PAK-Konzentrationen dom<strong>in</strong>ieren.<br />

<strong>Verteilung</strong> der PAK über die Berner-Größenklassen<br />

M<br />

S-05


Für die TC-Konzentrationen auf den Partikeln <strong>in</strong> den Größenbereichen Dp aer = 18-56 nm<br />

und 50-140 nm wurden Korrelationen zur Stärke des VAK mit hohem Bestimmtheitsmaß<br />

gefunden.<br />

Der Anteil des Lokalen Verkehrs (LV) am Gesamtkohlenstoff (TC) korreliert ausgezeichnet<br />

mit dem VAK bei Partikeln mit Dp aer = 50-140 nm, noch erkennbar bei Partikeln mit<br />

Dp aer = 140-420 nm, aber überhaupt nicht mehr bei den größeren Partikeln.<br />

Im Größenbereich 50-140 nm dom<strong>in</strong>ierte der Anteil des LV bei vollem VAK mit mehr als drei<br />

Viertel der gesamten TC-Konzentration, bei halbem VAK waren es noch knapp 60 %, bei<br />

e<strong>in</strong>em Zehntel des VAK weniger als 50 %.


Nanopartikelbereich Dp aer = 18 <strong>–</strong> 56 nm<br />

MOUDI-Probenahme<br />

(im Nano-Moudi-Bereich noch problembehaftet)<br />

Ergebnisse im Nanopartikelbereich


Stufe Stufe<br />

Nr.<strong>in</strong> Reihenfolge Bezeichnung Nr. nach steigen- Abscheidebereich Dp [µm] Zum Vergleich:<br />

der Abscheidung am Gerät dem Durchmesser BERNER<br />

0 0B 14 > 18<br />

1 1B 13 10 - 18<br />

2 2B 12 5.6 - 10<br />

3.5 - 10 5<br />

3 3B 11 3.2 - 5.6<br />

4 4B 10 1.8 - 3.2<br />

M<br />

O<br />

U 1.2 - 3.5 4<br />

5 5B 9 1.0 - 1.8 D<br />

I<br />

6 6B 8 0.56 - 1.0<br />

0.42 - 1.2 3<br />

7 7B 7 0.32 - 0.56<br />

8 8B 6 0.18 - 0.32<br />

9 9B 5 0.10 - 0.18<br />

10 10B 4 0.056 - 0.10<br />

11 1C 3 0.032 - 0.056 Nano-<br />

M<br />

12 2C 2 0.018 - 0.032 O<br />

U<br />

13 3C 1 0.010 - 0.018 D<br />

I<br />

0.14 - 0.42 2<br />

0.05 - 0.14 1<br />

Abscheidegrenzen für MOUDI und BERNER-Impaktor


Konz. [µg m -3 ]<br />

0.45<br />

0.40<br />

0.35<br />

0.30<br />

0.25<br />

0.20<br />

0.15<br />

0.10<br />

0.05<br />

0.00<br />

<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> auf Nanopartikeln mit Dpaer = 18 - 56 nm<br />

VAK:100% (So+Wi 03)<br />

n = 5<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong><br />

VAK: 50% (Wi+So 05)<br />

n = 8<br />

VAK 100% entspricht etwa 20.000 Kfz pro Tag<br />

Reduzierung des Kohlenstoffs bei VAK-Rückgang auf 50%:<br />

<strong>OC</strong>: auf 78% <strong>EC</strong>: auf 33% TC: auf 49%<br />

<strong>OC</strong>/<strong>EC</strong> auf Nanopartikeln <strong>in</strong> Abhängigkeit vom VAK


Konz. [µg m -3 ]<br />

0.4<br />

0.3<br />

0.2<br />

0.1<br />

0.0<br />

Nano-Partikel (18-56nm) Station E<br />

So 03 Wi 03 (vVB) Wi 04 (VSP) Wi 05 So 05<br />

Bei Reduzierung des VAK auf<br />

50% wurde e<strong>in</strong>e mittlere <strong>EC</strong>-<br />

Abnahme auf 30% beobachtet<br />

⇒ <strong>EC</strong> <strong>in</strong> Nanopartikeln stammt<br />

aus Verkehrsemissionen<br />

Nanopartikel mit Dp aer= 0.018-0.056 nm<br />

<strong>OC</strong><br />

<strong>EC</strong> VAK n<br />

So 03: 100 4<br />

Wi 03 (vVB): 100 1<br />

Wi 04 (VSP): 10 0<br />

Wi 05: 50 4<br />

<strong>EC</strong>-Konz. [µg m-3]<br />

So 05: 50 4<br />

0.3<br />

0.2<br />

0.1<br />

0.0<br />

Korrelation VAK / <strong>EC</strong> (18-56 nm) Station E<br />

R 2 = 0.9964<br />

<strong>OC</strong> und <strong>EC</strong> <strong>in</strong> Abhängigkeit vom VAK<br />

0 20 40 60 80 100 120<br />

VAK [%]


Nache<strong>in</strong>ander wurden an jeder der drei Stationen Intensivmessphasen<br />

durchgeführt:<br />

⇒ E<strong>in</strong>satz e<strong>in</strong>er Nano-MOUDI/MOUDI (Micro Orifice Uniform<br />

Deposit Impactor) - E<strong>in</strong>heit zur Erfassung <strong>von</strong> Partikeln mit<br />

Dp aer < 50 nm, dabei war viertägige Probenahme erforderlich.<br />

Bei der Probenahme kle<strong>in</strong>er Nanopartikel wurden Störeffekte<br />

beobachtet, die reduziert, aber noch nicht völlig beseitigt werden<br />

konnten.<br />

⇒ E<strong>in</strong>satz e<strong>in</strong>es VTDMA (Volatilitäts-Tandem-Differential-<br />

Mobilitäts-Analysator) <strong>–</strong> Systems zur Messung der Volatilität<br />

ausgewählter Partikelgrößenfraktionen zwischen 30 und 250 nm,<br />

die auf e<strong>in</strong>e Temperatur zwischen 25 und 300°C erhitzt werden.<br />

Intensivmessungen


TC-Konz. [µg m -3 ]<br />

3.0<br />

2.5<br />

2.0<br />

1.5<br />

1.0<br />

0.5<br />

0.0<br />

-0.5<br />

-1.0<br />

80% 63% 37% 30% 32% 39%<br />

So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05 So 03 So 05<br />

0.050-0.140 0.14-0.42 0.42-1.2 1.2-3.5 3.5-10<br />

Dpaer [µm]<br />

Fe<strong>in</strong>stpartikelbereich: stärkster Rückgang des LV-Anteils an TC<br />

Fe<strong>in</strong>partikelbereich (1): leichter Rückgang<br />

Fe<strong>in</strong>partikelbereich (2): leichter Anstieg<br />

LHG<br />

SHG<br />

Verhalten des LV-TC-Anteils bei Reduzierung des<br />

Verkehrsaufkommens um die Hälfte an Station E<br />

LV

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