jahresbericht 2007 - Institut fÃ¼r Kernchemie - Johannes Gutenberg ...

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The deposition of 239 Pu on thin Ti backings by molecular plating D. Liebe, K. Eberhardt, J.V. Kratz, U. Krille, G. Lehr Institut für Kernchemie, Johannes-Gutenberg-Universität Mainz, Germany Many transactinide elements can be produced in heavy ion fusion reactions with 244 Pu targets. For this, target thicknesses of 500 µg/cm² are required. Since 244 Pu is available only in very limited amounts, the target preparation technique should give high deposition yields. Easy and complete recovery of the target material is another prerequisite. Molecular plating (MP) is well suited for the preparation of lanthanide and actinide targets on metallic and non-metallic backing materials with deposition yields > 80 %. For the molecular plating the actinide material normally is used in its nitrate form, from which 10µl were dissolved in 16 ml isobutanolic solution. The electrodeposition cell consists of Polyetheretherketone (PEEK) and silicon seals. The isotope 239 Pu is used to optimize the deposition parameters for Pu as well as to study the performance of Pu layers on thin Ti backings during irradiation with intense 22 Ne beams as applied at the UNILAC accelerator of the Gesellschaft für Schwerionenforschung (GSI). For the Trans-Actinide Separator and Chemical Apparatus TASCA at GSI a rotating target wheel assembly consisting of three banana shaped segments with an active target area of 1.74 cm² is used. Here, thin Ti foils (2 µm) serve as backing material. In the initial deposition tests with very small amounts of 239 Pu (~ 10 kBq or < 5µg) serious adsorption losses occurred due to the special chemical nature of Pu. Pu appears in aqueous solution predominantly in the +IV and the +VI state, where especially Pu(IV) is known to form colloids and polyhydroxides in pH ranges > 1. These species tend to adsorb strongly onto glass and polymers like PEEK and silicon. To circumvent these problems, the original Pu nitrate solution was fumed to dryness with 8 M perchloric acid to transfer the Pu into the higher oxidation state +VI, in order to suppress the formation of polynuclear Pu species. For further experiments, the Pu is kept in 8 M perchloric acid. Furthermore, different plastic and elastomeric materials were investigated with regard to their adsorption tendency for Pu. Here, equal samples of each material were contacted with 16 ml 239 Pu solution (11 kBq total), stirred and treated by ultrasound for 60 minutes. The amount of Pu adsorbed on the surface was measured by α- particle counting. As a result, PTFE shows the least adsorption and therefore was chosen as new cell material. Unfortunately, there was no alternative for the relatively high adsorbing silicon seals. With the new PTFE deposition cell, molecular plating experiments were performed with a total of 200 µg 239 Pu corresponding to a - A8 - target thickness of 125 µg/cm². The first deposition still resulted in a loss of Pu due to adsorption of 27 %, whereas during the second procedure only 4 % of Pu was lost. In further depositions, a loss of material was not longer noticed. This effect leads to the suggestion that the surface of the deposition cell now was saturated with Pu since it was not cleaned between subsequent depositions. Then, the intake of Pu was increased to 1000 µg in order to obtain targets with approximately 500 µg/cm². Here the deposition yield ranged between 70 and 86 %. Table 1 shows all 239 Pu targets made in the PTFE cell. Table 1: 239 Pu-targets made in new PTFE Cell Target Pu layer [µg/cm²] Note 425Pu239 26 414Pu239 108 416Pu239 116 417Pu239 476 backing ripped 419Pu239 423 422Pu239 not determined target peeled off Figure 1 shows the picture of the target 416Pu239 and the corresponding alpha particle spectrum used for the determination of the target thickness. 5,15 MeV Figure 1: α-spectrum and picture of a target 416Pu239 Current experiments focus on the recovery of the adsorbed Pu by using a mixture of HCl/HF. Following this, a new amount of 239 Pu will be conditioned for deposition and three more segments will be prepared for further irradiation tests at GSI scheduled for April 2008. Acknowledgement The authors thank the staff of target laboratory at GSI for the preparation of the Ti backings.
XPS-Oberflächenanalyse von elektrochemisch hergestellten Urantargets Ölcer, A., Drebert, J., Reich, T. Institut für Kernchemie, Universität Mainz, D-55099 Mainz, Germany Mittels der Photoelektronenspektroskopie (XPS) wurde die Oberflächenzusammensetzung von elektrochemisch hergestellten Urantargets bestimmt. Die Elektrodeposition bietet den Vorteil, dass sich homogene Abscheidungen mit variablen Schichtdicken mit relativ geringem zeitlichen und apparativen Aufwand herstellen lassen [1]. Anwendungsbereiche der Targets sind z. B. die radiochemische Analytik und Schwerionenreaktionen. Die untersuchten Urantargets wurden mittels zweier elektrochemischer Verfahren hergestellt [2, 3]. Zum einen erfolgte die Elektrodeposition (ED) des Urans aus einer Ammoniumnitrat- Lösung an der Kathode, zum anderen aus einem organischem Medium (Molecular Plating, MP). In beiden Fällen wurde Uran in Form einer Uranylnitratlösung eingesetzt und die Abscheidung erfolgte auf Titanfolie. An Hand der XPS-Messungen wurde der Oxidationszustand des abgeschiedenen Urans bestimmt und überprüft, ob sich die Zusammensetzung der durch die zwei angewendeten Verfahren erhaltenen Abscheidungen unterscheidet. (a) Intensität / cps (b) Intensität / cps 100000 80000 60000 40000 20000 0 14000 10000 6000 2000 0 U 4f-Linien (Ep=50 eV) U 4f -Satellit U 4f5/2 U 4f 7/2 U 4f -Satellit 410 400 390 380 370 N 1s U 4f -Satellit Bindungsenergie / eV U 4f-Linien (Ep=13 eV) U 4f 5/2 U 4f 7/2 U 4f -Satellit 410 400 390 380 370 Bindungsenergie / eV Abbildung 1: Ausschnitte aus XPS-Spektren eines Urantargets (MP, i-Prop. E p = 50 eV) (a) und einer UO 2(NO 3) 2-Referenzprobe (E p = 13 eV) (b) Die Annahme, dass sich beim Molecular Plating Uranylnitrat abscheidet [1], konnte nicht bestätigt werden. Wie aus Abb. 1 ersichtlich, zeigt das XPS-Spektrum des Urantargets keine N 1s- Linie, d. h. die Targets enthalten keinerlei Stickstoff. Die Valenzelektronenspektren und die Bindungsenergien der U 4f- und O 1s-Linien waren für die Targets der beiden Methoden identisch (Tabelle 1). Bei der abgeschiedenen Verbindung handelt es sich um sechswertiges Uran in Form des Oxids bzw. Hydroxids. Targets (ED) Targets (MP) Bindungsenergie / eV O 1s U 4f 7/2 U 4f 5/2 531,0 ± 0,1 381,7 ± 0,1 392,5 ± 0,1 531,2 ± 0,1 381,8 ± 0,1 392,6 ± 0,1 γ-UO 3 531,2 381,9 392,7 Tabelle 1: Bindungsenergien (eV) der gelben Targets der Elektrodeposition (ED), des Molecular Platings (MP) aus iso-Propanol und von γ-UO 3 Erfolgte die Elektrodeposition aus wässrigem Medium, so traten je nach angelegter Elektrolysespannung schwarze oder gelbe Abscheidungen auf. Über die XPS-Messungen konnte die schwarze Abscheidung als eine aus der verwendeten Anode stammende Platinverunreinigung identifiziert werden. Desweiteren wurde mittels XPS festgestellt, dass beim Molecular Plating aus iso-Butanol darin als Verunreinigung enthaltenes Natrium ebenfalls abgeschieden wurde. Bei der Abscheidung aus iso-Propanol waren im XPS-Spektrum keine Verunreinigungen nachweisbar. Literatur: [1] W. Parker, R. Falk, Nucl. Instr. Meth. 16, 355-357 (1962) [2] K. Eberhardt et al. in J.L. Duggan, I.L. Morgan (Eds.), AIP Conference Proceedings 576, 1144- 1147 (2001) [3] A. Ölcer, Diplomarbeit, Universität Mainz (2007) - A9 -
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Personendosisüberwachung I. Onasch
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