Nghiên cứu chế tạo và khảo sát khả năng quang xúc tác của g-C3N4 khi pha tạp một số kim loại đất hiếm (Nd, Y)

L 

n lu 

t qu nghiên c u c a cá nhân tôi 

i s ch o khoa h c c a th y(cô) ng d n. Các s li u và tài li c 

trích d n trong lu 

c. K t qu nghiên c u này không trùng 

v i b t c c công b . 

Tôi xin ch u trách nhi m v i l 

a mình. 

Hà N i, tháng 10 

H c viên 

Th

L I C 

V i lòng kính tr ng và bi c, tôi xin chân thành c 

Lê Th Mai Oanh Gi ng viên khoa V i h m Hà N i 

tài, t ng d n, t u ki n cho tôi h c t p và nghiên c u 

hoàn thành lu 

Tôi xin g i l i c 

ng d n và t o m u ki n thu n l i cho tôi trong su t quá trình 

hoàn thành lu 

ng th i l i c i NCS. Lâm Th H n 

ng d n, t tôi trong quá trình hoàn thành lu 

Xin g i l i c i b ng viên tôi trong 

quá trình h c t p nghiên c u. C 

m t a v ng ch c 

v c v t ch t và tinh th t i h c t p, làm vi c và hoàn thành 

lu a mình. 

Nghiên c c tài tr b i Qu Phát tri n khoa h c và công ngh 

Qu tài mã s 103.02-2016.46. 

Xin trân tr ng c 

Hà N i, tháng 10 

H c viên 

DANH M C VI T T T 

STT Vi t t t Tên ng vi t 

1 DFT Diffusion reflectance spectra 

n x 

khu ch tán 

2 JCPDS 

Joint Committee on powder 

difraction standards 

Th chu n 

3 PL Photoluminescence Hu nh quang 

4 SPR Surface plasmon resonance 

C ng plasmon 

b m t 

5 SEM Scanning electron microscope 

Kính hi n t 

quét 

6 TEM 

Transmission electron Kính hi n t 

microscope 

truy n qua 

7 UV Ultraviolet T ngo i 

8 Vis Visible Nhìn th y 

9 XRD X-ray Difraction Nhi u x tia X

M C L C 

M U .......................................................................................................... 1 

1. ......................................................................................... 1 

2. .................................................................................... 2 

3. .............................................................................. 3 

........................................................................ 4 

1.1. -C3N4 ....................................................................... 4 

1.1.1. C u trúc tinh th c a g-C3N4 ................................................................ 4 

1.1.2. C n t c a g-C3N4.................................................................. 6 

1.1.3. Tính ch t v t lý c a g-C3N4 ................................................................... 6 

1.1.3.1. nh nhi t ....................................................................................... 6 

1.1.3.2. nh hóa h c .................................................................................. 7 

1.1.3.3. Tính ch t quang ................................................................................... 7 

1.1.3.4. Di n tích b m t ................................................................................... 7 

1.2. ng d ng c a v t li u g-C3N4 ................................................................. 8 

-C3N4 ........................................................................... 8 

1.3.1. V t li u g-C3N4 pha t p phi kim ............................................................ 9 

1.3.2. V t li u g-C3N4 pha t p kim lo i ........................................................... 9 

1.3.2.1. V t li u g-C3N4 pha t ng (Cu) ...................................................... 9 

1.3.2.2. V t li u g-C3N4 pha t p b c (Ag) . .................................................... 10 

1.3.2.3. V t li u g-C3N4 pha t t hi m ...................................................... 11 

............................................................................. 13 

.......................................... 16 

....................................................................................... 16 

............................................ 16 

-C3N4.................................................................................... 16 

2.1.3. T ng h p g-C3N4 pha t p Nd và g-C3N4 pha t p Y .............................. 16 

2.2. Quá trình quang xúc tác ....................................................................... 18 

2.2.1. ............................................................................................... 18 

....................................................................... 18 

............................................................ 19 

2.3.1. u x tia X (XRD) ............................................................ 19 

h p th UV-vis ............................................................... 20 

hu nh quang (PL )......................................................... 22 

2.3.4. Thí nghi m quang xúc tác ................................................................... 23 

T QU VÀ TH O LU N .............................................. 24 

3.1. -C3N4 ................................................................... 24 

3.1.1. K t qu phân tích c u trúc .................................................................. 24 

3.1.2. Tính ch t quang ................................................................................... 25 

3.1.2.1. Ph h p th UV vis ........................................................................... 25 

3.1.2.2. Ph hu nh quang ............................................................................... 27 

3.1.2.3. Kh .................................................................... 29 

-C3N4 ..................................................................... 33 

3.2.1. K t qu phân tích c u trúc .................................................................. 33 

3.2.2. Tính ch t quang ................................................................................... 34 

3.2.2.1. Ph h p th UV vis ........................................................................... 34 

3.2.2.2. Ph hu nh quang ............................................................................... 35 

3.2.2.3. Kh .................................................................... 36 

K T LU N ................................................................................................... 41 

TÀI LI U THAM KH O ............................................................................ 42

DANH M C B NG 

B ng 1.1 Các tính ch t k t c u và kho ng cách d ng c a các ch t 

xúc tác x Y/g- C3N4 ........................................................................ 12 

B ng 2.1 Các hóa ch t s d ng trong thí nghi m ........................................... 16 

B ng 2.2 B ng kí hi u c a các m u g-C3N4 tinh khi t, g-C3N4 pha t p Nd 

và g-C3N4 pha t p Y. ...................................................................... 17 

B ng 3.1 Các giá tr b r ng vùng c m c a các m u g-C3N4 ..... 26 

B d c k c th y(t) = ln(Co i v i các m u g-C3N4 pha 

t p Nd v i các n khác nhau ................................................. 32 

B ng 3.3 Các giá tr b r ng vùng c m c a các m u g-C3N4 ....... 35 

B d c k c th y(t) = ln(Co i v i các m u g-C3N4 pha 

t p Y v i các n khác nhau ................................................... 38 

DANH M C HÌNH 

Hình 1.1 M t ph ng liên k t c a các nguyên t 

th g-C3N4. ........................................................................................ 4 

Hình 1.2 Mô hình (a) s-triazine và (b) tri-s-trazine d a trên k t n i trong g- 

C3N4 ................................................................................................. 5 

Hình 1.3 nh TEM v m t tinh th g-C3N4 tinh khi t ..................................... 5 

Hình 1.4 B r ng vùng c m [5] và c 

ng c a g-C3N4 

tinh khi t .......................................................................................... 6 

Hình 1.5 Ph hu nh quang (PL) c a g-C3N4 tinh khi t .................................... 7 

Hình 1.6 nh SEM b m t c a các lá g-C3N4 ................................................. 8 

Hình 1.7 Ho ng quang xúc tác c a g-C3N4, mp g-C3N4 và Cu/mpg- 

C3N4 khi phân gi i h p ch t h ............... 9 

Hình1.8 (A) Ph h p th UV-vis c a dung d ch RhB theo th i gian chi u 

x trên các m u g-C3N4/Ag- 

ng hi u su t phân h y 

RhB trên các m u quang xúc tác khác nhau; (C) h ng s t k 

c a các ch t quang xúc tác khác nhau; (D) thí nghi m tái ch c a 

các m u: (a) không có xúc tác quang h c; (b) g-C3N4; (c) g- 

C3N4/Ag; (d) g-C3N4/Ppy ............................................................... 11 

Hình 1.9 Bi u di n quang xúc tác c a các ch t xúc tác x Y/g- C3N4 trong 

quá trình phân h i s chi u x ánh sáng kh ki n ........ 13 

Hình 1.10 Quá trình quang xúc tác c a g-C3N4 i ánh sáng nhìn th y: (a) 

S tách hydro t c, (b) s c thành O2 và (c) quá 

trình oxy hóa ho c phân h y h p ch t h ............................... 15 

Hình 2.1 Mô hình hình h c c a hi ng nhi u x tia X ........................... 19 

Hình 2.2 kh i c nh quang .............................................. 22

Hình 3.1 Gi nhi u x tia X c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha 

t p Nd v i các t l 2% (CNNd-2), 6% (CNNd-6) và 10% 

(CNNd-10)...................................................................................... 24 

Hình 3.2. (a) Ph h p th và (b) bi u di ) 1/2 ng photon 

c a các m u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Nd v i n 

t 1-10%. ........................................................................................ 25 

Hình 3.3 Minh h r ng vùng c m b 

Tauc ................................................................................................ 26 

Hình 3.4 Ph hu nh quang PL c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha 

t p Nd v i các n 2% (CNNd-2), 6% (CNNd-6), 10% 

(CNNd-10)...................................................................................... 27 

Hình 3.5. Ph hu 

ng fit Gaussion c a c a m u g-C3N4 

tinh khi t ......................................................................................... 28 

m ng phát x c a v t li u g-C3N4 ........................ 29 

Hình 3.7a S i c a C/C0 theo th i gian khi s d ng g-C3N4 tinh 

khi t và g-C3N4 pha t p v i các n Nd khác nhau. Hình 

3.7b là ph h p th c a dung d ch RhB theo th i gian khi s 

d ng g-C3N4 pha t p 6% Nd. .......................................................... 30 

Hình 3.11 (a) Ph h p th và (b) bi u di ) 1/2 ng photon 

c a các m u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y v i n 

t 1-10% ......................................................................................... 34 

Hình 3.12 Ph hu nh quang PL c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha 

t p Y v i các n 2% (CNY-2), 8% (CNY-8), 10% (CNY- 

10) ................................................................................................... 35 

Hình 3.13 S i c a C/C0 theo th i gian khi s d ng g-C3N4 tinh 

khi t và g-C3N4 pha t p v i các n Y khác nhau .................. 37 

Hình 3.14 Ph h p th c a dung d ch RhB theo th i gian khi s d ng g- 

C3N4 pha t p 8% Y ......................................................................... 38 

Hình 3. th bi i tuy n tính c a ln Co/C theo th i gian quang xúc 

tác phân h y RhB c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y v i 

các n 2%, 8% và 10% .......................................................... 39 

u su t quang xúc tác c a g-C3N4 pha t p Nd, Y ... 40 

Hình 3.8 Ph h p th c a dung d ch RhB theo th i gian khi s d ng g-C3N4 

pha t p 6% Nd ................................................................................ 31 

th bi i tuy n tính c a ln Co/C theo th i gian quang xúc 

tác phân h y RhB c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Nd 

v i các n 2%, 6% và 10% .................................................. 332 

Hình 3.10 Gi nhi u x tia X c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 

pha t p Y v i các t l 2% (CNY-2), 8% (CNY-8) và 10% (CNY- 

10) ................................................................................................... 33

M U 

1. Lý do ch tài 

Vi t Nam là m c ch u ng nhi u nh t c a 

v n bi i khí h u. Nguyên nhân ch y u là do các lo i ch t th i mà 

i th 

c x lý, ch y u là các ch t h u 

c h i b n v m t hóa h c và khó phân h y sinh h c. Vi c tìm ra 

lý các ch t th i h t thách th c l i v i các 

nhóm nghiên c u. Hi n nay p hi n là 

ti l n trong v x lý ch t th i h ô 

nhi ng b i , hi u qu cao và an 

toàn. 

Quang xúc tác là d ng ánh sáng làm xúc tác quang 

h y quá trình ph n ng hóa h c phân h y các ch t h . Các 

ch t bán d n ph bi c s d ng làm xúc tác quang h c 2, 

ZnO, WO3 [6], [9], [20]. Tuy nhiên nh ng v t li 

m là 

r ng vùng c m l n, hi u su ng t th r ng vùng c m c a 

TiO2 kho ng 3,3 eV, c a ZnO là kho ng 3,27 eV. 

ng v t li u 

này ch có ph n ng quang xúc tác trong vùng ánh sáng t ngo i (chi m ít 

t tr i) [6]. 

G t li u g-C3N4 c r t nhi u nhóm quan tâm nghiên c u 

vì g-C3N4 r ng vùng c m trung bình (2,7 eV) [14], [26], th hi n 

kh trong vùng ánh sáng nhìn th y, ch u nhi t t t, 

tính nh hóa h c cao, an toàn và không t n kém [11]. Thích h p cho 

các ng d ng cho các ph n ng phân h 

c, phân 

h y CO2 [14], [24]. 

Tuy nhiên g-C3N4 tinh khi m là: t tái t h p 

n t - l tr ng nhanh, di n tích b m t nh , hi u su ng t th p 

[16] làm gi m hi u qu kh 

c a g-C3N4 các nghiên c c th c hi ng: pha t p kim 

lo i Fe [12], Zn [27], t i h t kim lo i Ag [14], Pt [18], [22], [28]; phi kim 

B [21] [26], O [1], S [3], P [7], V [4], C [5] ch t o các v t li u t h p v i 

các v t li u khác [2], [29] . Các k t qu u u cho th y kh 

quang xúc tác c a v t li u g-C3N4 c c i thi n c pha t p v i m t 

s v t li u thích h p. 

pháp pha t p g-C3N4 v i kim lo i thì các kim lo t 

hi 

c nhi u nhóm nghiên c u quan tâm. Pha t p g-C3N4 v i các 

nguyên t kim lo t hi a các l p liên k t và 

h n ch s tái t h p c n t l tr ng trong phân t . Do các ion 

t hi m có bán kính l kim lo i ho c phi kim khác d n 

t i vi 

n t và l tr ng trong quá trình quang xúc tác. Qua 

u qu quang xúc tác. 

Tuy nhiên các nghiên c u v g-C3N4 pha t p các kim lo t hi m 

còn khá h n ch [24]. Vi c m r ng nghiên c u hi u qu c a vi c pha t p 

kim lo t hi m nh quang xúc tác là h t s c c n thi t. 

Trên tham kh o các k t qu c công b u ki n t i Khoa 

V t lí i h m Hà N i, chúng tôi l a ch ng nghiên 

c u c a lu 

Nghiên c u ch t o và kh o sát kh 

xúc tác c a g-C3N4 khi pha t p m t s kim lo t hi m (Nd, Y) 

2. M c tiêu c tài 

- Ch t o thành công v t li u g-C3N4. 

- Ch t o thành công v t li u g-C3N4 pha t p m t s kim lo t 

hi m (Nd, Y) có kh 

- Nghiên c u c u trúc, tính ch t quang h c c a v t li u ch t c. 

1 

2

- Nghiên c u s ng hi u qu quang xúc tác c a g-C3N4 

b ng vi c pha t p các nguyên t kim lo i chuy n ti p thông qua vi c phân 

h y ch t h 

3. 

1.1. c v v t li u g-C3N4 

1.1.1. C u trúc tinh th c a g-C3N4 

g-C3N4 là cacbon nitrit d ng graphit. Các d ng thù hình c a cacbon nitrit 

- 

- 

- 

Trình bày khái quát -C3N4 

-C3N4 và g-C3N4 

. 

bao g -C3N4 -C3N4, kh i C3N4, prsedocubic - C3N4 và graphit - C3N4 

(g-C3N4 i Teler và Hemley [15], [19] g-C3N4 là 

d ng thù hình nh nh t môi t ng không khí [23]. Graphit C3N4 có c u 

trúc laminar, các nguyên t C và N trong tinh th liên k t v i nhau theo 

nguyên t c lai hóa sp2 t o thành các m t ph 

c x p ch ng lên 

nhau theo ki u so le [30]. 

Hình 1.1 M t ph ng liên k t c a các nguyên t 

g-C3N4 [17]. 

Theo mô t c a Teler và Hemley thì nh p g-C3N4 có c u t o 

l ng vòng triazine. S liên k t chéo gi c th c 

hi n b c 3. Trong c u trúc này C ch th hi n ki u lai hóa sp2 còn N 

th hi n ki u lai hóa sp2, sp3 bên trong và gi a các vòng. 

3 

4

T nh TEM th 

c r ng b m t tinh th nano g-C3N4 th hi n hình 

( a) ( b) 

Hình 1.2. Mô hình (a) s-triazine và (b) tri-s-trazine d a trên k t n i 

trong g-C3N4 [16]. 

g-C3N4 là m t polyme liên h p g m ch y u là các nguyên t C và N, là 

m t m ng d a trên các kh i xây d ng s-triazine [23]. Trên hình 1.2 có th 

th y hai c u trúc c a g-C3N4 là: gt-C3N4 và gh-C3N4 

xu t gt-C3N4 (hình 1.2a) ba g s- (vòng 

C3N3 c s p x p liên ti p nhau. Còn gh-C3N4 c xây d ng 

d heptazin (tri-ring) c a C6N7. T c là gh-C3N4 bao g m 

các ti tri-s-triazine ng c k t n i qua các nhóm amin b c 

ba [16]. S d ng phép tính toán DFT, Kroke et al. cho th y r ng c u trúc 

tri-s-triazine có c u trúc 30 KJ/mol 

v i s-triazine. T 

c u trúc tri-s- n cho s hình thành 

m i g-C3N4. 

1.1.2. C n t c a g-C3N4 

C u trúc d ng quy nh các hi ng quang h c c a v t 

li n t quan tr ng nh gi i thích tính ch t 

quang h c c a v t li u. M gi n v 

trí c ng vi ng d n. 

Hàm m c s d r ng vùng c m trong 

nhi u ch t bán d n khác nhau. K t qu c a m t s nhóm nghiên c ra 

r r ng vùng c m c a g-C3N4 tinh khi t vào kho ng 2.72 eV (theo Dong 

et al) hình 1.4a. Tuy nhiên vi r ng vùng c 

Perdew Burke do Liu và c ng s th c hi n ch ra r ng g-C3N4 có b r ng 

vùng c m là 2.76 eV [14]. 

(a) (b) 

Hình 1.4 B r ng vùng c m [5] và c 

khi t [13]. 

ng c a g-C3N4 tinh 

Hình 1.3 nh TEM v m t tinh th g-C3N4 tinh khi t [17]. 

1.1.3. Tính ch t v t lý c a g-C3N4 

1.1.3.1. nh nhi t 

Theo công b c a Xinchen Wang và công s tích nhi t 

(TGA) trên g-C3N4 cho th y g-C3N4 là ch t nh nhi t t t (lên t i 600 0 C), 

M nh nhi t m nh xu t hi n 630 0 C, t i 

5 

6

nhi c ng b gi m hoàn toàn cho th y s phân h y nhi t và b 

hoàn toàn c a các lá g-C3N4 [23]. Tuy nhiên g-C3N4 có nhi nh cao 

t c b n nhi t cao ch ng h 

inude [16], [23]. 

1.1.3.2. nh hóa h c 

c x p ch ng các l 

c t a các l p các cacbon nitride làm cho g-C3N4 không 

c trong h u h t các dung môi bao g 

u, DMF, THF, 

dietyl ete, tolu [23]. 

1.1.3.3. Tính ch t quang 

Không gi ng TiO2 ch là m t ch t quang xúc tác vùng tia c c tím, g- 

C3N4 ho ng vùng ánh sáng nhìn th c do b r ng vùng c m kho ng 

2,7 eV [16]. Tính ch t quang h c c c th hi n h u h t 

các thí nghi p th tia c c tím, quang phát quang. Tính ch t h p th 

m nh nh t c sóng 420 nm. u này phù h p v i màu vàng nh t c a nó. 

Tính ch t phát hu nh quang m nh màu xanh nhi phòng. Ph m vi phát 

quang r ng t 430 n 550 nh phát quang 470 nm. Tu i th 

hu nh quang kho ng 1 ns n 5 ns [23]. 

Hình 1.6 nh SEM b m t c a các lá g-C3N4 [17]. 

Nhi u nghiên c u khoa h u cho th y r ng di n tích b m t c a các 

t m g-C3N4 i l n, kho ng 10 m 2 /g [17], [23], [25]. 

1.2. ng d ng c a v t li u g-C3N4 

C u trúc b r ng vùng c m làm cho cacbon nitrit tr thành m t ng 

y tri n v ng cho các ng d ng chuy 

ng m t tr i, ch ng 

h n. Th t v y g-C3N4 có th ho i ánh 

sáng kh ki n ( nm). Tính nh hóa h c và nhi t cao c a nitrit 

cacbon cho phép t n ho ng trong không khí. 

Các ng d n hình c a v t li u g-C3N4 là ph n c, 

chuy n hóa H2 và phân h y các h p ch t h c h 

Hình 1.5 Ph hu nh quang (PL) c a g-C3N4 tinh khi t [23]. 

1.1.3.4. Di n tích b m t 

1.3. V t li u g-C3N4 pha t p 

nâng cao hi u su t quang xúc tác các nghiên c 

t p g-C3N4 v i m t s ch t là kim lo i và phi kim. Các k t qu 

ng pha 

u cho 

7 

8

th y r ng vi c pha t i kh ng kh 

quan so v i m u g-C3N4 tinh khi t. 

1.3.1. V t li u g-C3N4 pha t p phi kim 

Ch t r n cacbon nitrit pha t 

c t ng h p b ng cách s d ng 

butyl methylimidazolium 

t m u m m. K t qu cho th y r ng 

m u cacbon nitrit pha t p flo v i t l 0,5 có di n tích b m t 444 m 2 /g và t ng 

kh ng r ng là 0,32 m 2 /g. V t li u g-C3N4 pha t p photpho cung c p 

d n t n [23]. 

1.3.2. V t li u g-C3N4 pha t p kim lo i 

1.3.2.1. V t li u g-C3N4 pha t ng (Cu) 

Kim lo c pha t p vào ti n ch t g-C3N4 nghiên c u xem nó 

có c i thi n kh 

a g-C3N4 hay không. Graphit cacbon pha t p 

v i c kí hi u Cu/mpg-C3N4. K t qu cho th y r ng Cu 2+ c pha 

t c tính quang h c, n c 

l phân tách electron l tr ng c a g-C3N4 [10]. 

Kh a Cu/mpg-C3N4 ng kh 

i ánh sáng kh ki n. T phân h t 

90,2% trong 120 phút chi u sáng. T n so v i g-C3N4 

tinh khi t [10]. 

1.3.2.2. V t li u g-C3N4 pha t p b c (Ag) [14]. 

c i thi n kh a g-C3N4 - 

C3N4/Ag- m t g-C3N4 c ph m t l p Ag c 

nh và bên trên ph m t l p polypyrrole (PPy). Các k t qu cho th y r ng khi 

pha b c vào g-C3N4 c h t gi m xu ng kho n 2,2 

nm . c các h t nh s làm ng hi u ng SPR (c ng 

plasmon b m t). 

Ph UV-vis cho th c sóng h p th t m d n khi 

ph n ng hoàn thành 50 phút, màu dung d ch d n d i t màu h ng 

u thành không màu. Sau khi chi u sáng 50 phút hi u su t phân h y 

RhB c a m u g-C3N4 là 79,0%, g-C3N4/Ag là 87,7% và g-C3N4/PPy là 84,9%. 

c bi t, kh c tính quan tr ng c a quang xúc 

u g-C3N4/Ag-Ppy duy trì trên 95% hi u qu ho t 

ng quang xúc tác so v u, ngay c sau 5 thí nghi m tái ch , cho th y 

kh d ng tuy t v i c a g-C3N4. 

Hình 1.7 Ho 

ng quang xúc tác c a g-C3N4, mpg-C3N4 và Cu/mpg-C3N4 

khi phân gi i h p ch t h [10]. 

9 

10

Hình 1.8 (A) Ph h p th UV-vis c a dung d ch RhB theo th i gian chi u x 

trên các m u g-C3N4/Ag- 

ng hi u su t phân h y RhB trên các 

m u quang xúc tác khác nhau; (C) h ng s t k c a các ch t quang xúc 

tác khác nhau; (D) thí nghi m tái ch c a các m u: (a) không có xúc tác 

quang h c; (b) g-C3N4; (c) g-C3N4/Ag; (d) g-C3N4/ Ppy [14]. 

K t qu trên cho th ng hu nh quang suy gi , t c là 

s tái t h n t - l tr ng b h n ch . Nguyên nhân do hình thành hàng 

n gi a PPy và g-C3N4 và các h t nano Ag. 

1.3.2.3. V t li u g-C3N4 pha t t hi m 

Gi thuy t ra là pha t t hi m vào g-C3N4 có kh 

kh Hi n nay ch có m t báo cáo công b k t qu v g- 

C3N4 pha t p Y [24] k t qu g-C3N4 pha t p 

Nd. 

Yttri là m t kim lo t hi m, g-C3N4 pha t p Y (Yttri) kí hi u là 

Y/g-C3N4. Th c t trong nghiên c c a Yangang Wang và 

c ng s cho th y r ng khi pha t a g- 

C3N4. 

K t qu y không có s i rõ r t trong pha tinh 

th c a g-C3N4 v i s pha t nh nhi u x 

k c a kim lo i Y ho c Yttrium oxide trong các m u Y/g-C3N4, ch ra r ng 

các phân t c g n vào m t ph ng và ph i h p v i m ng tinh th g-C3N4 

b ng liên k t YN. Tuy nhiên c nh nhi u x u b suy y u l 

pha t p Y có th là do các sai h ng gây ra b i không có s trùng h p hoàn 

toàn trong k t qu r ng vùng c m, di n tích b m t BET và kh ng l 

r ng (b ng 1 u gi m v i t l pha t p c l pha t p quá l n 

thì c ba y u t u l i g-C3N4 tinh khi t. 

B ng 1.1 Các tính ch t k t c u và kho ng cách d ng c a các ch t 

xúc tác x Y/g- C3N4 [24]. 

M u 

SBET 

c l Th tích l tr ng 

(m 2 /g) h ng (nm) (cm 3 /g) 

Eg (eV) 

g-C3N4 68 2,7 30,6 0,718 2,7 

0,1Y/g-C3N4 106 2,7 30,2 1,177 2,58 

0,25Y/g-C3N4 103 2,7 29,9 1,131 2,50 

0,5Y/ g-C3N4 83 2,7 30,5 0,789 2,55 

1,0Y/ g-C3N4 39 2,7 30,5 0,492 2,61 

Hi u su t quang xúc tác c a g-C3N4 

nghi m phân gi i ánh sáng kh ki n. M u 0,25Y/g-C3N4 cho th y 

hi u su t phân h y RhB cao nh t và phân h y g n 100% trong vòng 110 phút 

chi u ánh sáng. Còn các m u 0,5Y/g-C3N4 và 1,0Y/g-C3N4 cho th y s s t 

11 

12

gi m hi u qu quang xúc tác do pha t p Y quá m c vì pha t p quá m c d n 

n s hình thành các sai h ng trong c u trúc và l r ng. 

quang có th mang l i hi u qu cao v m t hóa tr và tái s d c bi t do 

s d ng ngu n nhiên li u giá r và s ch là ánh sáng m t tr i, nên ph n ng 

c ng d ng nhi u trong b o v ng. Hai y u t 

chính c a ph n ng quang xúc tác là: ch t xúc tác và ánh sáng [23]. 

Trong quá trình quang xúc tác electron c a ch t xúc tác nh n thêm 

ng, b kích thích, chuy n t tr 

n (vùng hóa tr ) lên tr ng 

thái kích thích (vùng d n). 

Quá trình quang xúc tác c th : 

Th i gian (phút) 

Hình 1.9 Bi u di n quang xúc tác c a các ch t xúc tác x Y/g- C3N4 trong quá 

trình phân h i s chi u x ánh sáng kh ki n [24]. 

Qua các k t qu nghiên c u cho th y vi c pha t p g-C3N4 còn nhi u 

m c n c i thi 

c sóng h p th nh ( vùng ánh sáng t 

ngo i), th ph n ng phân h y hoàn thành dài nên hi u su t không 

l n và m t s m u pha t p s b oxi hóa n trong th i gian dài. Vì v y v i 

k t qu ban d u (pha t p kim lo i t hi m Ytri có hi u su t g 

sau 110 phút chi u sáng) vi c pha t p các kim lo t hi là m t 

y tri n v ng. 

1.4. Ho ng quang xúc 

Quang xúc tác là hi ng s d làm xúc tác cho các 

ph n ng hóa h c [23]. Trong quá trình quang xúc tác m t lo t các ph n ng 

x y ra bao g m các electron (e - ), l tr ng (h + ), g 

c hình 

thành. N u ch 

c l a ch n t t, vi c s d ng m t trung tâm 

ph n ng phân tách 

c (kh H2) và oxy hóa ho c phân h y h p ch t h . 

(1) 

(2) 

13 

14

T (1) và (2) cho th ng c n thi t ít nh t 1,23 V, 

u này ng v 

c sóng ánh sáng 690 nm. 

2.1. 

2.1.1. 

2 

B ng 2.1 Các hóa ch t s d ng trong thí nghi m 

STT 

Hình 1.10 Quá trình quang xúc tác c a g-C3N4 i ánh sáng nhìn th y: (a) 

S tách hydro t c, (b) s c thành O2 và (c) quá trình oxy hóa 

ho c phân h y h p ch t h . 

1 (NH2)2CO Ure 99% 

2 Nd(NO3)3.6H2O Neodymium nitrat 99% 

3 Y(NO3)3.6H2O Yttri nitrat 99% 

4 H2O 95% 

5 C2H5OH 99% 

6 C28H31CN2O3 Rhodamine B 90% 

2.1.2. -C3N4 

Urê ((NH2)2 

-C3N4. 

2.1.3. T ng h p g-C3N4 pha t p Nd và g-C3N4 pha t p Y 

- -C3N4 cho vào trong 20 ml H2 

0 

- (neodymi) 

3%, 4%, 5%, 6%, 7%, 8%, 9%, 10% ( 

- 

+ Cho dun i tâm, quay li 

0 

i tâm. 

15 

16

- 0 

C -C3N4 

1%, 2%, 3%, 4%, 5%, 6%, 7%, 8%, 9%, 10% và 

-C3N4 

8%, 9%, 10%. 

- 

B ng 2.2 B ng kí hi u c a các m u g-C3N4 tinh khi t, g-C3N4 pha t p Nd và 

g-C3N4 pha t p Y. 

STT g-C3N4 

1 0% CN 

2 1% CNNd-1 










5 5% CNY-5 

6 6% CNY-6 

7 7% CNY-7 

8 8% CNY-8 

9 9% CNY-9 

10 10% CNY-10 

2.2. Quá trình quang xúc tác 

2.2.1. 

- 0,06 -C3N4, g-C3N4 

2%, 3%, 4%, 5%, 6%, 7%, 8%, 9%, 10%. 

- 30 ml H2O ( . 

- 30 ml RhB (Rhodamine B) 20 ppm. 

- Các d ng c : máy khu y t , con t c th y tinh, pipet, 

ng li tâm, ng m u. 

2.2.2. 

- Cho 0,06 ml H2 

- 

không có ánh sáng tron 

STT g-C3N4 

1 1% CNY-1 

2 2% CNY-2 

3 3% CNY-3 

4 4% CNY-4 

T10, T30. 

- + 

120 phút 

- Li tâm: -C3N4. 

17 

18

2.3. M t s 

2.3.1. u x tia X (XRD) 

u x tia X (XRD Quantitative Xray Difraction methods) 

là m t c áp d nh thành ph n các ch t có trong 

m c th c hi n d a trên nguyên lý hi ng nhi u x c a tia 

i m u. ng âm c c trong máy XRD t o ra các chùm tia 

c sóng liên t i ta s d ng b l l c ra b c x 

s c và ti c chi u v phía m u. 

K t qu ph XRD cho chúng ta hai thông tin là v trí c nh ph và 

nh nhi u x s 

u trúc m ng tinh th có 

trong ch t r n nên m i ch t s có nh nh nhi u x 

vi c so sánh v trí c c bán r ng c nh so v i 

m u chu n chúng tác có th c thành ph n các ch t có trong m u. 

Khi m 

c truy n qua m t m u tinh th 

bên trong m ng tinh th i các electron trong nguyên t d n 

s tán x . 

Hình 2.1 Mô hình hình h c c a hi ng nhi u x tia X. 

Các nguyên t trong m ng tinh th c a các ch t có c u trúc tu n hoàn 

liên t c. Nên m ng tinh th gi t cách t nhi u x . 

S gi a tia X truy n t i v i m u t o ra tia nhi u x khi th a 

nh lu t Vulf Bragg: 

n: B c nhi u x 

c sóng c 

d: Kho ng cách gi a các m t tinh th (tùy thu c vào c u trúc tinh th 

kho 

nh b ng công th c khác nhau) 

: Góc nhi u x 

c c a v t li r ng 

v ch tia X. Công th c s d 

c trung bình c a các tên mi c s p x p 

c sóng tia X 

: dòng m r ng 

Vulf nghiên c u c u 

trúc tinh th . T ph nhi u x trí c 

bán r ng, hình d ng c u cung c p cho chúng ta thông tin quan tr ng 

v c u trúc c a v t li 

c tinh th , phân b c a 

c và ng su t c a các h t h nano. 

2.3.2. h p th UV-vis 

Ph h p th UV- 

c vùng ánh sáng mà m u 

có kh p th , t c các thông tin liên quan t i các m 

ng c n t trong phân t , trong tinh th c 

các nhóm ch c, liên k r ng vùng c h p th , 

19 

20

tùy vào lo i m u mà ta ch i v i m u 

l ng và m u màng ta có th s d ng 

i v i m u 

r n ta có th s d 

n x khu ch tán (Diffusion reflectance 

spectra - DRS). 

n qua s d ánh sáng 

gi ng nhau m t chùm truy n qua m u so sánh, m t chùm truy n qua m u 

detector thu l c a 2 chùm tia, c 

t h p th c a v t m u l ng và m i v i m u 

l ng, thông qua ph h p th , chúng ta có th c n c a dung 

d ch d a trên nh lu t Lambert Beer: 

h p th trong lu n 

c th c hi n trên h 

Jasco 670 t i B môn V t lý ch t r n n t , khoa V i h c 

m Hà N i. 

2.3.3. hu nh quang (PL - Photoluminescence) 

n t có nhi u tr ng thái g i là m ng. n t 

có s chuy n d i t m ng cao v m ng th ng 

s phát ra m t photon (phát hu nh quang). D 

i ta 

xây d hu nh quang Photoluminescence (vi t t 

c các chuy n d i b c x trong tinh th . 

Io ánh sáng t i 

ánh sáng truy n qua 

: h s h p th c a v t li u 

d: chi a ánh sáng trong m u 

h p th c a m u r n, bên trong qu 

c c ph m t l p BaSO4 ph n x 

vào trong qu c 

i m u, m t ph n sánh sáng s b 

m u h p th m t ph n s b ph n x c l i. Ph n ánh sáng ph n x s b 

ph n x liên ti p nhi u l n trong qu c 

u thu tín 

hi u. B ng cách so sánh tín hi 

ng h p không có m u (Io) v i 

ng h p có m u ta s h p th c a m u r n. T ph h p 

th ta có th r ng vùng c m d 

kh i c 

nh quang. 

Ánh sáng t ngu n sáng chi u lên m cung c n t c a 

m u m t ph ng b ng c a m t photo ng này 

n t tr n h ng và chuy n 

lên tr ng thái kích thích có m 

Ti u truy n t i b c u thu thu nh n tín hi u x lý 

hu nh quang. 

Ph hu ng cong bi u di n m i liên h c 

hu 

c sóng c a ánh sáng kích thích, ph thu c vào thành 

ph n và c u trúc c a các tâm b c x , các tác nhân bên ngoài. 

21 

22

hu 

i Vi n Khoa h c v t li u, Vi n 

Hàn lâm Khoa h c và Công ngh Vi t Nam. 

2.3.4. Thí nghi m quang xúc tác 

Trong nghiên c u này, ho ng quang xúc tác c a m u g-C3N4 c 

ng s phân h y quang xúc tác c a dung d 

i s chi u x 

ánh sáng c u su t quang xúc tác b ng m t 

hàm n theo th i gian. RhB (Rhodamine B) là thành ph n c a ph m 

màu công nghi p, có công th c phân t C28H31N2O3Cl. RhB có th c 

c p và mãn tính, n u tích t d có th c 

nghi m cho th i li ng ng 

ho 

ch (th nghi m trên chu t). 

g-C3N4 (0,06 

c c t khu y t 30 phút. Ti p 

30 ml dung d ch RhB 20 ppm vào dung d ch g-C3N4 và khu y t 

trong m t bu ng t t t i tr ng thái cân b ng h p ph 

h n h p dung d c mang ra chi u sáng b t cách h n 

h p dung d ch 6 cm. C 20 phút l y m u m t l n, m i l n l y 4 ml. 

u su t quang xúc tác m u sau khi l 

i 

lo i b g-C3N4 nh n 

h 

nh h p th 554 nm, và tính hi u su t quang xúc tác (C/C0) 

theo th i gian: 

- a,b: là h ng s 

- C: là n RhB còn l i 

- h p th 

K T QU VÀ TH O LU N 

3.1. V t li u g-C3N4 pha t p Nd 

3.1.1. K t qu phân tích c u trúc 

Hình 3.1. Gi nhi u x tia X c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha 

t p Nd v i các t l 2% (CNNd-2), 6% (CNNd-6) và 10% (CNNd-10). 

K t qu nhi u x tia X c a v t li u g-C3N4 tinh khi t (CN) và g- 

C3N4 pha t p Nd (ký hi u m u - CNNd) v i các n c trình 

trên hình 3.1. T t c các m u xu t hi nh nhi u x t i 

các v trí 13,1 o , 24,9 o và 27,5 o . Nh nh nhi u x này thu c v các h 

m t ph ng (100), (101) và (002) ng. nh m nh nh t (002) quan sát 

c v trí 2 = 27,5 o ph n ánh c u trúc các lá x p ch ng lên nhau c a g- 

C3N4 trong c m u tinh khi t và m u pha t p. Nh ng k t qu này phù h p 

v i th chu n JCPDS (87-1526) c a tinh th g-C3N4 và các k t qu c 

công b [8], [3]. 

23 

24

Gi nhi u x tia X c a g-C3N4 pha t p Nd không quá khác bi t so 

v i g-C3N4 tinh khi t. 

nh v trí 13,1 o , 27,5 o , 24,9 o có d ch 

chuy n v phía góc 2 nh ) nh nhi u 

x c a các m u CN pha t p th i m u CN tinh khi u này có 

th a các l p g-C3N4 và gây ra nh 

ng nh trên gi nhi u x tia X. 

3.1.2. Tính ch t quang 

3.1.2.1. Ph h p th UV vis 

Hình 3.3 Minh h r ng vùng c m b . 

B ng 3.1 Các giá tr b r ng vùng c m c a các m u g-C3N4 . 

STT Kí hi u m u Eg (eV) 

Hình 3.2. (a) Ph h p th và (b) bi u di ) 1/2 ng photon 

c a các m u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Nd v i n t 1-10%. 

Hình 3.2 là ph h p th c a v t li u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha 

t p Nd v i các n khác nhau. K t qu trên hình 3.2a cho th y g-C3N4 

tinh khi t có b h p th kho ng 450 nm. Tuy nhiên, khi pha t p Nd, b h p 

th c a v t li u g-C3N4 r ng vùng c c c 

tính b ng cách ngo i suy tuy ng cong bi u di n s ph thu c c a 

bi u di ) 1/2 ng photon (hình 3.2b), s d ng 

Tauc [31] (hình 3.3). K t qu c tính r ng vùng c m c a các m c 

ng 3.1. 

1 CN 2,9014 428,13 

2 CNNd-1 2,8920 429,53 










25 

26

K t qu cho th r ng vùng c m g i khi pha 

t p Nd vào g-C3N4 u này có th lí gi Nd 

ch xen vào kho ng tr ng c a các l p g-C3N4 mà không thay th cho v trí 

c a các nguyên t có m t c a Nd không làm ng 

nhi u t i c ng c a g-C3N4, nên Eg g 

i. 

3.1.2.2. Ph hu nh quang (PL) 

K t qu cho th y, ph ph t x hu nh quang 

c a t t c các m u là m t d i r ng t 350 t i 700 nm và không có s d ch các 

nh phát x c a các m u này phù h p v i k t qu c a ph h p th UVvis. 

Hình 3.4 Ph hu nh quang PL c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha t p 

Nd v i các n 2% (CNNd-2), 6% (CNNd-6), 10% (CNNd-10). 

S tái h p c a c n t - l tr ng có th gi ng và có 

th phát hi c thông qua phát x hu hu nh quang 

th p là ch d u cho vi c tái h n t - l tr ng gi m, d n t t tính 

quang xúc tác. K t qu hu nh quang c a các m u g-C3N4 tinh khi t và 

pha t p t i các n 2%, 6%, và 10% v c sóng kích thích 355 nm 

B-íc sãng (nm) 

Hình 3.5. Ph hu 

ng fit Gaussion c a c a m u g-C3N4 

tinh khi t. 

Trong nghiên c a Wang v c ng s [32] ra 

r nh ph phát x c a g-C3N4 có th do s ch ng ch p c a nhi u 

nh. Vì th nh v nh ph hu nh quang c a m u, chúng 

tôi ti n hành làm kh nh ph theo hàm Gaussian b ng ph n m m 

Origin. K t qu cho th y c nh ph t x hu nh quang c a g-C3N4 t i v 

tr 431 nm, 448 nm, 493 nm và 548 nm (hình 3.5) v c s phù h p v i 

k t qu nghiên c u c a Wang. Khi v t li u b 

n t 

vùng hóa tr chuy n lên vùng d 

n t chuy n xu ng 

27 

28

các tr ng th . Ngu n g c c nh 

phát x P1, P2, P3 trên ph hu nh quang là s chuy n m n t 

ng thái ph n liên 

k c liên k t, LP là tr ng thá n t l c p c a 

nitride (h p ch m gi a m ình 3.6). 

giá thông qua s nh h p th t i v c sóng 554 nm 

c a dung d nh d ng cong chu n n c a 

RhB. Hình 3.7a bi u di n s i c a C/C0 vào th i gian. K t qu cho 

th y, quá trình h p ph i v i t t c các m u bão hòa sau kho ng 10 phút 

khu y trong t i. Trong khi n RhB v n còn kho ng 25% sau 120 phút 

khi s d ng g-C3N4 tinh khi t, m t s g-C3N4 pha t 

c 

trên 85% 

u g-C3N4 pha t p Nd 6% cho k t qu quang xúc 

tác t t nh nh th i gian RhB b phân h y 100%, chúng tôi ti p t c 

kéo dài th i gian kh o sát quang xúc tác c a các m u pha t p 2%, 6%, 10% 

t qu trình bày trên hình 3.7b, sau kho ng 160 phút chi u sáng, 

m u pha t p 6% 

y hoàn toàn RhB có trong dung d ch. 

Hình 3.6 m ng phát x c a v t li u g-C3N4. 

Các m u pha t hu nh quang th so v i 

m u g-C3N4 tinh khi u này gián ti p cho th y vi c pha t ã làm 

gi m t tái h p c a c n t - l tr ng. K t qu có l i cho quá trình 

quang xúc tác c a v t li u g-C3N4. 

3.1.2.3. Kh quang xúc tác 

Kh 

a các các m u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 

pha t p Nd phân h y dung d ch Rhodamine B 

i s chi u x c T phân h y c 

Hình 3.7a S i c a C/C0 theo th i gian khi s d ng g-C3N4 tinh khi t 

và g-C3N4 pha t p v i các n Nd 1-10%. Hình 3.7b là ph h p th c a 

dung d ch RhB theo th i gian khi s d ng g-C3N4 pha t p 2%,6%, 10% Nd. 

29 

30

B d c k c th y(t) = ln(Co i v i các m u g-C3N4 pha t p 

Nd v i các n khác nhau. 

M u g-C3N4 (pha t p % Nd) 0% 2% 6% 10% 

k (1/phút) 0,008 0,017 0,021 0,015 


pha t p 6% Nd. 

Hình 3.8 là ph h p th c a dung d ch RhB theo th i gian khi s d ng 

g-C3N4 pha t p 6% Nd. Sau kho ng 160 phút chi nh h p th 554 nm 

c a RhB không ch bi n m t hoàn toàn mà còn có s d nh t 554 nm 

xu ng kho ng 530 nm, gi i thích cho s phân h y c u trúc c a phân t RhB. 

Áp d trình Langmuir Hinshelwood nghiên c u quá 

i n RhB d ng bi u th c 

ln(Co c các k t qu suy gi m 

n ng c a dung d ng v d c k c th y(t) = ln(Co/C) 

nh t th và cho k t qu b ng 3.2. K t qu cho th y, t c 

Hình 3.9 th bi i tuy n tính c a ln Co/C theo th i gian quang xúc tác 

phân h y RhB c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Nd v i các n 

2%, 6% và 10%. 

suy gi m n t c i v i m u 6% Nd và g p 2,5 l n g-C3N4 

tinh khi t. 

31 

32

3.2. K t qu g-C3N4 pha t p Y 

3.2.1. K t qu phân tích c u trúc 

3.2.2. Tính ch t quang 

3.2.2.1. Ph h p th UV vis 

Hình 3.10 Gi nhi u x tia X c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha 

t p Y v i các t l 2% (CN-2), 8% (CNY-8) và 10% (CNY-10). 

Hình 3.10 trình bày k t qu nhi u x tia X c a g-C3N4 tinh khi t 

(CN) và g-C3N4 pha t p Y v i n khác nhau (ký hi u CNY). T t c các 

m u xu t hi nh nhi u x t i các v trí 13,1 o , 24,9 o và 27,5 o 

ng v i các h m t ph ng (100), (101) và (002). K t qu này phù h p v i 

JCPDS (87-1526) c a tinh th g-C3N4. t qu i v i g-C3N4 

pha t nh m nh nh t (002) quan sát th y t i v trí 2 = 27,4 o ph n ánh 

c u trúc các lá x p ch ng lên nhau c a g-C3N4. Vi c pha t p Y không nh 

ng nhi u t i c u trúc c a g-C3N4 vì có th các nguyên t t p 

h p và xen k gi a các l p g-C3N4. 

Hình 3.11 (a) Ph h p th và (b) bi u di ) 1/2 ng photon 

c a các m u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y v i n t 1-10%. 

Ph h p th UV-vis c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t c 

bi u di n trên hình 3.11. K t qu cho th y, ph h p th c a các m u có b 

h p th kho ng 450 nm a g-C3N4. Khi pha Y v i n t 1- 

10%, ph h p th c a các m u g u này ch ng 

t các nguyên t Y không làm ng t i c ng c a g- 

C3N4. B ng cách ngo i suy tuy ng cong bi u di n s ph thu c c a 

ng ( r ng vùng c m c a các m c 

ng 3.3. 

33 

34

B ng 3.3 Các giá tr b r ng vùng c m c a các m u g-C3N4 . 

STT Kí hi u m u Eg (eV) 

1 CN 2,9014 428,13 

2 CNY-1 2,8616 434,09 

3 CNY-2 2,8488 436,04 

4 CNY-3 2,8333 438,42 

5 CNY-4 2,8320 438,62 

6 CNY-5 2,8294 439,03 

7 CNY-6 2,8264 439,49 

8 CNY-7 2,8239 439,88 

9 CNY-8 2,7981 443,94 

10 CNY-9 2,8801 431,30 

11 CNY-10 2,8974 428,72 

CNY-8 

3.2.2.2. Ph hu nh quang 

,79 eV ,86 eV, 

,79 eV. 

hi u thêm v quá trình chuy n c a 

c n t - l tr ng trong v t li u g-C3N4/Y hu nh 

quang c a các m u g-C3N4 và g-C3N4 pha t p Y v i các n 2%, 8% 

và 10% v c sóng kích thích 355 nm (hình 3.12). nh hu nh quang 

c a các m u t p trung ch y u 

o lu n t i 

ph n 2.1.2, ph phát x c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y là s 

ch ng ch p c a nhi ng v i các chuy n m n t 

u g-C3N4 tinh khi t nh phát x m nh 

ng v i vùng c m kho ng 2,90 eV phát x 

c a các m u g-C3N4 pha t p Y th nhi u, ch ra r ng pha t p Y có 

th làm gi m t tái h p c a các c p h t t i. M c th a 

nh hu i s tái h n t l 

tr ng l n và kh 

c b y, di chuy n 

và truy n các c n t l tr u g-C3N4 pha 

t p so v i g-C3N4 tinh khi t. 

3.2.2.3. Kh quang xúc tác 

Hình 3.12 Ph hu nh quang c a g-C3N4 tinh khi t (CN) và g-C3N4 pha t p Y 

v i các n 2% (CNY-2), 8% (CNY-8), 10% (CNY-10). 

Hình 3.13 S 

i c a C/C0 theo th i gian khi s d ng g-C3N4 tinh khi t 

và g-C3N4 pha t p v i các n Y khác nhau. 

35 

36

Hi u su t quang xúc tác v t li u g-C3N4 tinh khi t và pha t 

thông qua thí nghi m phân h y RhB i b c x 

K t qu i c a t s n C/Co c a RhB trong dung d ch theo th i 

gian khi s d ng ch t xúc tác là g-C3N4 tinh khi t và pha t c trình bày 

trên hình 3.13. Rõ ràng, khi không có v t li u xúc tác, RhB g 

phân h y. T t c các m u th hi n kh 

m u có pha t p Y cho th y kh u g- 

C3N4 pha t p Y v i n 8% có hi u su t cao nh t và phân h y 100% RhB 

trong kho ng 140 phút chi u sáng. pha t 

lên 10%, hi u su t quang xúc tác gi 

ng pha t p l n có th d n t i 

s hình thành các khuy t t t c u trúc. 

Khi s d ng g-C3N4 pha t p 8% Y, sau kho ng 140 phút chi u sáng, 

nh h p th 554 nm c a RhB không ch bi n m t hoàn toàn mà còn có s 

d nh t 554 nm xu ng kho ng 50 u này gi i thích 

cho s phân h y c u trúc phân t RhB. 

th bi i tuy n tính c a ln Co/C theo th i gian 

quang xúc tác phân h y RhB c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y v i 

các n 2%, 8% và 10%. suy gi m n ng c a dung d 

ng v d c k c th y(t) = ln(Co nh t th và cho k t 

qu b ng 3.4. K t qu cho th y, t suy gi m n t c c 

i v i m u 8% Y và g p 3,25 l n g-C3N4 tinh khi t. 

B ng d c k c th y(t) = ln(Co i v i các m u g-C3N4 pha t p 

Nd v i các n khác nhau. 

M u g-C3N4 (pha t p % Y) 0% 2% 8% 10% 

k (1/phút) 0,008 0,016 0,026 0,018 


pha t p 8% Y. 

Hình 3.15. th bi i tuy n tính c a ln Co/C theo th i gian quang xúc 

tác phân h y RhB c a g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Y v i các n 

2%, 8% và 10%. 

37 

38

t p Nd, Y 

3.3. Th o lu n v c a quá trình quang xúc tác g-C3N4 pha 

LUMO c a các ch m ng t kim lo i, th n c a ch t n n g- 

C3N4. Vi c truy n electron t vùng d n c a g-C3N4 n m c LUMO c a 

nguyên t kim lo i pha t p s c h tr [33] và d n t 

hu u su t quang xúc tác gi m. 

Hình 3.16. u su t quang xúc tác c a g-C3N4 pha t p Nd, Y. 

D a trên các k t qu hu nh quang, m 

xu gi i thích s ng hi u su t quang xúc tác c a g-C3N4 

pha t p Nd, Y. V i t l pha t p thích h p các nguyên t kim lo i pha t p hình 

này có th ho 

y 

n t n hi u qu quá trình tái h p c a c n t - l 

tr ng trong các t m g-C3N4 ph hu nh quang c a c m u pha 

t p Nd và Y là khi n pha t p hu nh quang 

gi m và hi u su 

u này có th gi 

i v c nh , m ng kích thích 

(LUMO) cao và ngang v i vùng d n c a g-C3N4 o u ki n cho vi c 

truy n t t ch t n n g-C3N4 t kim lo i và và d p 

t t quang phát quang. Khi n kim lo i pha t c c a 

t) nguyên t kim lo i tr nên l u này s làm gi m m c 

39 

40

K T LU N 

Sau th i gian nghiên c u, c i thi n kh 

a v t li u 

g-C3N4 b ng cách pha t p m t s kim lo t hi c 

m t s k t qu chính sau: 

1. Ch t o thành công v t li u g-C3N4 tinh khi t và g-C3N4 pha t p Nd, 

Y v i n 1-10% b n. 

2. C u trúc, tính ch t quang và kh a v t li u 

c nghiên c u chi ti t. V t li u ch t c có kh 

trong vùng ánh sáng nhìn th y. K t qu cho th y, hi u su t quang xúc tác c a 

v t li u g-C3N4 c c i thi khi pha t p kim lo t hi m Nd 

ho c Y: hi u su t quang xúc tác t t nh t khi g-C3N4 pha t p 6% Nd và 8% khi 

pha t p Y. 

3. K t qu ph hu ra vi c pha t p thêm kim lo i 

chuy n ti p Nd ho óp ph i gian s ng c a c n t - 

l tr 

u su t quang xúc tác. 

4. D a trên k t qu hu c a vi u su t quang 

xúc tác khi pha t xu t. 

Các k t qu này cho th y gi i pháp pha t p các kim lo i t hi m vào 

g-C3N4 nh u su t quang xúc tác là r t kh ng 

d ng trong th c ti n. 

ng nghiên c u ti p theo: 

Nghiên c u b n ch 

n t , l tr ng trong quá 

trình phân h y RhB b i g-C3N4 pha t p kim lo i chuy n ti p. Ti p t c c i 

thi n kh ng cách pha t ng th i m t s kim lo i 

vào v t li u g-C3N4. 

TÀI LI U THAM KH O 

1. Bu Y, Chen Z, (2014), "Effect of oxygen-doped C3N4 on the separation 

capability of the photo induced electron hole pair generated by O- 

C3N4/TiO2 with quasi-shell-core nanostructure", Electrochimica Acta, 

144 pp. 42-49. 

2. Cao S-W, Yuan Y-P, Fang J, Shahjamali M M, et al, (2013), "In-situ 

growth of CdS quantum dots on g-C3N4 nanosheers for highly efficient 

photocatalytic hydrogen generation under visible light irradiation", 

SciVerse ScienceDirect, 38 pp. 1260. 

3. Chen G, Gao S-P, (2012), "Structure and electronic tructure of S-doped 

graphitic C3N4 investigated by density functional theory", Chinuse 

Physics, 21 pp. 10. 

4. Ding G, Wang W, Jiang T, Han B, et al, (2013), "Highly selective 

synthesis of phenol fron benzene over a vanadium- Doped graphitic 

carbon nitride catalyst", ChemCatChem, 21 pp. 39. 

5. Dong G, Zhao K, Zhang L, (2012), "Carbon self-doping induced high 

electronic conductivity and photoreactivity of g-C3N4", ChemComm, 48 

pp. 6178. 

6. Dongdong X, Xiaoni L, Juan L, Langhuan H, (2013), "Synthesis and 

photocatalytic performance of europium doped graphitic carbon nitride", 

Science Direct, 4 pp. 1085. 

7. Ge L, Zuo F, Liu J, Ma Q, et al, (2012), "Synthesis and efficient visible 

light photocatalytic hydrogen evolution of polymeric g-C3N4 coupled 

with CdS quantum dots", Physical chemistry, 116 pp. 13709. 

8. Hu S, Ma L, You J, Li F, et al, (2014), "Enhanced visible light 

photocatalytic perfoemance of g-C3N4 photocatalysts co-doped with iron 

and phosphorus", Applied surface science, 311 pp. 164-171. 

41 

42

9. Jiang L, Yuan X, Pana Y, Liang J, et al, (2017), "Doping of graphitic 

carbon nitride for photocatalysis: A review", Catalysis B: Enviromental, 

2 pp. 388-406. 

10. Le S, Jiang T, Zhao Q, Liu X, et al, (2016), "Cu-doped mesoporous 

graphitic carbon nitride for enhanced visible light driven photocatalysis", 

RSC Advance, 6 pp. 38811-38812-38817. 

11. Lee S C, Lintang H O, Yuliati L, (2012), "A urea precursor to synthesize 

carbon nitride with pesoporosity for enhanced activity in the 

photocatalytic removal of phenol", Chemistry an asian, 00 pp. 1. 

12. Li Z, Kong C, Lu G, (2015), "Visible photocatalytic water splitting and 

photocatalytic two electron oxygen formation over Cu and Re doped g- 

C3N4", The Journal of physical chemistry C, 120 pp. 56-33. 

13. Liu J, (2015), "Origin of high photocatalytic efficiency in monolayer g- 

C3N4/CdS heterostructure: A hybrid DFT study", Physical chemistry, 

119 pp. 28417-28419. 

14. Liu Y, Zhang H, Lu Y, Xin B, (2016), "A simple method to prepare g- 

C3N4/Ag-polypyrrole composites with enhanced visible-light 

photocatalytic activity", Catalysis Communicaitions, 87 pp. 41-43-44. 

15. Ma H A, Jia X P, Chen L X, Zhu P W, et al, (2002), "High-pressure 

pyrolysis study of C3N6H6: a route to preparing bulk C3N4", Journal of 

Physics condensed Matter, 14 pp. 11269. 

16. mo Z, She X, Li Y, Liu L, et al, (2015), "Synthesis of g-C3N4 at different 

temperatures for superior visible/UV photocatalytic performance and 

photoelectrochemical sensing of MB solution", RSC Advance, 5 pp. 

101552-101553. 

17. Oanh L T M, Hang L T, Lai N D, Phuong N T, et al, (2016), "Influence 

of annealing temperature on physical properties and photocatalytic 

ability of g-C3N4 nanosheets synthesized through urea polymerization in 

Ar atmosphere", Author's Accepted Manuscript, pp. 7-10. 

18. Ong W J, Tan L L, CHai S P, Yong S T, (2015), "Heterojunction 

engineering of graphitic carbon nitride g-C3N4 via Pt loading with 

improved daylight induced photocatalytic reduction of carbon dioxide to 

methane", Dalton Trans, 44 pp. 1249-1257. 

19. Reshak A H, Khan S A, Auluck S, (2014), "Linear and nonlinear optical 

properties for AA and AB stacking of carbon nitride polymorph (C3N4)", 

Royal society of chemistry, 4 pp. 11967. 

20. Thomas J, K.S A, S R, (2016), "Synthesis of Sm3+ doped graphitic 

carbon nitride nanosheets for the photocatalytic degradation of organic 

pollutants under sunlight", Catalysis today, 2 pp. 0920-5861. 

21. Tian W, Shen Q, Li N, Zhou J, (2016), "Efficient degradation of 

methylene blue over boron-doped g-C3N4/ZnO.8CdO]o.2S 

photocatalysts under simulated solar irratiation", RSC Advance, 6 pp. 

25568-25576. 

22. Wang J, Liu R, Zhang C, Han G, et al, (2015), "Synthesis of g-C3N4 

nanosheet/Au/Ag nanoparticle hybrids as SERS probes for cancer cell 

dianostics", RSC Advance, 5 (86803-86810), pp. 

23. Wang X, Blechert S, Antonietti M, (2012), "Polymeric Graphitic Cacbon 

Nitride for Heterogeneous Photocatalysis", ACS Catalysis, 2 pp. 1596- 

1597-1598-1599. 

24. Wang Y, Li Y, Bia X, Cai Q, et al, (2016), "Facile synthwsis of Y-doped 

of graphitic carbon nitride with enhanced photocatalytic performance", 

Catalysis Communications, pp. 7-9-14. 

25. Xu L, Huang W-Q, Wang L, Tian Z-A, et al, (2015), "Insights into 

Enhanced Visible-light Photocatalytic Hydrogen Evolution of g-C3N4 

and Highly Reduced Graphene Oxide Composite: the Role of Oxygen", 

Chemistry of materials, 1155 pp. 3-7-8. 

43 

44

26. Yan S C, Li Z S, Zou Z G, (2010), "Photodegradation of Rhodamine B 

and Methyl orange over Boron doped g-C3N4 under visible light 

irradiation", Langmuir, 26 pp. 3894-3901. 

27. Yue B, Li Q, Iwai H, Kako T, et al, (2016), "Hydrogen production using 

zinc doped carbon nitride catalyst irradiated with visible light", Science 

and Technology of Advanced Materials, 12 pp. 3. 

28. Zhang W, Zhou L, Deng H, (2016), "Ag modified g-C3N4 composites with 

enhanced visible light photocatalytic activity for diclofenac degradation", 

Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 423 pp. 270-276. 

29. Zhou X, jin B, Chen R, Peng F, et al, (2013), "Synthesis of porous 

Fe3O4/g-C3N4 nanospheres as highly efficient and recyclable 

photocatalysts", Materials Research Bulletin, 48 pp. 1447-1449. 

30. Zuluaga S, et al, (2015), "Structural band gap tuning in g-C3N4", hys 

Chem Phys, 17 pp. 957. 

31. D. L. Wood and J. Tauc, (1972), 

Physical Review B, Vol. 5, No. 8, pp. 3144-3151 

32. Y. Yuan et al., (2015), -yield synthesis and optical properties of g- 

C3N4 Nanoscale, Vol. 7, no. 29, pp. 12343 12350. 

33. K.Sridharan, et al, (2015), "Silver Quantum Cluster (Ag9)-Grafted 

Graphitic Carbon Nitride Nanosheets for Photocatalytic Hydrogen 

Generation and Dye Degradation", Chem. Eur. J., 21, 9126 9132 

45

Nghiên cứu chế tạo và khảo sát khả năng quang xúc tác của g-C3N4 khi pha tạp một số kim loại đất hiếm (Nd, Y)

You also want an ePaper? Increase the reach of your titles

Delete template?

Save as template?