Auslegung von Absorptionskolonnen Neue Problemstellungen fr ...

1026 M. Grünewald et al.
Forschungsarbeit
Auslegung von Absorptionskolonnen – Neue
Problemstellungen für eine altbekannte Aufgabe
Marcus Grünewald*, Guanghua Zheng und Manuela Kopatschek
DOI: 10.1002/cite.201100041
Untersuchungen zur Auslegung von Absorptionskolonnen werden vorgestellt. Ausgehend von der bisher verwendeten
Auslegungsmethodik nach Billet und Schultes erfolgt eine Analyse und Bewertung der Grenzen dieser in der Technik
häufig verwendeten Vorgehensweise. Dabei werden auf der Grundlage eigener Experimente entsprechende Änderungsvorschläge
in der bisherigen Auslegungsweise für Packungskolonnen beschrieben. Neben der Anpassung einzelner empirischer
Gleichungen zur flexiblen Beschreibung des Bereiches zwischen Stau- und Flutpunkt, wird insbesondere die auf
der Messung lokaler Prozessgrößen basierende Einteilung in Wand- und Kernphasen der Packungskolonnen vorgeschlagen.
Schlagwörter: Absorption, Gittersensor, Packungskolonnen
Eingegangen: 14. März 2011; revidiert: 26. April 2011; akzeptiert: 06. Mai 2011
Design of Absorption Columns – New Challenges for a well-known Task
This research paper focuses on the design of absorption columns. Based on the Billet-Schultes-Model commonly used for
the design of absorption columns, limitations of this design procedure are identified. Model modifications to overcome
these limitations are proposed. One the one hand the use of an adapted empirical equation is recommended to describe
the hydrodynamic behavior between loading point and flooding point more accurate. On the other hand a more general
approach taking into account two different zones in an absorption column, the wall and the core zone are suggested.
Keywords: Absorption, Packed column, Wire-mesh sensor
1 Einleitung
Packungskolonnen werden als Gas/Flüssig-Kontaktoren in
vielen Bereichen der chemischen Industrie zur Absorption
und Destillation eingesetzt. Zur Auslegung solcher Kolonnen
ist es dabei von entscheidender Bedeutung, das in der
Kolonne durch die Packung aufgeprägte Betriebsverhalten
bezüglich Fluiddynamik und Stofftransport akkurat zu beschreiben.
Dabei sind der Druckverlust über die Packung,
der Flüssigkeits-Hold-up sowie der Stau- und Flutpunkt die
wesentlichen Parameter, die eine Packung hydrodynamisch
charakterisieren.
–
Prof. Marcus Grünewald (marcus.gruenewald@fluidvt.rub.de),
Guanghua Zheng, Manuela Kopatschek, Ruhr-Universität Bochum,
Lehrstuhl für Fluidverfahrenstechnik, Universitätsstraße 150,
44801 Bochum, Germany.
Aufgrund der geometrischen Komplexität der technisch
eingesetzten Packungen ist es in der Regel nicht möglich
die Fluiddynamik ausgehend von einer Beschreibung der
charakteristischen Struktur einer Packung auf analytischem
Weg zu charakterisieren. Nichtsdestotrotz sind seit den
1960er Jahren eine Reihe von Gleichungen auf der Basis
phänomenologischer Modellvorstellungen einer Filmbzw.
Kanalströmung [1 – 5] und später einer Tropfenströmung
[6, 7] entwickelt worden. Während das in Abschn. 2.1
beschriebene Filmmodell von einer Filmströmung von
Flüssigkeit und Gas ausgeht, basiert das Tropfenmodell, das
insbesondere bei der Beschreibung gitterförmiger Füllkörperformen
sehr gute Anpassungen an experimentelle Daten
ermöglicht, auf der Beschreibung von fallenden Tropfen.
Zur Beschreibung des Stofftransports in Packungskolonnen
können zwei unterschiedliche Berechnungskonzepte
herangezogen werden: das Gleichgewichtsstufenmodel und
das flussratenbasierte Modell [8, 9]. Während erstgenanntes
auf der Bilanzierung einer theoretischen Stufe basiert, berücksichtigt
letzteres den lokalen Stofftransportfluss zwi-
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Chemie
Ingenieur
Technik
schen den Phasen. Hinsichtlich des Stofftransports sind
demnach entweder die Höhe einer theoretischen Trennstufe
oder die Stoffübergangskoeffizienten und die effektive
Stoffaustauschfläche für eine Auslegung anzugeben. Beiden
Modellansätzen zur Berechnung des Stofftransports ist
allerdings gemein, dass für die Herleitung der beschreibenden
Gleichungen über den Querschnitt konstante Phasenverteilungen
angenommen werden. Eine Unterscheidung
in Rand- und Kernbereiche der Packungskolonnen und damit
eine Gewichtung des experimentell zu beobachtenden
Wandeinflusses auf den Druckverlust [10], den Hold-up [11]
und damit auch auf den Stofftransport [12, 13] findet nicht
statt.
2 Modellierung von Packungskolonnen
2.1 Das fluiddynamische Model nach Billet
Das fluiddynamische Model nach Billet [14] gehört zu den
am häufigsten angewendeten Berechnungsmethoden bei
der Auslegung von Absorptions- und Destillationskolonnen.
Die Modellvorstellung beruht dabei auf der experimentell
validierten Hypothese, dass wie bei einer Rohrströmung der
Druckverlustbeiwert der Gasströmung ebenfalls von der
Gasgeschwindigkeit abhängt.
Dementsprechend geht das Model von einer nach unten
gerichteten Strömung einer Flüssigkeit auf der Oberfläche
eines Packungselements aus. Im Gegenstrom dazu strömt
das Gas entlang einer ebenen, der Packungsstruktur parallel
folgenden Phasengrenzfläche durch den restlichen zur
Verfügung stehenden Kanalraum (vgl. Abb. 1).
Wichtigste Größe zur fluiddynamischen Auslegung von
Packungskolonnen ist neben dem spezifischen Druckverlust
der spezifische Flüssigkeits-Hold-up h L als Quotient
Packung
Phasengrenzfläche
zwischen Gas und
Flüssigkeit
Flüssigkeitsphase Gasphase
ds
Scherkraft
Gravitation
dH
Reibungskraft
Abbildung 1. Film- bzw. Kanalmodel nach Billet [14].
aus dem experimentell bestimmten Flüssigkeitsvolumen VL
und dem Kolonnenvolumen VC (Gl. (1)).
h L ˆ V L
V c
Anhand einer Kräftebilanz um ein in Abb. 1 schematisch
dargestelltes, differentielles Flüssigkeitsvolumenelement
und der Randbedingung, dass das Gas einen dem Gegenstromverhältnis
proportionalen Impuls an der Phasengrenze
ausübt, kann gemäß [14] ein Zusammenhang zwischen
dem Flüssigkeits-Hold-up und den Leerrohrgeschwindigkeiten
der beiden Phasen hergeleitet werden. Neben den
Strömungsgeschwindigkeiten und den Stoffeigenschaften
der Fluide hängt der Hold-up demnach von der Oberflächenbeschaffenheit,
der spezifischen Oberfläche, der Porosität
und der Geometrie der betrachteten Packung ab
(Gl. (2)).
a 2 g Lu L ˆ h 1=n
L
gq L
3
(1)
f a
4 hL…e hL† 2 u2V qV (2)
Zusammen mit Gleichungen zur Berechnung des Druckverlustbeiwertes,
des Stau- und des Flutpunktes ergibt sich
somit ein Gleichungssystem mit dessen Hilfe Packungskolonnen
hydrodynamisch ausgelegt werden können.
Wesentlicher Bestandteil des Gleichungssystems ist dabei
die Verwendung von vier packungsspezifischen Konstanten,
die mit experimentellen Untersuchungen bestimmt werden
müssen (s. Abschn. 2.2) [1].
2.2 Stofftransportberechnung nach Billet und
Schultes
Die Effizienz des Stofftransportes von Packungskolonnen
kann mithilfe des HTU/NTU-Konzepts beschrieben werden
(Gl. (3)).
H ˆ HTU OVNTU OV bzw: H ˆ HTU OLNTU OL
Dabei kann beispielweise unter Annahme eines nur gasseitig
limitierten Stofftransports die Stofftransporteffizienz
aus den einzelnen Stofftransportwiderständen bVaPh und
bLaPh nach Gl. (4) bestimmt werden.
HTUOV ˆ uV ‡
bVaPh mxy L=V
u L
b La Ph
Packungskolonnen 1027
Billet und Schultes [15] schlagen zur Berechnung der gasund
flüssigkeitsseitigen Stofftransportkoeffizienten b Va Ph
und b La Ph die empirischen Gln. (5) und (6) vor, wobei als
Anpassungsparameter zur Charakterisierung der jeweiligen
Packung die beiden Konstanten C L und C V verwendet werden.
Der hydraulische Durchmesser berechnet sich über die
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(3)
(4)

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Porosität und die spezifische Oberfläche der Packung nach
Gl. (7).
b La Ph ˆ C L 12 1=6 u L
h L
1
bVaPh ˆ CV …e hL† 0;5
d h ˆ 4 e
a
0;5
D
dH a1;5 d 0;5 DV h
0;5
a a Ph
a
uV amV 0;75
mV DV 1=3 aPh
a
Zusammen mit den vier Konstanten der Fluiddynamik
ergibt sich damit ein charakterisierender Satz von jeweils
sechs Parametern, die für jede Packung experimentell bestimmt
werden müssen. Nicht zuletzt in [1] sind für eine
Vielzahl von Füllkörperpackungen und strukturierten Packungen
die entsprechenden Parametersätze aufgelistet.
Die Daten entstammen in der Regel eigenen Messungen
der Arbeitsgruppe Billet aus den 1980er und 1990er Jahren.
Insbesondere die große experimentelle Datenbasis verdeutlicht
die breite Anwendbarkeit des Berechnungsmodels
nach Billet und Schultes.
Die von Billet und Schultes beschriebene und weiter unten
diskutierte, experimentelle Methodik [1] wird auch
heute noch zur Charakterisierung neuer Entwicklungsprodukte
diverser Hersteller verwendet. Dabei sind der Aufbau
der verwendeten Versuchsanlagen und die Durchführung
der experimentellen Untersuchungen zur Charakterisierung
von Füllkörpern und strukturierten Packungen in der
Regel prinzipiell gleich. Die für die Auswertung erforderlichen
Messgrößen zur Charakterisierung der Hydrodynamik
und des Stofftransportvermögens
sind der Druckverlust über die
Kolonne, der Volumenstrom/Massenstrom
oder direkt die Strömungsgeschwindigkeit
der Gas- und Flüssigphase,
die Konzentration in den
Eingangs- und Ausgangsströmen sowie
der Hold-up. Abb. 5 zeigt schematisch
das Verfahrensfließbild der
verwendeten Versuchsanlagen.
2.3 Erweiterung des Berechnungsmodels
für neuartige
Packungsstrukturen
Ein Schwachpunkt in dem oben dargestellten
Berechnungsmodel ist die
Beschreibung des Hold-ups im Bereich
zwischen dem Stau- und Flutpunkt.
Während der Hold-up von
Füllkörperpackungen und struktu-
(5)
(6)
(7)
rierten Packungen, in denen sich kanalartige Strukturen
wiederfinden lassen, sich sehr gut mithilfe der von Billet
und Schultes vorgeschlagenen Gl. (8) beschreiben lassen, ist
die Genauigkeit bei der Charakterisierung offener, eher
stegartiger Strukturen nicht zufriedenstellend.
hl ˆ hs ‡ … hfl hs† uG uG;fl 13
Insbesondere im Hinblick auf Auslegungsaufgaben für
Packungskolonnen mit der Anforderung eines geringen
Druckverlustes, wie dies zukünftig z. B. bei der CO2-Abtrennung
aus großen (Ab)Gasströmen notwendig sein wird, ist
aber eine genauere Auslegungsbasis anzustreben.
Wie in Abb. 2 für den Standardfall eines Pall-Rings
(25 mm, Metall) dargestellt, steigt der Druckverlust mit dem
Exponent n= 13 an. Zudem beginnt das Aufstauen der Flüssigkeit
bezogen auf die Flüssigkeitsgeschwindigkeit am
Flutpunkt bei dem von Billet und Schultes vorausgesagten
Wert von 0,6 bis 0,7. Im Gegensatz dazu verschiebt sich der
Staupunkt für eine strukturierte Packung mit offener
Struktur zu wesentlich kleineren Berieselungsdichten. Der
Anstieg verläuft dementsprechend flacher und kann mit
einem Exponenten von ca. 3 bis 4 abgebildet werden. Um
das Betriebsverhalten unterschiedlicher Packungsstrukturen
beschreiben zu können wird deshalb Gl. (9) zur Abbildung
des Flüssigkeits-Hold-ups zwischen Stau- und Flutpunkt
vorgeschlagen.
hl hfl hs hs ˆ u G
u G;fl
n
Dabei stellt der Exponent n einen zusätzlichen Parameter
dar, wodurch das Modell besser an die experimentellen
Daten angepasst werden könnte.
Abbildung 2. Beschreibung des Flüssigkeits-Hold-ups oberhalb des Staupunktes mithilfe des
Exponenten n aus Gl. (9).
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(8)
(9)

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Ingenieur
Technik
2.4 Scale-up-Fähigkeit des Berechnungsmodells
Bei der Herleitung von Modellansätzen zur Beschreibung
von Packungskolonnen wird im Allgemeinen davon ausgegangen,
dass sich die Fluide gleichmäßig über den
Kolonnenquerschnitt verteilen. Nichtsdestotrotz wird von
verschiedenen Autoren von einem Einfluss des Kolonnendurchmessers
berichtet, der dem Anteil der Wandeffekte bezogen
auf die Gesamtfläche zugeschrieben wird [16].
Abb. 3 zeigt exemplarisch den Einfluss des Kolonnendurchmessers
auf den Druckverlust und den Flüssigkeits-
Hold-up. Während beim Druckverlust kein bzw. nur im Bereich
hoher Gasbelastungen ein geringer Unterschied zwischen
den Messungen in einer Kolonne mit einem Innendurchmesser
von 0,288 m bzw. 0,440 m erfasst wurde, kann
beim Flüssigkeits-Hold-up ein Unterschied von rund
4 – 8 % (absolut) beobachtet werden.
Zur Beschreibung des Einflusses des Maßstabes bzw. des
Durchmessers wird von verschiedenen Autoren die Einführung
eines zusätzlichen Parameters vorgeschlagen. So wird
beispielsweise in [6] bzw. [14] der Wandfaktor k definiert
(vgl. Gln. (10) und (11)) und in der Berechnung des Druckverlustes
berücksichtigt.
1 2
ˆ 1 ‡
k 3
1 4
ˆ 1 ‡
k adS 1 dP 1 e dS (10)
(11)
Dabei ist dS ist der Kolonnendurchmesser und dP ist der
Füllkörperdurchmesser. Die Einführung eines Wandfaktors
Abbildung 3. Einfluss des Kolonnendurchmessers auf Druckverlust und Flüssigkeits-Hold-up
für das Beispiel einer Füllkörperpackung.
Packungskolonnen 1029
führt zu einer verbesserten Beschreibung der packungsspezifischen
Fluiddynamik in unterschiedlichen Kolonnendurchmessern.
Der Einfluss auf das Betriebsverhalten und
damit des Stofftransports kann dadurch jedoch nicht exakt
in Abhängigkeit vom Wandeffekt beschrieben werden.
3 Wand- und Kernbereiche in Absorptionskolonnen
Ein anderer Ansatz zur Beschreibung der Wandeinflüsse
stellt die Unterteilung der Kolonne in einen Wand- und
einen Kernbereich im Innern der Kolonne dar. Hintergrund
ist dabei die Überlegung, dass der Wandbereich zwar abhängig
vom Kolonnendurchmesser einen unterschiedlich
großen Anteil am Gesamtvolumen der Kolonne hat, dass
aber im Innern der Kolonne die Hydrodynamik unabhängig
vom Kolonnendurchmesser ist. Wenn es also mithilfe geeigneter
Messmethoden gelingt, die jeweiligen Anteile von
Wand- und Kernbereich zu bestimmen, würde eine Messung
in einem relativ kleinen Maßstab von z. B. 0,288 m
ausreichen, um die Hydrodynamik des Kernbereichs zu
charakterisieren und damit ein Scale-up auf größere Durchmesser
durchzuführen. Je größer der Innendurchmesser
der verwendeten Kolonne für die experimentellen Untersuchungen
zur Charakterisierung neuartiger Füllkörper
und Packungen, desto geringer ist der Einfluss des Wandbereichs.
Ziel dieses neuen Konzepts ist es jedoch, eine
Kolonne mit möglichst kleinem Innendurchmesser zu verwenden,
um eine Reduzierung der Kosten der experimentellen
Untersuchungen zu erreichen.
Wesentliche Voraussetzung für die Validierung dieses
Konzepts ist eine möglichst nicht- bzw. gering-invasive und
gleichzeitig kostengünstige Messmethode.
Die Aufklärung der Fluiddynamik
einer Kolonne wurde
bereits mit komplexen Messprinzipien
wie der Röntgentomographie
untersucht [18]. Ziel der Autoren dieses
Beitrages ist es jedoch, eine kostengünstigere
und weniger aufwendige
Messmethodik einzusetzen, die
bei allen experimentellen Untersuchungen
neuentwickelter Füllkörper
und Packungen integriert werden
kann. Im Rahmen eigener Untersuchungen
wurden deshalb eine
Sammlermethode und ein in
Packungskolonnen bisher noch nicht
eingesetzter Gittersensor zur Bestimmung
des an der Innenwand herunter
strömenden Flüssigkeitsanteils
verglichen.
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1030 M. Grünewald et al.
3.1 Bestimmung des Wandflüssigkeitsanteils mithilfe
eines Flüssigkeitssammlers
Die Sammlung herunter strömender Flüssigkeit in unterschiedlichen
Bereichen einer Packungskolonne ist eine
bereits vielfach eingesetzte Methode [19, 20] zur Bestimmung
der Ungleichverteilung der Flüssigkeitsströme über
den Querschnitt. Der Nachteil einer solchen Vorgehensweise
ist jedoch, dass die unterhalb der Packung installierte
Vorrichtung zur Sammlung der Flüssigkeit den einströmenden
Gasstrom entscheidend beeinflusst und damit nur bedingt
repräsentative Ergebnisse bzw. keine Ergebnisse ohne
gegenströmendes Gas erzielt werden können.
Zur Bestimmung des an der Wand herunter strömenden
Flüssigkeitsanteils wurde der in Abb. 4 dargestellte Ringsammler
installiert. Mithilfe einer Ablaufrinne wird die
Wandflüssigkeit in einen separaten Ablauf geleitet. Die
Strömung der Phasen im Kernbereich bleibt davon unbeeinflusst.
Auf diese Weise konnte ein Kompromiss zwischen
möglichst einfacher Handhabung und gleichzeitig
geringer Beeinflussung der Gasströmung gefunden werden.
Druckverlustmessungen ergaben einen Unterschied
von weniger als 0,2 mbar m –1 im Vergleich zu Kolonnen
ohne Ringsammler.
Die Ergebnisse in Abb. 4 belegen, dass rund 20 % der gesamten
Flüssigkeit in einer Kolonne mit einem Innendurchmesser
von 0,288 m bei Gasbelastungsfaktoren unterhalb
des Staupunktes entlang der Kolonnenwand strömen
und damit nur wenig in Wechselwirkung mit dem gegenströmenden
Gas treten. Im Bereich des Staupunktes verringert
sich dagegen dieser Anteil auf knapp über 10 %, steigt
aber mit größeren Gasgeschwindigkeiten auf Werte von
30 – 40 % nahe dem Flutpunkt an.
3.2 Bestimmung des Wandflüssigkeitsanteils mithilfe
eines gering-invasiven Gittersensors
Als Alternative zur Flüssigkeitssammlermethode wurde ein
Gittersensor – entwickelt und hergestellt von der Arbeitsgruppe
Hampel am Forschungszentrum Dresden-Rossendorf
– verwendet [21]. Die Bestimmung der Phasenanteile
mithilfe des bereits in verschiedenen Apparaten implementierten
Gittersensors [22 – 26] beruht dabei auf einem kapazitiven
Messprinzip [27, 28]. Der Gittersensor selbst besteht
aus zwei Ebenen mit jeweils 32 parallel innerhalb einer
Ebene gespannten Drähten, wobei die Drähte der jeweiligen
Ebene orthogonal zu denen der anderen Ebene angeordnet
sind. Dadurch ergeben sich 840 Kreuzungspunkte mit
einem vertikalen Abstand von jeweils 1,5 mm innerhalb der
Kolonne. Die Messfrequenz beträgt dabei 400 Hz, so dass
ein zeitlich hochaufgelöstes Messsignal an jedem Kreuzungspunkt
abgegriffen werden kann.
Abb. 5 zeigt schematisch den experimentellen Aufbau sowie
die Positionierung des Gittersensors unterhalb der installierten
Packung. Alternativ kann der Gittersensor auch
innerhalb einer Packung eingesetzt werden, allerdings
muss dann zum Schutz der Drähte ober- und unterhalb ein
Tragegitter installiert werden, um eine Berührung der
Drähte mit den Füllkörpern bzw. der strukturierten Packungen
zu vermeiden. Auf diese Weise entsteht innerhalb der
Packung eine kurze Unterbrechung der Packungsstruktur,
so dass in diesem Fall eine Beeinflussung der Strömung der
beiden Phasen nicht ausgeschlossen werden kann.
In Abb. 6 sind exemplarisch mit dem installierten Gittersensor
gemessene Ergebnisse für zwei unterschiedliche Berieselungsdichten
dargestellt. Aufgetragen ist der lokale
Flüssigkeits-Hold-up für unterschiedliche Gasbelastungs-
Abbildung 4. Experimentell bestimmter
Wandflüssigkeitsanteil
in Abhängigkeit von der Berieselungsdichte
für einen Pall-
Ring 25 mm aus Metall mit
einem Ringsammler bei einem
Innendurchmesser von 0,288 m.
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Abbildung 5. Schematische Darstellung des experimentellen Aufbaus und Foto des zur Bestimmung
der Flüssigkeitsverteilung installierten Gittersensors (B1 – B3 = Behälter, G = Radialventilator,
K1, K2 = Kolonnen, P1 – P3 = Kreiselpumpen, T1, T2 = Tropfenabscheider, V1, V2 =
Ventile, VE = vollentionisiertes Wasser).
faktoren FV und eine Berieselungsdichte von uL = 10 bzw.
40 m 3 m –2 h –1 . Der lokale Wert ergibt sich aus der Bilanzierung
konzentrischer, jeweils 9 mm breiter, von innen (1)
nach außen (16) nummerierter Kreisringflächen, wobei der
dargestellte Wert als Mittelwert aus den über einen
Zeitraum von 10 s gemessenen Daten (bei 400 Hz: 4000
Messungen) berechnet wird.
Aus Abb. 6 lässt sich deutlich das erwartete Verteilungsprofil
erkennen: Während über weite Bereiche der Kolon-
Flüssigkeitsholdup [%]
35%
30%
25%
20%
15%
10%
5%
0%
uL= 10; Fv= 0,74
uL= 10; Fv= 1,45
uL= 10; Fv= 1,95
uL= 10; Fv= 2,44
uL= 10; Fv= 2,95
uL= 10; Fv= 3,55
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10111213141516
Bilanzring (1: innen; 16: außen)
Flüssigkeitsholdup [%]
35%
30%
25%
20%
15%
10%
5%
0%
nen ein nahezu konstanter lokaler
Flüssigkeits-Hold-up zu beobachten
ist, wird für den äußeren Bilanzring
(16) ein höherer Wert gemessen. Mit
ansteigender Gasleerrohrgeschwindigkeit
(~ FV) wird ein Anstieg des
äußeren Wertes gemessen. Das Niveau
des äußeren Hold-ups stimmt
gut mit den mithilfe einer Sammlermethode
gemessenen Werte überein.
Auch der Einfluss der Berieselungsdichte
ist signifikant. Der Hold-up
steigt mit größerer Berieselungsdichte
an.
Analoge Messungen wurden für
unterschiedliche Füllkörpergrößen
und Formen durchgeführt. In allen
Fällen ergeben sich ähnliche Verläufe
und Zusammenhänge, so dass der
Einsatz des Gittersensors für die
Messung der Flüssigkeitsverteilung
innerhalb einer Kolonne als erfolgreich
gewertet werden kann.
Zudem sollte in diesem Zusammenhang
darauf hingewiesen werden,
dass eine Aufsummierung der
lokalen Flüssigkeitsanteile zu einem
mittleren Flüssigkeits-Hold-up im
Vergleich zu Literaturdaten zu ähnlichen Werten bei kleinen
Berieselungsdichten führt. Im Fall von größeren Berieselungsdichten
und hohen Gasbelastungsfaktoren ist dagegen
eine signifikante Abweichung zu beobachten. Dabei muss
berücksichtigt werden, dass es sich bei der berechneten Größe
um einen auf die Querschnittsfläche bezogenen Flüssigkeitsinhalt
an einer diskreten Position in der Packung handelt,
während die Literaturdaten Werte auf das gesamte
Volumen bezogen sind. Eine weiterführende Betrachtung
zur Auswertung hinsichtlich der querschnittsgemittelten
Größen wird des-
uL= 40; Fv= 0,74
uL= 40; Fv= 1,47
uL= 40; Fv= 1,95
uL= 40; Fv= 2,33
uL= 40; Fv= 2,66
uL= 40; Fv= 2,9
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10111213141516
Bilanzring (1: innen; 16: außen)
Abbildung 6. Mittlerer (links) und lokaler (rechts) Flüssigkeits-Hold-up für unterschiedliche
Gasbelastungsfaktoren F V und Berieselungsdichten u L.
Packungskolonnen 1031
halb derzeit durchgeführt.
4 Messung der charakterisierendenModellparameter
des Stofftransportes
Das Stofftransportvermögen neu entwickelter
Füllkörper bzw. strukturierter
Packungen können, wie oben
diskutiert, nicht vorausberechnet
werden, so dass die Basis für die Auslegung
von Absorptionskolonnen
auch heutzutage noch experimentelle
Untersuchungen sind. Zur Bestimmung
der volumetrischen Stoffaustauschkoeffizienten
(b Va Ph, b La Ph)
werden experimentelle Untersuchun-
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1032 M. Grünewald et al.
gen mit zwei verschiedenen Stoffsystemen,
für die Bestimmung der Stoffüberganskoeffizienten
und der effektiven
Phasengrenzfläche (bV, bL, aPh) drei verschiedene
Stoffsysteme benötigt. Die
Stoffsysteme müssen sich dabei hinsichtlich
des dominierenden Stofftransportwiderstandes
unterscheiden, wie dies
von Hoffmann et al. [29] bereits ausführlich
beschrieben wurde (vgl. Tab. 1).
Die dargestellten Ergebnisse zur Charakterisierung
der Fluiddynamik wurden
mit dem Stoffsystem Wasser/Luft
durchgeführt, die stofftransportspezifischen
Modellparameter bVaPh, bLaPh bzw.
HTUOV, HTUOL wurden für die Stoffsysteme
NH3-Luft/Wasser und CO2-Wasser/
Luft ermittelt.
Neben der Stoffsystemauswahl ist die
Genauigkeit der Messergebnisse abhängig von der experimentellen
Vorgehensweise ein oft diskutierter Punkt. Für
die in Abb. 5 schematisch dargestellte Versuchsanlage mit
einem Innendurchmesser der Kolonne von 0,288 m wurde
deshalb beispielhaft eine Berechnung der Fortpflanzung
der Messunsicherheiten nach DIN 1319 [30] durchgeführt.
Dabei werden mit den Messunsicherheiten der Messgrößen
die Messunsicherheiten der Ergebnisgrößen der Auswertung
nach dem Gauss-Verfahren berechnet.
Die Messunsicherheiten der Messgrößen, die dafür als
Basis gewählt wurden, sind keine theoretischen Annahmen,
Literaturwerte oder Herstellerangaben, sondern praktische
Erfahrungswerte aus Reproduktionsmessungen. Diese Erfahrungswerte
setzen sich jeweils zusammen aus der Summe
der Messunsicherheiten der Analysegeräte und den Er-
Abbildung 7. Darstellung
der über die Gasbelastung
gemittelten, relativen
Messunsicherheiten von
HTUOL der CO2-Desorption
und HTU OV der NH 3-Absorption
in Abhängigkeit von
der Flüssigkeitsbelastung.
Tabelle 1. Wässrige Stoffsysteme zur Charakterisierung des Stofftransportvermögens [29].
Gasphase Flüssigphase Bindungsmechanismus effektiver Stofftransportwiderstand
abhängig von aPh und:
O2-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL
CO 2 Wasser physikalische Absorption – –
CO2-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL
CO2-Luft Natronlauge chemische Absorption bV –
Luft CO2/Wasser physikalisches Strippen – bL
NH 3 Wasser physikalische Absorption – b L
NH3-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL
NH3-Luft Schwefelsäure chemische Absorption bV –
SO 2-Luft Wasser physikalische Absorption b V b L
SO 2-Luft Natronlauge chemische Absorption b V –
fahrungswerten für die auftretenden Messunsicherheiten
durch die zufälligen Fehler bei der manuellen Ablesung der
Messgeräte und der nasschemischen Analyse der Flüssigphase
per Titration sowie der auftretenden Schwankungen
der jeweiligen Messgrößen während der Messung.
Die Ergebnisgrößen der Auswertung der Stofftransportuntersuchungen
sind der HTUOL-Wert für die CO2-Desorption
und der HTUOV-Wert für die NH3-Absorption. Diese
Werte sind abhängig von den Konzentrationen der jeweiligen
Übergangskomponente im Flüssigkeitseingang und
-ausgang und im Gaseingang und -ausgang. Abb. 7 zeigt die
über die Gasbelastung gemittelten, relativen Messunsicherheiten
der HTU-Werte der CO 2-Desorption und der NH 3-
Absorption in Abhängigkeit von der spezifischen Flüssigkeitsbelastung
u L.
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Demnach fällt die über die Gasbelastung gemittelte, relative
Messunsicherheit des HTUOL-Werts mit steigender spezifischer
Flüssigkeitsbelastung von 10,2 % auf 4,8 % deutlich
ab, während die Messunsicherheit des HTUOV-Wertes
mit rund 3 % annähernd konstant ist. Die Messunsicherheit
bei der NH3-Absorption ist also deutlich kleiner als bei der
CO 2-Desorption. Voraussetzung hierfür ist jedoch, dass die
Konzentration des Ammoniaks in Bezug auf den Gültigkeitsbereich
des Messgerätes ausreichend hoch ist.
Eine weitere Einflussgröße bei der Auswertung der Untersuchungen
zum Stoffaustausch ist der Ort der Probenentnahme
und damit das bilanzierte Apparate- bzw. Packungsvolumen.
In der Literatur werden sowohl Experimente, bei denen
nur die Ein- und Ausgangsströme bilanziert werden, als auch
Studien mit Probennahmevorrichtungen beschrieben, mit
denen man innerhalb der Packung Flüssigkeitsproben entnehmen
kann.
Generell kann für Füllkörperschüttungen angenommen
werden, dass in der Gasphase keine bzw. nur eine vernachlässigbar
kleine Konzentrationsdifferenz über den Querschnitt
auftritt. Diese in [31] validierte Annahme führt damit
folgerichtig zu der Aussage, dass kein Einfluss der
Probennahmestrategie der Gasphase zu erwarten ist.
Im Gegensatz dazu dürfen in der Flüssigphase die Konzentrationsdifferenzen
innerhalb des Querschnitts der Kolonne
nicht vernachlässigt werden. Allein die oben beschriebene
Tatsache, dass entlang der Wand einer im Querschnitt
0,288 m messenden Kolonne mindestens 20 % der Flüssigkeit
strömt, lässt aufgrund der unterschiedlichen Strömungsregime
am Rand- und im Kernbereich der Kolonne auf einen
unterschiedlichen Impulsaustausch und damit auch ein
unterschiedliches Stoffaustauschverhalten schließen. Im
Rahmen der beschriebenen Untersuchungen, bei der der
Flüssigkeitsstrom an der Wand mithilfe
eines Ringsammlers (vgl. Abb. 4)
entnommen wurde, wurden die gesammelten
Proben auch hinsichtlich
der NH3-Konzentation analysiert. Die
Auswertung der Ergebnisse zeigte
eine in den Proben des Kernbereichs
um den Faktor 10 höhere Konzentration
als in den Flüssigkeitsproben des
ablaufenden Flüssigkeitsfilms an der
Wand. Wird die Flüssigkeitsprobe erst
im Kolonnensumpf oder in der sich
anschließenden Rohrleitung entnommen,
kann davon ausgegangen werden,
dass die beiden Ströme an Wand
und im Kernbereich wieder ideal
durchmischt sind und sich demnach
eine Mischkonzentration einstellt.
In eigenen Studien wurden beide
Vorgehensweisen für den Fall der
CO 2-Desorption aus Wasser unter-
sucht. Die Ergebnisse der beiden
Probenentnahmemethoden sind in
Packungskolonnen 1033
Abb. 8 für einen metallischen 25-mm-Pall-Ring in einer
Kolonne mit einem Innendurchmesser von 0,288 m dargestellt
und Literaturdaten gegenübergestellt. Aufgetragen
ist dabei der volumetrische Stoffaustauschkoeffizient bLae
in Abhängigkeit von der spezifischen Flüssigkeitsbelastung
uL bei konstantem Gasbelastungsfaktor FV.
Die grauen Messreihen stammen aus der Probennahme
innerhalb einer 2 m hohen Schüttung bei unterschiedlichen
Berieselungsdichten. Die Proben wurden in einer Höhe von
h = 0,75 m unterhalb des Flüssigkeitsverteilers genommen.
Die Probenentnahmevorrichtung besteht dabei aus Rohren,
die mit Langlöchern (d = 0,240 m) versehen sind. Die Flüssigkeit,
die an der Innenwand der Kolonne abläuft, wurde
demnach nicht berücksichtigt.
Die mit nicht ausgefüllten Symbolen gekennzeichnete
Messreihe wurde ohne Probenentnahmevorrichtungen an
einer 0,75 m hohen Schüttung durchgeführt. Die Proben
wurden am Ein- und Ausgang der Kolonnen entnommen.
Der Vergleich der Messreihen mit Literaturdaten [32], die
ebenfalls mithilfe von Probenentnahmen am Ausgang der
Kolonne bzw. im Kolonnensumpf ermittelt wurden, verdeutlicht
den großen Einfluss der Probennahmemethode.
Während die auf einer Gesamtbilanz (Eingang-Ausgang) basierenden
Messreihen hervorragend mit den Literaturdaten
übereinstimmen, ergeben sich aus den innerhalb der
Kolonne entnommenen Proben für die volumetrischen
Stoffaustauschkoeffizienten deutlich höhere Werte. Die
Umrechnung der in Abb. 8 dargestellten Unterschiede der
b La e-Werte auf HTU-Werte zeigt, dass mit einer Differenz
von rund 0,07 m bis 0,11 m in Abhängigkeit vom Gasbelastungsfaktor
zu rechnen ist.
Abbildung 8. Volumetrischer Stoffaustauschkoeffizient der CO 2-Desorption bei Variation der
Probenentnahme im Vergleich zu Literaturdaten des Pall-Rings von 1987.
Chemie Ingenieur Technik 2011, 83, No. 7, 1026–1035 © 2011 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim www.cit-journal.com

1034 M. Grünewald et al.
5 Schlussfolgerungen und Ausblick
Ziel der Charakterisierung von Füllkörperschüttungen und
strukturierten Packungen mittels experimenteller Untersuchungen
im kleinen Technikumsmaßstab und der entsprechen
Auswertung ist es, mit den ermittelten Daten
möglichst sicher das Betriebsverhalten technischer Absorptionskolonnen
mit wesentlich größeren Durchmessern vorherzusagen.
Diese Anforderung erfüllt die dargestellte Vorgehensweise
zur Durchführung der Versuche und deren
Auswertung sehr gut. Allerdings stellen die auf einer Eingang-Ausgang-Bilanzierung
basierenden Messergebnisse
für den volumetrischen Stofftransportkoeffizienten eine
deutlich konservative Abschätzung des realen Verhaltens
dar. Der Grund hierfür ist der vom Kolonnendurchmesser
abhängige Einfluss der Randgängigkeit. Während der Einfluss
in technischen Kolonnen nahezu vernachlässigbar ist,
fließen in der betrachteten Kolonne mit einem Innendurchmesser
von 0,288 m 20 % bis 30 % der gesamten aufgegebenen
Flüssigkeit an der Wand der Kolonne entlang.
Diese Analyse zur Scale-up-Fähigkeit der Auslegungsstrategie
erscheint auf den ersten Blick niederschmetternd für
den Anbieter von Messungen in kleinen Absorptionskolonnen.
Folgt man aber dem entworfenen Konzept eines 2-Zonen-Modells
zur Beschreibung von Absorptionskolonnen,
so bergen die Ergebnisse aus Abb. 8 ein enormes Potenzial
hinsichtlich einer möglichst effizienten Vorgehensweise
zur Auslegung solcher Apparate. Voraussetzung für die
Übertragung von Messungen in Kolonnen kleinen Durchmessers
direkt in technische Abmessungen ist jedoch das
Wissen um die exakte Größe des an der Wand ablaufenden
Flüssigkeitsstromes und eine darauf abgestimmte Probenentnahme,
die ausschließlich die Konzentrationsbestimmung
der Kernphase ermöglicht. In diesem Zusammenhang
stellen nicht- bzw. gering-invasive Messmethoden wie
der Gittersensor ein im kleinen Maßstab einsetzbares Instrument
dar, um die Randgängigkeit von Füllkörperschüttungen
und strukturierten Packungen zu charakterisieren.
Weiterführende Arbeiten werden sich deshalb mit einer
detaillierteren Analyse der mit Gittersensormessungen ableitbaren
Erkenntnisse zum hydrodynamischen Verhalten
beschäftigen. Ziel der Untersuchungen soll es dabei sein,
ausgehend von der Messung lokaler Verteilungsprofile und
Strömungsregime Aussagen für die Packung charakterisierende
Elementarzellen [33] zu erhalten.
Formelzeichen
a [m 2 m –3 ] spezifische Oberfläche
a Ph [m 2 m –3 ] Phasengrenzfläche
C L, C V [–] Konstanten
D [m] Kolonnendurchmesser
DV [m 2 s –1 ] Diffusionskoeffizient Gasphase
dh [m] hydraulischer Durchmesser
dP [m] Partikeldurchmesser
dS [m] Kolonnendurchmesser
dH [m] differenzielle Höhe
ds [m] differenzielle Schichtdicke
FV [Pa 0,5 ] Gasbelastungsfaktor
g [ms –2 ] Erdbeschleunigung
H [m] Kolonnenhöhe
HTU OV [m] Höhe einer Übertragungseinheit
(gasseitig)
HTU OL [m] Höhe einer Übertragungseinheit
(flüssigseitig)
hS [ %] spezifischer Hold-up am Staupunkt
hfl [ %] spezifischer Hold-up am Flutpunkt
hL [ %] spezifischer Hold-up
k [–] Wandfaktor
mxy [–] Steigung der Gleichgewichtslinie
n [–] Exponent
NTUOV [–] Zahl der Übertragungseinheiten
(gasseitig)
NTU OL [–] Zahl der Übertragungseinheiten
(flüssigseitig)
uL [m s –1 ] Flüssigkeitsgeschwindigkeit
uG [m s –1 ] Gasgeschwindigkeit
uG,fl [m s –1 ] Gasgeschwindigkeit am Flutpunkt
u(HTU) [ %] relative Messunsicherheit von HTU
V [m 3 s –1 ] Volumenstrom Gasphase
L [m 3 s –1 ] Volumenstrom Flüssigphase
VC [m 3 ] Kolonnenvolumen (Packungsvolumen)
V L [m 3 ] Flüssigkeitsvolumen (Hold-up-
Volumen)
Griechische Buchstaben
b Va Ph [10 3 s –1 ] volumetrischer Stoffaustauschkoeffizient
(gasseitig)
bLaPh [10 3 s –1 ] volumetrischer Stoffaustauschkoeffizient
(flüssigseitig)
Dp/H [Pa m –1 ] spezifischer Druckverlust
e [–] Lückengrad der Schüttung
gL [kg m s –1 ] dynamische Viskosität Flüssigphase
mV [m 2 s –1 ] kinematische Viskosität Gasphase
q L [kg m –3 ] Flüssigkeitsdichte
q G [kg m –3 ] Gasdichte
f [–] Widerstandsbeiwert
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