Umzeichnung und Indizierung einer Laue-Aufnahme [PDF]

LAUE 1
Umzeichnung und Indizierung einer
LAUE-Aufnahme
1 Grundsätzliches
Die ersten Aufnahmen der Beugung von RÖNTGEN-Strahlung an Einkristallen
wurden von M. v. LAUE und seinen Mitarbeitern durch eine sehr einfache Versuchsanordnung
gewonnen: ein feststehender Einkristall wurde mit ”weißem”
RÖNTGENlicht, d.h. mit Licht sehr großer Bandbreite durchstrahlt und das Beugungsbild
auf einem ebenen Film hinter dem Kristall festgehalten. Als Strahlungsquelle
diente eine RÖNTGEN-Röhre, deren gesamtes Spektrum ungefiltert
verwendet wurde.
Heute findet die Laue-Technik vorwiegend in der Untersuchung und Charakterisierung
von Kristallen bekannter Struktur Verwendung. Es kann mit relativ
geringem Aufwand die Kristall Orientierung sehr genau bestimmt werden. Dies
wird genutzt, um durch Schneiden Kristalle (z.B. Wafer) mit Oberflächen zu erhalten,
die bestimmten kristallographischen Richtungen entsprechen. Dadurch können
die anisotropen (unterschiedlich für verschiedenen kristallographische Richtungen)
physikalischen Eigenschaften von Kristallen in der Technik ausgenutzt
werden. Andererseits ist die Kenntnis der Orientierung für andere physikalische
Messungen unerläßlich (etwa Phononenmessungen).
In jüngster Zeit werden LAUE-Aufnahmen vermehrt in der Forschung im sowohl
im RÖNTGEN-Labor, als auch an großen Synchrotron- und Neutronen-Strahlungsquellen
genutzt. Hierbei werden vorwiegend mikroskopische und makroskopische
Kristalldefekte untersucht.
2 LAUE-Kamera und Verfahren
Der Aufbau einer LAUE-Kamera ist immer noch der selbe (siehe Abb. 1). Ein
kollimierter, polychromatischer (”weißer”) RÖNTGEN-Strahl trifft auf einen Einkristall,
und die Reflexe werden auf einem Film aufgezeichnet. Der Film kann in
jeder Richtung zu Quelle und Kristall stehen. Die gebräuchlichsten Formen sind
die ”Transmissionsgeometrie”, wobei der Film hinter dem Kristall angebracht
ist, und die ”Rückstrahlgeometrie”, wobei der Film zwischen Quelle und Kristall
liegt. Beispiele für reale Aufnahmen siehe auch Abb. 7 und 6.
Welche Geometrie verwendet wird, hängt vom Problem ab. Zur Orientierung
wird meist die ”Rückstrahlgeometrie” verwendet, da hierbei auch dicke oder stark
absorbierende Kristalle ausreichende Intensität liefern.
Zur Entstehung und Interpretation des Beugungsbildes nimmt man die EWALD-
Konstruktion zur Hilfe. Der ”weiße” RÖNTGEN-Strahl wird durch eine Schar von
EWALD-Kugeln dargestellt, deren Radien den verschiedenen im Spektrum des
Primärstrahls vorhandenen Wellenlängen entsprechen (Abbildung 2).
Durch die Schar der EWALD-Kugeln wird ein reziprokes Raumstück überdeckt,
das durch die beiden Kugeln begrenzt wird, deren Radien der maximalen
und minimalen im Spektrum vorhandenen Wellenlänge entsprechen. Dabei hat
die äußere Kugel den Radius 1/λmin, die innere den Radius 1/λmax. Jeder re-

LAUE 2
Abbildung 1: Aufbau einer LAUE-Kamera: 1 RÖNTGEN-Röhre, 2 Kollimator,
3 Probe, 4 Primärstrahlfänger, 5 Filmkasette für Transmissionsgeometrie und 6
Filmkasette für Rückstrahlgeometrie. Rot der Primärstrahl, blau und weiß die
abgebeugten Strahlen für Rückstrahl- bzw. Transmissionsgeometrie.
ziproke Gitterpunkt im Inneren dieses Raumstücks liegt dann auf der Oberfläche
einer EWALD-Kugel mit Radius 1/λ (1/λmax ≤ 1/λ ≤ 1/λmin) für die er die
BRAGG’sche Gleichung erfüllt. Ein solcher reziproker Gitterpunkt gibt daher Anlaß
für einen Schwärzungsfleck auf dem Film.
Für die geometrische Zuordnung von Schwärzungsfleck und reziprokem Gitterpunkt
zeichnet man sich zweckmäßigerweise einen reziproken Gitterpunkt mit
seiner zugehörigen EWALD-Kugel heraus. In der Abbildung 3 ist RF der Abstand
zwischen Kristall und Film, ρF der Abstand des Schwärzungsflecks vom Filmmittelpunkt,
s0 und s sind die Wellenvektoren des einfallenden und des abgebeugten
Strahls und h der zugehörige reziproke Gittervektor. Aus dieser Zeichnung ergibt
sich sofort der Zusammenhang:
ρF
RF
= tan[180 ◦ − 2ϑ] = tan[2 · (90 ◦ − ϑ)], (1)
90 ◦ − ϑ = 1 ρF
arctan
2 RF
Der Beugungswinkel ϑ läßt sich also aus den Meßdaten berechnen.
Aus der LAUE-Aufnahme sind Aussagen über die Symmetrie möglich. Verläuft
der Primärstrahl in einer Drehachse oder Spiegelebene, so erscheint diese
(2)

Abbildung 2: EWALD-Konstruktion zur LAUE-Aufnahme.
LAUE 3
Abbildung 3: Beugungsgeometrie für Rückstrahltechnik. Vergleiche auch Abbildung
1.
Symmetrie auch in dem Beugungsbild. Da das reziproke Gitter wie jedes Gitter
zentrosymmetrisch ist und auch die Intensitätsverteilung auf dem reziproken
Gitter Zentrosymmetrie aufweist (Friedelsches Gesetz), erzeugen Drehinversionen
und zugehörige Drehungen dieselbe Symmetrie in der LAUE-Aufnahme. Das
Kristallgitter bestimmt stets lediglich die Zugehörigkeit zu einer der 7 Holoedrien.
Die Kristallstruktur ermöglicht durch Intensitätsbetrachtungen dann die
Einordnung in eine LAUE-Klasse. Deshalb kann man durch LAUE-Aufnahmen
grundsätzlich nur die elf zentrosymmetrischen Punktgruppen unterscheiden, die
32 Punktgruppen zerfallen, sortiert nach ihren kleinsten zentrosymmetrischen Obergruppen,
in elf LAUE-Klassen (Tabelle 1).
In jedem Fall reicht aber die Symmetrieinformation aus den LAUE-Aufnahmen
aus, um alle symmetriebegabten Richtungen und damit die Lage der kristallographischen
Achsen festzustellen. Das ermöglicht dann auch die Indizierung der
gnomonischen Projektionen. In der Praxis ist dies jedoch oftmals nicht sofort
eindeutig möglich. Dann müssen zunächst mehrere Lösungsmöglichkeiten be-

1 1 1
2 2/m m 2
3 2/m 2/m 2/m mm2 222
4 4/m 4 4
5 4/m 2/m 2/m 4mm 42m 422
6 3 3
7 32/m 3m 32
8 6/m 6 6
9 6/m 2/m 2/m 6mm 62m 622
10 2/m 3 23
11 4/m 3 2/m 43m 432
LAUE 4
Tabelle 1: Die 32 Punktgruppen mit den 11 LAUE-Klassen als zentrosymmetrische
Obergruppen.
rücksichtigt werden, bis sich nach mehreren indizierten Reflexen eine Lösungsmöglichkeit
als die richtige erweist.
Zur Auswertung der Intensitäten der Reflexe - etwa für die Strukturbestimmung
- erweist sich die LAUE-Aufnahmetechnik aus zwei Gründen als wenig
geeignet:
1. Zu verschiedenen Wellenlängen gehören bereits im Primärstrahl unterschiedliche
Intensitäten gemäß der Intensitätsverteilung des Spektrums der RÖNTGEN-
Röhre. Die Intensitäten verschiedener Reflexe sind ohne genaue Kenntnis des
RÖNTGEN-Spektrums nicht vergleichbar.
2. Die in die gleiche Richtung zeigenden reziproken Gittervektoren h und nh erzeugen
Reflexe mit den gleichen Beugungswinkeln mit unterschiedlichen Wellenlängen
λ und λ/n. Ihre Intensitäten lassen sich also auf dem Film nicht
trennen, was bereits für die Untersuchung von Auslöschungen zur Raumgruppenfeststellung
hinderlich ist.
Trotzdem wird heute die LAUE-Aufnahme zur Strukturbestimmung insbesondere
von organischen, biologisch wichtigen Strukturen mit großen Elementarzellen
(z.B. Proteinen) herangezogen; denn man kann mit Synchrotronstrahlung bei
sehr kurzen Belichtungszeiten (einige Sekunden) gleichzeitig einige 10,000 Reflexe
photographisch registrieren. Man stellt nämlich fest, daß nur etwa 20% der Reflexe
systematisch überlappen, außerdem ist das Synchrotronstrahlungs-Spektrum
sehr genau berechenbar.
3 Versuch
3.1 Vorbereitung
Als Vorbereitung sollen folgende Fragen beantwortet werden:

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1. Wie ist das Prinzip der LAUE-Aufnahme? (Geometrie, Quelle, Probe, ...)
2. Was ist eine LAUE-Klasse?
3. Was ist eine Holoedrie?
4. Gegeben ist ein kristalliner Würfel mit Würfelflächen {001}. Damit werden
LAUE-Aufnahmen in den Richtungen [001], [110] und [111] gemacht.
Welche Punktgruppe ist jeweils zu erkennen.
Diese Vorbereitung ist Teil des Protokolls. Als Anhaltspunkt für den Umfang kann
eine knappe Seite gelten. Daß diese Fragen auch ohne diese Aufzeichnungen
beim Versuch beantwortet werden können (natürlich von jedem der Gruppe) ist
selbstverständlich.
3.2 Aufgabenstellung und Versuchsdurchführung
Von einem Kristall ist mit Hilfe der LAUE-Kamera eine Rückstrahlaufnahme anzufertigen.
Der Kristall wird in der Kamera so orientiert, daß der RÖNTGEN-
Strahl ungefähr richtungsgleich mit einem Symmetrieelement ist. Mit Hilfe des
Betreuers wird eine Indizierung und die Bestimmung der Orientierung unter Verwendung
des Programmes ORIENT EXPRESS vorgenommen. Damit sind auch
Simulationen verschiedener Blickrichtungen anzufertigen. Schließlich soll eine
Umzeichnung des experimentellen Beugungsbildes mit Hilfe einer gnomonischen
Projektion und die Indizierung der Reflexe durchgeführt werden.
3.3 Auswertung
Das beobachtete Beugungsbild ist ein ”Bild” eines Ausschnitts des reziproken
Gitters. Wie aus der Abbildung 4 ersichtlich ist, ist dieses Bild verzerrt. Der zum
Abbildung 4: Winkel und Längen in Gnonomischer Projektion und in der Versuchsanordnung.
Vektor h gehörige Schwärzungsfleck liegt so auf dem Film, daß h den Winkel

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zwischen einfallendem und gebeugtem Strahl halbiert. Diese Verzerrung läßt sich
jedoch leicht rückgängig machen, indem man die oben abgeleitete Beziehung für
90 ◦ − ϑ (Formel 2) auswertet und eine gnomonische Projektion des Beugungsbildes
zeichnet. Dazu stellt man sich eine Ebene parallel zur Filmebene im frei
wählbaren Abstand Rg vom Kristall vor und verlängert die Richtung des Vektors
h bis zum Durchstoßpunkt durch die Ebene der gnomonischen Projektion.
ρf
Rf
ρg
Rg
= tan[90 ◦ − ϑ] (3)
= tan[2 · (90 ◦ − ϑ)] (4)
⇒ 90 ◦ − ϑ = 1 ρf
arctan
2 Rf
Man zeichnet dann die so gewonnenen Punkte am besten auf Polarkoordinatenpapier,
wobei man Rg so wählt, daß der vorhandene Platz optimal genutzt wird.
Hat man diese Umzeichnung durchgeführt, so besitzt man eine lineare Vergrößerung
des Ausschnitts des reziproken Gitters. Allerdings sind dabei in der Regel
mehrere ”Netzebenen” des reziproken Gitters übereinander projiziert, was für die
Indizierung der Bildpunkte noch Probleme mit sich bringt.
Beispiel
Für einen kubischen Kristall mit einer vierzähligen Achse parallel zum Primärstrahl
soll gezeigt werden, wie man Formeln für die Indizierung der Reflexe gewinnt:
Man kann aufgrund der speziellen Lage der vierzähligen Achse sofort die dem
Primärstrahl entgegengesetzte Richtung als Richtung des Vektors c∗ wählen.
Dann benötigt man eine zusätzliche Information über die Lage einer weiteren
vierzähligen Achse senkrecht zur Primärstrahlrichtung. Da die vorhandene LAUE-
Aufnahme bereits ausgezeichnete Richtungen aufweist, handelt es sich nur um
eine Entscheidung, welche dieser Richtungen die vierzählige Achse enthält. Diese
Entscheidung kann richtig oder falsch sein. Bei einer falschen Wahl wird man bei
der Indizierung unsinnig große MILLERsche Indizes erhalten und muß daraufhin
diese Auswahl nochmals korrigieren.
In die gewählte Achse legt man den Vektor a∗, womit auch b∗ festgelegt ist.
In der gnomonischen Projektion der Aufnahme bzw. im Film selbst markiert man
nun diese Richtungen a∗ und b∗.
Aufgrund der Konstruktion der Punkte in der gnomonischen Projektion durch
Verlängerung des Vektors h bis zum Durchstoßpunkt gilt für die Koordinaten des
Durchstoßpunktes (xg, yg, Rg) bzgl. der Basis des reziproken Raumes die Beziehung:
(5)
(xg, yg, Rg) = ξ · (h, k, l) (6)
mit einem unbekannten Faktor ξ, der aber keine Rolle spielt, da h und n · h denselben
Bildpunkt liefern, also nur die Verhältnisse h/k, h/l und k/l direkt aus den
Daten zu ermitteln sind.
Es ist nun zweckmäßig, mit Polarkoordinaten ρg und ϕ in der gnomonischen
Projektion zu arbeiten, da die Koordinate ρg bereits aus der vorhergehenden Rechnung
bekannt ist. Für die Koordinate ϕ wählt man etwa a∗ als Nullrichtung und

echnet wie bei Polarkoordinaten üblich um:
also
oder
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xg = ρg cos[ϕ] (7)
yg = ρg sin[ϕ] (8)
(ρg cos[ϕ], ρg sin[ϕ], Rg) = ξ ′ (h, k, l) (9)
(ξ) −1 (ρg cos[ϕ], ρg sin[ϕ], Rg) = (h, k, l) (10)
Für die Verhältnisse der Indizes erhält man daher:
h
k
= 1
tan[ϕ]
(11)
Die Größe ϕ kann direkt aus dem Film abgelesen werden. Für das Verhältnis
von h zu k erhält man in aller Regel kein ganzzahliges. Aber h und k sind ja
per Definition ganzzahlig. D.h. ein Verhältnis von 3.1 bedeutet h = 3, k = 1
(nicht etwa h = 3.1). Aus diesen Werten wird nun sofort ϕ rückgerechnet, und im
weiteren Verlauf mit dem rückgerechneten Wert ˆϕ weitergerechnet. Dieser Wert
ist exakt, ohne Meßfehler.
h
l
k
l
ρg
= cos[ ˆϕ] (12)
Rg
ρg
= sin[ ˆϕ] (13)
Rg
Aus den Gleichungen 12 und 13 kann der Abstand Probe-Film ebenfalls rückgerechnet
werden. Für einige ” sichere” Reflexe wird dies gemacht. Im Folgenden
wird dann stets auch hier der rückgerechnete Wert ˆρg verwendet! Punkte, die einer
reziproken Netzebene l = const. entsprechen, erscheinen in der gnomonischen
Projektion ebenfalls als Netz.
Das Programm ORIENT EXPRESS
Heute werden LAUE-Aufnahmen üblicherweise nicht mehr von Hand indiziert,
sondern mit Hilfe von Simulationsprogrammen. Die Indizierung von Hand wird
mit abnehmender Symmetrie immer schwieriger. Ist die Aufnahme nicht entlang
einer Symmetrierichtung, wird der Arbeitsaufwand zudem ungleich höher.
Die Arbeitsweise solcher Indizierungsprogramme folgt meist folgendem Schema:
• Eingabe der Kristallstruktur
• Simulation der LAUE-Aufnahme
• Anpassen der Simulation an die Messung durch Variation der Kristallorientierung

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Zur Bedienung des Programms. Zunächst muß über den Menüpunkt Data die
Kristallstruktur geladen werden. Hierzu kann entweder ein vorgefertigtes Kristallfile
(*.dat) geladen werden, oder es kann ein neues angelegt werden. Dazu geht
man folgendermaßen vor:
• Data ↩→ Keyboard.
• Eingabe des Titels (Title), zweckmäßigerweise der Name des Präparates.
• Wahl des Kristallsystems (System). Dies Berücksichtigt automatisch die
Kristallsymmetrie, d.h. etwa bei einer kubischen Struktur müssen keine
Winkel, und nur ein Gitterparameter angegeben werden.
• Eingabe der Gitterparameter und Winkel gemäß der üblichen kristallographischen
Konventionen (z.B. in hexagonalen Strukturen ist der 120 ◦ Winkel
stets γ).
Nun folgen die Parameter des instrumentellen Aufbaus.
• Abstand Probe-Film (Dist.(Cm)).
• Der Winkel (verlängerter Primärstrahl, Probe, Film Mittelpunkt). Für Transmissionsgeometrie
also 0 ◦ , für Reflexionsgeometrie 180 ◦ .
• Die Grenzwellenlängen λ1 und λ2 (entspricht λmin bzw. λmax)
• Die Abmessungen des Detektors (in unserem Falle des Films).
• In der Auswahl Geom. kann zwischen einem planen Detektor (Flat) wie
wir in verwenden, oder einem zylindrischen (Cyl.) mit der Probe als Mittelpunkt
gewählt werden.
• Lattice Type gibt den BRAVAIS Type an (P=primitiv, I=innenzentriert, F=flächenzentriert,
A/B/C=A/B/C-zentriert, R=hexagonales Kristallsystem rhomboedrisch
aufgestellt und als Sonderfall (Struktur, nicht Gitter) D=Diamantstruktur).
(Zur Erinnerung: Gitter�=Struktur!)
• Group gibt die Raumgruppe an. Die Abkürzungen sind in der Datei ”orientexpress.grp”
zu entnehmen.
Die Angabe des Bravais Types und der Raumgruppe dient ausschließlich der
Berechnung systematischer Auslöschungen. Im Zweifelsfall ist primitiv als Bravais
Typ und ein Freilassen der Raumgruppe (wird durch P-1 ersetzt) ausreichend
zum Indizieren bzw. Orientieren.
Für die Simulation des LAUE-Musters muß noch die Orientierung angegeben
werden. Hierzu auf Matrix ↩→ Acquisition gehen. In der ersten Zeile des Menus
auf Récipr. stellen und die hkl’s der Orientierung eingeben. Anschließend auf
OK.
Jetzt kann der Computer mit Hilfe der kristall- und gerätegeometrischen Daten
ein Stereogramm berechnen. Nun wird aus dem Stereogramm das LAUE-Muster
berechnet. Dies ist quasi die Umkehrung des Umzeichnens (mit leichter Modifikation
der Formeln, da das Programm keine Gnomonische Projektion benutzt).
Anschließend kann sowohl das Stereogramm, als auch das LAUE-Muster simuliert

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werden (Menupunkt Simulation). Hier kann auch der virtuelle Kristall gedreht
werden und die Änderung des Musters ”online” verfolgt werden. Will man etwa
einen Kristall entlang einer bestimmten Fläche schneiden, wird einfach der Kristall
soweit gedreht, bis der gewünschte Index in der Mitte liegt, und die Winkel
um die zum Schneiden gekippt werden müssen, werden angezeigt (rechts unten).
Abbildung 5: Fenster mit
Struktur- und Gerätedaten.
Um eigene Aufnahmen zu indizieren muß zu-
erst eine beliebige Matrix angegeben werden (kein
physikalischer Grund, nur eine Forderung des Programms).
Über Simulation ↩→ Laue ↩→ Picture
kann hinter die Simulation ein eingescanntes Bild
gelegt werden (Auflösung und Ursprung sind anzugeben).
Man kann nun entweder den virtuellen
Kristall solange von Hand drehen, bis Simulation
und Messung übereinstimmen, oder dem Computer
die Arbeit überlassen.
Hierzu müssen erst die Positionen einiger fundamentaler
Reflexe angegeben werden. Mit diesen
Reflexen versucht der Computer die Orientierung
zu finden. Er geht dabei nach exakt der
gleichen Methode vor, wie in diesem Praktikumsversuch.
In der Regel werden mehrere Lösungen
angeboten, aus denen die passende gewählt
werden muß. Anschließend kann das Ergebnis
noch durch Anpassen des Abstandes Probe-Film
verfeinert werden. Die Schwierigkeit bei diesem
Verfahren liegt darin, geeignete Reflexe vorzugeben. Dies gelingt außer mit großem
Glück nur mit einer gewissen Erfahrung. Durch das manuelle Umzeichnen und
Indizieren einer LAUE-Aufnahme wird die Problematik erfahren und man versteht
leichter, warum der Computer nicht die richtige Indizierung findet.
Abbildung 6: Polaroidaufnahme
mit ORIENT EXPRESS indiziert
(Rückstrahlgeometrie).
Abbildung 7: Filmaufnahme in Rückstrahlgeometrie.