European Patent Office - EP 0445891 B1

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EP 0 445 891 B1240 minutes.Patentanspriiche1. Verfahren zur Herstellung eines organischen Carbonats mit der allgemeinen Formel:QRQ=C(I)ORoder eines cyclischen organischen Carbonats mit der allgemeinen Formel:0*CR '(II),worin: Rein gerades oderverzweigtes CrC10-Alkyl oderein C5-C6-Cycloalkyl darstellt und R'furgeradesoder verzweigtes C2-C5-Alkylen steht, durch Umsetzen eines Alkohols R-OH bzw. eines Diols HO-R'-OHmit Kohlenmonoxid bei einer Temperatur von 25°C bis 200°C, wobei der Kohlenmonoxiddruck von 0,1MPa bis 10 MPa (1 kg/cm2 bis 100 kg/cm2) betragt, dadurch gekennzeichnet, dali die Umsetzung in Anwesenheiteines Katalysators, bestehend aus einem unter Chlor, Brom und Jod ausgewahlten Halogen,oder in Anwesenheit eines Katalysators, bestehend aus diesem Halogen und/oder einem unter dem Chloridion,Bromidion und Jodidion ausgewahlten Halogenidion und einem zum Oxidieren diesesHalogenidions zu seinem korrespondierenden Halogen befahigtem Oxidationsmittel, ausgefuhrtwird, mitder Maligabe, dali das Halogenidion ein anderes ist als ein von den Halogeniden eines Metalles der Platingruppeoder von Kupfer abgeleitetes Ion.Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali R-OH unter Methanol, Ethanol, n-Propanol,Isopropanol, n-Butanol, Isobutanol, 2-Ethylhexanol und Cyclohexanol ausgewahlt wird und vorzugsweiseMethanol ist; und dali HO-R'-OH unter Ethylenglykol und Propylenglykol ausgewahlt wird.Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali das Halogen unter Brom und Jod ausgewahltwird und vorzugsweise Brom ist.Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali das Halogenid unter Bromid und Jodid ausgewahltwird und vorzugsweise Bromid ist.Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali das Oxidationsmittel ausgewahlt wird unter:a) Wasserstoffperoxid, einer organischen Perverbindung, N-Bromsuccinimid, einem Stickstoffoxid,salpetriger Saure, Salpetersaure, einer Perschwefelsaure oder einem Metallsalz oder einem Ester dieserSauren und Persauren; oderb) einem Oxidationssystem, gebildet aus Sauerstoff und einer sauerstoffhaltigen Stickstoffverbindung,ausgewahlt unter Stickstoffoxiden, salpetriger Saure und Salpetersaure und den Salzen oderEstern dieser Saure.14
EP 0 445 891 B16. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dali das Oxidationsmittel (a) unter Wasserstoffperoxidmit einer Konzentration in der Grolienordnung von 35-60 Gew.-%; organischen Peroxiden, Hydroperoxidenund Perestern und vorzugsweise tert. Butyl hydroperoxid und Di-tert.butylperoxid; N02,(N204), N203 und N205; Salpetersaure mit einer Konzentration von etwa 67 Gew.-% oderdaruber; geeignetenNitrat- und Nitritsalzen von Alkali- oder Erdalkalimetallen oder Ammonium; Alkylestern dersalpetrigenSaure und der Salpetersaure; und Peroxydischwefelsauresalzen von Alkalioder Erdalkalimetallenausgewahlt wird.7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dali in dem Oxidationssystem (b) die sauerstoffhaltigeStickstoffverbindung ausgewahlt wird unter NO, N02, (N204), N203 und N205; Salpetersaure miteiner Konzentration von etwa 67 Gew.-%; Nitrat- und Nitritsalzen von Alkali- oder Erdalkalimetallen, Ammonium,Cerund Gallium.8. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dali ein Halogen in Abwesenheit eines Oxidationsmittelseingesetztwird und dali bei einer Temperaturzwischen 25 und 200°C und vorzugsweise zwischen50 und 150°C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 0,1 MPa bis 10 MPa (1-100 kg/cm2) wahrend einerReaktionszeit von 1 bis 240 min, vorzugsweise in der Grolienordnung von 5 bis 120 min, gearbeitet wird.9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dali in Anwesenheit einer Base gearbeitet wird, diezum Blockieren der als Reaktions-Coprodukt gebildeten Halogenwasserstoffsaure befahigt ist.10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali ein Halogen und/oderein Halogenidion in Anwesenheitdes Oxidationsmittels (a) eingesetzt wird, wobei bei einer Halogen- oder Halogen id ionenkonzentrationvon 10"3 bis 1 Mol/Liter und einer Oxidationsmittel(a)-Konzentration von 10~1 bis 5 Mol/LiterAlkohol, mit einem Molverhaltnis von im allgemeinen 1:100 bis 1:1, bei einer Temperatur von 25 bis 200°Cunter einem Kohlenmonoxiddruck von 0,1 MPa bis 10 MPa (1 bis 100 kg/cm2) wahrend einer Reaktionsdauervon etwa 1 bis etwa 240 Minuten gearbeitet wird.11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dali die Halogen- oder Halogenidionenkonzentrationvon 1 0~2 bis 0,5 Mol/Liter variiert, die Oxidat ionsmittelkonzentration von 1 0~1 bis 2 Mol/Liter Alkoholvariiert, das Molverhaltnis von Halogen oder Halogenidion zu Oxidationsmittel von 1:50 bis 1:1 variiert,die Temperatur von 50 bis 120°C betragt und der Kohlenmonoxidpartialdruck von 2 bis 100 kg/cm2 variiert.12. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dali ein Halogen und/oderein Halogenidion in Anwesenheitdes Oxidationssystems (b) verwendet wird, wobei bei einer Halogen- oder Halogen id ionenkonzentrationvon 10"3 bis 2 Mol/Liter Alkohol und bei einer Konzentration an sauerstoffhaltiger Stickstoffverbindungvon 10"3 bis 2 Mol/Liter Alkohol gearbeitet wird, wobei ihr Molverhaltnis zwischen 500:1 und0,002:1 betragt, bei einer Temperatur von 25 bis 200°C unter einem Gesamtdruck aus Kohlenmonoxidund Sauerstoff zwischen 0,1 MPa und 10 MPa (1 bis 100 kg/cm2) und mit einem Verhaltnis des Sauerstoffpartialdruckszum Kohlenmonoxidpartialdruck zwischen 0,005:1 und 500:1.13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dali die Halogen- oder Halogenidionenkonzentrationvon 10~2 bis 1 Mol/Liter Alkohol variiert, die Konzentration an sauerstoffhaltiger Stickstoffverbindungvon 10"2 bis Mol/Liter Alkohol variiert, das Molverhaltnis von Halogen oder Halogenidion zu der sauerstoffhalt igen Stickstoffverbindung von 50:1 bis 0,02:1 variiert, die Temperaturvon 50 bis 120°C betragt,der Gesamtdruck von Sauerstoff und Kohlenmonoxid von 0,2 MPa bis 10 MPa (2 bis 100 kg/cm2) variiert,das Verhaltnis des Sauerstoffpartialdrucks zum Kohlenmonoxidpartialdruck von 0,01:1 bis 1:1 variiertund die Reaktionsdauer von etwa 1 bis etwa 240 Minuten betragt.Revendications1. Precede de preparation d'un carbonate organique de formule generale15
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