(Werner) [pdf 444 kB, 22 Seiten] - Universität Trier

B4 Werner
Erfassung der Akkumulation und Wirkung von luftgetragenen
Spurenstoffen mit Hilfe von Pflanzen
apl. Prof. Dr. Willy Werner,
Dipl.-Geogr. Patrick Büker
1 Kenntnisstand bei der letzten Antragstellung und Ausgangsfragestellung
Die Arbeiten zum Projekt B4 glie derten sich in zwei Bereiche: in ein
Akkumulationsmonitoring luftgetragener Schadstoffe mit Hilfe von Pflanzen und
ein sensitives Biomonitoring (Wirkungsmonitoring) von troposphärischem Ozon
in der Region Trier. Ziel des Projektes war es, in beiden Teilber eichen ein
flächendeckendes Monitoring zu erreichen.
1.1 Kenntnisstand Akkumulationsmonitoring
Um die Luftverschmutzung bzw. Belastungssituation zu erfassen und zu
dokumentieren und ein Probenahme-Design zu finden, das mit Hilfe der
Geostatistik flächenhafte Aussagen über die räumliche Varianz und damit die
flächenhafte Ausbreitung zulässt, mussten Indikatoren erarbeitet werden.
Deshalb wurden Proben von Bäumen gesammelt, die eine weite Verbreitung in
der Region Trier besitzen (Apfel-, Birnbäume und Fichten) und eine Beprobung
in regelmäßigen Distanzen ermöglichen. An diesen Bäumen, insbesondere an
den Apfel- und Birnbäumen, wurden verschiedene Kompartimente (Blätter,
Früchte, Borke, epiphytisch wachsende Flechten [Parmelia sulcata]) beprobt,
um deren Akkumulationsvermögen bzw. Indikatorqualität zu beurteilen. Die
Ergebnisse sind in einem GIS dokumentiert, um die Erhebungen zu gegebener
Zeit wiederholen und Veränderungen aufzeigen zu können.
Erhebungen und geostatistische Auswertungen lagen bislang nur für
Schwermetalle vor, die anhand der standardisierten Graskultur im Rahmen des
Luftreinhalteplans Trier-Konz (Ministerium für Umwelt und Forsten Rhei nland-
Pfalz, 1996) erarbeitet wurden, sowie anhand einer Erhebung der Akkumulation
von Schwermetallen in Flechten im Stadtgebiet von Trier und Konz, die im
Rahmen einer Diplomarbeit (Just, 1998) kalkuliert wurden. Die Höhe der
Konzentrationen von Chlorierten Kohlenwasserstoffen, Polyzyklischen
Aromaten und ausgewählten Pestiziden in Pflanzenmaterial sind bislang in der
Region unbekannt.
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Werner B4
1.2 Kenntnisstand Wirkungsmonitoring
Bezüglich des Wirkungsmonitorings von troposphärischem Ozon war durch
verschiedene Diplomarbeiten (Ritter, 1996; Büker, 1997; Schulze, 1999)
bekannt, dass Schäden an empfindlichen, aktiv exponierten
Bioindikatorpflanzen nachzuweisen sind. Beobachtungen an spontan
wachsenden Arten fehlten bislang. Ebenfalls waren Aussagen über
Ozonschäden entlang eines Höhengradienten fragwürdig, da diese Schäden
nicht nur Korrelationen zu höheren Ozonkonzentrationen, sonde rn auch
Interkorrelationen zu dem sich mit der Höhe ändernden Klimaparametern
aufweisen. Es wurde deshalb am Be ispiel des Ozonindikators Weißklee
versucht, eine genaue Analyse der Exposition gegenüber Ozon durch
Berechnung des Ozonflusses in die Weißkleebl ätter durchzuführen. Das so
entwickelte Modell zur Simulation der Blattleitfähigkeit für den Weißklee
berücksichtigt als Inputparameter klimatische Größen und damit auch ihre
Interkorrelationen zur Wirkung. Die Anwendung des Blattleitfähigkeits–Modells
bei flächendeckender Abschätzung der Inputparameter lässt somit auch eine
Abschätzung der Ozonflüsse und damit eine relative Gefährdung der Vegetation
in der gesamten Region zu.
2 Angewandte Methoden
2.1 Akkumulationsmonitoring
2.1.1 Probenahme
Mit Hilfe einer drei Meter langen Teleskopstange wurden in 3 bis 5 m Höhe gut
anströmbare Zweige (5 pro Baum) abgeschnitten und, ohne dass sie den Boden
berührten, aufgefangen. Sodann wurden mit einer Edelstahlschere sämtliche
Blattspreiten abgeschnitten und kontaminationsfrei in Al-Folie verpackt. Davon
wurden 50 zufällig ausgewählte Blattspreiten abgezählt und für biometrische
Messungen (Blattfläche und Blattgewicht) in einer Papiertüte ins Labor
verbracht. Danach wurden mit Hilfe eines Messers mit Edelstahlklinge
Borkenstücke mit einer maximalen Dicke von 2 mm in einer Stammhöhe von
1.50m bis 1.80m abgeschnitten. Wenn Exemplare der epiphytisch an den
Stämmen wachsenden Blattflechte Parmelia sulcata vorhanden waren, wurden
diese zuvor mit einer Pinzette in der gleichen Höhe abgesa mmelt und wie die
Borkenstücke in Al-Folie verpackt. Falls die Masse an aufwachsenden Flechten
zu gering war, wurde auf eine Probenahme verzichtet; deshalb sind wesentlich
weniger Parmelia sulcata Proben vorhanden als Blatt- und Borkenproben.
Danach wurden, falls ein Fruchtansatz vorhanden war, mit einem Apfelpflücker
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jeweils fünf Äpfel bzw. Birnen geerntet und ebenfalls in Al -Folie ins Labor
verbracht. Weiterhin wurde der Brusth öhenumfang (in 1,50 m Höhe), der
Durchmesser der Kronenprojektion sowie die Baumhöhe und die Stammhöhe
mit einem Klinometer vermessen. Aus diesen Daten lässt sich das
Kronenvolumen (als eventuelle Bezugsgröße für eine Filterleistung) errechnen.
Während der Probenahme wurde mit einem tragbaren Messgerät die Blatt- und
Lufttemperatur gemessen und notiert. Nach der Ernte wurde der Baum zur
Wiederauffindung markiert und in der Winterzeit, wenn das Laub gefallen war,
die Lage des Baumes mit einem differenziellem GPS vermessen. Die Proben
wurden bei –20°C bis zur Gefriertrocknung im Labor gelagert.
Im Jahr 1999 erfolgte in Kooperation mit Teilprojekt B8 eine Probenahme von
Fichtennadeln. Dabei wurden die letzten drei Jahrgänge der Nadeln am 7.
Astquirl von gefällten Fichten entnommen und als biometrische Daten das 1000-
Nadelgewicht der drei Nadeljahrgänge erhoben.
2.1.2 Analytik
Zur Vorbereitung der chemischen Analysen wurden die gefrorenen Proben
gefriergetrocknet und zur Homogenisierung in einer Achatkugelmühle
pulverisiert. Anschließend wurden die Proben auf die Elemente Cd, Cu, Pb und
Zn, sowie für organische Spurenstoffe (Chlorierte Kohlenwasserstoffe: α- und γ-
HCH, HCB, o.p. und p.p. -DDD, -DDE und -DDT sowie PCBs (IUPAC Nr. 38,
52, 101, 138, 153 und 180), Polyzyklische Aromaten (PAH: 16
Einzelkomponenten nach EPA) analysiert.
2.1.2.1 Schwermetalle
Die Analyse der Schwerm etalle erfolgte nach Aufschluss mit konzentrierter
Salpetersäure und Wasserstoffperoxid in Druckbomben in einem
Mikrowellenofen am Atom-Absorptions-Spektrometer. Die Metalle Pb, Cd, Cu
und Cr wurden mit Hilfe der Graphitrohr-Technik, Zink mit der Flammentechnik
gemessen. Jede Probe unterlag einer Doppelbestimmung. Bei Abweichungen
von mehr als 5 % um den gemeinsamen Mittelwert erfolgte eine Wiederholung
des Aufschlusses. Die Richtigkeit der Analysen wurde durch gleichzeitige
Analyse von zertifiziertem Referenzmaterial (CRM 062 Olea europea leaves;
Community Bureau of Reference (BCR), Brüssel) überprüft.
2.1.2.2 organische Schadstoffe
Zur Extraktion der organischen Schadstoffe wurden 4-6 g pulverisiertes
Pflanzenmaterial in eine Soxhlethülse ein gewogen, interner Standard
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zugegeben und unter Zugabe von 50 ml Aceton in einer Mikrowellenapparatur
extrahiert. Nach Zugabe von 10 ml Ethylacetat wurde der Extrakt eingeengt, in
2 ml Ethylacetat aufgenommen, in ein Zentrifugenröhrchen überführt und die
8 ml Extraktvolumen (Verhältnis 1:1 Etylacetat:Cyclohexan) 5 min bei
4000 U/min zentrifugiert. Die Aufreinigung des Extraktes erfolgte an einer GPC
Säule, die gleichzeitig eine Auftrennung des Extraktes in die Fraktion der
polyzyklischen Aromaten (PAK) und die chlorierten Kohlenwasserstoffe (CKW)
anhand des gefundenen Elutionsprofiles erlaubte.
Nach Aufnahme der PAK -Fraktion in Ethylacetat und Einstellung des
Endvolumens wurden die PAKs am GC/MS vermessen.
Für die CKW-Fraktion erfolgte eine weitere Kieselgelaufreinigung, anschließend
eine Aufnahme und Einstellung des Endvolumens mit n -Hexan und die
Messung am GC/ECD. Die Quantifizierung der Gehalte (PAK und CKW) erfolgte
über interne und externe Standards.
Aus Platzmangel können nicht alle notwendigen analytischen Details aufgeführt
werden. Es sei deshalb auch auf den Abschlussbericht des Teilprojekts B3
verwiesen, das mit den gleichen analytischen Methoden für die organ ischen
Schadstoffe gearbeitet hat.
2.1.3 statistische Methoden
Die so ermittelten Lage-, biometrischen und analytischen Daten werden in eine
Datenbank eingegeben, von der aus weitere statistische Auswertungen
(deskriptive Statistik, Korrelationsanalysen, Faktorenanalysen, Clusteranalysen)
mit Hilfe des Programmpaketes SPSS sowie die Darstellung der rä umlichen
Verteilung der Daten und der Auswertungsergebnisse mittels eines GIS
(ArcView) möglich ist. Weiterhin werden die Daten einer geost atistischen
Auswertung mit Hilfe des Programms GEOEAS (Environmental Protection
Agency, USA) unterzogen, Semivariogramme der einzelnen Stoffe bzw.
Stoffgruppen für jedes analysierte Kompartiment erstellt und mit Hilfe eines
einfachen ‚ordinary Block-Kriging’ die räumliche Interpolation für diese Stoffe-
bzw. Stoffgruppen erstellt. Mit Hilfe der Kreuzvalidierung lässt sich die Güte der
so ermittelten räumlichen Interpolationen beurteilen. Die so entstehenden und in
der Qualität überprüften Karten erlauben bei Vergleich verschiedener
Indikatoren (Blätter, Borke, Früchte, Flechten) einerseits eine Validierung der
räumlichen Verteilung und Ausdehnung der Schadstoffverteilung und können
andererseits als Grundlage für eine Wi ederholungsaufnahme dienen, um so
zeitliche Trends des Ausmaßes und der Verteilung dieser Stof fgruppen zu
analysieren.
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2.2 Wirkungsmonitoring
Zur Bewertung des Einflusses des Luftschadstoffs Ozon auf die Vegetation in
der Region Trier wurde im Teil -Projekt B4 eine Freiland -Exposition
unterschiedlich ozonempfindlicher Pflanzen als Wirkungsmonitoring
durchgeführt. Dabei wurden als Wirkungskriterien das Auftreten si chtbarer
Blattschäden, Biomass eerhebungen und exakt bestimmbare
pflanzenphysiologische Parameter wie Chlorophyllfluoreszenz und CO 2-
Gaswechsel erhoben. Als Alternative zum AOT40-Index 1 (Fuhrer et al., 1997)
wurde abschließend ein Simulationsmodell zur Best immung potentieller
Ozonflüsse in Pflanzen entwickelt, welches meteorologische Parameter als
Inputgrößen berücksichtigt. Dieses Modell ermö glicht unter Zuhilfenahme
flächendeckender Klimaparameter eine Differenzierung der Region Trier in
Gebiete unterschiedlich hoher Ozonflüsse.
2.2.1 Anzucht und Exposition
In den Jahren 1999 bis 2001 wurden jeweils von Mai bis Oktober an drei
Messstellen in der Region Trier folgende Arten und Genotypen, deren
Ozonempfindlichkeit als erwiesen gilt (Bungener et al., 1999; Mooi, 1 984;
Ballach, 1995; Bücker, 1995; Heagle et al., 1994), im Freiland exponiert: die
Wiesenflockenblume (Centaurea jacea), der Weißklee Trifolium repens (als
ozonresistenter (NC-R) und –sensitiver (NC-S) Klon) und die Pappelklone
Populus nigra ‚Unal’ und P. x euamericana ‚Gelrica’ und ‚Flevo’. Die drei
Stationen (Trier-Stadt, 129m ü. NN; Trier -Universität, 255m ü. NN und
Deuselbach, 480m ü. NN) folgen einem Höhengradienten und zeichnen sich
durch unterschiedliche Ozonregimes im Tagesverlauf aus.
Die Centaureen-Samen wurden im Jahr 1999 aus Botanischen Gärten im
deutschsprachigem Bereich, im Jahr 2001 dagegen aus der Schweiz bezogen.
Die Pappelklone wurden im Handel erworben. Die Klone des Weißklees, auf
denen das Hauptaugenmerk der vorliegenden Arbeit lag, rekrutierten sich aus
Pflanzen eines Experiments des UNECE ICP Vegetation 2 . Anhand einer
europaweit einheitlichen Experimentanleitung (UNECE, 2001) wurden die vom
ICP Vegetation bezogenen Klee -Stecklinge im Gewächshaus unter
standardisierten Bedingungen angezogen. Um die Biomasse zu bestimmen,
wurde der Klee fünfmal pro Jahr im Abstand von jeweils 28 Tagen auf 7 cm
Bestandshöhe zurück geschnitten. Allen Bioindikatoren war eine optimale
1 AOT40: Accumulated exposure over a threshold of 40 ppb O3.
2 The United Nations Economic Council for Europe - International Cooperative Programme on
Effects of Air Pollution on Natural Vegetation and Crops (http://icpvegetation.ceh.ac.uk/)
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Nährstoff- (durch Lan gzeitdüngung) und Wasserversorgung (durch ein
automatisches Bewässerungssystem) gemein (vgl. UNECE, 2001).
2.2.2 Blattschäden und Produktionseinbußen
Um Schäden nach Ozonepisoden festzuhalten, wurden mindestens einmal
wöchentlich sämtliche Bioindikatoren auf Blattschäden bonitiert (Weber, 2000;
Gehenzig, 2000). Im Fall des Weißklees wurde zudem nach jeder Ernte die
Trocken-Biomasse bestimmt und zur Abschätzung von Biomasseeinbußen die
entsprechenden Werte beider Klone in Beziehung gesetzt. Ein Biomasse -
Verhältnis von NC-S- zu NC-R-Klon kleiner 1 deutet dementsprechend auf eine
Biomasse-Einbuße durch Ozoneinwirkung hin (Mills et al., 2001).
2.2.3 Messungen des Gaswechsels und der Chlorophyllfluoreszenz
Zur quantitativen Bestimmung von Ozonwirkungen auf Pflanzen bieten sich
Messungen der pflanzenphysiologischen Parameter Nettophotosynthese, Transpiration
und Blattleitfähigkeit sowie der Chlorophyllfluoreszenz an. Die
genannten Gaswechselparameter wurden mit Hilfe eines Porometers (HCM
1000, Fa. Walz, Effeltrich) jeweils an vierten Blättern, vom Anfang der
Stolonenspitze aus gezählt, gemessen, um die Varianz durch unterschiedliches
Blattalter zu minimieren. In Vorversuchen war festgestellt worden, dass die
vierten Blätter die Blattleitfähigkeit des Bestandes am besten repräsentieren.
Die Messungen (N = 14311) im Freiland fa nden unter natürlichen Licht-,
Temperatur- und Luftfeuchtebedingungen statt, d.h. in der Messküvette wurden
die Außenbedingungen nachgefahren. Zur Erfassung des Gaswechsels bei
unterschiedlichen Witterungsverhältnissen wurde sowohl an Tagen mit
wolkenlosem als auch an Tagen mit bedecktem Himmel gemessen, jeweils von
Sonnenaufgang bis Sonnenuntergang. Regentage konnten nicht berücksichtigt
werden, da eine Messung der Blattleitfähigkeit an benetzten Blättern mit der
eingesetzten Messmethode nicht möglich ist.
Besonderes Augenmerk galt der Blattleitfähigkeit, da ihr Wert als Maß der
Spaltöffnungsweite gilt und somit für eine Kalkulation von Ozonflüssen essentiell
ist (Willert et al., 1995).
Die Ozonkonzentration der Luft wurde in drei Meter Höhe mittels UV-Absorption
gemessen und als Zehnminuten -Mittel registriert, während die Parameter
Temperatur, PAR und VPD direkt am Porometer-Messkopf ermittelt wurden.
Die Chlorophyllfluoreszenz ist ein Indikator der photosynthetischen
Energieumwandlung. Ihre nichtdestruktive Bestimmung ist eine weitere Methode
zur Analyse der pflanzlichen Vitalität und ihrer Einschränkung durch
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Luftschadstoffe. Sie wurde während Ozonepisoden an ausgewählten Pflanzen
mittels eines Fluorometers (MINI-PAM, Fa. Walz, Effeltrich) gemessen.
2.2.4 Modellierung von Ozonflüssen anhand künstlicher neuronaler
Netze (ANN)
Die Modellierung der Blattleitfähigkeit und Ozonflüsse wurde mit Hilfe eines
künstlichen neuronalen Netzes (ANN, Neuroshell 2.0, Ward Systems Group)
durchgeführt. Dabei dienten 70 % der Daten als Trainings-, 20 % als interner
Test- und 10 % als Kreuzvalidierung-Datensatz. Die besten Ergebnisse wurden
unter Verwendung einer dreischichtigen Reproduktionsmethode mit
vorwärtsgekoppelten Netzen erzielt, wobei sich als Besonderheit die mittlere
Schicht in drei mit jeweils unterschiedlicher Aktivierungsfunktion belegte
Unterschichten aufteilte. Als Eingangsgrößen fungierten die Parameter
Lufttemperatur (T air), phot osynthetisch aktive Strahlung (PAR),
Wasserdampfsättigungsdefizit der Luft (VPD), Tageszeit, Tag im Jahr (DoY),
Ozonkonzentration und Genotyp (NC -S- oder NC-R-Klon), während die
Blattleitfähigkeit für Wasser (gH 2 O) als Zielgröße diente. Die Eingangsparameter
wurden in unterschiedlicher Weise kombiniert, d.h. es wurden Modelle von drei
(Tair, PAR und VPD) bis hin zu sieben (alle Parameter) Eingangsparametern
entwickelt. Auf diese Weise konnte die Einflussstärke der genannten Parameter
auf die Blattleitfähigkeit bestimmt werden.
Die modellierten Blattleitfähigkeiten wurden zur Bestimmung pot entieller
Ozonflüsse in Pflanzen genutzt. Dazu musste die Blattleitfähigkeit für Ozon (gO 3 )
wie folgt errechnet werden:
gO 3 = gH 2 O * DO 3 /DH 2 O (1)
wobei DO 3 /DH 2 O das Diffusivitätsverhältnis 3 von Wasser zu Ozon und gH 2 O die
Blattleitfähigkeit für Wasser darstellen. Ferner gilt :
gH 2 O = JH 2 O/Dcw (2)
mit JH 2 O als Transpirationsra te und Δcw als Differenz der
Wasserdampfkonzentration zwischen Blattinnerem und –äußerem.
Der Ozonfluss in das Blatt (F O 3 ) wird durch Multiplikation von gO 3 und dem
Gradienten der Ozonkonzentration zwischen Umgebungsluft und Blattinnerem
(ΔCO 3 ) bestimmt:
FO 3 = DCO 3 * gO 3 (3)
3 Berechnet als Quadratwurzel des Molekulargewichtverhältnisses MH 2 O/MO 3 .
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Werner B4
Zu beachten ist, dass in die Atemhöhle diffundiertes Ozon in der Regel durch
Reaktion mit Kohlenwasserstoffen, Membranbestandteilen oder im Apoplasten
gelösten Antioxidantien abgebaut wird (Kerstiens & Lendzian, 1989), so dass
die Ozonkonzentration im Blattinneren eines ungeschädigten Blattes gleich Null
gesetzt werden kann und ΔCO 3 daher identisch mit der Ozonkonzentration der
das Blatt umhüllenden Atmosphäre ist.
3 Ergebnisse und ihre Bedeutung
3.1 Akkumulationsmonitoring
Zur Erarbeitung von geeigneten Akkumulationsindikatoren und der Abschätzung
der räumlichen Verteilung von Schadstoffen mit Hilfe dieser
Akkumulationsindikatoren wurde im Jahr 19 99 (September/Oktober) eine
Probenahmeperiode durchgeführt, die klären sollte, welche Distanzen zwischen
einzelnen Probenahmepunkten liegen darf, um eine abgesicherte Interpolation
mit geostatistischen Verfahren zu ermöglichen. In Absprache mit den Projekt en
B5, B6 und C9 wurde diese Probennahme im Thomm -Herler Raum und im
Bereich Trier-Tarforst und Trier-Kernscheid, den Zentren der Untersuchungen
dieser Teilprojekte, in verschiedenen Pr obenahmedesigns (zufällige
Probenahme, ohne Rücksicht auf Distanzen im Raum Thomm-Herl und in
einem Probenahmeraster von 250 x 250 m im Bereich Tarforst und Kernscheid)
durchgeführt.
Bei der Auswertung dieser Ergebnisse zeigte sich, dass die Spannweiten der
erfassten Konzentrationen (Tab. 1) im Vergleich zu den Varianzen der
organischen Schadstoffkonzentrationen zwischen den Probenahmepunkten zu
gering waren, so dass sich lediglich für die Schwermetalle Cd, Cu, Pb und Zn
gesicherte Semivariogramme erstellen ließen. Die räumliche Differenzierung der
organischen Schadstoffkonzentrationen war zu gering, um ein eindeutiges
räumliches Muster errechnen zu können.
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B4 Werner
Tab. 1: Mediane und Schwankungsbreiten der in Birn- und Apfelblättern
gemessenen organischen Schadstoffkonzentrationen im Herbst 1999 und
Schwermetall-Konzentrationen im Herbst 1999 und 2001 (n.n. – nicht
nachweisbar).
PAK CKW Schwermetalle
min max Median min max Median min max Median
ng/g TS ng/g TS ng/g TS ng/g TSng/g TS ng/g TS ng/g TS ng/g TS ng/g TS
Acenaphthylen 0,00 33,30 8,44 α-HCH 0,20 2,52 0,57 Cd 16,90 260,70 35,08
Acenaphthen 0,00 12,85 2,82 γ-HCH 0,53 2,98 1,64 µg/g TS µg/g TS µg/g TS
Fluoren 1,32 325,63 22,38 HCB 0,17 2,84 0,47 Cu 2,10 13,90 4,35
Phenanthren 5,24 206,93 44,94 Pb 0,63 13,40 1,44
Anthracen 0,09 15,81 3,83 PCB 28 0,70 2,52 1,53 Zn 10,20 84,80 18,43
Fluoranthen 3,19 92,65 29,76 PCB 52 0,60 7,90 1,29
Pyren 5,17 90,78 29,46 PCB 101 0,61 1,49 1,24
Cyclopenta(cd)pyrene 0,00 7,38 1,58 PCB 153 0,25 11,90 2,52
Benzo(a)anthracen 0,14 10,76 3,59 PCB 138 0,47 3,53 2,03
Chrysen 0,38 38,64 9,39 PCB 180 0,14 1,71 1,38
Benzo(b,k)fluoranthen 0,00 32,89 8,79
Benzo(e)pyren 0,00 12,05 4,39 o,p - DDE 0,18 1,06 0,38
Benzo(a)pyren 0,00 8,08 3,14 p,p - DDE 0,15 2,81 1,73
Indeno(cd)pyren 0,00 19,32 2,76 o,p - DDD 0,12 1,33 0,66
Dibenz(ah)anthracen 0,00 7,72 0,78 p,p - DDD n.n. n.n. n.n.
Benzo(ghi)perylen 0,00 6,63 1,34 o,p - DDT 0,23 0,97 0,48
p,p - DDT 0,18 1,40 0,83
Summe EPA-PAK
(ohne Naphthalin) 16,06 744,45 191,64
Als maximale Distanz zur flächenhaften Abschätzung ergaben sich für die
Schwermetalle Abstände von 5 bis 8 km zwischen den Probenahmepun kten.
Leider konnten diese Distanzen für die organischen Schadstoffe nicht bestätigt
werden, da sich aufgrund der geringen Varianz der Werte keine räumlichen
Trends ableiten lassen, aus denen sich Semivariogramme erstellen lassen. Es
deutete sich lediglich ein Trend an, dass die Summe der PAK-Gehalte rund um
den Ort Thomm höher waren als in den städtischen Stadtteilen Tarforst und
Kernscheid. Dies könnte auf die stärkere Nutzung von Holz als Brennmaterial
für die privaten Hausheizungen zurück geführt werden.
Im Jahr 2000 wurden in Absprache mit dem Teilprojekt B3 Zeitreihen zur
Ermittlung des besten Probenahmezeitpunktes durchgeführt. Dafür wurden
Apfel- und Birn-Bäume in unmittelbarer Nähe der Sammelstationen des
Teilprojektes B3 in vierwöchigen Abständen von Mai bis November entnommen.
Die so ermittelten Daten werden zur Zeit mit den Konzentrationen der gleichen
Stoffe aus den Staub- und Niederschlagssammlern des Teilprojektes B3 in
Beziehung gesetzt. Die Ergebnisse liegen bis Ende Februar 2002 vor. Als
wichtiges Ergebnis für die Fortführung des Akkumulationsmonitorings bestätigte
sich für die Blätter die Hypothese, dass der Herbst der beste Zeitpunkt der
Probennahme ist, da dann die höch sten Konzentrationen aller untersuchten
Stoffe zu finden sind. Aufgrund dieser Ergebnisse wurde im September bis
Anfang November 2001 eine wei tere Probenahmeperiode in einem
Probenahmeraster von 1000 x 1000 m auf den Kartenblättern Trier-Pfalzel und
Schweich durchgeführt. Die Entscheidung fiel auf diese Kartenblätter, weil mit
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Werner B4
dem Ruwertal sehr große, aber für die Region charakteristische,
Reliefunterscheide berücksichtigt werden, viele Ortschaften mit einem hohen
Anteil an Holzheizung erfasst werden und and ererseits das Trier-Pfalzeler
Industriegebiet als eine der größten Verschmutzungsquellen der Region in die
Untersuchung einbezogen wird. Auße rdem liegen in diesem gewählten
Raumausschnitt auch alle Sammelstationen des Teilproje ktes B3 sowie das
Hauptuntersuchungsgebiet der Projekte B5, B6 und C9. Die Arbeiten zur
chemischen Analyse dieser im Herbst 2001 genommenen 300 Proben ist in
Arbeit und wird spätestens im Juni/Juli 2002 abgeschlossen sein. Erst dann
kann eine vollständige Auswertung und räumliche Interpolation der Daten
erfolgen.
Die im Jahr 1999 in Kooperation mit Teilprojekt B8 erhobenen Daten an drei
Nadeljahrgängen von Fichten im Hunsrück (Forstamt Morbach) reichen in ihrer
Anzahl nicht aus, um eine räumliche Interpolation durchzuführen. Einen
Vergleich der Größenordnung der Schadstoffgehalte in Fichtennadeln sowie der
Apfel- und Birnbaumblätter wird jedoch mit den Daten für Fichte und Buche der
Umweltprobenbank (Biogeographie der Universität Trier) angestrebt.
Als Beispiel für die bis Juli 2002 zu erwartende Auswertung seien nachfolgend
die Karten der Verteilung der Bleigehalte in den Blättern und der Borke der beprobten
Apfelbäume im Trier-Pfalzeler Industriegebiet dargestellt (Abb. 1 und 2).
Abb. 1: Verteilung der Pb-Konzentrationen in den Blättern (klassifizierte
Analysendaten, Ergebnisse des Krigings und Isolinen der daraus abgeleiteten
Pb-Konzentrationen) von Apfelbäumen im Trier-Pfalzeler Industriegebiet im
Herbst 2001.
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B4 Werner
Im Vergleich der Abbildung 1 und 2 ist festzustellen, dass die Pb-Gehalte in der
Borke um bis das 10fache höher sind als in den Blättern. Aus beiden Indikatoren
(Blätter und Borke) ergeben sich deckungsgleiche Ve rteilungen von Blei in
diesem Raumausschnitt. Die höheren Schwermetallkonzentrationen in der
Borke und epiphytisch wachsenden Flechten haben ihre Ursache in einer
längeren Expositionszeit. Jedoch lässt sich diese Expositionszeit nicht exakt
bestimmen. Deshalb sollten bei weiteren Untersuchungen den Blättern der
Vorzug gegeben werden, da diese eine klar definierbare Expositionszeit
besitzen und somit auch zur Abschätzung von Schwermetall -Depositionen
herangezogen werden können. Ob solche Depositionsabschätzungen auch für
organische Schadstoffe möglich ist, ergibt sich nach dem noch ausstehenden
Vergleich der Blattko nzentrationen mit den Depositionsmessungen des
Teilprojektes B3.
Auswertung, Interpretation und endgültige Angaben zur Verfügbarkeit der Daten
in Form einer Daten- und Kartenbank sowie Veröffentlichungen über das
Akkumulationsmonitoring sind im Juli 2002 zu erwarten.
Abb. 2: Verteilung der Pb -Konzentrationen in den Borken (klassifizierte
Analysendaten, Ergebnisse des Krigings und Isolinen der dar aus abgeleiteten
Pb-Konzentrationen) von Apfelbäumen im Trier -Pfalzeler Industriegebiet im
Herbst 2001.
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Werner B4
3.2 Wirkungsmonitoring
Sowohl bei der Wiesenflockenblume als auch bei den Pappel- und Kleeklonen
konnten nach Ozonepisoden Schadsymptome nachgewiesen werden.
So konnte Gehenzig (2000) an allen Messstationen sichtbare Blattschäden an
Centaurea jacea unterschiedlicher Herkunft nachweisen, jedoch ergab die
Verteilung der Schäden je nach Herkunft und Expositionsort kein einheitliches
Bild. Gehenzig (2000) vermutet, dass die sichtbaren Blattschäden nicht allein
auf die Höhe der Ozonkonzentrationen zurückzuführen sind, sondern eine
Überlagerung mit lokalklimatischen Effekten stattgefunden hat. Auch die
Exposition unterschiedlich ozonempfindlicher Centaureen im Jahr 2001 brachte
kein einheitliches Ergebnis bezüglich des Zeitpunktes und des Ausmaßes des
Schadenseintritts. Allerdings konnten im Freiland an spontan wachsenden
Individuen in den Jahren 2000 und 2001 auf Wiesen der Höhenlagen der
Region Ozonschäden beobachtet und fotografiert werden. Diese Schäden traten
an den Fabaceen Trifolium repens., T. pratense, Lathyrus linifolius, sowie an
den krautigen Arten Knautia arvensis, Plantago lanceolata und Centaurea jacea
auf.
Anders sieht es bei den Pappelklonen aus: Weber (2000) konnte anhand des
Anteils geschädigter Pappel-Blätter an der Gesamtblattzahl sehr gut die
Abstufung der Ozonbelastung der drei Stationen, wie sie durch den AOT40 -
Index charakterisiert wird, nachvollziehen (Werner et al., 2002). Es zeigte sich,
dass chlorotische Veränderungen an den Blättern der Pappel -Stecklinge
zeitversetzt zur Phase der höchsten Ozonkonzentration auftraten. Außerdem
erwies sich bei allen Pappelklonen die frühzeitige Seneszenz durch verfrühten
Blattwurf als sicheres Wirkungskriterium. Jedoch setzte auch diese Wirkung erst
sehr stark zeitversetzt ein, so dass die Pappel als Indikator für Abschätzungen
von landwirtschaftlichen Ertragseinbußen an Kulturpflanzen ungeeignet ist
(Werner et al., 2002).
Als geeignetstes Verfahren für den Nachweis ozoninduzierter Blattschäden und
für ein quantitatives auf Produktionseinbußen abzielendes Ozon-Biomonitoring
hat sich der Vergleich verschieden sensitiver Klone (NC -R und NC-S) des
Weißklees erwiesen. Das von Heagle et al. (1994) entwickelte Moni toring-
System wird im Rahmen der Untersuchungen des ICP -Vegetation seit 1996
europaweit eingesetzt (Mills et al. 2000), u.a. auch in Trier. Neben der
eindeutigen Reaktion des NC-S-Klons auf Ozon durch das Auftreten von
Blattschäden kurz nach Ozonepisoden und dem Fehlen dieser Schäden an den
Blättern des NC-R-Klons zeichnet sich der Weißklee durch die Möglichkeit aus,
Biomasseeinbußen zu bestimmen. Die Ertragseinbußen als Quotient der NC-S-
zur NC-R-Biomasse könnten zur Kalibrierung der Ertragseinbußen an
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B4 Werner
landwirtschaftlichen Kulturpflanzen genutzt werden. Jedoch ergeben sich in der
Region Trier keinerlei Beziehungen des Biomasseverhältnisses NC -S/NC-R
zum AOT40 (Werner et al., 2002). Dieses liegt vermutlich daran, dass die
beiden Klone in den Südstaaten der USA beheimatet sind, wo beide bei
fehlender Ozonbelastung gleich gut gedeihen. In den kühleren und feuchteren
Breiten Mitteleuropas wächst der sensitive Klon aufgrund besserer
Klimaadaptation besser als der resistente Klon, so dass das NC -S/NC-R
Verhältnis trotz Ozonbelastung unverändert bleibt. Für diese Vermutung spricht
die Tatsache, dass bei gleichem Versuch in Südeuropa nach Ozonepisoden ein
Absinken des NC-S/NC-R-Verhältnisses unter 1 festzustellen ist (Mills et al.,
2001).
Neben auftretenden Blattsch äden am NC-S-Klon lässt sich auch mit
Chlorophyllfluoreszenz-Messungen die Ozo nsensitivität dieses Genotyps
belegen: Bei ozongeschädigten Blättern des NC-S-Klons ist sowohl eine höhere
Chloroplasten-Fluoreszenz als auch eine geringere CO2-Fixierung messbar. Die
Quantenausbeute der photosynthetischen Lichtreaktion ist unter Ozonbelastung
geringer, während die gleichzeitig schlechtere CO 2-Fixierungsrate neben der
geringeren Quantenausbeute auch auf eine Schädigung der Membranen und
der darauf befindlichen, an der Photosynthese beteiligten, Enzyme und
Pigmentapparate durch Ozon zu erklären ist (Werner et al., 2002).
Wegen der schlechten Korrelation zwischen Blattschäden und AOT40 (Werner
at al. 2002) wurde der Kleeversuch zu einer quantitativen Abschätzung des
Ozonflusses in die Pflanzen mit Hilfe eines Modells der stomatären
Blattleitfähigkeit genutzt. Die neuronalen Netze zur Berechnung der
Blattleitfähigkeit wurden mit unterschiedlicher Anzahl und variierender
Kombination an Eingangsvariablen trainiert. Das höchste Bestimmtheitsmaß
(R²=0.9088 für ungesehene Daten) wurde bei Berücksichtigung aller sieben
Eingangs-Parameter erzielt, das niedrigste mit den drei Eingangsvariablen Tair,
PAR und VPD (R²=0.5874) (Büker & Werner, 2002). Zur Optimierung der
Modelle wurde die Anzahl verborgener Neuronen variiert, so dass sie je nach
Modell letztendlich zwischen fünf und elf schwankte. Bei Betrachtung des
relativen Einflusses der gewählten Eingangsvariablen auf die Vorhersage der
Blattleitfähigkeit ergibt sich ein uneinheitliches Bild: Bei den Modellen, in denen
das Entwicklungsstadium der Pflanze (DoY) als Eingangsvariable mit einfließt,
hat es immer den größten relativen Einfluss. Demgegenüber zeichnet sich bei
Integration der Variable Klon diese stets als diejenige mit dem schwächsten
Einfluss aus. Fehlt jedoch die Eingangsvariable DoY, übernimmt meistens Tair
die Funktion des Parameters mit dem höchsten relativen Einfluss (Büker &
Werner, 2002)
111

Werner B4
Zur Überprüfung der Modelle wurden im Folgenden die Werte jeweils eines
Parameters unter Konstanthaltung der verbleibenden Parameter variiert (Büker
& Werner, 2002). Dabei zeigt sich, dass bei zunehmender Temperatur und
abnehmendem VPD die Blattleitfähigkeit ansteigt und bei 35°C ein Plateau
erreicht wird. Außerdem ist bei Lichtsättigung und konstanter Ozonkonzentration
eindeutig die sinkende Blattleitfähigkeit mit zunehmendem Wassersättigungs-
Defizit und abnehmender Lufttemperatur erkennbar. Mit zunehmender
Ozonkonzentration sinkt die Blattleitfähigkeit, wobei sich dieser Effekt m it
steigendem Wasserdampfsättigungs-Defizit verstärkt.
Bei Anwendung der Modelle auf einen gemessenen Tagesgang (01.08.01) der
Blattleitfähigkeit, der zuvor nicht mit in die Modellierung einfloss, zeigen sich bei
den besten Modellen nur geringe Abweichunge n der modellierten von der
gemessenen Blattleitfähigkeit (Abb. 3a). Es ist zu erkennen, dass die Modelle
die Streuung der gemessenen Werte in den Morgenstunden weitgehend
nivellieren. Deutlich auszumachen ist auch der steile Abfall der Kurven bei
nachlassender Sonneneinstrahlung. Ermittelt man im Weiteren den Ozonfluss in
die Pflanze an diesem Tag, so zeigt sich die Abhängigkeit des Ozonflusses von
der Ozonkonzentration und der Blattleitfähigkeit (Abb. 3b). Sowohl beim
gemessenen als auch modellierten Ozonf luss ist bei beiden Modellen ein
Maximum zur Zeit höchster Blattleitfähigkeit und höchster Ozonkonzentration
um ca. 18 Uhr zu erkennen.
112

B4 Werner
]
gs [mmolH2O*m -2
*s -1
gs [mmolH2O*m -2
*s -1
FO3 FO3 [nmolO3*m-2*s -1] -1]
700
600
500
400
300
200
100
a)
gs modelliert
0
8:00 9:00 10:00 11:00 12:00 13:00 14:00 15:00 16:00 17:00 18:00 19:00 20:00 21:00
30
25
20
15
10
Abb. 3: (a) Vergleich der gemessenen und mit der modellierten Blattleitfähigkeit
(gs) am 1. August 2001 des NCS-Klons und (b) Vergleich der daraus
resultierenden Ozonflüsse (FO3) am gleichen Tag.
Zeit
gs gemessen
5
b)
0
FO3 Modell
FO3 Messung
O3-Konz.
10
0
8:00 9:00 10:00 11:00 12:00 13:00 14:00 15:00 16:00 17:00 18:00 19:00 20:00 21:00
Zeit
Im Folgenden wurde in Kooperation mit Teilprojekt B1 überprüft, ob das Modell
auch auf andere Orte übertragen werden kann und erwartete Differenzierungen
des Ozonflusses je nach meteorologischer und lufthygienischer Situation
berechnet werden können. Dafür wurde das Modell auf Messdaten
ausgewählter meteorologischer Stationen aus dem Raum Westeifel, Trier und
Hunsrück angewendet. Aufgrund der benötigten Eingangsdaten
Ozonkonzentration, Globalstrahlung, Luftfeuchte und Lufttemperatur wurden die
halbstündlich erfassten Werte des Zentralen Immissionsmessnetzes des
80
70
60
50
40
30
20
O3-Konzentration [ppb]
113

Werner B4
Landes Rheinland-Pfalz (Landesamt f. Umweltschutz u. Gewerbeaufsicht, 1978-
2001) verwendet.
Durch den ausgeprägten Tagesgang der meteorologischen Größen je nach
Lage der Station ist auch bei den Tagesgängen der Blattleitfähigkeit und des
Ozonflusses eine Differenzierung zwischen den Stadt - und Waldstationen
nachweisbar (Lüers et al., 2002). Es lässt sich zusammenfassend fes thalten,
dass die modellierten Ozonflüsse an den ländlichen Stationen durchgehend
höher sind als an den städtischen Stationen. Grund dafür sind die durch
gemäßigte Temperatur- und Feuchtebedingungen der stadtfernen Gebiete
größeren Blattleitfähigkeiten in Kombination mit höh eren mittleren
Ozonkonzentrationen. Die Unterschiede zwischen den Stadt- und Waldstationen
hinsichtlich des Ozonflusses treten vor allem am Tage auf.
Abb. 4: Berechnete Blattleitfähigkeit [mmolH2O*m -2 *s -1 ] des NC-S Klons
während einer Ozonepisode am 19. Juni 2000 um 14 Uhr in Abhängigkeit von
den in der Region abgeschätzten meteorologischen Input-Parametern
(abgeleitet auf Grundlage des digitalen Höhenmodells (Auflösung 200x200m)
und den Messwerten der DWD und ZIMEN-Stationen).
Mit Hilf e flächendeckender Interpolation der meteorologischen
Eingangsparameter für einen Ausschnitt der Region Trier ist eine
Differenzierung nach Gebieten hoher und niedriger potentieller Ozonflüsse
möglich (Abb. 4 und 5). So lässt sich z.B. für den 19. Juni 200 0, 14 Uhr, eine
114

B4 Werner
Zunahme der Blattleitfähigkeit und der Ozonflüsse von der Trierer Talweite bis
in die Höhenlagen des Hunsrücks nachweisen.
Zu einer flächenhaften Abschätzung der Ozonflüsse müssen im weiteren
Projektverlauf ähnliche Berechnungen für andere Zeitpunkte durchgeführt
werden.
Abb. 5: Berechneter Ozonfluss [10*nmolO3*m -2 *s -1 ] in die Blätter des NC-S-
Klons während einer Ozonepisode am 19. Juni 2000 um 14 Uhr in Abhängigkeit
von den in der Region abgeschätzten meteorologischen Input-Parametern (vgl.
Abb. 4).
4 Vergleiche mit Arbeiten außerhalb des Sonderforschungsbereichs
und Reaktionen der wissenschaftlichen Öffentlichkeit
auf die eigenen Arbeiten
Da der Kleeversuch gleichzeitig in ein europaweites Experiment des ICP
Vegetation integriert ist, wurden erste Modellierungsergebnisse bereits im
Januar 2000 auf dem 13. Task Force Meeting (TFM) des UNECE ICP
Vegetation in Semmering (Österreich) vorgestellt. Auf dieser Tagung wurde u.a.
diskutiert, inwieweit Ozonflussberechnungen langfristig den AOT40 -Index 4
ersetzen können. Ausgangssituation ist, dass EMEP 5 den Auftrag hat, eine
4 AOT40: Accumulated exposure over a threshold of 40 ppb O3
5 Cooperative programme for monitoring and evaluation of the long range transmission of air
pollutants in Europe
115

Werner B4
europaweite Karte der phytotoxischen Ozonbelastung zu erstellen und bis dato
auf den AOT40-Index, der dem „Critical Level“-Konzept zur Charakterisierung
und Quantifizierung ozoninduzierter Schäden an Nutzpflanzen zugrunde liegt,
angewiesen ist. Dieser aber berücksichtigt weder physiologische noch
klimatologische Einflüsse und suggeriert als kalkulierte Größe, dass Pflanzen
nur tagsüber Ozon aufnehmen können (Berechnung erst ab 50 W/m²) und eine
Ozonkonzentration von 40 ppb für Pflanzen grundsätzlich unschädlich ist.
Daher war das Interesse an Alternativen zum AOT40 und somit der
Ozonflussmodellierung groß. Nach den überze ugenden Ergebnissen aus der
Region Trier wurde an unsere Arbeitsgruppe herangetragen, gleiche Modelle
anhand europaweit gemessener Gaswechseldaten für ganz Europa zu
entwickeln. Die Ergebnisse dieser Modellierungen wurden auf dem 14. TFM des
ICP Vegetation im Januar 2001 in Leuven (Belgien) begeistert au fgenommen.
Nach weiterer Datenoptimierung und Verbesserung der Modellvo rhersagen
zeichnete sich auf dem von uns organisierten 15. TFM im Februar 2002 in Trier
ab, dass sich der von uns entwickelte Ansatz gegenüber den statistischen
Ansätzen der Regressionsanalyse und „Boundary Line Analysis“ wahrscheinlich
durchsetzen wird und die Europakarte der phytotoxischen Ozonbelastung auf
Ozonflussmessungen mittels ANN-Modellen basieren wird. Damit konnte
gezeigt werden, dass sich der Einsatz künstlicher neuronaler Netze vor all em
dann hervorragend eignet, wenn innerhalb des Datensatzes die Parameter
starke nichtlineare Abhängigkeiten aufweisen (Balls et al., 1996; Roadknight et
al., 1997).
5 Offene Fragen
Zur Berechnung des Ozonflusses haben wir bisher die Ozonkonzentrationen,
die standardmäßig in 3 m Höhe gemessen werden, benutzt. Es ist jedoch davon
auszugehen, dass die Ozonkonzentration mit abnehmender Höhe über dem
Bestand exponentiell abnimmt (Tuovinen, 2000; Grünhage et al., 2000). Aus
diesem Grunde sind die dargestellten Ozo nflüsse überschätzt und spiegeln
lediglich die räumliche Verteilung wider. Um quantitative Beziehungen zu
aufgetretenen Blattschäden nachzuweisen, müssen die Ozonkonzentrationen
mit Hilfe mikrometeorologischer Modelle korrigiert werden (Grünhage & Haenel,
1997).
Als weiterer Schritt ist geplant, die Ozonflüsse über längere Zeiträume (z.B.
vierwöchige Ernteperioden des Kleeversuches) zu kumulieren und sie dann mit
den nachgewiesenen Blattschäden und Biomasseverlusten in Beziehung zu
setzen. Anhand dieses möglichen Ozonfluss-Wirkungs-Verhältnisses könnten
„critical fluxes“, d.h. Grenzwerte kritischer Ozonflüsse, festgelegt werden.
116

B4 Werner
6 Literatur
6.1 Verzeichnis der im Text erwähnten Veröffentlichungen und
weiterführende Literatur
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