Umwelttracer in Atmosphäre und terrestrischen Systemen – 1 ...

Umwelttracer in Atmosphäre und 

Institut für Umweltphysik 

terrestrischen Systemen 

– 

1. Einführung 

Ingeborg Levin 

Werner Aeschbach-Hertig 


Universität Heidelberg 

Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität Heidelberg


Inhalt der Vorlesung 

Homepage der Vorlesung (mit Detailprogramm): 

http://www.iup.uni-heidelberg.de/institut/forschung/ 

groups/aquasys/lehre/UTATS 

Grober Themenüberblick: 

• Einführung (Tracer, Systeme, Modelle) 

• SF 6 und andere Datierungsmethoden 

• Radon und andere radioaktive Edelgase 

• 13 C, Fraktionierung, Kohlenstoffkreislauf 

• 14 C als Tracer und Datierungsmethode 


Literatur zu Umwelttracern (Isotopenhydrologie) 

• Mook, W.G. (ed.), 2001: UNESCO/IAEA Series on 

Environmental Isotopes in the Hydrological Cycle - Principles 

and Applications. Available online at 

http://www.iaea.org/programmes/ripc/ih/volumes/volumes.htm 

• Clark, I. D, Fritz, P., 1997: Environmental Isotopes in 

Hydrogeology. Lewis Publishers, Boca Raton. IUP 1868 

• Cook, P. G., Herczeg, A. L. (eds.), 2000: Environmental 

Tracers in Subsurface Hydrology. Kluwer Academic Press, 

Boston. IUP 1869 

• Mazor, E., 1997: Chemical and Isotopic Groundwater 

Hydrology. Dekker, New York. IUP 1885 

• Moser, H., Rauert, W., 1980: Isotopenmethoden in der 

Hydrogeologie. Lehrbuch der Hydrogeologie, Band 8. 

Bornträger, Berlin. IUP 1883 




Inhalt Teil 1: Einführung 

• Umwelttracer: Was und wozu? 

• Überblick über Tracer/Isotope und Fragestellungen 

• Herkunft der Umwelttracer 

• Datierung mit Radioisotopen und transienten Tracern 

• Einführung in Modellkonzepte 



Was ist ein Tracer? 

Tracer = Spurenstoff, d.h. Stoff der 

• in geringen Konzentrationen (Spuren) vorhanden ist 

• eine Spur von Prozessen in Umweltsystemen markiert 

Eigenschaften von Tracern 

• Einfaches/bekanntes Verhalten in der Umwelt: 

– konservativ: keine Quellen/Senken 

– reaktiv: bekannte Reaktionsraten 

– Spezialfall radioaktiver Zerfall: Quasi-konservativ 

• Leicht und empfindlich messbar 

• Markieren Medium (Wasser, Luft) oder Stoffe darin 



Umwelttracer 

Tracer, die in der Umwelt verbreitet sind, sei es aus 

natürlichen oder anthropogenen Quellen 

Gegensatz: Künstliche Tracer werden gezielt freigesetzt, 

in lokalen Tracer-Experimenten (z.B. Farbstoffe) 

Umwelttracer decken weite Raum- und Zeitskalen ab! 

• Transiente Tracer: Anthropogen, variabler Eintrag 

– z.B. Tritium ( 3 H), FCKWs, SF 6 , 85 Kr 

• Geochemische Tracer: Natürlich, konstanter Eintrag 

– z.B. stabile Isotope ( 2 H, 18 O, 13 C), 14 C, 222 Rn, 81 Kr 



Kategorien von Umwelttracern 

• Stabile Isotope: Ideale Marker von Stoffen 

– H- und O-Isotope im Wasserkreislauf 

– C-Isotope im Kohlenstoffkreislauf 

– Isotope von N, S, Cl, ... in anderen Stoffkreisläufen 

• Konservative Stoffe (Gase): Gute Marker von 

Prozessen in fluiden Medien 

–SF 6 und FCKWs in Atmosphäre und Hydrosphäre 

– Edelgase in Hydrosphäre und terrestrischen Fluiden 

• Radioaktive Isotope: Ideale Zeitmarker 

– 14 C: Alter org. Materie, Zeitskala im C-Kreislauf 

– 3 H: Zeitskala im Wasserkreislauf 



Fragestellungen für Umwelttracer 

• Herkunft von Wasser- oder Luftmassen 

– Identifikation und Separation von Komponenten 

– Bildungsgebiete, Fliesswege, Mischungsanteile 

– Herkunft von Verunreinigungen 

• Aufenthaltszeiten und Prozessraten 

– Erneuerungsraten, Fliessgeschwindigkeiten 

– Mischungsraten, (turbulente) Diffusivitäten 

– Transport und Abbau von Schadstoffen 


Stabile Isotope und konservative Spurenstoffe 

Isotop/Stoff 

Deuterium ( 2 H, D) 

Helium-3 ( 3 He) 

Helium-4 ( 4 He) 

Kohlenstoff-13 ( 13 C) 

Stickstoff-15 ( 15 N) 

Sauerstoff-18 ( 18 O) 

Schwefel-34 ( 34 S) 

Chlor-37 ( 37 Cl) 

He, Ne, Ar, Kr, Xe 

FCKWs (11, 12, 113) 

SF 6 


Anwendung 

Markierung, Fraktionierung 

Markierung, Datierung ( 3 H/ 3 He) 

Markierung, Datierung (Akkumul.) 






Markierung, Bildungsbedingungen 

Datierung (Eintrag) 



Isotop 

Tritium ( 3 H, T) 

Kohlenstoff-14 ( 14 C) 

Chlor-36 ( 36 Cl) 

Argon-39 ( 39 Ar) 

Krypton-81 ( 81 Kr) 

Krypton-85 ( 85 Kr) 

Radon-222 ( 222 Rn) 


Radioaktive Isotope 

Halbwertszeit 

12.32 a 

5730 a 

308'000 a 

269 a 

210'000 a 

10.7 a 

3.8 d 

Anwendung 


Datierung (Zerfall) 





Datierung (Akkumulation) 


Herkunft von Radioisotopen (und anderen Tracern) 

• Radioaktive Isotope können nur vorkommen, wenn sie 

entweder sehr langlebig sind oder ständig neu erzeugt werden 

• Radioisotope können nach ihrer Herkunft klassifiziert werden: 

– Primordial (Reste aus dem Urnebel des Sonnensystems) 

– Kosmogen (produziert durch kosmische Strahlung) 

– Radiogen (produziert aus dem Zerfall anderer Isotope) 

– Nukleogen (produziert durch Kernreaktionen in der Erde) 

– Fissiogen (produziert durch Kernspaltung) 

– Anthropogen (produziert durch technische Prozesse) 

• Stabile Isotope und Edelgase sind überwiegend primordial 

• SF 6 und FCKWs sind anthropogen 



206 Pb 

Primordiale und radiogene Isotope: Zerfallsreihen 


Zerfallsreihe von 238 U 

half-life > 1 year 

half-life < 1 year 

stable 

aus Mook, 2001 



Kosmogene und nukleogene Isotope 

Produktion durch Kernreaktionen, hauptsächlich mit Neutronen 

aus der sekundären kosmischen Strahlung und aus Kernspaltungen 

Target-Elemente: Atmosphäre: N, O, Ar 

Bsp.: 

Gestein: Li, O, Na, Mg, Al, Si, Cl, K, Ca, Fe 

Atmosphäre 

14 

N 

N 

14 ( n, p) 

C 

( 3 

n, H) 

12 

C 

Untergrund 

6 3 

Li( n,α) H 

14 35 

36 

Cl( 

n, γ) 

Cl 

40 36 

40 

36 

Ar( 

p,3n2p) 

Cl Ca( 

n,2n3p) 

Cl 

40 

Ar 

39 ( n,2n) 

Ar 

39 

K 

39 ( n, p) 

Ar 

40 26 

40 

37 

Ar( 

p, sp) 

Al Ca( 

n, α) 

Ar 



Kosmogene Produktionsraten 

Produktionsraten durch kosmische Strahlung sind sehr tief 

⇒ kosmogene Isotope sind sehr selten 

z.B.: 14 C/ 12 C ~ 10 -11 , 36 Cl/ 35 Cl ~ 10 -15 , 

3 H/ 1 H ~ 10 -18 , globales natürliches 3 H Inventar: 3.6 kg 

Radioisotop 

3 H 

7 Be 

10 Be 

14 C 

36 Cl 

Prod. rate 

(Atome cm -2 s -1 ) 

0.28 

0.035 

0.018 

2.0 

0.0019 



Anthropogene Produktion 

Wichtigste Quellen anthropogener Radionuklide: 

– Thermonukleare Bombentests in Atmosphäre (1950er – 60er) 

– Unfälle in Kernkraftwerken 

– Normale Freisetzung aus KKWs und Wiederaufbereitung 

– Abfälle aus anderen Anwendungen (Medizin, Forschung, etc.) 

Wichtige anthropogene Nuklide als Umweltisotope: 

Isotop 

3 H 

14 C 

36 Cl 

85 Kr 

Halbwertszeit (a) 

12.32 

5730 

308'000 

10.7 

Ursprung 

Bombentests 

Bombentests 

Bombentests 

Wiederaufbereitung 


Tritium in precipitation [TU] 

3000 

2000 

1000 

0 


Beispiele anthropogener Eintragskurven 

Tritium: "Bombenpeak" 

3 H 

1960 1970 

Year 

1980 1990 

specific atmospheric activity [Bq m -3 air] 

1.6 

1.4 

1.2 

1 

0.8 

0.6 

0.4 

0.2 

85 Kr 

85 Kr: Anstieg 

0 

1950 1960 1970 1980 1990 2000 

Year 



Zeitinformation aus Radioisotopen 

Gesetz des radioaktiven Zerfalls: 

mit: N(t) = Anzahl der Nuklide zur Zeit t, N 0 = N(0) 

λ [T -1 ] = Zerfallskonstante = ln2/T 1/2 

Radioisotope liefern Zeitinformation (Alter), falls N(t) und N 0 

bekannt sind (λ’s sind bekannte Konstanten): 

N(t) kann gemessen werden, Schwierigkeit liegt bei N 0! 


concentration 

concentration 

C initial ? 


Prinzipien der Datierungsmethoden 

radioactive decay 

time 

mother - daughter pair 

time 

3 H, 14 C 

39 Ar, 81 Kr 

3 He 

3 H 

concentration 

concentration 

Umwelttracer in Atmosphäre & terr. Systemen – 1. Einführung Universität Heidelberg 

3 H 

accumulation 

time 

4 He 

slope = accumulation rate ? 

input variation 

40 Ar 

1950 1960 1970 1980 1990 2000 

year 

CFC-12 

85 Kr


Modellkonzepte 

Die Interpretation von Umwelttracerdaten basiert meist auf 

einem Modell des untersuchten Umweltsystems 

A) Markierungstracer 

Einfache "Boxmodelle" sind beliebt und nützlich: 

– Einteilung des Systems in Kompartimente (Boxen) 

– Tracerkonzentr. homogen in jeder Box (durchmischt) 

– Austauschraten zwischen Boxen und mit Umwelt 

B) Datierungstracer 

"Lumped Parameter" oder "Black Box" Modelle: 

– Verknüpfung von Input und Output eines Systems 

– Systemstruktur in "Transit Time Distribution" 


1-Box Modell (gemischter Reaktor, Exponentialmod.) 

Homogenes Reservoir mit konst. Durchfluss und variablem Input 

Q,C in 


V,C 

Q,C out 

V: Systemvolumen [L 3 ] 

Q: Durchfluss [L 3 T -1 ] 

k = Q/V: Durchflussrate [T -1 ] 

τ = V/Q: Austauschzeit [T] 

C: System-Konzentration [ML -3 ] 

C in: Input Konzentration [ML -3 ] 

C out = C: Output Konz. [ML -3 ] 

λ = Zerfallskonstante [T -1 ] 

Massenbilanz: 

Lineare inhomog. Diff.glg. 1. Ordnung 

Allgemeine Lösung für C(0) = C 0: 

System seit unendlicher Zeit aktiv: 


Black Box oder Lumped Parameter Modelle 

Input System = Black Box Output 

Beschreibung des Systems durch Wahrscheinlichkeitsverteilung 

der Verweilzeiten, so gennante Transit Time Distribution (TTD): 

Output (Faltung von Input und TTD plus Zerfall): 



• Transit time distribution: 


Exponential-Modell (EM) 

– Parameter τ: Mittlere Verweilzeit (mittleres Alter) 

• Gewicht der Einträge nimmt exponentiell mit Alter ab 

– rezenter Eintrag (t'


2-Box Modelle 

1 Stoff in 2 homogenen Boxen mit Austausch und ext. Input/Output 

Q1,Cin V1,C1 Q1,C1 ki = Qi/Vi: Durchflussraten [T-1 ] 

Q 2,C in 

Massenbilanzen: 

V 2,C 2 

Q ex 

Q 2,C 2 

k ex,i = Q ex/V i: Austauschraten [T -1 ] 

k tot,i = k i + k ex,i: Totale Raten [T -1 ] 

τ tot,i = 1/k tot,i: Austauschzeiten [T] 

C i: Box-Konzentrationen [ML -3 ] 

C in: Input Konzentration [ML -3 ] 

2 gekoppelte lineare inhomogene Differentialgleichungen 1. Ordnung 



2-Box Modelle: allgemeine Theorie 

System von 2 linearen Differentialgleichungen kann allg. geschrieben werden als: 

Lösung: 

kurz: 

oder: 

mit: 

Systemverhalten (Schwingung, Dämpfung) hängt ab von Eigenschaften von P. 

Massenbilanz-Modelle: negative Eigenwerte, Stationärzustände existieren. 

Literatur: Imboden und Koch, 2003: Systemanalyse. Springer-Verlag. IUP 1876 



Zusammenfassung 

• Umwelttracer: In der Umwelt verteilte Spurenstoffe 

• Markierungstracer ("Farbe"): stabil, konservativ 

• Datierungstracer ("Uhr"): radioaktiv, transient 

• Radioisotope: Radiogen, kosmogen, anthropogen, etc. 

• Datierung: Zerfall, Akkumulation, Inputvariation 

• Box-modelle: lineare Differentialglg. 1. Ordnung 

• Lumped-parameter Modelle: Transit time distribution 

• 1-Box-Modell entspricht Exponential-Modell

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