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d’adsorption et de désorption. Le mécanisme d’une réaction de catalyse hétérogène peut être résumé en trois grandes étapes suivantes : - Transfert des réactifs vers la surface du catalyseur Sous l'effet du gradient de concentration, les réactifs diffusent vers la surface du catalyseur. - Adsorption et réaction: Les réactifs vont s’adsorber puis interagissent avec le catalyseur pour donner des produits. - Désorption puis transfert des produits: Ce processus va permettre aux sites actifs du catalyseur de se régénérer. Les produits formés vont être transférés vers l’autre phase après leur désorption. Les différentes réactions qui se déroulent au cours d’un processus photocatalytique sont les suivantes : 32 Equation 5 Equation 6 Equation 7 Equation 8 Equation 9 Equation 10 Equation 11 Equation 12 Equation 13 Au vu de ces différentes équations ci-dessus, la photodégradation de polluants organiques se fait par deux mécanismes qui sont complémentaires : - oxydation directe par les trous à la surface du dioxyde de titane. En effet les espèces adsorbées à la surface du dioxyde de titane peuvent être directement oxydées par les trous si le potentiel d’oxydation de ces derniers est supérieur au potentiel du couple espèce adsorbée-oxydant associée. Le dioxyde de titane étant un semi-conducteur à grand « gap», le potentiel des trous est suffisamment important et les réactions d’oxydation sont thermodynamiquement possibles. - oxydation indirecte à partir des intermédiaires moléculaires. Deux radicaux présents en très faible concentration et de manière transitoire à la surface du dioxyde de titane, jouent un rôle important dans le mécanisme de dégradation de polluants organiques. TiO h TiO ( h e ) 2 2 2 H O h H OH s s HO h HO s s HO HO ( H O ) s 2 2 s ( H O ) h HO H 2 2 s s 2 ( HO ) h O H 2 s s 2 aq OH ( RH ) ( RH) OH s aq / s aq s OH e OH s s ( RH) R e H CO H O NO SO .... 2 aq s aq 2 2 3 4
Les radicaux hydroxyles OH° de potentiel oxydant de l’ordre de 2,8 V/ENH sont l’un des oxydants les plus réactifs. Lee et al. [76] ont montré la réactivité de ces radicaux HO° vis-à-vis de l’oxydation des polluants organiques. Ces radicaux oxydent à la fois dans leur forme libre et sous leur forme adsorbée à la surface de TiO2. Les radicaux O2° - résultant à la fois de la décomposition de l’eau par les trous et la réduction de l’oxygène par les électrons, sont aussi des agents de l’oxydation de molécules organiques. Cependant, ces différentes espèces ont une durée de vie très limitée et peuvent se recombiner rapidement suivant les équations suivantes: OH OH H O 2 2 H O h O 2H 2 2 2 O H HO 2 2 33 Equation 14 Equation 15 Equation 16 La figure 3 suivante présente le diagramme d’oxydoréduction de l’anatase et les différents potentiels de toutes espèces intervenant dans le processus de photocatalyse. Figure 3 : Diagramme d’oxydoréduction de l’anatase et les principales espèces mises en jeu [19]. Lee et al.[76] ont montré que le processus photocatalytique se produit par : - l’oxydation directe c'est-à-dire la matière organique est dégradée directement lorsqu’elle vient en contact à la surface du photocatalyseur illuminée et, - l’oxydation indirect i.e. réaction d’un radical OH° avec un composé organique en solution et éloignée de l’interface. Cette dernière est qualifiée d’oxydation indirecte. La Figure 4 illustre le mécanisme du processus photocatalytique.
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