Praktikum Gamma-Spektroskopie - IRS - Leibniz Universität Hannover

Praktikum Gamma-Spektroskopie
IRS / Leibniz-Universität-Hannover
Kurzversion

Wechselwirkungen der Gamma-Strahlung
Es werden drei Wechselwirkungen der Photonen mit der Materie unterschieden :
Photoeffekt, Compton-Effekt und Paarbildung. Die Wahrscheinlichkeit, mit der einer dieser
Effekte zu beobachten ist, hängt einerseits von der Energie der Photonen ab und ebenso von
der Ladungszahl Z des Absorbers. Der Photoeffekt dominiert im unteren Energiebereich und
bei großem Z. Bei höheren Energien überwiegt der Comptoneffekt. Oberhalb von exakt
1,022 MeV wird auch der Paarbildungseffekt zunehmend wahrscheinlich. Die Energie wird
benötigt, um zwei beta-Teilchen (Elektron + Positron) zu erzeugen, deren Ruhemasse 511
keV Photonenenegie entspricht. (Abb. 1 + 2)
Photoeffekt
Compton-Effekt
Paarbildung
Abb. 1
Abb.2 Verteilungsstatistik der Effekte in Abhängigkeit von der Photonen-Energie

Detektortypen
Zum Nachweis von Gammastrahlung stehen im wesentlichen zwei Detektorvarianten zur
Verfügung: Szintillations- und Halbleiterdetektoren.
Szintillationsdetektor (Natrium-Iodid-Detektor)
Der kurz als NaI bezeichnete Detektor besteht aus einem Na-Iodid-Kristall, welcher durch
eintretende Photonen (Gamma oder Röntgen) zur Lichtemission angeregt wird. Um diesen
Effekt zu unterstützen, ist er mit zusätzlich Thallium aktiviert. Der Kristall ist stark
hygroskopisch und kann nur durch genau definierten Kristallwasseranteil transparent gehalten
werden. Daher muß das Gehäuse absolut dicht versiegelt werden.
Eine Kristallfläche ist mit Silikonöl an das Fenster eines Photomultipliers gesetzt, der die
schwachen Lichtimpulse in elektrische Impulse umwandelt. Diese können mit einem MCA-
System ausgewertet werden. (Multi Channel Analyser)
Photon
Ca 1000V
NaI(Tl)
Elektronenlawine
Vor-
Verstärker
HV
MCA
Fenster mit Photokathode
Dynodenkaskade
PC
Abb. 3 Schema eines NaI-Detektors
Die Vorteile dieser Systeme sind der robuste Aufbau, gute Empfindlichkeit für niedere
Energien, geringer externer Beschaltungsaufwand und eine Kühlung ist nicht erforderlich. Die
Energieauflösung der Spektren nimmt zu höheren Energien allerdings ab.
Abb. 4 typisches Spektrum eines NaI-Detektors mit Cs-137-Peak

Halbleiterdetektor aus Reinst-Germanium (High Purity Germanium HPG)
In einem Nichtleiter befinden sich die Elektronen normalerweise im Valenzband und werden
erst durch erhebliche Energiezufuhr in das Leitungsband gehoben (Schmelze). Bei einem
Metall ist das Leitungsband dauerhaft besetzt, so daß permanente Leitfähigkeit besteht.
Nichtmetall Metall Halbleiter Ge
Leitungsband
Bandlücke ca 3 eV
Energiezufuhr
Valenzband
Nicht leitfähig
dauernd leitfähig
leitfähig bei geringer
Energiezufuhr
Abb. 5
Energieschema der Elektronen in Festkörpern
Die Halbleitern ähneln eher den Nichtleitern mit einer schmalen Lücke zwischen den beiden
Energieniveaus (Bandlücke engl. bandgap). Daher reicht bereits eine geringe Energiezufuhr
zur Erzeugung von beweglichen Ladungsträgern (Elektron-Loch-Paare), wobei allein schon
die Zimmertemperatur ausreicht. (Abb 5)
Durch Kühlung des Kristalls mit flüssigem N2 auf etwa 77° K (-196°C) wird die spontane E-
L-Paar-Bildung minimiert. Das erfordert einige zusätzliche Maßnahmen wie Hochvakuum im
Detektorgehäuse. Bei der Herstellung des Kristalls muß zudem eine extrem hohe Reinheit des
Ge-Materials gewährleistet sein, denn Fremdatome verursachen Restladungsträger, die ein
unerwünschtes elektronisches Rauschen bewirken (HPG High Purity Germanim).
Wirkung der Photonenstrahlung im Halbleiterkristall
Im Falle eines eingestrahlten Photons entstehen die sog. E-L-Paare in der ladungsträgerfreien
Zone (intrinsic zone). Damit die E-L-Paare nicht sofort wieder rekombinieren, werden sie
über die Außenflächen (Dotierungen) quasi eingesammelt, indem dort eine Hochspannung
von bis zu 6 keV angelegt wird.
Die Beschaltung gleicht so der einer sog. PIN-Diode in Sperrichtung.(Pos. Intrinsisch Neg.)
.(Abb. 6)

Photon
energiereichen
Elektron
HV
2-5 kV
pos. Ladung
(Loch)
PIN = neg. Dotierung intrinsischer Ge-Kristall pos. Dotierung
5-wert Element
3-wert. Element
Abb. 6
Elektron-Loch-Paar-Erzeugung im Ge-Detektor-Kristall nach Eintreten eines Gamma-Quants
Energiereiche Elektronen können weitere E-L-Paare erzeugen
Signalverarbeitung
Die Anzahl der E-L-Paare ist proportional zur Energie eines Photons, vorausgesetzt seine
Energie wird vollständig im Kristallvolumen deponiert. (Beitrag zum Photopeak)
Ein geschwächter Impuls am Kristall entsteht, wenn
1. das Photon außerhalb des Kristalls durch Streuung geschwächt wird (Blei, Probenmatrix)
2. das Photon im Kristall gestreut wird und anschließend wieder austritt
3. oder beides passiert.
Diese geschwächten Impulse werden im sog. Compton-Bereich des Spektrums links vom
Photopeak. registriert und lassen sich keiner Photonenenergie bzw keinem Nuklid
zuordnen. (Abb.7).
Photo-Peak
Compton-Bereich
662 keV
Abb. 7 1-Linien-Spektrum am Beispiel von Cs-13

Treten mehrere Photopeaks auf, wird zu jedem Peak ein entsprechender Compton-Bereich
gebildet, die sich daher überlappen. Die im Spektrum erfaßten Compton-Ereignisse lassen
sich keinem bestimmten Peak zuordnen, sie sind sozusagen unnützer Ballast und
verschlechtern wegen der Zunahme des Spektrenuntergrundes die Zählstatistik der
Photopeaks im unteren Energiebereich. (Abb. 8)
Abb. 8
Darstellung eines realen Spektrums mit Photopeaks und überlappenden Comptonbereichen
Nur die im Photopeak gezählten Impulse können zur Identifizierung der Nuklide und
letztlich zur Bestimmung der Probenaktivität herangezogen werden.
Aufbau eines Gamma-Meßplatzes
Die äußerst schwachen Ladungsimpulse, welche im Ge-Kristall entstehen, werden direkt im
Detektorgehäuse vorverstärkt und über ein BNC-Kabel weiter zum Hauptverstärker geleitet
(Abb. 7)
Aufgaben der einzelnen Komponenten:
Detektor : setzt Photonenenergie in Ladungsimpulse um
HV-Modul: erzeugt Hochspannungsfeld zum Sammeln der E-L-Paare.
Hauptverstärker :
verstärkt Detektor-Impulse und filtert die relevante Information (steile Impulsflanke) aus dem
Detektorsignal, indem dort die sägezahnförmige Spannung in symmetrische (Gauß-förmige)
Impulse umgeformt werden (Pulseshaping). Die Pulshöhe (Scheitelspannung ) ist
proportional zu der im Ge-Kristall deponierten Photonen-Energie.
Ferner kann mit der Verstärkungseinstellung eine Signalanpassung an den nutzbaren
Spannungsbereich am Eingang des ADCs vorgenommen werden (digital gain).

Inhibit
Hochspannung
HV
2..5 kV
Spektrum
Detektor
Verstärker / Impulsformer
Pulshöhen-Analyse
PC
MCA
N2-
Kühlung
0110110010110
Sägezahn Gauß-Impuls binäre Information
Signalformen
Abb. 9
schematischer Aufbau eines Gamma-Meßplatzes
MCA-Modul (Multi-Channel-Analyser / Viel-Kanal-Analysator z.B. ITECH)
Das MCA-Modul besteht aus ADC und einem Vielkanalspeicher, sowie den Daten- und
Befehlsaustausch-Komponenten für die PC-Steuerung über USB oder Ethernet.
Es detektiert die Gauß-Impulse, mißt den Spannungswert (PHA Puls-Höhen-Analyse) und
übersetzt diesen in eine digitale Information. Dazu ist er mit einem sog schnellen Wilkinson
ADC und einer hochstabilen Zeitbasis (Clock) ausgestattet, welche es erlauben Impulse in
schneller Folge und hoher Präzision zu konvertieren.
Die Zählereignisse werden digital in ein Speicherfeld (Adresscounter) einsortiert, wobei nach
jeder Konvertierung das entsprechende Zählelement (Kanal) um 1 inkrementiert wird.
Da die Konversion eines Impulses eine definierte, wenn auch sehr kurze Zeit beansprucht,
und der ADC in dieser Zeit nicht bereit (busy) ist, müssen diese Zeitintervalle von der
konstant laufenden Systemzeit (realtime) abgezogen werden.
Dies sind einige Mikrosekunden pro Impuls und werden vom System zur sog Totzeit
(Deadtime) auf summiert. Die resultierende Zeit (livetime) ist die korrekte Bezugszeit für die
Messung. Ist die Totzeit auf Grund einer extrem hohen Zählrate zu groß (>5%), dann ist die
Totzeit-Korrektur nicht mehr verläßlich, und es muß etwas zur Minderung der Zählrate
unternommen werden.
Die Inhalt des MCA-Speichers wird mit Hilfe der Software in den Arbeitsspeicher des PCs
kopiert und als Spektrum auf dem Display dargestellt. Während der Messung wird das
Spektrum fortlaufend aktualisiert und Zeitwerte (real, live, dead-time) ausgegeben.

cts
Energiekalibrierung
Der horizontalen Achse, auf der zunächst die Kanäle dargestellt werden, kann als
Energieachse angelegt werden. Dazu muß den Kanälen mit Hilfe einer linearen Funktion ein
Energiewert zugewiesen werden. Dies geschieht in der Regel mit Hilfe von zwei Nukliden,
deren Linien (Photopeaks) möglicht weit von einander entfernt sind. (Abb. 10)
Gut geeignet sind die Am-241 (60 keV-Linie) und Co-60 (1333 keV-Linie) oder die K-40
(1462 keV-Linie), mit denen eine 2-Punkt-Kalibierung durchgeführt werden kann. Danach
erscheint die X-Achse in keV-Einheiten. Die Kalibrier-Funktion wird mit dem Spektrum
verknüpft und ist so wieder abrufbar.
Spektrum Am-241 und K-40
600
500
400
300
200
100
0
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Energie (keV)
Abb. 10
Spektrum für die Energie-Kalibrierung des Meßplatzes mit Am-241 (60 keV) und
K-40 (1462 keV)
Peaksearch und automatische Nuklid-Identifizierung
Bei korrekt kalibriertem Spektrum und unter Verwendung einiger anderer Parameter kann das
Programm alle Bereiche als Photopeaks automatisch markieren (automatischer Peaksearch).
Die Peaks werden dann durch Aufsummieren der Kanalinhalte innerhalb der markierten
Bereiche (ROI Region Of Interrest) ausgewertet. (Peakintegration.) Von dem Brutto-
Integral wird ein Wert abgezogen, der als Peakuntergrund (BKG background) berechnet
wird, so daß die Netto-Peakfläche für die Auswertung übrig bleibt. Der Nettowert dividiert
durch die Meßzeit (livetime) ergibt die Zählrate in cps, welche für die quantitative
Bestimmung der Probenaktivität eines Nuklids zu Grunde gelegt wird. (Abb. 11).
Zusätzlich ist noch das sogenannte Nulleffektspektrum von Bedeutung, welches mit dem
freien Detektor gewonnen wird. Alle Netto-Zählraten dieses Spektrums werden an den
entsprechenden Energien des Probenspektrums zum Abzug gebracht. Dies betrifft
insbesondere die natürlichen Radionuklide, die von den Zerfallsreihen des Urans und
Thoriums herrühren.

Netto-Peakfläche
net area
Brutto-Peakfläche
gross area
Marker
Peak-Untergrund (BKG)
Peak-Energie
Abb. 11
Peakauswertung in einer ROI (Region of Interest)
Efficiency-Kalibrierung
Das Nachweisvermögen (absolute Efficiency) für Photonen mit unterschiedlicher Energien in
einer Meßapparatur ist von vielen Parametern abhängig.
Probeneigenschaften :
Größe, Form, Dichte, Probengefäß
Detektoreigenschaften : aktives Volumen des Kristalls, Form, Dotierungsart, Material der
Detektorendkappe und des Fensters
Zur Messung der Efficiency-Kalibrierkurve wird ein Probenpräparat mit gleichen
Eigenschaften wie die realen Proben mit künstlicher Aktivität vermischt und dann
ausgewertet.
Daraus läßt sich die Efficiency-Funktion als Polynom-Fit berechnen, die für eine quantitative
Probenauswertung erforderlich ist. Zu jedem Energiewert läßt sich der Efficiencywert
ermitteln. (Abb. 12)

Counts
Efficiency eines Ge-Detektors
120,00
100,00
%
80,00
60,00
40,00
Transparenz der Detektorkappe
Absorption im Ge-Kristall
resultierende Efficiency-Kurve
20,00
0,00
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
Energie (keV)
Abb. 12
Nachweisvermögen von Photonen in einem Ge-Detektor mit Maximum bei ca 180 keV
Nuklididentifikation
Nach einer automatischen Peaksuche (Peaksearch) werden im Spektrum etliche Photopeaks
erkannt und markiert. Zu den Energiewerten kann das Programm entsprechende Nuklide aus
einer Bibliothek vorgeschlagen, um deren Identifikation zu erleichtern. Die Entscheidung,
welches Nuklid vorliegt und ob es möglicherweise von Energielinien anderer Nuklide
überlagert (gestört) wird, muß allerdings immer vom Benutzer selbst getroffen werden, was
einige Erfahrung voraussetzt. Peaks, die sich stark überlappen, können u.U. mit einer sog
Multiplett-Peak-Analyse analysiert werden (Peak-Entfaltung Abb. 13).
Peak-Multiplett
7000
6000
5000
4000
3000
Nuklid 1
Nuklid 2
Nuklid 3
Summe
2000
1000
0
0 10 20 30 40 50
Kanal
Abb. 13 Peakmultiplett-Entfaltung erfordert geeignete Software

cts
Spektrenverwaltung
Die Spektren können mit weiteren Informationen zur Probe und Meßparametern verknüpft
werden und dann als Dateien in unterschiedlichen Formaten auf Speichermedien gesichert
werden, um sie zu archivieren. Für die weitere Auswertung sind eine Reihe von (teuren)
kommerziellen Programmen als auch Freeware-Produkte mit ebenso guten Resultaten
verfügbar. (z.B. FITZPEAK)
Spektrenbeispiele
Spektrum Co-60
250
200
150
100
50
0
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Energie (keV)
Co-60
Beta-Übergang
1173 keV (p=1)
Photonen
Ni-60
1333 keV (p=1)
Abb. 14
Co-60-Spektrum als Beispiel einer einfachen Zerfallskaskade über zwei Energieniveaus

cts
cts
Spektrum N-22
350
300
Anhilisationspeak
511 keV
250
200
150
100
50
0
Photopeak
Summenpeak
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Energie (keV)
Abb. 15 Na-22-Spektrum mit Anhilisationpeak, Photopeak, Summenpeak
Spektrum Uranmineral
4500
4000
3500
3000
2500
2000
1500
1000
500
0
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Energie (keV)
Abb. 16
Uranmineral mit Folgeprodukten mit markanten Peaks von Pb-214 und Bi-214 etc

Praktischer Teil
Zunächst werden die wesentlichen Funktionen des gesamten Meßsystems und der Software
erläutert. Dazu werden einige sog. Punktquellen zum Einsatz kommen und deren Spektren
untersucht.
Zuvor wird eine Energie-Kalibrierung des Detektors mit geeigneten Quellen durchgeführt.
Mit Hilfe ein einfachen Nuklididentifizierungsprogramms können die beobachteten,
unbekannter Linien eines Spektrums bestimmten Nukliden zugeordnet werden.
Wichtig ist auch die Benutzung der Karlsruher Nuklidkarte um Sachverhalte aufzuklären.
In dem Zusammenhang wird auch der NaI-Detektor vorgestellt und ebenfalls kalibriert, um
anschließend damit eine Mehrlinien-Punktquelle zu messen.
Die Bestimmung der Halbwertsbreiten-Funktion als Maß für die Energieauflösung wird für
der beiden Detektortypen ebenfalls beschrieben.
Zu Anfang wird auf einem 2. Detektor eine vorbereitete Bodenprobe (getrocknet und gesiebt)
aus dem Umfeld des Instituts gemessen (2-3 Std) und am Ende des Praktikumteils
beispielhaft analysiert.
Bestimmung der rel. Efficiency der beiden Detektoren mit Hilfe einer Co-60-Quelle wir mit
einem Standardverfahren durchgeführt. Die für die vollständige Analyse von Proben
unverzichtbare, absolute Efficieny-Kalibrierung wird nur erläutert, denn diese kann in der
Kürze der Zeit nicht ausgeführt werden.
Für diesen Praktikumsteil ist keine Protokollierung und Auswertung im eigentlichen Sinne
vorgesehen, da keine umfangreiche Meßdaten anfallen. Es dient vielmehr als Einführung in
die Grundlagen für die Gamma-Spektroskopie vermittelt werden. Es wird dennoch empfohlen
sich über wichtige Punkte Notizen zu machen. Die gemessenen Spektren können im Excel-
Format übergeben und vor Ort ausgedruckt werden.