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Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. Bellgardt13.07.07●●PFR:Umsatz bei vollständiger Segregation– Pfropfenströmung, Keine Durchmischung– Umsatz unabhängig vomSegregationsgradCSTR und reale Reaktoren:– Jedes Volumenelement verhält sich wieein Satzreaktor mit individuellerVerweilzeit t– Das Verweilzeitspektrum repräsentiertdie Häufigkeit, mit der Volumenelementemit einer bestimmten Verweilzeit t amAusgang erscheinen– Die Konzentration des Eduktes in jedemdieser Volumenelement ist durch dieReaktionskinetik gegeben– Konzentration am Reaktorausgang(gemittelt über alle Verweilzeiten t):Grundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 11-16c 10Volumentelementdes MakrofluidsVerweilzeitspektrum E(t)c 1Ec 1kin(t) ermittelt im Satzprozessc E ∞1 =∫ c kin 1 t E t dt0Relative Häufigkeit der Volumenelemente mit Verweilzeit tZusammenfassung: Umsatz und Verweilzeitverteilung●●●Mikrofluid– Bei einer Reaktion mit Kinetik 1. Ordnung (linear!) kannder Umsatz bei Kenntnis der Verweilzeitverteilungberechnet werden– Bei einer Reaktion mit nicht-linearer Kinetik ist der Umsatznicht eindeutig durch die Verweilzeitverteilung bestimmt,sondern auch durch den Zeitpunkt der DurchmischungGenaues Reaktormodell erforderlichFall 1PFRCSTRE 1(t) = E 2(t)U 1≠ U 2CSTRGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 11-18PFRFall 2Makrofluid (vollständiger Segregation)– Der Umsatz kann bei Kenntnis der Verweilzeitverteilung beibeliebiger Reaktion berechnet werdenPartielle Segregation der Reaktionsmasse– Es sind zusätzlich hydrodynamische Modelle erforderlich,die eine genaue Beschreibung der Strömungsverhältnisseund des Stoffaustausches im Reaktor liefernUmsatz:Graphische Ermittlung des Umsatzesaus experimentellen Daten∞U =∫ U kin t E t dt0Es gilt:E t =dF t dtdF t=E tdt1U =∫ U kin t dF t0Die Zeit kann man auch durchdie Verweilzeitsummenfunktionausdrücken:1U =∫0U kin F dFFür F(t) und U kin(t) könnendie gemessenen Kurvenbenutzt werden!RealerReaktorU kin (t), F(t)Diagramm von Hofmann und SchönemannGrundlagen der Technischen Reaktionsführung / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Leibniz Universität Hannover 11-17Foto: BPEdukteGasraumProduktSchüttungReaktorUU kin1c 10U kin(F)Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover11FU kinc 1EUF(t)U kin(t)Reaktoren für heterogene Reaktionen:FestbettreaktorZweiphasensystem: Fluid - FestWichtiger Parameter: Schüttporosität S= V GV RVolumen V GStoffdiffusionVolumen V S=V R −V G =1− S V RReaktionVolumen V RReaktionsmasse Katalysatorpellets(Schüttung)= S V RStoffkonvektionWärmekonvektionWärmeleitungFür die Berechnung des Reaktorsmuss die Reaktionsgeschwindigkeitim Katalysatorkorn bekannt sein!t10-19Grundlagen der Technischen Reaktionsführung11-4
Institut für Technische Chemie, Prof. Dr. K.-H. Bellgardt13.07.07●●●●Chemische Reaktion in einem Katalysatorpellet:KatalysatornutzungsgradPhänomene:Diffusion der Reaktanden durch die laminareGrenzschicht (28 Diffusionskoeffizient D i)Transport innerhalb der Pore durchPorendiffusion mit D ieff< D i(37)Adsorption und Reaktion an derPorenoberfläche (4-6)Verminderung der Eduktkonzentration undder Reaktionsrate über der PorenlängeDer Porennutzungsgrad bzw. Katalysatornutzungsgradcharakterisiert das Ausmaßder Beeinflussung der Reaktion durchTransportvorgänge:= r effVgr VGasraumMittlere Reaktionsgeschwindigkeit im KatalysatorpelletMaximale Reaktionsgeschwindigkeit ohne TransporteffekteDer Nutzungsgrad kann für einfache Geometrien undisotherme Bedingungen berechnet werden.FeststoffträgerDiffusionsgrenzschichtr V eff =r VgTechnische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover●●●Zusammenfassung: KatalysatornutzungsgradDer Nutzungsgrad η charakterisiert das Ausmaß der Beeinflussung derReaktion durch TransportvorgängeBei linearer Kinetik ist η unabhängig von c 1g– Der Nutzungsgrad kann für einfache Geometrien vorab berechnet werden– Für die Reaktorberechnung müssen nur die Stoffbilanzen der fluidenPhase gelöst werdenBei nicht-linearer Kinetik ist η eine Funktion von c 1g– Die Funktion η(c 1g) variiert über den Ort im Reaktor und kann daher nichtvorab ermittelt werden!– Die Stoffbilanzen und Bilanzen des Katalysatorpellets müssen simultangelöst werden (extremer Aufwand, i.A. nur numerisch möglich)Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni Hannover10-2010-22Isothermer Festbettreaktor: Quasi-homogenes ModellAusgangspunkt: Lokale Stoffbilanzgleichungen nach dem Dispersionsmodell∂c 1∂t = −u ∂c V1∂ 2 R u= ec z uiD∂ zax∂ z 2 1r V ˙Vu c0Strömung Leitung Reaktion c i (z,t)iu : Strömungsgeschwindigkeit in denzZwischenräumen der SchüttungAnnahmen: Volumenbeständige Reaktion, u= e z uThermoneutrale Reaktion mit ∆ RH ≈ 0Transport und Reaktion nur im GasraumDie Feststoffphase wird nicht explizit berücksichtigtTatsächlich: Reaktion nur in der SchüttungKorrektur der Stoffbilanz für die entsprechenden Teilräume erforderlichMultiplikation mit den relevanten Teilvolumina (Molenbilanz!)∂c 1∂t =− u ∂c 1∂ 2V V c D i∂zV ax∂z V 2 1r eff ∣ :V V =V −V G G G S VR S R GV G∂c 1V R∂t =−V Gu ∂ c 1V R∂ z V G∂ 2 cD iV axR ∂z V R −V G2Technische Reaktionsführung: Nicht-isotherme Reaktoren / Prof. Dr. K.-H. Bellgardt / Institut für Technische Chemie / Uni HannoverV R 1r Veffz=Lc iE... und weiter geht’s ...˙V10-23Grundlagen der Technischen Reaktionsführung11-5
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