Forschungszentrum Karlsruhe in der Helmholtz ... - PTKA

Zuwendungsempfänger:
Johannes Gutenberg-Universität Mainz, Saarstr. 21, 55099 Mainz
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Förderkennzeichen:
02 E 9653
Vorhabensbezeichnung:
Verbundprojekt: Migration von Actiniden im System Ton, Huminstoff, Aquifer
- Wechselwirkung von Neptunium und Plutonium mit Huminstoffen und Kaolinit
Zuordnung zum FuE-Programm:
Entsorgung gefährlicher Abfälle in tiefen geologischen Formationen: Verbesserung von Instrumentarien
für die Sicherheitsbewertung von Endlagern und Untertagedeponien
Laufzeit des Vorhabens:
Berichtszeitraum:
01.07.2003 bis 31.12.2006
Gesamtkosten des Vorhabens:
367.376,00 EUR
1. Vorhabensziele/Bezug zu anderen Vorhaben
01.07.2006 bis 31.12.2006
Projektleiter:
Dr. Trautmann
Erweiterung der thermodynamischen Datenbasis für Actiniden. Studien über den Einfluss des chemischen
Milieus auf die Rückhaltung von Actiniden am Wirtsgestein Ton und über das Ausbreitungsverhalten
der Actiniden nach der Freisetzung aus einem möglichen Tonendlager im Hinblick auf Sorption,
Kolloid- und Komplexbildung. Als Modellmineral wird Kaolinit eingesetzt.
Bei dem o. a. Forschungsprojekt geht es um die Bestimmung thermodynamischer und kinetischer Daten
für die Wechselwirkung von Np und Pu mit Huminstoffen und Kaolinit. Insbesondere sollen die
Komplexbildung, das Redoxverhalten, die Speziation und die Sorption dieser Elemente sowie die Kinetik
und die Reversibilität der genannten Prozesse untersucht werden.
Im Rahmen des Verbundprojekts besteht schwerpunktmäßig eine Zusammenarbeit mit dem Institut für
Radiochemie des Forschungszentrums Dresden-Rossendorf und dem Institut für Nukleare Entsorgung
des Forschungszentrums Karlsruhe.
2. Untersuchungsprogramm/Arbeitspakete
Analytisch apparative Entwicklung mit der Kopplung CE-ICP-MS und CE-RIMS zur Ermittlung der
Oxidationszustände des Np und Pu, auch bei sehr niedrigen Metallionenkonzentrationen; Bestimmung
der Komplexbildungskonstanten für Pu-Huminstoff und kinetische Studien; Batchexperimente mit
Np/Pu-Kaolinit und Einfluss von Huminstoffen; Säulenexperimente mit Np/Pu-Kaolinit, auch in Gegenwart
von Huminstoffen; Säulenexperimente mit Np/Pu-Kaolinit und Huminstoffen; Speziationsuntersuchungen
mit XPS, XANES und EXAFS in den Systemen Np/Pu-Kaolinit, Np/Pu-Huminstoff und
Np/Pu-Kaolinit-Huminstoff.
3. Durchgeführte Arbeiten und Ergebnisse
Die Wechselwirkung von Pu(III) und Pu(IV) mit Kaolinit wurde mit XANES- und EXAFS-
Spektroskopie weiter untersucht. Die Präparate mit Pu(III) wurden in Abwesenheit von Luft bei pH 6,
8 und 10 und mit Pu(IV) in Anwesenheit von Luft bei pH 6 hergestellt und anschließend bei ANKA
vermessen. Dabei zeigte es sich, dass in allen Fällen das Plutonium in Form von Pu(IV) an Kaolinit
sorbiert ist.
Die Studien zum ternären System Pu(IV)-Kaolinit-Huminsäure als Funktion von pH-Wert, Konzentration
an Huminsäure und Reihenfolge der Zugabe der Komponenten wurden weitergeführt, wobei die
Anwesenheit von Huminsäure einen großen Einfluss auf die Sorption von Pu(IV) an Kaolinit über den
gesamten pH-Bereich hat. Vergleichende Versuche mit Th(IV) führten zu sehr ähnlichen Ergebnissen.