Forschungszentrum Karlsruhe in der Helmholtz ... - PTKA

Zuwendungsempfänger:
Ruprecht-Karls-Universität Heidelberg, Grabengasse 1,
69117 Heidelberg
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Förderkennzeichen:
02 E 9703
Vorhabensbezeichnung:
Verbundprojekt: Migration von Actiniden im System Ton, Huminstoff, Aquifer
- Thermodynamische Daten für Cm-Humat und dessen kinetische Zustände/Modi und Charakterisierung
der Huminstoffsorption an Ton-Modelloberflächen
Zuordnung zum FuE-Programm:
Entsorgung gefährlicher Abfälle in tiefen geologischen Formationen: Verbesserung von Instrumentarien
für die Sicherheitsbewertung von Endlagern und Untertagedeponien
Laufzeit des Vorhabens:
Berichtszeitraum:
01.07.2003 bis 31.12.2006
Gesamtkosten des Vorhabens:
243.084,00 EUR
1. Vorhabensziele/Bezug zu anderen Vorhaben
01.07.2006 bis 31.12.2006
Projektleiter:
Prof. Dr. Grunze
Gesamtziel des Vorhabens ist eine detaillierte Prozessaufklärung einerseits hinsichtlich der Wechselwirkung
zwischen dem Cm 3+ Ion und Huminsäure sowie hinsichtlich der Wechselwirkung von Huminsäure
mit Tonmineraloberflächen und dem Einfluss der sorbierten Huminsäure auf die Tonmineralwechselwirkung
mit Actinidionen.
Hierzu sollen folgende Teilaspekte untersucht werden: (i) Bestimmung der Stabilität und der photodynamischen
Eigenschaften von Huminsäure bei Variation der Temperatur, (ii) Bestimmung der Sättigung
von Humatliganden mit Tb 3+ bei verschiedenen Temperaturen und (iii) Untersuchung des Komplexierungsverhaltens
von Cm 3+ , einschließlich Verteilung zwischen verschiedenen kinetischen Zuständen.
Im Rahmen des Verbundprojekts besteht schwerpunktmäßig eine Zusammenarbeit mit dem Institut für
Nukleare Entsorgung des Forschungszentrums Karlsruhe sowie dem Institut für Chemie (Arbeitsgruppe
Physikalische Chemie) der Universität Potsdam.
2. Untersuchungsprogramm/Arbeitspakete
- (i): Bei verschiedenen Temperaturen und Standzeiten aufbewahrte Huminsäurelösungen werden
mittels UV/Vis-Spektroskopie untersucht, um mögliche Irreversibilitäten oder langsame kinetische
Prozesse zu charakterisieren. Zusätzlich werden solche möglichen Veränderungen mittels zeitaufgelöster
Fluoreszenzspektroskopie untersucht.
- (ii): Die Sättigungswerte der Humatliganden mit den untersuchten Metallionen werden sowohl mittels
Ultrazentrifugation als auch direkt mittels TRLFS bestimmt. Es werden auch eventuelle kinetische
Einflüsse bei erhöhter Reaktionstemperatur und bei verschiedenen Kontaktzeiten untersucht.
- (iii): Das Komplexbildungsverhalten von Cm 3+ wird bei konstanter Curiumkonzentration und bei
variierender Temperatur auf Reversibilität/Kinetik mittels TRLFS untersucht. Proben mit Cm-
Humat, die über verschiedene Zeiträume bei verschiedenen Temperaturen aufbewahrt worden sind,
werden mittels Kationenaustausch bei der jeweiligen Temperatur hinsichtlich der Besetzung von
verschiedenen kinetischen Zuständen/Modi charakterisiert.