Forschungszentrum Karlsruhe in der Helmholtz ... - PTKA

Zuwendungsempfänger:
Universität des Saarlandes, Campus Saarbrücken, 66123 Saarbrü-
cken
26
Förderkennzeichen:
02 E 9683
Vorhabensbezeichnung:
Verbundprojekt: Migration von Actiniden im System Ton, Huminstoff, Aquifer
- Kinetische Untersuchungen im System Huminsäure – Metall - Kaolinit
Zuordnung zum FuE-Programm:
Entsorgung gefährlicher Abfälle in tiefen geologischen Formationen: Verbesserung von Instrumentarien
für die Sicherheitsbewertung von Endlagern und Untertagedeponien
Laufzeit des Vorhabens:
Berichtszeitraum:
01.07.2003 bis 31.12.2006
Gesamtkosten des Vorhabens:
316.197,00 EUR
1. Vorhabensziele/Bezug zu anderen Vorhaben
01.07.2006 bis 31.12.2006
Projektleiter:
Prof. Dr. Beck
In vorhergehenden Projekten wurden saline geologische Formationen im Hinblick auf ihre Eignung als
Endlagerstätten untersucht. Im aktuellen Forschungsprojekt soll nun die Möglichkeit der Endlagerung
in Tonformationen überprüft werden. Zielsetzung des Forschungsvorhabens ist die Bestimmung des
Komplexbildungsverhaltens der Lanthaniden Eu und Gd mit Huminsäure in Gegenwart von Kaolinit
als Modell-Tonmineral. Dabei wird die Komplexbildung bei verschiedenen Lanthaniden-
Konzentrationen und unterschiedliche pH-Werten untersucht sowie auch der Einfluss natürlich vorhandener
Konkurrenzkationen wie Ca oder Mg berücksichtigt. Ein weiteres Ziel des Projektes ist die
Entwicklung einer geeigneten Speziationsanalytik, um kinetische und thermodynamische Informationen
im komplexen System aus Metall, Huminsäure und anorganischem Kolloid zu liefern. Von den in
diesem Verbund tätigen Institutionen haben wir eine besondere thematische Nähe und Kooperation
mit folgenden Einrichtungen: Institut für Nukleare Entsorgung des FZKA; Institut für Radiochemie
des FZR; Institut für Kernchemie der Johannes-Gutenberg-Universität Mainz; Institut für Interdisziplinäre
Isotopenforschung in Leipzig und dem Institut für Physikalische Chemie der Universität Potsdam.
2. Untersuchungsprogramm/Arbeitspakete
Untersuchung der binären Systeme: Huminsäure (HS) / Kaolinit: Kinetik der HS-Sorption, Einflüsse
von pH-Wert und Ionenstärke; HS / Metall: Speziationsanalytik, Komplexbildung (log β), Einfluss
geochemischer Parameter; Metall / Kaolinit: Adsorptionsisothermen, Einflüsse auf Sorption / Desorption
der Metalle; Untersuchung des ternären Systems: Einfluss von pH, Metall-Konzentration und
Konkurrenzionen auf die Metall-Sorption an Kaolinit in Gegenwart von HS; Zusätzliche Arbeitspakete:
ICP-MS-Markierung der HS; Überprüfung der Ultrafiltration.
3. Durchgeführte Arbeiten und Ergebnisse
Allgemein ergibt sich ein sehr ähnliches Verhalten von Eu und Gd in den untersuchten Systemen.
Grundsätzlich kann eine Zunahme der HS-Sorption an Kaolinit bei sinkendem pH-Wert sowie bei höherer
Ionenstärke (0,1 M NaClO4) bestimmt werden. Eine erhöhte Freisetzung von Al 3+ aus Kaolinit
abhängig von pH-Wert (vor allem bei pH < 4 und pH > 9) und zunehmender Ionenstärke an NaClO4
konnte beobachtet werden.
Erfolgreich erwies sich die Entwicklung und der anschließende Einsatz einer CE-ICP-MS Kopplung
zur Speziationsanalytik im System Metall-HS. Die Bestimmung der Komplexbildungskonstanten (log
βLnHS) von Eu bzw. Gd mit Huminsäure erfolgte sowohl mittels CE-ICP-MS (6,41 ± 0,08 bzw. 6,38 ±