La séparation et la transmutation des éléments radioactifs à ... - CEA

CEA i Décembre 2012
2.
AVANCÉES TECHNIQUES
SUR LA SÉPARATION
DES ACTINIDES MINEURS
Les recherches sur la séparation se sont essentiellement
tournées vers les procédés hydrométallurgiques, c’est-àdire
du même type que le procédé PUREX mis en œuvre
dans les usines de La Hague pour la récupération du plutonium
et de l’uranium. Ce choix a découlé en premier lieu de
l’aptitude de ces procédés à s’insérer dans les schémas de
traitement actuels, mais aussi d’un certain nombre d’atouts
dont témoigne le retour d’expérience industrielle : performances
de séparation très élevées et quantités limitées de
déchets technologiques.
Au début des recherches sur la séparation des radionucléides
à vie longue, les chercheurs ont d’abord cherché à
exploiter au mieux les potentialités du procédé PUREX.
S’agissant des actinides mineurs, il est apparu que le procédé
PUREX présentait des potentialités avérées pour séparer
le neptunium mais ne pouvait pas se prêter, comme expliqué
plus bas, à l’extraction de l’américium et du curium.
Pour ceux-ci, il fallait donc inventer des procédés complémentaires
spécifiques. Or les deux éléments américium et
curium présentent de très grandes analogies chimiques avec
ceux de la famille des lanthanides, qui représentent une part
importante des éléments présents dans les déchets. Le développement
de procédés de séparation sélective a fait appel à
une chimie extrêmement pointue, capable de différencier
des éléments aux propriétés très proches. Depuis le début
des années 1990, un effort remarquable de recherche a été
mené par le CEA et le CNRS mais également au niveau européen
dans le cadre des PCRD et a permis de concevoir, à
l’échelle du laboratoire, des procédés très innovants.
En complément des études sur les procédés hydrométallurgiques,
les possibilités offertes par la pyrochimie ont également
été examinées, celle-ci, en dehors de certaines limitations
qui lui sont propres, étant réputée présenter des
avantages de compacité, de robustesse vis-à-vis de l’irradiation
et d’aptitude à traiter des composés difficilement solubles
en milieux aqueux.
2.1. Les procédés
hydrométallurgiques
[DTS-04]
2.1.1. Démarche générale
de la recherche
D’une manière générale, les procédés hydrométallurgiques
font appel à des systèmes extractants qui, pour permettre le
développement de procédés potentiellement viables, doivent
satisfaire plusieurs critères, en premier lieu :
n Aptitude à extraire les éléments d’intérêt avec la sélectivité
requise pour assurer les taux de récupération et de pureté
souhaités ;
n Réversibilité pour permettre la désextraction des éléments
extraits ;
n Stabilité suffisante vis-à-vis de l’hydrolyse et de la radiolyse ;
n Mise en œuvre possible dans des contacteurs à contre-courant
en utilisant des diluants acceptables industriellement.
La démarche scientifique est basée sur des développements
comportant plusieurs phases :
n La première phase est une phase exploratoire permettant de
concevoir, synthétiser et caractériser de nouvelles molécules capables
de répondre aux critères ci-dessus. Généralement, l’étape
de conception s’appuie à la fois sur des études expérimentales
exploratoires et sur des travaux de simulation. Les propriétés extractantes
et/ou complexantes des molécules synthétisées sont
évaluées par la mesure systématique de leurs performances en
utilisant des solutions simulant les solutions réelles.
n Quand un système d’intérêt a été identifié, on entre dans
une phase d’études plus approfondies et itératives permettant
d’acquérir les données nécessaires à l’élaboration d’un
schéma de procédé et à l’établissement de modèles permettant
de simuler le procédé. Le schéma est testé pour vérifier
son fonctionnement hydrodynamique et ses performances
sur les éléments simulables en inactif et si besoin, en actif
mais à l’état de traces.
n La validation du concept se concrétise par un ou plusieurs
essais à contre-courant dans des contacteurs de laboratoire à
échelle réduite mais en actif sur des solutions réelles, au cours
desquels sont mesurés les rendements de récupération et les
facteurs de décontamination. Ces essais permettent également
de s’assurer qu’aucun point rédhibitoire n’empêche le
passage aux étapes suivantes. Les résultats expérimentaux obtenus
sont confrontés à ceux obtenus par les codes de calcul
et servent à améliorer et à qualifier ces derniers.
n Lorsqu’un concept est validé, commence alors une phase
d’optimisation et de simplification pour adapter celui-ci
aux contraintes industrielles. Cette phase vise, par exemple,
à diminuer le nombre d’étapes de procédé en regroupant
les fonctions, à réduire les flux pour utiliser des appareils de
plus petite taille, à utiliser des réactifs peu coûteux et générant
des effluents faciles à gérer.
Ce n’est qu’une fois toutes ces étapes franchies que peut être
envisagé le passage à la phase industrielle.
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