La séparation et la transmutation des éléments radioactifs à ... - CEA

CEA i Décembre 2012
d’études et d’expériences d’irradiation menées en France et en
Europe. Cependant, compte tenu des difficultés rencontrées et
des questions restant en suspens, cette voie est aujourd’hui
considérée comme moins attractive que celle mettant en œuvre
une matrice uranium, présentée dans le chapitre suivant.
Figure 23 : schéma du dispositif
d’irradiation expérimental
3.2.2.2. Mode hétérogène en couvertures
(CCAM)
[DTS-15]
Au vu des nombreuses inconnues demeurant quant à l’utilisation
d’une matrice inerte, son remplacement par de l’uranium
offre des avantages évidents en termes de connaissance
des combustibles et de faisabilité de traitement. Aussi, la
transmutation hétérogène dans des couvertures chargées en
actinides mineurs (CCAM) a été considérée comme une voie
plus accessible. Néanmoins, cette proposition est relativement
récente et ne bénéficie pour l’heure d’aucune étude expérimentale
apportant des éléments de validation.
Le comportement sous irradiation de couvertures contenant
une quantité significative d’actinides mineurs, reste empreint
d’incertitudes. En effet, les évaluations neutroniques et thermomécaniques
relatives aux assemblages CCAM ont mis en
évidence une forte production de gaz sous irradiation, combinée
à des niveaux de température modérés dans les pastilles
(500 à 1500° C). Une telle combinaison pourrait être propice
à un gonflement significatif des pastilles d’oxyde d’uranium
chargées en AM et conduire à une interaction mécanique
forte avec le matériau de gainage des éléments combustibles.
En effet, la chaîne de transmutation des AM (et en particulier
celle de l’ 241 Am) comporte des émetteurs alpha à vie courte
dont la désintégration va entraîner une production importante
d’hélium (les particules α) s’ajoutant aux produits de
fission gazeux (Xe, Kr). Ces gaz, peu ou pas solubles dans le
combustible, participent dans un premier temps au gonflement
du solide, puis diffusent plus ou moins rapidement,
selon la température, vers le volume libre du crayon combustible.
En même temps, des défauts créés par l’irradiation permettent
la création de cavités qui vont piéger les gaz et
conduire à la formation de bulles intra ou intergranulaires,
responsables du gonflement gazeux du combustible. La modélisation
de tous ces mécanismes est très complexe et nécessite
des données généralement peu disponibles dans les
gammes de concentrations en hélium, d’endommagement et
de températures propres au fonctionnement des CCAM.
Dans le but d’apporter rapidement des éléments de faisabilité et à
défaut de pouvoir réaliser en France des irradiations en RNR, des
premières irradiations de CCAM seront effectuées en réacteur
d’essais MTR 14 qui, grâce à leurs caractéristiques neutroniques et
leur capacité d’instrumentation, permettent de réaliser des expériences
à caractère analytique ou « semi-intégral ». L’objectif est
d’acquérir des premières données sur le relâchement d’hélium et
sur le gonflement des pastilles de combustible sous irradiation
dans les conditions de fonctionnement propres aux CCAM.
14 – MTR : acronyme de Material Testing Reactor (réacteur d’essai des matériaux
comme le réacteur Osiris de Saclay ou le réacteur Jules Horowitz (RJH) en construction
à Cadarache)
Un dispositif d’irradiation spécifique (appelé « mini-aiguille ») a
été conçu pour réaliser des expériences analytiques en se rapprochant
de conditions isothermes (cf. Figure 23). Il est constitué de
petits disques (4,5 mm de diamètre, 1 mm d’épaisseur) d’oxyde
(U, AM)O 2
(en rose) disposés dans des creusets métalliques en
alliage de molybdène (en bleu). Ces derniers absorbent le rayonnement
gamma qu’ils transforment en chaleur de sorte à porter
l’ensemble à la température voulue.
En cohérence avec les teneurs en AM attendues dans les CCAM,
les échantillons contiennent 15 % d’ 241 Am. Plusieurs températures
sont testées (de 500 à 1500° C) et deux microstructures sont utilisées
pour déterminer l’effet du taux de porosité ouverte sur le relâchement
d’hélium. Enfin, deux vitesses de production d’hélium
sont également testées (en diminuant la teneur en 241 Am) de façon
à déterminer l’effet de ce paramètre sur le gonflement. Il est en
effet nécessaire de vérifier que le gonflement des CCAM irradiées
dans un spectre de MTR est « enveloppe » de celui attendu en
spectre rapide afin de pouvoir ultérieurement exploiter à des fins
de dimensionnement, les lois qui seront tirées de ces expériences.
Pour tester l’ensemble des configurations correspondant à la
grille expérimentale dans un planning serré, deux irradiations
successives et complémentaires ont été programmées à un an
d’intervalle : l’irradiation Marios faite dans le réacteur HFR 15
(dans le cadre du projet européen Fairfuels) et l’irradiation Diamino
menée dans le réacteur Osiris à Saclay, comportant respectivement
quatre et six mini-aiguilles, chaque mini-aiguille étant
dédiée à l’étude d’une configuration expérimentale.
L’irradiation Marios dans le HFR a débuté en mars 2011 et s’est
terminée en mai 2012. Les premiers examens non destructifs sont
attendus en fin d’année 2012. L’irradiation Diamino, initialement
programmée début 2012, a été décalée de quelques mois suite à
des difficultés de fabrication des mini-aiguilles. L’ensemble des
examens post-irradiatoires sera réalisé dans la période 2012-2016.
Au-delà de ces premiers essais, il est projeté de réaliser des irradiations
semi-intégrales sur des tronçons d’aiguilles comportant
quelques pastilles : une irradiation dans le réacteur américain
ATR est à l’étude dans le cadre d’une collaboration avec le DOE
et une irradiation dans le réacteur HFR (irradiation Marine) a
été initiée dans le cadre du projet européen Pelgrimm.
Les étapes suivantes comporteront des expériences d’irradiation
sur des aiguilles complètes représentatives du concept
final, allant jusqu’à une qualification à l’échelle d’un ou plusieurs
assemblages. Le réacteur Astrid sera conçu pour permettre
la réalisation de ces expériences [DTS-16].
15 – High Flux Reactor : réacteur à haut flux situé à Petten (Pays-Bas).
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