La séparation et la transmutation des éléments radioactifs à ... - CEA

CEA i Décembre 2012
Figure 2 : Puissance thermique résiduelle des colis HA produits par le traitement de
combustibles UOX (85 %) + MOX (15 %) (temps de refroidissement UOX : 5 ans – MOX : 30 ans)
La figure de droite est la reproduction agrandie des données de la figure de gauche en se limitant aux temps supérieurs à 100 ans
400
350
300
250
Autres PF
137Cs-90Sr
Autres actinides
200
Am
150
100
50
Puissance thermique (W/colis)
2 000
1 800
1 600
1 400
1 200
1 000
800
600
400
200
0
10 20 30
0
100
60
100
200
300
600
120
150
200
300
600
Temps d'entreposage des colis en années (échelle non linéaire)
Comme le montre la Figure 2, la puissance thermique des
colis HA comporte une composante liée essentiellement aux
produits de fission ayant une contribution significative pendant
100-120 ans. Au-delà, la puissance thermique résiduelle
des colis HA est essentiellement due à l’américium, qui
constitue un talon thermique décroissant beaucoup plus lentement.
De ce fait, à puissance thermique initiale donnée,
l’américium est un plus grand consommateur d’espace de
stockage que les radionucléides de période plus courte.
Aussi, l’association de la transmutation des actinides mineurs,
et en particulier de l’américium, et d’une durée d’entreposage
suffisante pour laisser décroître la puissance émise
par les radionucléides de durée de vie moindre, offre, dans
son principe, une possibilité de réduire l’emprise souterraine
d’un site de stockage géologique des déchets, dans l’objectif
d’optimiser l’utilisation de la «ressource précieuse » que
constitue un site de stockage de la qualité de celui qui est actuellement
envisagé.
Le choix de transmuter un radionucléide donné devra mettre
en balance les avantages et inconvénients que cela entraîne en
fonction de critères de diverses natures (techniques, radiologiques,
économiques…).
1.3. Les actinides mineurs :
propriétés et formation
Pendant son passage dans un réacteur, le combustible nucléaire
subit des transformations importantes, conséquences
des réactions nucléaires qui s’y produisent. Ces réactions
sont essentiellement de deux sortes 2 :
n Les réactions de fission conduisent à la formation de produits
de fission, contrepartie attendue de la production
2 – Pour plus de détails sur ces réactions nucléaires, se référer au chapitre 3.1
(Physique de la transmutation).
d’énergie. Ce sont au départ des nucléides très radioactifs,
mais la majorité d’entre eux évolue rapidement vers des
noyaux stables. Seuls 7 % en masse sont des éléments à vie
longue 3 .
n Les réactions de capture neutronique au sein du combustible
conduisent à des transformations vers des éléments
plus lourds ; il se forme ainsi des éléments transuraniens : le
premier d’entre eux est le plutonium, formé par capture
neutronique sur l’ 238 U, généralement présent en large quantité
dans les combustibles. D’autres réactions de capture
neutronique amènent à former des actinides mineurs (neptunium,
américium et curium), à un niveau environ 10 fois
moindre que le plutonium. Tous ces radionucléides sont
des isotopes à vie longue, voire très longue ou en sont des
précurseurs. Le Tableau 1 rassemble leurs principales propriétés.
La formation des actinides mineurs, nommés AM dans tout
ce tome, diffère selon l’élément considéré :
n Le neptunium ( 237 Np) est formé à partir des isotopes de
l’uranium, et en particulier de l’ 235 U. Le neptunium sera
donc plus particulièrement présent dans les combustibles à
uranium enrichi (cf. figure 3).
n L’américium qui comporte deux isotopes principaux ( 241 Am
et 243 Am), est produit à partir des isotopes supérieurs du
plutonium :
– 241 Am provient de la décroissance radioactive du 241 Pu ;
– 243 Am est formé par capture neutronique sur le 242 Pu.
On notera qu’à l’inverse de l’ 243 Am qui n’est formé qu’au
cours de l’irradiation du combustible, l’ 241 Am continue à
être produit durant la phase de refroidissement du combustible
(la plus grande partie est même formée pendant
cette phase). Le temps de refroidissement d’un combustible,
c’est-à-dire la durée séparant la fin d’irradiation de
son traitement, a une influence très importante sur les
3 – Par convention : période radioactive égale ou supérieure à 30 ans.
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