La séparation et la transmutation des éléments radioactifs à ... - CEA
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<strong>CEA</strong> i Décembre 2012<br />
3.<br />
AVANCÉES TECHNIQUES<br />
SUR LA TRANSMUTATION<br />
DES ACTINIDES MINEURS<br />
Le principe de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong> appliquée au traitement <strong>des</strong><br />
déch<strong>et</strong>s nucléaires consiste <strong>à</strong> modifier les noyaux <strong>des</strong> <strong>éléments</strong><br />
<strong>à</strong> vie longue afin de transformer les isotopes concernés<br />
en <strong>des</strong> corps stables ou <strong>à</strong> durée de vie beaucoup plus courte.<br />
Le neutron est de loin <strong>la</strong> particule <strong>la</strong> mieux adaptée <strong>à</strong> c<strong>et</strong>te<br />
transformation <strong>et</strong> son utilisation <strong>à</strong> c<strong>et</strong>te fin est connue depuis<br />
longtemps.<br />
3.1. Rappel de <strong>la</strong> physique<br />
de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong><br />
[DTS-11]<br />
Les interactions nucléaires sont engendrées dans les réacteurs<br />
par collision <strong>des</strong> neutrons avec les noyaux présents. L’interaction<br />
peut avoir lieu sans capture du neutron incident : ce sont<br />
<strong>des</strong> chocs é<strong>la</strong>stiques ou iné<strong>la</strong>stiques qui ralentissent les neutrons<br />
<strong>et</strong> diffusent l’énergie. Par contre, si le noyau capture le<br />
neutron incident, il acquiert un excès d’énergie qu’il va libérer<br />
de différentes manières :<br />
n En ém<strong>et</strong>tant un rayonnement ; on parle dans ce cas de réaction<br />
de capture puisque le neutron reste captif du noyau ; le<br />
neutron est alors « perdu » ;<br />
n En se scindant en deux fragments de plus p<strong>et</strong>ite masse <strong>et</strong> en<br />
ém<strong>et</strong>tant simultanément deux <strong>à</strong> trois neutrons. On parle<br />
alors de fission, réaction qui libère une importante quantité<br />
d’énergie. Les fragments formés, appelés produits de fission,<br />
sont au départ <strong>radioactifs</strong>, mais <strong>la</strong> majorité d’entre eux<br />
évolue rapidement vers <strong>des</strong> noyaux stables.<br />
C’est bien évidemment c<strong>et</strong>te seconde réaction qu’il faut privilégier<br />
pour transmuter efficacement les actini<strong>des</strong> mineurs.<br />
<strong>La</strong> capture génère <strong>des</strong> actini<strong>des</strong> de rang plus élevé <strong>et</strong> ne fait<br />
généralement que dép<strong>la</strong>cer le problème.<br />
<strong>La</strong> probabilité qu’a un neutron de provoquer l’une ou l’autre<br />
de ces deux réactions est caractérisée par une grandeur dénommée<br />
section efficace. Celle-ci est fonction de <strong>la</strong> nature du<br />
noyau <strong>et</strong> de l’énergie du neutron (Figure 19). Sans entrer<br />
dans les détails de <strong>la</strong> physique nucléaire, on r<strong>et</strong>iendra les<br />
points suivants :<br />
n Globalement, les sections efficaces de capture diminuent<br />
lorsque l’énergie <strong>des</strong> neutrons augmente. A l’exception du<br />
domaine <strong>des</strong> résonances où les sections efficaces vont varier<br />
très brutalement, les captures seront d’autant moins probables<br />
que les neutrons seront rapi<strong>des</strong> ;<br />
n Il en est de même pour les sections efficaces de fission, au<br />
moins jusqu’<strong>à</strong> <strong>des</strong> énergies de l’ordre du MeV. Mais il faut <strong>à</strong><br />
ce stade distinguer deux familles de noyaux :<br />
– Les noyaux comportant un nombre impair de neutrons<br />
( 242 Am, 243 Cm, 245 Cm…) pour lesquels <strong>la</strong> barrière 11 de fission<br />
est faible. <strong>La</strong> fission sera plus probable que <strong>la</strong> capture<br />
quelle que soit l’énergie du neutron absorbé. Ces noyaux<br />
sont dits « fissiles » ;<br />
– Les noyaux comportant un nombre pair de neutrons<br />
( 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm…) seront au contraire très<br />
peu fissiles <strong>et</strong> les probabilités de capture neutronique seront<br />
généralement supérieures de plusieurs ordres de<br />
grandeur <strong>à</strong> celles de fission. Ces noyaux sont dits « capturants<br />
». Néanmoins, lorsque le neutron incident apporte<br />
suffisamment d’énergie pour pouvoir franchir <strong>la</strong> barrière<br />
de fission, <strong>la</strong> probabilité de fission s’accroît sensiblement<br />
<strong>et</strong> devient alors supérieure <strong>à</strong> <strong>la</strong> probabilité de capture.<br />
n Les noyaux fissiles pourront donc être transmutés efficacement<br />
dans n’importe quel spectre neutronique mais bénéficieront<br />
de sections efficaces plus importantes avec les neutrons<br />
de faible énergie ;<br />
n Les noyaux capturants ne pourront fissionner directement<br />
qu’avec <strong>des</strong> neutrons de forte énergie, ce qui peut <strong>la</strong>isser entendre<br />
que leur <strong>transmutation</strong> requiert obligatoirement <strong>des</strong><br />
neutrons de ce type. <strong>La</strong> réalité est plus nuancée car leur<br />
<strong>transmutation</strong> peut aussi passer par <strong>des</strong> réactions successives<br />
avec les neutrons d’énergie moindre : une première<br />
absorption transformant le noyau capturant en un noyau<br />
fissile <strong>et</strong> <strong>la</strong> seconde provoquant <strong>la</strong> fission de ce dernier.<br />
<strong>La</strong> vitesse de <strong>transmutation</strong> d’un radionucléide sera d’autant<br />
plus grande que <strong>la</strong> section efficace d’absorption <strong>des</strong> neutrons<br />
sera élevée mais aussi que le flux de neutrons sera important.<br />
Les différents types de réacteur favoriseront différemment<br />
ces deux paramètres clés. Par exemple, les réacteurs <strong>à</strong> neutrons<br />
thermiques (REP) combineront <strong>des</strong> sections efficaces<br />
élevées mais un flux neutronique re<strong>la</strong>tivement faible. A l’inverse,<br />
pour les réacteurs <strong>à</strong> neutrons rapi<strong>des</strong> (RNR), les sections<br />
efficaces seront réduites mais le flux neutronique environ<br />
10 fois plus élevé.<br />
Ainsi, du strict point de vue de <strong>la</strong> vitesse de <strong>transmutation</strong>,<br />
les REP pourraient être plus efficaces que les RNR, grâce <strong>à</strong><br />
<strong>des</strong> sections efficaces beaucoup plus élevées dans le domaine<br />
thermique que dans celui <strong>des</strong> neutrons rapi<strong>des</strong>, avantage<br />
conservé malgré un flux neutronique plus faible dans les REP<br />
que dans les RNR.<br />
Malgré c<strong>et</strong> avantage théorique, les neutrons rapi<strong>des</strong> apparaissent<br />
mieux adaptés <strong>à</strong> <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong> <strong>des</strong> actini<strong>des</strong> mineurs.<br />
<strong>La</strong> principale raison est liée au bi<strong>la</strong>n neutronique de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong>.<br />
En eff<strong>et</strong>, celle-ci est <strong>à</strong> <strong>la</strong> fois consommatrice (par<br />
les captures) <strong>et</strong> génératrice (par les fissions) de neutrons <strong>et</strong><br />
11 – D’une manière simplifiée, <strong>la</strong> barrière de fission représente l’énergie d’excitation<br />
que doit atteindre le noyau composé (noyau initial ayant absorbé un neutron) pour<br />
fissionner. Elle est l’analogue de l’énergie d’activation <strong>des</strong> réactions chimiques.<br />
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