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La séparation et la transmutation des éléments radioactifs à ... - CEA

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<strong>CEA</strong> i Décembre 2012<br />

3.<br />

AVANCÉES TECHNIQUES<br />

SUR LA TRANSMUTATION<br />

DES ACTINIDES MINEURS<br />

Le principe de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong> appliquée au traitement <strong>des</strong><br />

déch<strong>et</strong>s nucléaires consiste <strong>à</strong> modifier les noyaux <strong>des</strong> <strong>éléments</strong><br />

<strong>à</strong> vie longue afin de transformer les isotopes concernés<br />

en <strong>des</strong> corps stables ou <strong>à</strong> durée de vie beaucoup plus courte.<br />

Le neutron est de loin <strong>la</strong> particule <strong>la</strong> mieux adaptée <strong>à</strong> c<strong>et</strong>te<br />

transformation <strong>et</strong> son utilisation <strong>à</strong> c<strong>et</strong>te fin est connue depuis<br />

longtemps.<br />

3.1. Rappel de <strong>la</strong> physique<br />

de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong><br />

[DTS-11]<br />

Les interactions nucléaires sont engendrées dans les réacteurs<br />

par collision <strong>des</strong> neutrons avec les noyaux présents. L’interaction<br />

peut avoir lieu sans capture du neutron incident : ce sont<br />

<strong>des</strong> chocs é<strong>la</strong>stiques ou iné<strong>la</strong>stiques qui ralentissent les neutrons<br />

<strong>et</strong> diffusent l’énergie. Par contre, si le noyau capture le<br />

neutron incident, il acquiert un excès d’énergie qu’il va libérer<br />

de différentes manières :<br />

n En ém<strong>et</strong>tant un rayonnement ; on parle dans ce cas de réaction<br />

de capture puisque le neutron reste captif du noyau ; le<br />

neutron est alors « perdu » ;<br />

n En se scindant en deux fragments de plus p<strong>et</strong>ite masse <strong>et</strong> en<br />

ém<strong>et</strong>tant simultanément deux <strong>à</strong> trois neutrons. On parle<br />

alors de fission, réaction qui libère une importante quantité<br />

d’énergie. Les fragments formés, appelés produits de fission,<br />

sont au départ <strong>radioactifs</strong>, mais <strong>la</strong> majorité d’entre eux<br />

évolue rapidement vers <strong>des</strong> noyaux stables.<br />

C’est bien évidemment c<strong>et</strong>te seconde réaction qu’il faut privilégier<br />

pour transmuter efficacement les actini<strong>des</strong> mineurs.<br />

<strong>La</strong> capture génère <strong>des</strong> actini<strong>des</strong> de rang plus élevé <strong>et</strong> ne fait<br />

généralement que dép<strong>la</strong>cer le problème.<br />

<strong>La</strong> probabilité qu’a un neutron de provoquer l’une ou l’autre<br />

de ces deux réactions est caractérisée par une grandeur dénommée<br />

section efficace. Celle-ci est fonction de <strong>la</strong> nature du<br />

noyau <strong>et</strong> de l’énergie du neutron (Figure 19). Sans entrer<br />

dans les détails de <strong>la</strong> physique nucléaire, on r<strong>et</strong>iendra les<br />

points suivants :<br />

n Globalement, les sections efficaces de capture diminuent<br />

lorsque l’énergie <strong>des</strong> neutrons augmente. A l’exception du<br />

domaine <strong>des</strong> résonances où les sections efficaces vont varier<br />

très brutalement, les captures seront d’autant moins probables<br />

que les neutrons seront rapi<strong>des</strong> ;<br />

n Il en est de même pour les sections efficaces de fission, au<br />

moins jusqu’<strong>à</strong> <strong>des</strong> énergies de l’ordre du MeV. Mais il faut <strong>à</strong><br />

ce stade distinguer deux familles de noyaux :<br />

– Les noyaux comportant un nombre impair de neutrons<br />

( 242 Am, 243 Cm, 245 Cm…) pour lesquels <strong>la</strong> barrière 11 de fission<br />

est faible. <strong>La</strong> fission sera plus probable que <strong>la</strong> capture<br />

quelle que soit l’énergie du neutron absorbé. Ces noyaux<br />

sont dits « fissiles » ;<br />

– Les noyaux comportant un nombre pair de neutrons<br />

( 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm…) seront au contraire très<br />

peu fissiles <strong>et</strong> les probabilités de capture neutronique seront<br />

généralement supérieures de plusieurs ordres de<br />

grandeur <strong>à</strong> celles de fission. Ces noyaux sont dits « capturants<br />

». Néanmoins, lorsque le neutron incident apporte<br />

suffisamment d’énergie pour pouvoir franchir <strong>la</strong> barrière<br />

de fission, <strong>la</strong> probabilité de fission s’accroît sensiblement<br />

<strong>et</strong> devient alors supérieure <strong>à</strong> <strong>la</strong> probabilité de capture.<br />

n Les noyaux fissiles pourront donc être transmutés efficacement<br />

dans n’importe quel spectre neutronique mais bénéficieront<br />

de sections efficaces plus importantes avec les neutrons<br />

de faible énergie ;<br />

n Les noyaux capturants ne pourront fissionner directement<br />

qu’avec <strong>des</strong> neutrons de forte énergie, ce qui peut <strong>la</strong>isser entendre<br />

que leur <strong>transmutation</strong> requiert obligatoirement <strong>des</strong><br />

neutrons de ce type. <strong>La</strong> réalité est plus nuancée car leur<br />

<strong>transmutation</strong> peut aussi passer par <strong>des</strong> réactions successives<br />

avec les neutrons d’énergie moindre : une première<br />

absorption transformant le noyau capturant en un noyau<br />

fissile <strong>et</strong> <strong>la</strong> seconde provoquant <strong>la</strong> fission de ce dernier.<br />

<strong>La</strong> vitesse de <strong>transmutation</strong> d’un radionucléide sera d’autant<br />

plus grande que <strong>la</strong> section efficace d’absorption <strong>des</strong> neutrons<br />

sera élevée mais aussi que le flux de neutrons sera important.<br />

Les différents types de réacteur favoriseront différemment<br />

ces deux paramètres clés. Par exemple, les réacteurs <strong>à</strong> neutrons<br />

thermiques (REP) combineront <strong>des</strong> sections efficaces<br />

élevées mais un flux neutronique re<strong>la</strong>tivement faible. A l’inverse,<br />

pour les réacteurs <strong>à</strong> neutrons rapi<strong>des</strong> (RNR), les sections<br />

efficaces seront réduites mais le flux neutronique environ<br />

10 fois plus élevé.<br />

Ainsi, du strict point de vue de <strong>la</strong> vitesse de <strong>transmutation</strong>,<br />

les REP pourraient être plus efficaces que les RNR, grâce <strong>à</strong><br />

<strong>des</strong> sections efficaces beaucoup plus élevées dans le domaine<br />

thermique que dans celui <strong>des</strong> neutrons rapi<strong>des</strong>, avantage<br />

conservé malgré un flux neutronique plus faible dans les REP<br />

que dans les RNR.<br />

Malgré c<strong>et</strong> avantage théorique, les neutrons rapi<strong>des</strong> apparaissent<br />

mieux adaptés <strong>à</strong> <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong> <strong>des</strong> actini<strong>des</strong> mineurs.<br />

<strong>La</strong> principale raison est liée au bi<strong>la</strong>n neutronique de <strong>la</strong> <strong>transmutation</strong>.<br />

En eff<strong>et</strong>, celle-ci est <strong>à</strong> <strong>la</strong> fois consommatrice (par<br />

les captures) <strong>et</strong> génératrice (par les fissions) de neutrons <strong>et</strong><br />

11 – D’une manière simplifiée, <strong>la</strong> barrière de fission représente l’énergie d’excitation<br />

que doit atteindre le noyau composé (noyau initial ayant absorbé un neutron) pour<br />

fissionner. Elle est l’analogue de l’énergie d’activation <strong>des</strong> réactions chimiques.<br />

27

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