Estudo de Catalisadores Automotivos frente ao ... - UFRJ

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Tabela 3. Quantidades de aditivos e enxofre em diversas gasolinas no mundo. Gasolina Aditivos Enxofre Brasileira Álcool (2226%) Máximo: 2500 ppm 7 Média: 8001300 ppm Argentina Máximo: 1000 ppm Média: 150 ppm Européia Máximo: 150 ppm Americana 3070 ppm No Brasil os catalisadores automotivos utilizados, do tipo metalóxido/Al2O3, possivelmente sofrem desativação pelo enxofre, devido aos altos teores presentes nos combustíveis nacionais (não há dados estatísticos). A desativação tem um importante impacto na eficiência do catalisador, com grande impacto na qualidade do ar e, conseqüente efeito negativo ao meio ambientais e a saúde da população. Os processos de desativação ainda são obscuros na literatura, uma análise do mecanismo do envenenamento por enxofre nos sistemas ainda é pouco conhecida. Este trabalho tem como principal objetivo contribuir com o entendimento teórico dos mecanismos de desativação provocada por SO2 em catalisadores automotivos. Serão estudados catalisadores Pd/Al2O3 impregnados com óxido de cério e zircônia nas reações de oxiredução de NO/CO e NO/CH4 na presença e ausência de SO2. O trabalho foi dividido em três partes, para facilitar o entendimento. Na primeira parte foi estudada a caracterização dos catalisadores preparados, através de análise textural, identificação das fases cristalinas, análise da superfície e fases formadas.
Na segunda parte, foi estudada as reações de CO/NO e NO/CH4 na ausência de enxofre, com ênfase nas espécies adsorvidas na superfície, através de analises de espectroscopia de infravermelho in situ. E na terceira parte, as reações na presença de enxofre, na forma de SO2, com ênfase nas espécies formadas através de infravermelho in situ. 8
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O 1s = 530,0 a 550,0 eV, passo = 0,
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da temperatura ambiente até uma te
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4. RESULTADOS E DISCUSSÕES. 4.1. C
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Intensidade (u.a.) 20 40 60 80 Âng
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atomicamente dispersa sobre a alumi
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método de preparação por coimpre
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Consumo de H 2 (u.a.) (a) 5Ce/Al O
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Consumo de H 2 (u.a.) 50 110 230 40
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Consumo de H 2 (u.a.) 50 119 230 23
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Figura 31. MET da amostra Pd/Al2O3.
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Figura 33 MEV com EDS da amostra 10
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Figura 35. MEV com EDS da amostra P
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Observouse nas áreas analisadas
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Intensidade (u.a.) Pd/5Zr/Al 2 O 3
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Ce é atomicamente mais disperso na
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Intensidade (u.a.) Pd/5Ce/Al 2 O 3
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Zr/Al não modifica seus valores em
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nanocristais que escapam da anális
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Intensidade (u.a.) 244 500 Isotérm
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semelhantes para seu sistema Ce/Al2
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Os gráficos que representam os per
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o perfil da dessorção do NO. Obse
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este sistema há uma interpretaçã
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dessorção de CO2 com o aumento de
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que sugerida na literatura, com a f
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partículas de Pd menores que os en
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interações com o CO. A reação e
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Pela Tabela 19, este catalisador ap
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contribuições individuais. Tomare
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A Figura 62 apresenta os perfis de
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Trabalhos de DRS [64], observaram q
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F(r) Pd/10Ce/10Zr/Al 2 O 3 250 300
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Pd/5Ce/Al2O3 para a reação NO/CO
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disponibilidade de vacâncias de ox
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A altas temperaturas a maior forma
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entre 2270 e 1710 cm 1 , apresent
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A bsorbância (u.a.) Pd/Al 2 O 3 Ad
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Na Figura 73, estão apresentados o
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pode ser observado quando a tempera
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Absorbância (u.a.) Pd/5Ce/Al2O3 22
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forte sinergismo com o Pd, onde a a
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As mesmas bandas relatadas para o c
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nobre. O Zr provoca modificação n
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apresentando conversões próximas
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Através de nossos dados de TPD de
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Absorbância (u.a.) Al2O3 Reaç
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Observouse a temperaturas acima d
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temperatura 30 o C menor do que par
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A banda a 1458 cm 1 , relativa à
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Para o catalisador de Pd/5Ce/5Zr/Al
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Conversão de NO (%) 100 80 60 40 2
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metálico produzindo espécies H e
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Absorbância (u.a.) Alumina adso
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primeiras bandas são relacionadas
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sulfatos no PdO para catalisadores
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volta de 1431 cm 1 pode indicar a
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180 o C foi observada também por Y
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4.4.2. FTIR das Reações NO + CO n
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também em nossas análises de adso
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temperatura podem sugerir a disponi
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Absorbância (u.a.) Pd/5Zr/Al2O3
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adsorvidos no cério são evidencia
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Conversão em % NO 100 80 60 40 20
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em Ce2O2S e ZrOS (não definidas a
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A adição de promotores tende a re
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[14] PETUNCHI, J. “Reducción sel
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Xray absorption fine structure sp
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[62] SCHMAL, M., BALDANZA, M. A. S.
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[84] ALMUSAITEER, K. AND CHUANG, S.
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