Estudo de Catalisadores Automotivos frente ao ... - UFRJ

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aixa temperatura. O oxigênio (m/e = 32) também foi maior a 500 °C que a 200 °C. A formação do SO3 (m/e = 80) foi observada a 500 °C. Figura 10. Espectro de massa dos experimentos de pulso com multipulso de uma mistura de 33,3% de oxigênio e 0,67% de SO2 em argônio sobre Pt/Al2O3 a diferentes temperaturas. A Figura 11, apresenta os espectros de DRIFT numa faixa de 3900900 cm 1 após exposição do catalisador a 200 °C em propano com diferentes quantidades de O2 no gás de alimentação (espectros de "a" a "d") e gás inerte (espectro "e"). A Figura 12 mostra o espectro obtido entre 4000 e 1.200 cm 1 quando a mostra de Pt /Al2O3 foi exposta ao propano e O2 a 200° C (espectro "a") ou propano, O2 e SO2 (espectro "b" e "d"), o gás inerte (espectros "c" e "e") a 200 o e 500° C, respectivamente. Intensas bandas em torno de 3510, 3680 e 3730 cm 1 podem ser vistas no espectro da Figura 11. Essas bandas são relativas aos grupos OH superficiais na Al2O3. Expondo o catalisador ao SO2 (Figura 12), as bandas se tornam negativas, o que indica que os grupos hidroxila na alumina interagem com as espécies SO2 ou são consumidas na adsorção do SO2. 33
Na Figura 13, a banda de adsorção a 1055 cm 1 a 500 o C, é atribuída a espécies superfíciais de sulfito ou sulfato na alumina. A maioria das bandas associadas com o sulfito são esperadas abaixo de 1000 cm 1 , porém não podem ser observadas devido à forte absorção da alumina nesta região. O íon livre SO3 2 foi associado a faixas entre 960 e 1010 cm 1 . A região entre 1170 a 1187 cm 1 (Figura 13) pode ser atribuída à espécies de sulfato, onde o sulfato de alumínio aparece com uma intensa absorção até aproximadamente 1190 cm 1 . A posição da banda na Figura 13 muda para comprimentos de onda mais altos quando a temperatura aumenta e quando SO2 é removido da fase gasosa, indicando uma transição do sulfato superficial para o sulfato mássico. Além disso, o ombro a 1260–1280 cm 1 (espectros b–e) e 1230 cm 1 (espectros b e c) são atribuídos a sulfatos e espécies sulfitos, respectivamente. Figura 11 Figura 12 Figura 13 Figura 11. Espectros in situ de DRIFT a 200 °C no Pt/Al2O3 exposto sucessivamente a (a) 0,42% de C3H8 de 3% de O2 em N2; (b) 0,42% de C3H8 e 1,5% de O2 em N2; (c) 0,42% de C3H8 e 0,75% de O2 em N2; (d) 0,42% de C3H8 e 0% de O2 em N2; e (e) N2. 34
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A altas temperaturas a maior forma
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Através de nossos dados de TPD de
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Absorbância (u.a.) Al2O3 Reaç
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Observouse a temperaturas acima d
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Xray absorption fine structure sp
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