PDF - JuSER - Forschungszentrum Jülich

74 Ergebnisse und Diskussion
konstant (120 min). Eine Erhöhung der Wasserstoffkonzentration auf 5 Vol.-% führt
jedoch zu einer instabilen Umsetzung des Wasserstoffs (160 min – 310 min). Auch
eine Reduzierung der Wasserstoffkonzentration auf den Betriebspunkt von 4 Vol.-%
(310 min – 320 min) führt nicht mehr zu stabilen Umsatzraten. Eine Erhöhung der
Konzentration auf 6 Vol.-% (340 min) kann die Reaktion ebenfalls nicht stabilisieren.
Die Ursache für die extreme Instabilität der Reaktion kann nicht ermittelt werden und
wird im Rahmen dieser Arbeit nicht weiter untersucht.
Netzwerkstoff 1.4767 mit Platin als Katalysator wird bei einer Wasserstoffkonzentration
von 4 Vol.-% und zusätzlichem Vorheizen des Gasgemischs (30 min) aktiv,
Abbildung 5.25. Auch nach Deaktivierung der Heizung ist der Umsatz der Probe bei
4 Vol.-% stabil (40 min). Bei einer Erhöhung der Wasserstoffkonzentration auf
5 Vol.-% bzw. 6 Vol.-% wird die Reaktionsrate instabil (50 min – 80 min). Eine Rückführung
der Wasserstoffkonzentration auf 4 Vol.-% (80 min) führt wie bei dem
Substratmaterial 1.4841 nicht zu stabilen Umsatzraten. Das Durchfahren eines
großen Konzentrationsbereichs bis auf 7 Vol.-% kann die Reaktion nicht stabilisieren.
Der Substratwerkstoff 1.4841 mit Palladium entfaltet seine katalytische Aktivität bei
einer Wasserstoffkonzentration von 4 Vol.-% und ca. 95°C Gaseintrittstemperatur
(60 min), Abbildung 5.28. Bei dieser Wasserstoffkonzentration wird die Umsetzung
mit wachsender Versuchszeit instabil (60 min – 110 min). Auch bei Erhöhung der
Wasserstoffkonzentration auf 5 Vol.-% bzw. 6 Vol.-% (110 min und 170 min) kann die
Reaktion nicht stabilisiert werden. Die gemessenen Umsatzraten sind dabei sehr
gering. Aufgrund dieser Ergebnisse wurde die Werkstoffkombination 1.4767/
Rhodium/Palladium nicht untersucht, da davon ausgegangen werden kann, dass sich
auch diese Proben nicht als brauchbar erweisen werden.
Die Ergebnisse der Untersuchungen mit Rhodium als Katalysator sowie als
Unterschicht lassen den Schluss zu, dass Rhodium in beiden Fällen einen negativen
Einfluss auf die Oxidation von Wasserstoff besitzt. Daher wird auch der Ansatz,
Rhodium als Unterschicht zu verwenden, aufgegeben.