Diffusione della luce e dei raggi X in silice amorfa - La Sapienza

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CAPITOLO 2. I modi normali di un solido armonico 25La giustificazione di questa scelta si posa sulla validità dell’ipotesi ergodicasecondo la quale la media d’insieme di un sistema coincide con quellatemporale, purchè quest’ultima sia fatta su tempi abbastanza lunghi rispettoalla scala temporale delle variazioni dei parametri microscopici (posizione evelocità). In altre parole si suppone che su tempi lunghi ogni sistema ergodicovisiti tutti i punti dello spazio delle fasi compatibili coi vincoli macroscopici 3 .L’importanza di questa ipotesi risiede nella legittimazione dell’interpretazionedei risultati sperimentali, basati su medie temporali di grandezzefisiche, attraverso una descrizione teorica basata invece su un processo dimedia astratto, fisicamente inattuabile ma di grande utilità ai fini del calcoloanalitico.Consideriamo ora le proprietà statistiche della 〈ρ(r)〉: si ha evidentementela seguente relazione〈 ∑ lδ(r − R l )〉 = 〈ρ(r)〉 def= N Z N∫∫...e −βV Nd2...dN = N V g(1) (r)in cui Z è la funzione di partizione canonica, V N il potenziale d’interazione tragli N corpi e l’integrazione è estesa ai gradi di libertà delle altre N − 1 particelle.g (1) (r) è la funzione di distribuzione di singola particella; in particolareè la probabilità (normalizzata al volume totale) di trovare una particella inr al tempo t, comunque siano distribuite le altre. Nel caso di sistemi ”uniformi”cioè tali che questa probabilità vale uno indipendentemente da r, la〈ρ(r)〉 è la densità numerica, cioè il rapporto tra il numero totale di particellee il volume del campione.I liquidi sono certamente sistemi omogenei: il numero di repliche dell’insiemeche hanno una particella in r è di fatto indipendente da r: ci si puòfacilmente convincere di questo fatto ragionando in modo equivalente sull’evoluzionetemporale del singolo sistema: su tempi sufficientemente lunghile particelle ricoprono in maniera ”omogenea” tutto il volume V del campione.Per i cristalli questo non è certamente vero: per esempio non esistonorepliche del sistema che presentino particelle nel punto medio tra dueposizioni d’equilibrio, mentre il numero di sistemi (e quindi la probabilità)aumenta se si considerano posizioni via via più vicine a quest’ultime. Per3 I vincoli macroscopici dipendono ovviamente dal tipo di insieme statistico che si sceglie.Le tre possibilità più note sono quelle relative agli approcci microcanonico, canonico,grancanonico, in cui i parametri di controllo sono rispettivamente energia, temperatura,numero di particelle.25
26 2.4. IL FATTORE DI STRUTTURA DINAMICOun vetro la questione è abbastanza delicata: certamente questo presenta posizionidi equilibrio come il cristallo, ma abbiamo già visto come sia presente,su tempi molto lunghi, un moto diffusivo di riarrangiamento strutturale. Perdi più si può pensare di far transire più volte il sistema riportandolo semprealla stessa temperatura: i vetri così ottenuti appartengono certamente allostesso insieme canonico ma hanno configurazioni di equilibrio assolutamentediverse e distribuite in maniera praticamente casuale.Un vetro si può quindi considerare un sistema omogeneo.Le tecniche spettroscopiche che si ultilizzano per la descrizione della dinamicamicroscopica dei sistemi, tra le quali la diffusione anelastica di lucee raggi X, si basano sul legame più o meno diretto tra l’intensità diffusa e ladensità di massa del sistema. In particolare, come mostreremo nel prossimocapitolo, l’intensità della radiazione diffusa ad un angolo tale da selezionareun momento scambiato col sistema pari a q, e con una frequenza tale che lasua differenza rispetto a quella incidente sia ω, è legata alla trasformata diFourier spazio temporale (in q ed ω) della media d’insieme〈ρ(r, t)ρ(r ′ , t ′ )〉che prende il nome di funzione di autocorrelazione della densità o, in modoequivalente, funzione di correlazione densità-densità. Per sistemi ergodici, lecui proprietà macroscopiche sono invarianti per traslazioni temporali, questadipende esclusivamente dalla differenza dei tempi t − t ′ . Molto spesso l’ergodicitàè una proprietà ritenuta quasi scontata per i sistemi fisici reali. Inrealtà è stato dimostrato [6] che già un sistema semplice come una coppia dioscillatori armonici è non ergodico. Allo stesso modo esistono teorie secondole quali non è ergodico un cristallo armonico; lo stesso discorso vale poi peri glass-former in prossimità della transizione vetrosa (sistemi lontani dall’equilibriotermodinamico). In tutti questi casi dunque, in linea di principio,le funzioni di correlazione dipendono da due tempi e non dalla differenzarelativa.La funzione di autocorrelazione è evidentemente una proprietà di coppiadel sistema: integrandola infatti su una della due variabili spaziali, e normalizzandoal numero di particelle otteniamo direttamente dall’espressione(2.14)∫1〈ρ(r ′ , t)ρ(r ′ + r, 0)〉dr ′ = 1 NN26N∑N∑j=1 i≠j=1〈δ(r + R i (t) − R j (0))〉 +(2.15)
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BIBLIOGRAFIA 139[31] P. Benassi, M.
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