Diffusione della luce e dei raggi X in silice amorfa - La Sapienza

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CAPITOLO 4. La diffusione anelastica neisistemi disordinati 43uno nullo, uno che cancella il Thomson 1 (S (1) (Â2 ) ) e l’altro (l’unico checontribuisce alla sezione d’urto totale) che ha la forma, per il singolo ente l[ ∑×〈t f |λ〈t f |S (2) (ˆp · Â)| t i〉 = −2πi√ n √ ω i ω fVe iωt ∑ αβe α i e β∗f (4.2)̂µ α (t)| e λ 〉〈e λ |̂µ β (t)E i − E λ − ¯hω f + iη + ̂µ ]β(t)| e λ 〉〈e λ |̂µ α (t)e −i¯q·̂Rl (t) | t + E i − E λ + ¯hω i + iη + i 〉in cui abbiamo definito l’operatore momento di dipolo ̂µ ldef= ∑ i Q li ̂ρ li di unagenerica unità l.Il termine tra parentesi definisce l’operatore quantistico polarizzabilità ˆα l αβ(t)(come sopra relativo alla singola unità) nel caso, che è il nostro, in cui nonsiano presenti effetti indotti 2 .La media, quantistico statistica nello spirito della (3.9), andrà eseguitaper un insieme di N unità con polarizzabilità ˆα l αβ(t) prima sugli stati elettronicie poi nucleari, tenendo conto che avendo definito le singole unità noninteragenti, lo stato elettronico totale sarà il prodotto degli stati elettronicidi singola unità così come ogni operatore riferito al sistema totale sarà lasomma degli operatori di singola unità.Inoltre, supponendo che il sistema si trovi ad una temperatura il cui e-quivalente energetico è minore del primo salto elettronico (condizione chesi verifica nella maggior parte dei casi), avremo che la media termodinamicasi identifica col valor medio quantistico, fatto sullo stato fondamentale,dell’operatore polarizzabilità totale.Alla luce di queste considerazioni scriveremo la parte elettronica dellafunzione di correlazione che compare nella (3.9) come∑ ∑ll ′k>0∑〈e l 0 | ̂α αβ(0) l | e l 0〉〈e l′0 | ̂α γδ(0) l′| e l′0 〉+ (4.3)ll ′e −iω k0t 〈e l 0 | ̂α l αβ(0) | e l k〉〈e l k | ̂α l′γδ(0) | e l′0 〉δ ll ′in cui abbiamo separato i contributi che hanno origine dalla correlazione diunità rispettivamente diverse o no e introdoto il set completo ∑ k>0 | e l k〉〈e l k |=1 Questa affermazione è vera SOLO se si utilizza l’approssimazione di dipolo anche sultermine Thomson.2 Giustificheremo questa definizione, introducendo il concetto di effetti indotti, nelprossimo paragrafo.43
44 4.2. I FENOMENI INDOTTI1. È interessante notare come la dipendenza temporale della funzione dicorrelazione sia molteplice: una lenta che viene dalle funzioni d’onda (l’unicaper il primo termine) ed una veloce dal termine esponenziale.Se la radiazione incidente è a frequenze minori del primo salto elettronicoallora il secondo contributo è zero in quanto è associato ad una transizioneelettronica che il c.e.m. non è in grado di attivare. In questo caso la sezioned’urto sarà legata al solo contributo self detto di polarizzabilità molecolare;mediando anche sugli stati del nucleo e scrivendo il termine e i¯q·̂Rl (t) in terminidella sua trasformata di Fourier (la distribuzione delta di Dirac), otteniamofinalmente inserendo le (3.10) e (4.2) nella (3.9)∂ 2 σ∂ω∂Ω =ω iω 3 f2Nπc 4∑αβγδe α i e β f eγ∗ i∫e δ∗fdte iωt ∫dr 1 dr 2 e −i¯q(r 1−r 2 )∑< ̂α αβ(t) l ̂α γδ(0)δ(r l′1 − ̂R l (t))δ(r 2 − ̂R l ′(0) >l,l ′(4.4)in cui abbiamo esplicitato la forma della densità degli stati di probe ρ f =ω 2 f(2πc) 3 .Come notato in precedenza, nello spirito dell’approssimazione di Born Oppenheimer,la media quantistico statistica che compare nella (4.4) va eseguitaprima sulle polarizzabilità microscopiche e sui soli stati elettronici nel sensodella (4.3); il risultato (dipendente dalle posizioni nucleari) va poi mediato,assieme ai contributi esponenziali, sugli stati del nucleo.4.2 I fenomeni indottiNella derivazione della (4.4) abbiamo considerato sul singolo ente solo l’effettodiretto dei fotoni, senza includere la possibilità che a questa interazione sipossa aggiungere quella (sempre di tipo elettromagnetico) con tutti gli altrienti.Supponiamo infatti di avere a che fare con un campione costituito non dauna singola particella ma da più enti (non necessariamente atomi o molecole,per esempio polarizzabilità associate a legami molecolari). Per quanto dettofinora, la polarizzabilità ̂α l αβ(t) è relativa al l − esimo ente isolato, e nontiene in conto le eventuali mutue influenze che possono esercitarsi tra questi.In questa sezione ci occuperemo proprio di formalizzare il caso in cui sianopresenti campi indotti dagli stessi enti.44
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BIBLIOGRAFIA 139[31] P. Benassi, M.
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