Leitfähigkeitsmessungen an ionenleitenden Kristallen

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Die Bildung solcher Defekte ist ebenfalls thermisch aktiviert und ihre Gleichgewichtskonzentration n bei einer bestimmten Temperatur T wird beschrieben durch den Ausdruck n = n 0 exp E f − 2k B T (B.5) wobei n 0 der atomaren Konzentration der Fehlstellen entspricht. Setzt man die Ausdrücke B.2,B.3 und B.5 in B.1 ein, so erhält man für die spezifische Leitfähigkeit σ: σ = η q2 ν 0 l 2 n 0 exp k B T = A T exp − E A k B T − E m + E f /2 k B T (B.6) (B.7) Dabei bezeichnet A einen Vorfaktor, der nicht von der Temperatur abhängt und E A = E m + E f /2 die Aktivierungsenergie der Leitfähigkeit, die sich aus der Migrationsenergie zur Überwindung der Potentialbarrieren und der Bildungsenergie der Defekte zusammensetzt. Die Abhängigkeit in Gl. B.7 zeigt in den Koordinaten y=ln(σT) gegen x=1/T („Arrhenius-Auftragung“ ) eine Gerade mit konstanter Steigung, welche der Aktivierungsenergie E A entspricht. Falls sich mit der Temperatur die Art der Defekte und die Kristallstruktur nicht ändern, so gilt die Abhängigkeit für solche Kristalle bis zum Schmelzpunkt. Doch gibt es neben den gewöhnlichen Ionenleitern eine grosse Zahl von Verbindungen, wo es als Ergebnis eines Phasenüberganges zu einer vollständigen Unordnung in einem Untergitter kommt, oft auch quasi als „Schmelzen“ dieses Untergitters betrachtet. Alle Ionen dieses Untergitters nehmen am Ladungstransport teil. Deshalb ist die Konzentration der beweglichen Ladungsträger n gleich der Anzahl der vorhandenen n 0 . In der Regel haben solche Verbindungen eine schlecht leitende Tieftemperaturphase, die nach überschreiten einer Übergangstemperatur von einer Phase mit sehr hoher Leitfähigkeit abgelöst wird. Diese Phase wird gewöhnlich superionische Phase genannt. Ihre Leitfähigkeit wird beschrieben durch: σ SI = η q2 ν 0 l 2 n 0 exp k B T = A T exp − E m k B T − E m k B T (B.8) (B.9) Hier stimmt die Aktivierungsenergie mit der Migrationsenergie E m überein, da sich die Zahl der Ladungsträger mit der Temperatur nicht ändert n = n 0 . Man muss hier jedoch anmerken, dass sich als Ergebnis des Phasenüberganges die Werte für den Vorfaktor A und die Migrationsenergie E m stark ändern können. In der Regel sind in der superionischen Phase diese Parameter niedriger als in der Tieftemperaturphase. Als Beispiel ist in der Abb. B.2 die Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit für den superionischen Kristall AgI 17
Abb. B.2.: Temperaturabhängige elektrische Leitfähigkeit von AgI, AgBr und AgCl. Diese Originalgraphik wurde aus [12] entnommen und stammt ursprünglich von Tubandt und Lorenz aus dem Jahr 1914. Man erkennt den Phasenübergang von β-AgI zu α-AgI anhand des sprunghaften Anstiegs der Leitfähigkeit bei T = 150 ◦ C. Bei T = 550 ◦ C schmilzt der Kristall und die Leitfähigkeit nimmt ab. 18
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