Erzeugung von Wasserstoff mittels katalytischer Partialoxidation ...

Zwar hat die Beteiligung des Katalysators keinen Einfluss auf die Lage eines
thermodynamischen Gleichgewichts, dennoch lassen sich mit Hilfe eines Katalysators sowohl
Selektivität als auch Umsatz einer Stoffumwandlung stark beeinflussen [110]. Dies beruht im
Wesentlichen auf der Tatsache, dass bestimmte Reaktionen auf katalytisch aktiven
Oberflächen Reaktionsgeschwindigkeiten aufweisen, die um Größenordnungen schneller sind
als bei deren Abwesenheit oder in Gasphasenreaktionen. Dadurch lassen sich mit der Wahl des
Katalysators, der Verweildauer des Reaktionsgemisches im chemischen Reaktor und der
Isolation von Zwischenprodukten Selektivität und Umsatz einer Reaktion steuern.
Bei der heterogenen Katalyse liegen, im Gegensatz zur homogenen Katalyse, die Reaktanten
und Produkte in einer anderen Phase vor als der Katalysator. Der Ort des reaktiven
Geschehens der heterogen katalysierten Reaktion ist meist die Oberfläche eines Festkörpers.
Aus diesem Grund liegt der Schlüssel zum Verständnis der heterogenen Katalyse in der
Betrachtung der physikalisch-chemischen Prozesse an deren Grenzflächen, die bei der
Stoffumwandlung eine wesentliche Rolle spielen. Insbesondere die Diffusion von Reaktanten
zur Oberfläche, deren Chemisorption an der Oberfläche, die Bildung aktiver
Oberflächenkomplexe, sowie die Desorption der Produkte zur Regenerierung der Oberfläche
spielen in katalytischen Kreisläufen eine zentrale Rolle.
4.1.2 Modellierung katalytischer Reaktoren
Moderne Ansätze zur Beschreibung heterogener Reaktionen in chemischen Reaktoren
basieren auf der Betrachtung molekularer Prozesse und deren Elementarschritte [110 - 112].
Dabei zeichnen sich technische Reaktoren durch eine Vielzahl komplexer physikalischer und
chemischer Prozesse aus, die parallel nebeneinander oder miteinander gekoppelt ablaufen.
Abbildung 4.1 veranschaulicht diese Vorgänge am Beispiel eines katalytisch beschichteten
Wabenkörpers in einem Strömungsrohrreaktor, wie er in dieser Arbeit verwendet wird.
Neben den erwähnten Prozessen an der Phasengrenzfläche wie Diffusion, Adsorption und
Aktivierung gilt es auch homogene Gasphasenreaktionen zu berücksichtigen, die insbesondere
bei hohen Temperaturen stark an Einfluss gewinnen. Für eine umfassende Beschreibung des
Reaktionsgeschehens müssen ferner neben den chemischen Prozessen auch deren Kopplung
mit auftretenden Transportvorgängen von Wärme, Stoff und Impuls in Betracht gezogen
werden. Dies beinhaltet neben der Berücksichtigung des Zustroms und des Abflusses der
fluiden Phase auch Prozesse wie die Diffusion durch poröse Strukturen katalytischer
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