PhD (PDF) - Universität Wien
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Ein Interferometer für kalte Neutronen<br />
Dissertation<br />
zur Erlangung des akademischen Grades<br />
Doktor der Naturwissenschaften<br />
an der<br />
Fakultät für Naturwissenschaften und Mathematik<br />
der <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong><br />
Eingereicht von<br />
Christian Pruner<br />
<strong>Wien</strong>, im Juli 2004<br />
Diese Arbeit wurde durch den Fonds zur Förderung wissenschaftlicher Forschung FWF<br />
(Projekt P-14614-PHY) unterstützt.
Abstract<br />
Scattering and diffraction experiments proved to be extremely useful for materials investigation<br />
and have developed to standard techniques in condensed matter sciences. Depending on the<br />
desired information and the size of the scattering or diffraction objects, quanta are chosen<br />
having an appropriate interaction with the object as well as appropriate momentum. The most<br />
common ones being light, x-rays, electrons and neutrons.<br />
As the characteristics of the scattered or diffracted radiation reflects the correlation between<br />
the quantum field and the structure of the scatterer it is of utmost importance for the correct<br />
interpretation of diffraction and scattering experiments to determine the coherence properties of<br />
the scattering radiation [1]. The coherence of the beam is characterised by its coherence volume,<br />
a quantity which can be measured by interferometry. For thermal neutrons this task was perfor-<br />
med using a perfect silicon-crystal interferometer [2, 3]. In material sciences cold neutrons in a<br />
wavelength range between 0.6 nm and 1.3 nm are frequently employed for investigations of large-<br />
scale structures, e.g. for structure analysis of biological materials (viruses, proteins, enzymes),<br />
in metallurgy (alloys, magnetic and superconducting materials) or for polymer research. The<br />
continuous development of cold neutron sources and the increasing number of applications at<br />
small-angle scattering facilities for cold neutrons illustrate the demand for a device to determine<br />
the coherence properties of a cold neutron beam.<br />
Here we report on the setup and adjustment of a new Mach-Zehnder type interferometer for cold<br />
neutrons based on holographically generated gratings in triple Laue geometry. We employed<br />
the photo-neutronrefractive effect of DMDPE - doped deuterated poly(methylmethacrylate)<br />
to perform the first direct measurement of the coherence function for cold neutrons. This<br />
task is done by continuously increasing the phase difference between two beam paths of the<br />
interferometer through rotation of a phase-flag. The decay of interference fringes is monitored<br />
and thus the coherence function determined experimentally.<br />
Evaluation of the interference pattern allows to determine the coherence length of the neutron<br />
beam, the coherent scattering length density of the phase-flag and the absolute phase of the<br />
third interferometer grating. The experimental determination of the intensity and the phase<br />
of the scattering radiation permits a direct Fourier transform from reciprocal to real space and<br />
thus the solution of the ”phase problem” in neutron scattering.<br />
I
Kurzfassung<br />
Streu- und Beugungsexperimente haben sich als äußerst nützliche Analyseverfahren in den<br />
Materialwissenschaften etabliert und zu Standardtechniken bei Strukturuntersuchungen in der<br />
Festkörperforschung entwickelt. Dazu werden - abhängig von der jeweiligen Fragestellung und<br />
der Größe der zu untersuchenden Strukturen - Quanten mit geeigneten Wechselwirkungseigen-<br />
schaften und Impulsen gewählt. Häufig kommen Photonen, Elektronen oder Neutronen zum<br />
Einsatz.<br />
Da die Streu- oder Beugungscharakteristik die Korrelation des Quantenfeldes mit der zu unter-<br />
suchenden Struktur widerspiegelt, ist es für eine korrekte Interpretation von Streuexperimen-<br />
ten unerlässlich, die Kohärenzeigenschaften des Quantenfeldes in Betracht zu ziehen [1]. Die<br />
Kohärenz des Quantenfeldes wird durch sein Kohärenzvolumen charakterisiert, eine Größe, die<br />
mit interferometrischen Methoden bestimmt werden kann. Für thermische Neutronen wurde<br />
das Kohärenzvolumen erstmals mithilfe eines Silizium-Perfektkristallinterferometers bestimmt<br />
[2, 3]. In den Materialwissenschaften, wie beispielsweise in der biologischen Strukturforschung<br />
(Viren, Proteine, Enzyme), der Metallurgie (Legierungen, magnetische und supraleitende Werk-<br />
stoffe) oder der Polymerforschung, werden zur Untersuchung von Mikrostrukturen häufig kalte<br />
Neutronen im Wellenlängenbereich zwischen 0.6 nm und 1.3 nm eingesetzt. Die stetig zuneh-<br />
mende Anzahl von Experimentieranlagen für kalte Neutronen und deren Weiterentwicklung für<br />
unterschiedlichste Anwendungen machen den Bedarf nach einem Instrument zur Bestimmung<br />
der Kohärenzeigenschaften eines kalten Neutronenstrahls offensichtlich.<br />
Die hier vorliegende Arbeit erläutert den Aufbau und die Justage eines neuartigen Interferome-<br />
ters für kalte Neutronen vom Mach-Zehnder-Typ. Das Interferometer besteht aus drei, in Laue-<br />
Geometrie hintereinander angeordneten, holographisch hergestellten Gittern in deuteriertem<br />
Poly(methylmethacrylat). Diese Gitter werden auf der Basis des photo-neutronenrefraktiven<br />
Effektes durch Dotierung des Materials mit DMDPE hergestellt. Des Weiteren wird die er-<br />
ste direkte Messung der Kohärenzfunktion eines kalten Neutronenstrahls beschrieben. Durch<br />
sukzessive Rotation eines Phasenschiebers ist es möglich, zwischen den beiden Strahlen im In-<br />
terferometer einen Phasenschub zu erzeugen, welcher mit zunehmender Phasendifferenz eine<br />
Abnahme des Interferenzkontrastes zur Folge hat. Diese Abnahme des Interferenzkontrastes<br />
wird detektiert und gestattet eine experimentelle Bestimmung der Kohärenzfunktion.<br />
Die Auswertung der experimentellen Daten erlaubt die Bestimmung der Kohärenzlänge des Neu-<br />
II
tronenstrahls, der kohärenten Streulängendichte des Phasenschiebers und der absoluten Phase<br />
des dritten Interferometergitters. Die Kenntnis der Intensität und der Phase eines Streusignals<br />
ermöglicht dessen direkte Fouriertransformation vom Reziprok- in den Realraum und stellt somit<br />
die Lösung der in der Neutronenstreuung als ”Phasenproblem” bekannten Fragestellung dar.<br />
III
Inhaltsverzeichnis<br />
1 Einleitung und Motivation 1<br />
2 Das Hologramm als Beugungsgitter 4<br />
2.1 Präparation der Gitter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7<br />
2.2 Radikalische Polymerisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10<br />
2.3 Der photorefraktive Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11<br />
2.3.1 Der photorefraktive Effekt in (Poly)methylmethacrylat . . . . . . . . . . . 11<br />
2.3.2 Der photo-neutronenrefraktive Effekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13<br />
2.3.3 Höhere Harmonische . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17<br />
2.4 Dynamische Beugungstheorie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22<br />
3 Erzeugung von Phasenschüben für Neutronen 30<br />
3.1 Eigenschaften des Neutrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31<br />
3.1.1 Schwache Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33<br />
3.1.2 Gravitative Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33<br />
3.2 Berechnung von Streulängen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34<br />
3.2.1 Starke Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35<br />
3.2.2 Magnetische Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39<br />
3.2.3 Elektrische Wechselwirkung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40<br />
4 Kohärenz 42<br />
4.1 Korrelationsfunktionen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45<br />
4.2 Zeitliche Kohärenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48<br />
4.2.1 Kreuzkorrelationstheorem und <strong>Wien</strong>er-Khintchine Theorem . . . . . . . . 50<br />
4.3 Räumliche Kohärenz . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51<br />
4.3.1 Van Cittert-Zernike-Theorem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53<br />
4.4 Kohärenzeigenschaften von Neutronen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53<br />
IV
Inhaltsverzeichnis V<br />
4.4.1 Einfluss der Neutronenzählrate auf die Kohärenzeigenschaften . . . . . . . 58<br />
5 Das LLL-Interferometer 60<br />
5.1 Der Aufbau des Interferometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60<br />
5.2 Der Strahlengang im LLL-Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61<br />
5.2.1 Abschätzung der Sichtbarkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63<br />
5.3 Justage des Interferometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66<br />
5.3.1 Messung des Nick- und Gierwinkels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69<br />
5.3.2 Messung des Rollwinkels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71<br />
5.3.3 Berechnung der Lichtintensität bei der Messung des Rollwinkels . . . . . 75<br />
6 Experimentelle Ergebnisse 79<br />
6.1 Prinzipieller Aufbau einer Neutronenkleinwinkelstreuanlage . . . . . . . . . . . . 79<br />
6.2 Bestimmung der Kohärenzfunktion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81<br />
6.2.1 SANS-Anlage des ILL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81<br />
6.2.2 SANS-Anlage der GKSS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99<br />
7 Zusammenfassung und Ausblick 103<br />
Anhang 105<br />
A Eikonalnäherung 105<br />
B Matrizendarstellung optischer Komponenten 107<br />
C Kreuzkorrelationstheorem 109<br />
D Van Cittert-Zernike Theorem 110<br />
Literaturverzeichnis 113<br />
Lebenslauf 123<br />
Publikationsliste 124
Inhaltsverzeichnis VI<br />
Konferenz/Seminarbeiträge 125<br />
Danksagung 127
1 Einleitung und Motivation<br />
Im Laufe der letzten 30 Jahre wurden zahlreiche interferometrische Experimente mit thermi-<br />
schen und ultrakalten Neutronen durchgeführt. Das Spektrum der durchgeführten Experimente<br />
reicht dabei von quantenmechanischen Grundlagenexperimenten [4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11],<br />
über Untersuchungen zu verschiedenen Wechselwirkungen, beispielsweise mit Materie, elek-<br />
tromagnetischen Feldern oder Gravitationsfeldern [12, 13], bis hin zur Charakterisierung der<br />
Kohärenzeigenschaften von Neutronenstrahlen [2, 3, 14] oder zu Präzisionsmessungen von<br />
Neutronenstreulängen [15, 16]. Der erste experimentelle Nachweis von Neutroneninterferenzen<br />
gelang Maier-Leibnitz und Springer 1962 mithilfe eines Fresnel-Interferometers [17]. Rauch et<br />
al. entwickelten 1974 das erste Perfektkristall Interferometer für thermische Neutronen vom<br />
Mach-Zehnder-Typ [18]. Gruber et al. nahmen 1989 ein Mach-Zehnder Interferometer für<br />
ultrakalte Neutronen in Betrieb [19]. Während die Strahlmanipulation in einem Interferometer<br />
für thermische Neutronen üblicherweise auf (dynamischer) Beugung an atomaren Gittern<br />
beruht, werden in der Interferometrie mit ultrakalten Neutronen vorwiegend lithographisch<br />
oder mechanisch hergestellte Gitter als Beugungsstrukturen verwendet. Die Periodizität der<br />
Beugungsstruktur bestimmt dabei den nutzbaren Wellenlängenbereich der Neutronen. So<br />
liegt der Netzebenenabstand atomarer Gitter in der Größenordnung von 0.1 nm, während die<br />
Gitterperioden lithographisch oder mechanisch hergestellter Gitter in einer Größenordnung von<br />
1000 nm liegen. Holographische Techniken bieten eine elegante und hochpräzise Möglichkeit,<br />
Strukturen mit Gitterperioden zwischen 50 nm und mehreren 100 nm herzustellen und gestatten<br />
es somit, die Lücke des Einsatzes interferometrischer Methoden im Wellenlängenbereich kalter<br />
Neutronen zu schließen.<br />
Ziel der hier vorliegenden Arbeit ist es, interferometrische Methoden im Energiebereich kalter<br />
Neutronen im Hinblick auf mögliche Anwendungen in der Festkörperphysik zu etablieren.<br />
Neutronenstreuung hat sich in den letzten Jahrzehnten zu einem äußerst nützlichen Verfahren<br />
und zu einer Standardtechnik bei der Untersuchung von Materialstrukturen entwickelt. Gerade<br />
1
in den vergangenen Jahren wurden weitere Experimentieranlagen für Untersuchungen von<br />
Strukturen in der Größenordnung zwischen 10 nm und 1000 nm mit kalten bzw. ultrakalten<br />
Neutronen eröffnet. Da die Streucharakteristik einer zu untersuchenden Substanz von der<br />
Korrelation des Quantenfeldes mit der zu untersuchenden Struktur abhängt, ist es für eine<br />
korrekte Interpretation von Streuexperimenten unerlässlich, die Kohärenzeigenschaften des<br />
Quantenfeldes in Betracht zu ziehen [1]. Interferometrische Techniken ermöglichen es, diese<br />
direkt auszumessen.<br />
Das in dieser Arbeit besprochene Interferometer baut auf einem 1995 von Schellhorn et al.<br />
vorgestellten Interferometerprototyp aus holographischen Gittern für kalte Neutronen mit einer<br />
Gesamtlänge von 6 cm und einer Sichtbarkeit der Interferenzen von 14% auf [20, 21]. Das<br />
Interferometer besteht aus drei holographisch erzeugten Brechungsindexgittern in deuteriertem<br />
Polymethylmethacrylat (d-PMMA), welche in Laue-Geometrie angeordnet und starr auf einem<br />
Edelstahlchassis montiert sind. Die Herstellung der Gitter erfolgt durch Belichtung der Proben<br />
mit einem Lichtinterferenzmuster, welche im Material eine Modulation des Brechungsindexes<br />
sowohl für Licht als auch für Neutronen initiiert (photo-neutronenrefraktiver Effekt). An<br />
auf diese Weise hergestellten Strukturen können Neutronen mit Effizienzen von mittlerweile<br />
bis zu 80% abgebeugt werden. Durch geeignete Wahl der Belichtungsparameter ist es ferner<br />
möglich, die Beugungseffizienzen der optischen Bauteile des Interferometers den Anforderungen<br />
entsprechend anzupassen.<br />
Das Ziel, neutroneninterferometrische Methoden in der Festkörperphysik zu etablieren [22],<br />
machte eine Neukonstruktion des Interferometerprototyps notwendig. Aufgrund der geringen<br />
Kohärenzlänge der Neutronenstrahlen stellt der Aufbau eines Neutroneninterferometers enorm<br />
hohe Anforderungen an die Justage der Interferometergitter. Bei dem hier vorgestellten Inter-<br />
ferometer erfolgt die Justage direkt während der Belichtung der Gitter. Während die bisherige<br />
Justagetechnik [20, 21] beispielsweise die Messung und Kompensation des Rollwinkels nur über<br />
Distanzen von wenigen Zentimetern in ausreichender Präzision erlaubte, wurde im Rahmen<br />
dieser Arbeit ein neues polarisationsoptisches Verfahren entwickelt, das es ermöglicht, den Roll-<br />
winkel über praktisch beliebig große Distanzen zu kontrollieren. Exemplarisch wird dies bei<br />
der Justage des Interferometers mit einer Gesamtlänge von 30 cm demonstriert. Das Inter-<br />
ferometer wurde an den Neutronenkleinwinkelstreuanlagen D22 des Institutes Laue-Langevin,<br />
Grenoble/Frankreich und SANS-2 des Forschungszentrums GKSS, Geesthacht/Deutschland in<br />
2
Betrieb genommen. Im Rahmen der dort durchgeführten Messungen wurden die Kohärenzfunk-<br />
tionen der beiden Anlagen sowie wichtige Geräteparameter des Interferometers spezifiziert. Im<br />
Hinblick auf die Auswertung von Neutronenstreudaten konnte gezeigt werden, dass es prinzipiell<br />
möglich ist, sowohl die Amplitude als auch die Phase der Streufunktion eines Kleinwinkelstreuers<br />
interferometrisch zu messen. In diesem Zusammenhang ist es gelungen, die Phase des dritten<br />
Interferometergitters experimentell zu bestimmen.<br />
3
2 Das Hologramm als Beugungsgitter<br />
Unter einem Beugungsgitter wird im Allgemeinen eine periodische Anordnung gleichartiger<br />
Streuzentren verstanden. In der Holographie [23] wird ein solches (elementares) Beugungs-<br />
gitter im einfachsten Fall durch das Aufzeichnen des Interferenzmusters zweier σ- polarisierter<br />
ebener Wellen (Zweiwellenmischung) in einem photorefraktiven Material realisiert (Abb. 2.1).<br />
Die Intensitätsverteilung des Interferenzmusters I(z) ist in diesem Fall kosinusförmig moduliert.<br />
I(z) = (IR + IS)[1 + m cos(Hzz)] (2.1)<br />
Hier sind IR und IS die Intensitäten der sogenannten Referenz- und Signalwellen, mit Hz ist<br />
die z-Komponente der Raumfrequenz des Gitters bezeichnet. Der Modulationsgrad der Inten-<br />
sitätsverteilung hängt mit m = 2 √ IRIS/(IR + IS) vom Intensitätsverhältnis der Schreibstrahlen<br />
ab. Der Gittervektor H ist durch die Differenz zwischen dem Referenzwellenvektor kR und dem<br />
Signalwellenvektor kS definiert (Bragg’sches Gesetz):<br />
H = kR − kS<br />
Mit Λ = 2π/|H| als Periode des Interferenzmusters, λ = 2π/|kR,S| als Wellenlänge der<br />
Schreibstrahlen und 2ΘB als Öffnungswinkel zwischen den Schreibstrahlen (außerhalb des Me-<br />
diums) lautet das Bragg’sche Gesetz in alternativer Darstellung: 1<br />
λ<br />
Λ =<br />
2 sin ΘB<br />
Im Falle eines linearen photorefraktiven Aufzeichnungsmechanismus hat eine Belichtung des pho-<br />
torefraktiven Materials mit einem kosinusförmigen Interferenzmuster eine ebenso kosinusförmige<br />
Modulation des Brechungsindexes n(z) bzw. des Absorptionskoeffizienten α(z) zur Folge.<br />
1 Für die entsprechenden Größen im Medium ist der Brechungsindex n zu berücksichtigen.<br />
4<br />
(2.2)<br />
(2.3)
H<br />
I S<br />
I R<br />
k S<br />
k R<br />
� B<br />
z<br />
I(z),n(z), �(z)<br />
Abb. 2.1: Skizze der geometrischen Verhältnisse beim Schreiben und Auslesen eines elementaren<br />
Hologramms. Referenz- und Signalwelle mit den Intensitäten IR und IS und<br />
den Wellenvektoren kR und kS werden am Probenort zur Interferenz gebracht. Das<br />
Interferenzmuster I(z) mit der Periode Λ = 2π/|H| bzw. der Raumfrequenz |H|<br />
verursacht im photorefraktiven Material räumlich modulierte Änderungen des Brechungsindexes<br />
n(z) bzw. des Absorptionskoeffizienten α(z). Mit IRr, IRt, ISr und<br />
ISt sind die Intensitäten der reflektierten bzw. transmittierten Referenz- und Signalwelle<br />
bezeichnet. Die in Richtung der Referenzwelle beobachtete Gesamtintensität<br />
wird mit I0, die in Richtung der Signalwelle beobachtete Gesamtintensität mit IH<br />
bezeichnet.<br />
�<br />
n(z) = n0 + ∆n · cos(Hzz + Φn) (2.4)<br />
α(z) = α0 + ∆α · cos(Hzz + Φα) (2.5)<br />
Mit n0 und α0 sind der ungestörte Brechungsindex bzw. Absorptionskoeffizient, mit ∆n und ∆α<br />
deren modulierte Amplituden bezeichnet. Die Phase Φn,α zwischen dem Lichtintensitätsmuster<br />
und der Modulation des Brechungsindexes bzw. des Absorptionskoeffizienten erlaubt Rück-<br />
schlüsse auf die dem photorefraktiven Effekt zugrundeliegenden Mechanismen. Diese Phase<br />
I Rt<br />
I St<br />
I Sr<br />
I Rr<br />
I 0<br />
I H<br />
x<br />
5
kann durch Messung der Intensitäten der hinter der Probe interferierenden transmittierten bzw.<br />
abgebeugten R- und S-Strahlen direkt bestimmt werden. Bezeichnet Φ = ΦL −Φn,α die Phasen-<br />
differenz zwischen dem Lichtinterferenzmuster und dem Brechungsindexgitter n(z) bzw. dem<br />
Absorptionsgitter α(z), so gilt für lokale Prozesse, wie sie beispielsweise für PMMA vorliegen<br />
Φ = 0, für nichtlokale Prozesse, beispielsweise diffusionskontrollierte Transportprozesse Φ = π/2.<br />
Die Charakterisierung eines Gitters bezüglich der Modulationsstärke des Brechungsindexes ∆n<br />
oder des Absorptionskoeffizienten ∆α erfolgt üblicherweise durch Beugung einer ebenen Welle,<br />
der Referenzwelle IR, an der lichtinduzierten Struktur. Dabei werden die von der Probe in<br />
Richtung IO und IH ausgehenden Intensitäten als Funktion der Abweichung vom Braggwinkel<br />
∆ΘB bestimmt (Abb. 2.2).<br />
I R<br />
� B<br />
k R<br />
z'<br />
z<br />
�<br />
n(z) �(z)<br />
k 0<br />
2� B<br />
k H<br />
I 0<br />
�� B<br />
k H'<br />
Abb. 2.2: Skizze der geometrischen Verhältnisse beim Auslesen eines fundamentalen Hologramms<br />
durch Rotation des Gitters um ∆ΘB im Realraum (links) sowie zugehöriges<br />
Wellenvektordiagramm im reziproken (Fourier-) Raum (rechts). Unter Berücksich-<br />
I H<br />
tigung der Erhaltung der Energie lautet die Braggleichung im Fall einer Verkippung<br />
des Gitters H ′ = k0 − k ′ H − q, mit q als sogenanntem Offbraggvektor.<br />
Das Verhältnis der abgebeugten Intensität IH(∆ΘB) zur Gesamtintensität IH(∆ΘB)+I0(∆ΘB)<br />
wird als Beugungseffizienz bzw. Beugungswirkungsgrad η(∆ΘB) des Gitters bezeichnet:<br />
η(∆ΘB) :=<br />
x'<br />
x<br />
IH(∆ΘB)<br />
IH(∆ΘB) + I0(∆ΘB)<br />
k 0<br />
k H<br />
q<br />
2� B<br />
H<br />
kH' 6<br />
�� B<br />
H'<br />
(2.6)
2.1. PRÄPARATION DER GITTER 7<br />
Bei der Belichtung einer photorefraktiven Substanz mit einer in Abb. 2.1 skizzierten Zweistrahl-<br />
interferenz berechnen sich die Intensitäten der von der Probe ausgehenden Teilstrahlen IO und<br />
IH zu<br />
IO(η, Φn,α) = IRη + IS(1 − η) + 2 � IRIS(1 − η)η sin(Φn,α)<br />
IH(η, Φn,α) = ISη + IR(1 − η) − 2 � IRIS(1 − η)η sin(Φn,α). (2.7)<br />
2.1 Präparation der Gitter<br />
Die Herstellung holographischer Gitter in (Poly)methylmethacrylat (PMMA) stellt hohe Anfor-<br />
derungen an die chemische Reinheit der Proben sowie deren optische Qualität. Durch Optimie-<br />
rung des Herstellungsprozesses ist es mittlerweile gelungen, die Qualität und Reproduzierbar-<br />
keit der Proben zu steigern und somit die Voraussetzungen für eine systematische Untersuchung<br />
der Gitterbildungsprozesse, der Polymerisationskinetik, der Langzeitstabilität, etc. zu schaffen<br />
[24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31].<br />
Die Ausgangssubstanz zur Herstellung der Polymerplatten ist das Monomer Methylmethacrylat<br />
(MMA, CH2C(CH3)COOCH3). Für neutronenoptische Anwendungen wird deuteriertes d8-<br />
MMA verwendet. Um eine vorzeitige selbstinitiierte Polymerisation des Monomers während der<br />
Lagerung des Materials zu unterbinden, sind sowohl dem MMA als auch dem d8-MMA jeweils<br />
100 ppm 1.4 -Dihydroxybenzol (Hydrochinon, C6H6O2) als Inhibitor zugesetzt. Dessen redu-<br />
zierende Wirkung terminiert die für den Polymerisationsprozess verantwortlichen, vorwiegend<br />
durch ionisierende Strahlung, Luftsauerstoff, Licht- oder Temperatureinwirkung entstehenden<br />
Radikale. 2<br />
H COOCH3<br />
| |<br />
C = C<br />
| |<br />
H CH3<br />
⎡<br />
⎢<br />
⎣<br />
H COOCH3<br />
| |<br />
• C − C •<br />
| |<br />
H CH3<br />
Abb. 2.3: Strukturformeln des Monomers Methylmethacrylat und des Polymers Polymethylmethacrylat.<br />
Da es sich bei dem hier vorliegenden Polymerisationsprozess um eine radikalische Polymerisation<br />
handelt, ist es notwendig, den Inhibitor vom Monomer zu trennen. Dies erfolgt durch Destil-<br />
2 Ohne Zugabe eines Inhibitors wird für Methylmethacrylat bei einer Temperatur von 29 ◦ C ein Monomerumsatz<br />
von 50% nach etwa 5 Jahren erreicht [32].<br />
⎤<br />
⎥<br />
⎦<br />
n
2.1. PRÄPARATION DER GITTER 8<br />
Abb. 2.4: Modell eines Methylmethacrylatmoleküls<br />
Abb. 2.5: Modell des Polymethylmethacrylatmoleküls<br />
lation des MMA-Hydrochinon-Gemisches unter Argonatmosphäre bei größtmöglicher Differenz<br />
der Dampfdruckkurven von MMA und Hydrochinon bei einer Temperatur von 38 ◦ C und einem<br />
Druck von 70 mbar.<br />
Um die in den folgenden Unterkapiteln beschriebene thermische Präpolymerisation und licht-<br />
induzierte Postpolymerisation zu ermöglichen, wird das Destillat mit Polymerisationsinitiato-<br />
ren dotiert. Für die thermische Präpolymerisation bzw. die lichtinduzierte Postpolymerisa-<br />
tion werden die Substanzen Azo-bis-iso-Butyronitril (AIBN, C8H12N4) bzw. 2.2 -Dimethoxy-<br />
2 -phenylacetophenon (DMDPE, C6H5COC(OCH3)2C6H5 ) verwendet. Diese zerfallen unter<br />
Temperatureinwirkung bzw. ultravioletter Beleuchtung in Radikale und chemisch inaktive Re-<br />
streaktionsprodukte. Die Strukturformeln sowie mögliche Zerfallsreaktionen der Initiatoren sind<br />
in den Abbildungen 2.6 und 2.7 gezeigt.<br />
CH3 CH3 CH3 CH3<br />
| | | |<br />
NC − C − N = N − C − CN<br />
kBT<br />
−−−−→ NC − C • + N2 + • C − CN<br />
| | | |<br />
CH3 CH3 CH3 CH3<br />
Abb. 2.6: Strukturformel des Thermoinitiators Azo-bis-iso-Butyronitril (AIBN) und ein möglicher<br />
Zerfallsmechanismus unter Temperatureinwirkung.<br />
Typische Dotierungskonzentrationen betragen für AIBN 0.5 mg/ml (≈ 3 mol/ml) und für<br />
DMDPE 0.5 mg/ml (≈ 2 mol/ml). Die Einwaage des Photoinitiators sowie alle weiteren Arbeits-<br />
schritte erfolgen bei Dunkelkammerbeleuchtung. Die dotierte Monomerlösung wird in speziell
2.1. PRÄPARATION DER GITTER 9<br />
✔ ✔<br />
O OCH3<br />
✗✔<br />
❚ � |<br />
❚ C − C ✔<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔ |<br />
✔<br />
✗✔<br />
❚<br />
❚ hν<br />
−−−→<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔<br />
✔✔<br />
O OCH3<br />
✗✔<br />
❚ � |<br />
❚ C• + • C ✔<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔<br />
|<br />
✔<br />
✗✔<br />
❚<br />
❚<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔<br />
OCH3<br />
OCH3<br />
−−−→ ✔✔<br />
O O<br />
✗✔<br />
❚ �<br />
❚ C•<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔<br />
+ • CH3 +<br />
�<br />
C<br />
|<br />
OCH3<br />
✔ ✔<br />
✗✔<br />
❚<br />
❚<br />
❚ ✔<br />
❚<br />
✖✕<br />
✔<br />
Abb. 2.7: Strukturformel des Photoinitiators 2,2-Dimethoxy-2-phenylacetophenon (DMDPE)<br />
und ein möglicher Zerfallsmechanismus unter Beleuchtung mit UV-Licht.<br />
konstruierte Polymerisationsküvetten gefüllt und bei einer Temperatur von 45 ◦ C über einen<br />
Zeitraum von 48 Stunden präpolymerisiert. Temperatur und Zeitraum sind so gewählt, dass ein<br />
Monomerumsatz von etwa 80% erreicht wird. Die verbleibenden 20% an Monomeren stehen der<br />
lichtinduzierten Postpolymerisation zur Verfügung. Die Befüllung der Polymerisationsküvetten<br />
erfolgt, indem die Monomerlösung mittels Edelstahlkanülen in einen durch einen elastischen<br />
Dichtungsring und zwei Glasplatten 3 begrenzten Hohlraum gespritzt wird. Um eine Kontami-<br />
nation des Destillats mit Luftsauerstoff zu vermeiden, wird der durch die Glasplatten und den<br />
Dichtungsring begrenzte Hohlraum vor der Befüllung mehrmals mit Argon gespült. Die Glas-<br />
platten befinden sich in einem Metallrahmen, welcher so konstruiert ist, dass ein beweglicher<br />
Flansch Volumenkontraktionen während der Polymerisation kompensiert und auf diese Weise<br />
eine Ablösung des Polymerisates von den Quarzglasscheiben verhindert. Als Dichtungsringe ha-<br />
ben sich FEP (Perfluorethylenpropylen) ummantelte O-Ringe mit Silikon-Hohlkern bewährt, die<br />
sowohl die Anforderungen bezüglich Elastizität als auch der Resistenz gegenüber MMA erfüllen.<br />
Zusätzlich werden die Kanülen nach der Befüllung der Küvetten mit einer Paste aus PTFE (Po-<br />
lytetrafluorethylen, Markenbezeichnungen TEFLON, HOSTAFLON bzw. FLUON) abgedichtet,<br />
um einerseits ein Verdampfen des MMA und andererseits eine Diffusion von Luftsauerstoff zum<br />
Probenvolumen zu verhindern. 4<br />
3 Suprasil II, Durchmesser 40-60 mm, Dicke 3 mm, Planität < 3λ, Parallelität < 3’<br />
4 FEP und PTFE sind resistent gegenüber fast allen organischen und anorganischen Verbindungen. Sie zeichnen<br />
sich durch eine starke Kohlenstoff-Fluor-Bindung in der Molekülkette aus. Lediglich geschmolzene bzw.<br />
gelöste Alkalimetalle, elementares Fluor sowie verschiedene Fluorverbindungen können das Material bei hohen<br />
Drücken und Temperaturen angreifen.
2.2. RADIKALISCHE POLYMERISATION 10<br />
2.2 Radikalische Polymerisation<br />
Sowohl die thermisch induzierte Präpolymerisation als auch die lichtinduzierte Postpolymerisa-<br />
tion von MMA zu PMMA erfolgt über einen sogenannten radikalischen Additionspolymerisati-<br />
onsprozess [32, 33], bei dem durch sukzessive Aneinanderreihung von Monomeren Polymerketten<br />
entstehen. Der Mechanismus der Additionspolymerisation wird durch das Vorhandensein einer<br />
ungesättigten (kovalenten) Bindung zwischen den C-Atomen des Monomers ermöglicht, welche<br />
jeweils zwei der vier Valenzelektronen des C-Atoms beansprucht. Die Polymerisation wird durch<br />
den Zerfall der Initiatoren AIBN und DMDPE in Radikale mit jeweils einem ungepaarten Elek-<br />
tron eingeleitet. Diese Radikale spalten die C=C - Doppelbindungen der MMA-Moleküle auf<br />
und übertragen auf diese Weise ihre radikalischen Eigenschaften auf die C-Atome der Monomere.<br />
Der Polymerisationsprozess erfolgt in folgenden Schritten:<br />
1. Start der Polymerisation:<br />
2. Kettenwachstum:<br />
R • +M → RM • (2.8)<br />
Durch sukzessive Anlagerung weiterer Monomereinheiten an das radikalische Kette-<br />
nende M• entstehen Polymerketten. Das chemisch aktive Zentrum wird dabei bei jedem<br />
Wachstumsschritt an das Kettenendmolekül weitergereicht.<br />
RMn • +M → RMn+1 • (2.9)<br />
Sowohl die Initiatorradikale R• als auch die Makroradikale RMn+1• können mit benach-<br />
barten Initiatorradikalen oder Makroradikalen reagieren. Durch diese ständige Bildung<br />
und Terminierung von Radikalen stellt sich schon nach kurzer Zeit eine Gleichgewichts-<br />
konzentration von im System vorhandenen Radikalen in der Größenordnung 10 −8 mol/l<br />
ein [32].<br />
3. Kettenabbruchsreaktion:
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 11<br />
Das Kettenwachstum kann durch zwei unterschiedliche Mechanismen zum Stillstand<br />
kommen.<br />
• Kombination:<br />
• Disproportionierung:<br />
2.3 Der photorefraktive Effekt<br />
RMn • +RMm• → RMn+mR (2.10)<br />
COOH3<br />
|<br />
RMn • +RMm• → RMn−1C = C + HMmR<br />
| |<br />
H CH3<br />
(2.11)<br />
Unter photorefraktiven Materialien werden Materialien verstanden, deren Brechungsindex sich<br />
unter Lichteinwirkung ändert. Der photorefraktive Effekt wurde erstmals 1966 von Ashkin<br />
et al. [34] bei Untersuchungen an Lithiumniobat - Kristallen (LiNbO3) beobachtet und we-<br />
nig später als Aufzeichnungsmöglichkeit für Volumenphasenhologramme mit Licht erkannt [35].<br />
Die Untersuchung und Entwicklung photorefraktiver Materialien für technische Anwendungen,<br />
wie beispielsweise optoelektronische Bauelemente oder Datenspeicher mit Speicherdichten bis<br />
zu 10 Mbyte/mm 3 , gewann seither zunehmend an Bedeutung und ist Gegenstand intensiver<br />
Forschung [36]. Die am häufigsten verwendeten photorefraktiven Materialien sind neben Lithi-<br />
umniobat andere dielektrische Kristalle, wie beispielsweise Bariumtitanat (BaTiO3), Halbleiter<br />
wie Galliumarsenid (GaAs) und Indiumphosphid (InP) sowie die in den letzten Jahren an Be-<br />
deutung gewinnenden Photopolymere [37].<br />
2.3.1 Der photorefraktive Effekt in (Poly)methylmethacrylat<br />
Der photorefraktive Effekt in (Poly)methylmethacrylat beruht auf einer Änderung der Dichte des<br />
Monomer-Polymer-Gemisches (ρM= 0.94 g/cm 3 , ρP= 1.18 g/cm 3 ) in Abhängigkeit des Polyme-<br />
risationsgrades der Substanz, welche mittels der Lorentz-Lorenz-Beziehung (Clausius-Mossotti-<br />
Beziehung) mit einer Änderung des Brechungsindexes n in Zusammenhang steht [38, 39, 40].
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 12<br />
n2 − 1<br />
n2 + 2 = ¯ρN ¯ R = 1<br />
3ɛ0<br />
�<br />
i<br />
ρN,i αi<br />
(2.12)<br />
Mit ¯ρN ist die mittlere Teilchenzahldichte bezeichnet, ¯ R ist die gemittelte Refraktivität, ɛ0<br />
die Vakuumdielektrizitätskonstante und αi die molekulare Polarisierbarkeit der vorhandenen<br />
Moleküle mit der Teilchenzahldichte ρN,i. Für eine ideale Monomer-Polymer-Mischung gilt für<br />
den Brechungsindex also<br />
n2 − 1<br />
n2 1<br />
= (¯ρM<br />
+ 2 3ɛ0<br />
¯ RM + ¯ρP ¯ RP ). (2.13)<br />
Die Präparation der mit den Polymerisationsinitiatoren AIBN und DMDPE dotierten MMA<br />
Proben zur Herstellung von Volumenphasenhologrammen erfolgt in einem zweistufigen Prozess.<br />
Zunächst wird das Verhältnis von PMMA zu MMA durch eine thermisch induzierten Präpoly-<br />
merisation festgelegt, indem die Parameter Polymerisationstemperatur und -dauer so eingestellt<br />
werden, dass die Proben nach der thermischen Polymerisation einen Restmonomergehalt von<br />
etwa 20% aufweisen. Diese Restmonomere stehen der lichtinduzierten Postpolymerisation zur<br />
Verfügung. Der Postpolymerisationsprozess erfolgt durch Belichtung der mit geeigneten Photo-<br />
initiatoren dotierten Proben. Dabei wird der Polymerisationsprozess reinitiiert und durch Wahl<br />
der Belichtungsparameter gezielt gesteuert. Bei Belichtung der Substanz mit einem Intensitäts-<br />
muster ist es auf diese Weise möglich, den Restmonomergehalt und somit den Brechungsindex<br />
räumlich zu strukturieren. Der Photoinitiator gelangt bei der lichtinduzierten Postpolymerisa-<br />
tion bei der Absorption eines Photons in einen angeregten Zustand. Das Absorptionsmaximum<br />
von DMDPE liegt bei einer Wellenlänge von etwa 340 nm (Abb. 2.8, Abb. 2.9).<br />
Die Reaktiongeschwindigkeiten für die Anregung dieser Zustände liegen in einer Größenordnung<br />
von 10 −9 s bis 10 −10 s [41]. Nach dem photochemischen Initiierungsschritt folgt die Addition<br />
der Benzoylradikale an die MMA-Moleküle, wobei tertiäre Radikale entstehen, die ihrerseits<br />
wiederum an MMA addieren können. Der Zerfall des Photoinitiators unter Beleuchtung kann<br />
durch ein einfaches Exponentialgesetz beschrieben werden. Für die zeitliche Änderung der Pho-<br />
tostarterkonzentration gilt<br />
˙NP = −kP INP . (2.14)
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 13<br />
α [mm -1 ]<br />
0.20<br />
0.15<br />
0.10<br />
0.05<br />
Photostarterkonzentration<br />
0 [mg/ml]<br />
0,3 [mg/ml]<br />
0,4 [mg/ml]<br />
0,5 [mg/ml]<br />
0,8 [mg/ml]<br />
0,8 [mg/ml] belichtet<br />
0.00<br />
250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 750 800<br />
λ [nm]<br />
Abb. 2.8: Absorptionsspektren unterschiedlich mit dem Photostarter DMDPE dotierter<br />
PMMA Proben. Die thermische Präpolymerisation der Proben erfolgte bei einer<br />
Temperatur von 45 ◦ C über einen Zeitraum von 48 h bei einer Thermostarterkonzentration<br />
von 0.5 mg/ml. Zusätzlich eingezeichnet ist das Spektrum einer Probe<br />
mit einer Photostarterkonzentration von 0.8 mg/ml, welche über einen Zeitraum von<br />
etwa 10 h bei einer Wellenlänge von λ = 351 nm und einer Intensität von 400 W/m 2<br />
langzeitbelichtet wurde.<br />
Hier ist kP eine (experimentell zu bestimmende) Reaktionskonstante, I die Bestrahlungsinten-<br />
sität und NP die Anfangskonzentration des Photostarters.<br />
2.3.2 Der photo-neutronenrefraktive Effekt<br />
In Analogie zum photorefraktiven Effekt in der Lichtoptik wird unter dem photo-<br />
neutronenrefraktiven Effekt eine Änderung des Brechungsindexes für Neutronen verstanden,<br />
welche durch Lichteinwirkung im Material hervorgerufen wird [42, 43]. Die Belichtung eines<br />
photo-neutronenrefraktiven Materials mit einem Lichtintensitätsmuster hat somit eine dement-<br />
sprechende Modulation des Neutronenbrechungsindexes n(r) zur Folge [24, 26, 44]. Dieser mo-<br />
dulierte Neutronenbrechungsindex wird - unabhängig vom zugrundeliegenden mikroskopischen
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 14<br />
α [mm -1 ]<br />
0.5<br />
0.4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
340 nm<br />
385 nm<br />
∆α [mm -1 ]<br />
0.5<br />
0.4<br />
0.3<br />
0.2<br />
0.1<br />
0.0<br />
300 400 500 600 700 800<br />
λ [nm]<br />
Belichtungszeit:<br />
16s<br />
8s<br />
4s<br />
2s<br />
unbelichtet<br />
0.0<br />
250 300 350 400 450 500 550 600 650 700 750 800<br />
λ [nm]<br />
Abb. 2.9: Absorptionsspektren sowie Differenzspektren relativ zur unbelichteten Probe (Inset)<br />
unterschiedlich lange belichteter PMMA-Proben. Alle Proben waren jeweils mit<br />
0.5 mg/ml DMDPE und AIBN dotiert. Die Belichtung erfolgte bei einer Wellenlänge<br />
von λ = 351 nm und einer Intensität von 1.8 kW/m 2 . Die thermische Präpolymerisation<br />
der Proben erfolgte bei einer Temperatur von 45 ◦ C über einen Zeitraum<br />
von 48 h. Die Absorptionsbande bei λ = 340 nm kann eindeutig dem Photostarter<br />
DMDPE zugeordnet werden (vgl. Abb. 2.8). Für die im Differenzspektrum deutlich<br />
sichtbare, mit der Belichtungsdauer anwachsende Absorptionsbande bei λ = 385 nm,<br />
kann eines der Zerfallsprodukte des DMDPE verantwortlich gemacht werden (vgl.<br />
Abb. 2.7). Um welchen Zerfallsmechanismus es sich dabei genau handelt, konnte<br />
bisher noch nicht geklärt werden.<br />
Wechselwirkungsmechanismus - als ortsabhängige Strukturierung der Neutronenstreulängen-<br />
dichte auf mesoskopischer Ebene beschrieben.<br />
Die folgenden Betrachtungen sind auf die der Neutronenoptik zugrundeliegenden kohärenten,<br />
elastischen Streuprozesse von Neutronen an Materie [45] beschränkt. Die Bewegungsgleichung<br />
nichtrelativistischer Teilchen mit der Ruhemasse m in einem Potential V (r, t) ist die Schrödin-<br />
gergleichung:
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 15<br />
�<br />
− �2<br />
2m ∇2 �<br />
∂ψ(r, t)<br />
+ V (r, t) ψ(r, t) = ı�<br />
∂t<br />
Für ein stationäres Potential V (r) kann Gl. 2.15 mit dem Lösungsansatz<br />
ψ(r, t) = Ψ(r)e −ıωt<br />
(2.15)<br />
(2.16)<br />
nach Zeit und Ort separiert werden. Die ortsabhängige Funktion Ψ(r) ist eine Lösung der<br />
stationären Schrödingergleichung<br />
Diese Gleichung ist vom Typ einer Helmholtzgleichung:<br />
�<br />
∇ 2 + 2m<br />
�<br />
(E − V (r)) Ψ(r) = 0. (2.17)<br />
�2 �<br />
∇ 2 + K(r) 2�<br />
Ψ(r) = 0 (2.18)<br />
Durch Vergleich von Gl. 2.17 mit Gl. 2.18 kann für ein nichtrelativistisches Quant, das sich im<br />
Energiezustand E = �ω befindet und der Dispersionsrelation<br />
unterliegt, der Ausdruck<br />
k 2 = 2mE<br />
� 2<br />
(2.19)<br />
�<br />
2m<br />
K(r) := (E − V (r)) (2.20)<br />
�2 als Betrag des Wellenvektors |K(r)| der durch das Potential gestörten Wellenfunktion des Teil-<br />
chens aufgefasst werden [5, 45]. Somit ist es möglich, in Analogie zur Lichtoptik, einen Bre-<br />
chungsindex für Neutronen anzugegeben:<br />
n(r) = K(r)<br />
k =<br />
�<br />
V (r)<br />
1 −<br />
E<br />
(2.21)
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 16<br />
Das zeitunabhängige Wechselwirkungspotential V (r) wird im Folgenden als optisches Potential<br />
bezeichnet.<br />
In Kapitel 3 wird gezeigt, dass die Stärke der Wechselwirkung zwischen Neutronen und Materie<br />
durch Angabe der sogenannten kohärenten Streulängendichte ρbc<br />
quantifiziert werden kann.<br />
Möglichkeiten, die kohärente Streulängendichte und somit das neutronenoptische Potential V (r)<br />
räumlich zu strukturieren, sind:<br />
• Modulation der Streulängendichte des Substrates<br />
In PMMA beruht der photo-neutronenrefraktive Effekt auf einer lichtinduzierten Ände-<br />
rung der Teilchenzahldichte ∆ρN(r), welche eine Änderung der kohärenten Streulängen-<br />
dichte ∆ρbc (r) nach sich zieht (vgl. Abschnitt 3.2). Die Beleuchtung einer photo-<br />
neutronenrefraktiven Substanz mit Licht geeigneter Wellenlänge und einer Intensitäts-<br />
verteilung I(r) ermöglicht somit eine räumliche Modulation des neutronenoptischen Po-<br />
tentials:<br />
V (r) = V + ∆V (r) ∝ ρbc + ∆ρbc (r) = ρbc<br />
�<br />
1 + ∆ρN(r)<br />
�<br />
ρN<br />
(2.22)<br />
Mit V ist hier das über das Probenvolumen gemittelte neutronenoptische Potential, mit<br />
∆V (r) dessen räumlich strukturierte Änderung bezeichnet. Während in PMMA die Ände-<br />
rung der Dichte photochemischen Ursprungs ist, sind in piezoelektrischen photorefraktiven<br />
Materialien Raumladungsfelder für Gitterverzerrungen verantwortlich, welche ebenso lo-<br />
kale Brechungsindexänderungen hervorrufen [46, 47, 48]. Als typische Substanz sei hier<br />
LiNbO3 erwähnt, dessen Raumladungsfelder in der Größenordnung von 100 kV/cm liegen<br />
können.<br />
• Modulation einer Beimengung<br />
Eine weitere Möglichkeit, den Neutronenbrechungsindex lokal zu ändern, ist die Modula-<br />
tion einer Beimengung, beispielsweise eines Isotops oder einer Atomsorte mit der kohären-<br />
ten Streulängendichte ρ j<br />
. Für den Teilchentransport können sowohl Diffusion oder Drift-<br />
bc<br />
prozesse infolge von Raumladungsfeldern als auch photochemische Reaktionen verantwort-<br />
lich sein. Für das neutronenoptische Potential gilt hier:
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 17<br />
• Beiträge infolge elektrischer Potentiale<br />
V (r) = V + ∆V j (r) ∝ ρbc<br />
+ ∆ρj<br />
bc<br />
(2.23)<br />
Zusätzliche, allerdings verglichen mit den bisher besprochenen um einige Größenordnun-<br />
gen kleinere Beiträge zum neutronenoptischen Potential sind auf eine direkte Kopplung<br />
des magnetischen Dipolmoments µ n [49] des Neutrons an eventuell vorhandene elektrische<br />
Raumladungsfelder zurückzuführen. Für den photo-neutronenrefraktiven Effekt in PMMA<br />
spielen Raumladungsfelder allerdings keine Rolle. Bezüglich Beiträgen einer Wechselwir-<br />
kung zwischen dem magnetischen Dipolmoment des Neutrons und elektromagnetischen<br />
Feldern sei auf Kapitel 3 verwiesen.<br />
2.3.3 Höhere Harmonische<br />
Die Belichtung eines photorefraktiven Materials mit einem kosinusförmig modulierten Lichtin-<br />
terferenzmuster hat nicht notwendigerweise eine ebenso kosinusförmige modulierte Änderung des<br />
Brechungsindexes zur Folge. Abweichungen der lichtinduzierten Strukturierung des Brechungs-<br />
indexes von der eingestrahlten Lichtintensitätsmodulation sind auf die dem photorefraktiven<br />
Effekt zugrundeliegenden im Allgemeinen nichtlinearen Prozesse zurückzuführen. Bei der Cha-<br />
rakterisierung von lichtinduzierten Strukturen durch Beugungsexperimente machen sich diese<br />
Nichtlinearitäten im Aufzeichungsprozess als höhere Beugungsordnungen i ∈ N bemerkbar [50].<br />
Es sei darauf hingewiesen, dass wegen sin ΘB = iλ/2Λ Beugungsordnungen mit i > 2Λ/λ prin-<br />
zipiell nicht mehr mit Licht ausgelesen werden können. Abbildung 2.10 zeigt ein Ergebnis eines<br />
Neutronenbeugungsexperiments an insgesamt vier Beugungsordnungen zur Untersuchung von<br />
Nichtlinearitäten des photo-neutronenrefraktiven Auffzeichnungsprozesses in PMMA. Die Mes-<br />
sungen fanden etwa vier Monate nach dem Einschreiben statt. Aufgetragen ist die auf fünf<br />
Stunden normierte Neutronenzählrate je Detektorpixel entlang einer über den Detektor verlau-<br />
fenden Diagonalen. Das lichtinduzierte Brechungsindexgitter wurde dafür nacheinander in die<br />
Braggwinkel der einzelnen Beugungsordnungen gedreht und die Beugungsintensität ortsaufgelöst<br />
detektiert.<br />
Die der lichtinduzierten Polymerisation bzw. der Polymerisationskinetik des PMMA zugrun-<br />
deliegenden Prozesse sind noch nicht vollständig geklärt. Insbesondere der Zusammenhang<br />
zwischen der durch kurzzeitige Belichtung im Material erzeugten Radikalkonzentration und der
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 18<br />
Zählrate/Pixel in 5h<br />
10 6<br />
10 4<br />
10 2<br />
10 0<br />
Θ � ����Θ �<br />
���<br />
Offbragg<br />
Θ i � 6 Θ Β<br />
(1)<br />
(2)<br />
Θ� Θ<br />
i B<br />
(3)<br />
Θ� Θ<br />
i B<br />
(4)<br />
Θ� Θ<br />
i B<br />
0 2 4 6 8 10<br />
Θ i [mrad]<br />
Abb. 2.10: Auf fünf Stunden normierte Neutronenzählrate je Detektorpixel entlang einer diagonal<br />
über den Detektor eingezeichneten Geraden (Inset) für verschiedene Ein-<br />
fallswinkel θ (j)<br />
B (j = 0, 1, 2, 3, 4) als Funktion des Winkels Θi zwischen dem Zentrum<br />
des transmittierten und dem zum jeweiligen Detektorpixel gestreuten Strahl<br />
[51, 30]. Die Gitterkonstanten der verschiedenen Beugungsordnungen Θ (1)<br />
B (�),<br />
Θ (2)<br />
B<br />
(◦), Θ(3)<br />
B<br />
(△), Θ(4)<br />
B (♦) betragen Λ1 = 540 nm, Λ 2 = 270 nm, Λ 3 = 135 nm und<br />
Λ 4 = 67.5 nm. Der schraffierte Bereich markiert den bei der Messung zur Hälfte<br />
abgeblockten transmittierten Strahl. Für die im Inset gezeigte ortsaufgelöste Neutronenzählrate<br />
wurde das Gitter in den Braggwinkel für die 4. Beugungsordnung<br />
gedreht.<br />
über einen Zeitraum von Monaten beobachteten Änderung des Polymerisationsgrades und so-<br />
mit des Brechungsindexes ist derzeit Gegenstand eingehender Untersuchungen. 5 Ein auf der<br />
Basis lichtspektroskopischer Messungen entwickeltes Modell beschreibt die nichtlineare Kine-<br />
tik der lichtinduzierten Änderung der Radikalkonzentration bzw. der Absorption als Funktion<br />
der Belichtungsparameter sowie der initialen Photostarterkonzentration als lokalen, d.h. nicht<br />
diffusionskontrollierten Prozess [30, 51, 52]. Eine Änderung der Absorption findet den Expe-<br />
5 Die Belichtungszeiten liegen für typische Intensitäten I ≈ 1 kW/m 2 in der Größenordnung einiger Sekunden.<br />
4K<br />
3K<br />
2K<br />
1K<br />
0K
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 19<br />
rimenten zufolge nur während der Belichtung statt, nach der Belichtung bleibt die Absorption<br />
im Rahmen der Messgenauigkeit konstant. Das Modell beschreibt die zeitliche Änderung der<br />
Radikalkonzentration NR durch Beleuchtung mithilfe der Differentialgleichung<br />
˙NR = −2 ˙ NP − kRINR. (2.24)<br />
Der erste Term in Gl. 2.24 bringt eine Abnahme der Photostarterkonzentration und durch<br />
Einsetzen von Gl. 2.14 eine damit einhergehende Zunahme der Radikalkonzentration NR als<br />
Funktion der Bestrahlungsintensität I zum Ausdruck. Der zweite Term beschreibt die Abnahme<br />
der Radikalkonzentration NR unter Beleuchtung als Folge einer möglichen lichtinduzierten Ter-<br />
minierungsreaktion der Radikale untereinander. Mit den experimentell zu bestimmenden Re-<br />
aktionsraten kP und kR und der initialen Photostarterkonzentration NP (0) berechnet sich die<br />
zeitliche Entwicklung der Radikalkonzentration durch Beleuchtung zu<br />
NR(t) = 2NP (0)kP<br />
kR − kP<br />
�<br />
e −kP It − e −kRIt �<br />
. (2.25)<br />
Abbildung 2.11 zeigt die mithilfe von Gl. 2.25 berechnete zeitliche Entwicklung der Radi-<br />
kalkonzentration NR(t, z) für ein ein kosinusförmig moduliertes Lichtintensitätsmuster I(z) =<br />
I0 · [1 + m cos 2πz<br />
Λ ].<br />
Unter der Voraussetzung einer Proportionalität zwischen der Absorptionsänderung ∆α und der<br />
Photostarter- bzw. Radikalkonzentration, welche durch die Parameter fP und fR berücksichtigt<br />
wird, gilt<br />
∆α(t) = fP [NP (t) − NP (0)] + fRNR(t). (2.26)<br />
Diese Voraussetzung wurde experimentell bestätigt. Durch Einsetzen von Gl. 2.14 und Gl. 2.25<br />
in Gl. 2.26 lautet die zeitliche Entwicklung der Absorptionsänderung ∆α(t):<br />
�<br />
∆α(t) = NP (0) e −kP<br />
�<br />
It 2fRkP<br />
kR − kP<br />
+ fP<br />
�<br />
−kRIt 2fRkP<br />
− e<br />
kR − kP<br />
− fP<br />
�<br />
(2.27)<br />
Dem Modell zufolge kann die Kinetik der Änderung der Radikalkonzentration bzw. der Ab-<br />
sorption in mit DMDPE dotiertem PMMA lediglich für kurze Belichtungszeiten bzw. geringe
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 20<br />
NRA mol<br />
������������<br />
ml E<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
500<br />
250<br />
z@mmD<br />
0<br />
-250<br />
-500<br />
0<br />
10<br />
20<br />
30<br />
t@sD<br />
Abb. 2.11: Nach Gleichung 2.25 berechnete Kinetik der Radikalkonzentration NR(t, z) für ein<br />
kosinusförmig moduliertes Lichtintensitätsmuster I(z) = I0 · [1 + m cos 2πz ]. Als<br />
Λ<br />
Parameter wurden typische Werte gewählt: NP(0) = 2 mol/ml, m = 0.9, I0 =<br />
400 W/m2 , Λ = 380 nm. Ferner wurden die experimentell bestimmten Werte kR =<br />
0.14 · 10−4 m2J−1 , kP = 7.8 · 10−4 m2J−1 verwendet [30, 51].<br />
Belichtungsintensitäten als näherungsweise linear betrachtet werden. Durch Fourierentwicklung<br />
der Radikalkonzentration NP (t, z) nach cos(Hz) ist es möglich, die Amplituden der höheren<br />
Harmonischen als Funktion der Bestrahlung E = I · t zu berechnen. Ein Vergleich der be-<br />
rechneten Fourieramplituden des Radikalgitters mit den experimentell bestimmten Beugungsef-<br />
fizienzen erlaubt Rückschlüsse auf den Zusammenhang zwischen der Radikalkonzentration und<br />
der Brechungsindexänderung. Abbildung 2.12 zeigt eine Anpassung der zeitlichen Entwicklung<br />
der mithilfe des Modells berechneten ersten Fourieramplitude der Radikalkonzentration an die<br />
experimentell bestimmten über den Offbraggwinkel integrierten Beugungseffizienzen der ersten<br />
Beugungsordnung. Das Einschreiben der Gitter erfolgte bei bei einer Intensität von 2.8 kW/m 2<br />
und unterschiedlichen Belichtungszeiten. Bei der Anpassung wurde eine Proportionalität zwi-<br />
schen der Brechungsindexänderung und der initialen Radikalkonzentration angenommen. Ferner<br />
40
2.3. DER PHOTOREFRAKTIVE EFFEKT 21<br />
wurde für den Zusammenhang zwischen dem Beugungswirkungsgradintegral (Gl. 2.50) und der<br />
Brechungsindexänderung die Näherung Iη(∆n) ∝ ∆n gemacht. Die freien Parameter der An-<br />
passung waren Beleuchtungsintensität I0 und initiale Radikalkonzentration NP (0).<br />
I η<br />
22<br />
20<br />
18<br />
16<br />
14<br />
12<br />
10<br />
8<br />
6<br />
4<br />
2<br />
0<br />
F0 F1 F2 F3 Erste Harmonische<br />
Zweite Harmonische<br />
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20<br />
Belichtungszeit [s]<br />
Abb. 2.12: Experimentell ermittelter integrierter Beugungswirkungsgrad (Symbole) der ersten<br />
und zweiten Beugungsordnung, aufgenommen bei einer Wellenlänge von<br />
λ = 351 nm. Die PMMA-Proben wurden unterschiedlich lange (2 s, 4 s, 8 s, 16 s) bei<br />
einer Intensität von 2.8 kW/m 2 und einer Wellenlänge von λ = 351 nm belichtet.<br />
Die rote gestrichelte Linie entspricht einer Anpassung der ersten Fourieramplitude<br />
der im Modell beschriebenen Entwicklung an den Datensatz für den integrierten<br />
Beugungswirkungsgrad der ersten Beugungsordnung. Die auf diese Weise ermittelten<br />
Parameter wurden für die Berechnung der nullten, zweiten und dritten Fourieramplitude<br />
als Funktion der Belichtungszeit verwendet.<br />
Dem Modell zufolge ist es durch geeignete Wahl der Belichtungsparameter möglich, das Verhält-<br />
nis der Amplituden der verschiedenen Beugungsordnungen gezielt zu steuern. Um die Tragfähig-<br />
keit des Modellansatzes zu prüfen, müssen zukünftige Experimente insbesondere die fehlende<br />
Übereinstimmung des Beugungswirkungsgradintegrals der zweiten Beugungsordnung mit der<br />
berechneten Fourieramplitude klären. Systematische Untersuchungen zum Einfluss der Belich-
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 22<br />
tungsparameter und Photostarterkonzentration auf die Polymerisationskinetik und somit auf<br />
die zeitliche Entwicklung der einzelnen Beugungsordnungen werden derzeit zur Prüfung des<br />
beschriebenen Modells durchgeführt.<br />
2.4 Dynamische Beugungstheorie<br />
Im Unterschied zur kinematischen Beugungstheorie berücksichtigt die dynamische Beugungs-<br />
theorie Mehrfachstreuprozesse und somit Wechselwirkungen zwischen den transmittierten (in<br />
Vorwärtsrichtung gebeugten) und den reflektierten Strahlen. Die dynamische Beugungstheorie<br />
wurde zunächst von Darwin [53] (1914), Ewald [54] (1916) und Laue [55] (1931) für Rönt-<br />
genstrahlen entwickelt. Ausführliche Zusammenfassungen der Theorie sind in den Arbeiten<br />
von Kogelnik [56] sowie Battermann und Cole [57] zu finden. Im Hinblick auf die dynamische<br />
Theorie der Neutronenbeugung sei auf Rauch und Petrascheck [58, 59] bzw. Sears [45] verwiesen.<br />
Die kinematische Theorie beschreibt Beugungsphänomene unter der Voraussetzung kleiner<br />
Wechselwirkungsvolumina bzw. kleiner Wechselwirkungspotentiale zwischen Medium und Welle.<br />
Eine abgebeugte Welle wird in der Probe nicht rückgebeugt und interferiert daher nicht mit den<br />
transmittierten Wellen. Die Intensitäten der reflektierten- bzw. transmittierten Wellen sind da-<br />
her zur Amplitude der periodisch modulierten Beugungsstruktur und zum Probenvolumen pro-<br />
portional. Diese Näherung ist für sogenannte dünne Gitter hinreichend erfüllt. Für dicke Gitter<br />
müssen allerdings Wechselwirkungen zwischen den reflektierten- und transmittierten Strahlen<br />
aufgrund von Rückstreuprozessen im Probenvolumen berücksichtigt werden. Eine quantitative<br />
Unterscheidung zwischen dicken und dünnen Gittern erfolgt durch Angabe des sogenannten<br />
Q-Faktors:<br />
Q = 2πλ<br />
D (2.28)<br />
n0Λ2 Sind Wellenlänge λ, Gitterdicke D, Gitterperiode Λ und mittlerer Brechungsindex des Mediums<br />
n0 so gewählt, dass Q ≫ 1 ist, wird von einem dicken Gitter oder einem Volumenphasenholo-<br />
gramm gesprochen. Im folgenden Abschnitt werden die Grundzüge sowie einige Konsequenzen<br />
der Theorie gekoppelter Wellen für den symmetrischen Laue-Fall in Zweistrahlnäherung bespro-<br />
chen (vgl. [59, 60]).
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 23<br />
Zweistrahlnäherung<br />
Die Zweistrahlnäherung der dynamischen Beugungstheorie behandelt den Fall, dass sich lediglich<br />
zwei reziproke Gitterpunkte in unmittelbarer Nähe der Ewaldkugel befinden (vgl. Abb. 2.2)<br />
und somit nur ein transmittierter und ein reflektierter Strahl nichtverschwindende Beiträge<br />
zur Intensität liefern. Im Folgenden soll der symmetrische Laue-Fall der dynamischen Beugung<br />
besprochen werden, bei dem die Netzebenen des Beugungsgitters senkrecht zur Probenoberfläche<br />
orientiert sind. Eine ebene Welle Ψ(r, t) erfülle die Bragg-Bedingung. Absorption der Wellen<br />
im Medium wird vernachlässigt. Gesucht werden Lösungen der entsprechenden Wellengleichung<br />
in einem periodischen Potential, der Schrödingergleichung für Materiewellen<br />
�<br />
− �2<br />
2m ∇2 �<br />
∂ψ(r, t)<br />
+ V (r, t) ψ(r, t) = ı�<br />
∂t<br />
(2.29)<br />
bzw. der aus den Maxwellgleichungen resultierenden Wellengleichung für elektromagnetische<br />
Wellen<br />
∇ 2 ψ(r, t) − 1<br />
c2 ∂2ψ(r, t)<br />
∂t2 = 0. (2.30)<br />
Hier ist c = c0/n = c0/ √ ɛ die Lichtgeschwindigkeit im Medium, n der Brechungsindex und ɛ die<br />
Dielektrizitätskonstante des Mediums.<br />
Mit dem Ansatz ebener Wellen<br />
und den Dispersionsrelationen<br />
bzw.<br />
ψk(r, t) = ake ı(k·r−ωkt) = Ψ(r)e −ıωt<br />
k 2 = 2mE<br />
� 2<br />
für nichtrelativistische Quanten<br />
(2.31)<br />
k 2 = E2<br />
� 2 c 2 für relativistische Quanten (2.32)<br />
erhalten wir für den ortsabhängigen Teil Ψ(r) der Wellenfunktion im Vakuum in beiden Fällen<br />
eine Differentialgleichung vom Typ einer Helmholtzgleichung:
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 24<br />
(∇ 2 + k 2 )Ψ(r) = 0 (2.33)<br />
Die Helmholtzgleichung innerhalb eines Mediums mit Wellenvektor K = nk und Brechungsindex<br />
n lautet:<br />
(∇ 2 + K 2 )Ψ(r) = 0 (2.34)<br />
Für ein beliebiges periodisches Potential besitzt Gl. 2.34 im Allgemeinen unendlich viele Lösun-<br />
gen. Da jedoch nur jene Wellenvektoren nichtverschwindende Beiträge zur Intensität liefern,<br />
welche sich in der Nähe der Ewaldkugel befinden, reduziert sich die Dimension des Gleichungs-<br />
systems in vielen Fällen drastisch. Zur Lösung von Gl. 2.34 für ein periodisches Wechselwir-<br />
kungspotential zwischen Neutronen und Materie der Form<br />
V (r) = V + ∆V cos(Hr) (2.35)<br />
wird nun die in den Gleichungen 2.21 bzw. 3.27 angegebene Definition des Neutronenbrechungs-<br />
indexes verwendet. Das Quadrat des Brechungsindexes berechnet sich zu<br />
n(r) 2 = 1 −<br />
V + ∆V cos(Hr)<br />
E<br />
= n 2 0 − ∆V<br />
2E<br />
� e ıHr + e −ıHr � . (2.36)<br />
Eine ins Medium eintretende ebene und monochromatische Welle mit einem Wellenvektor k0<br />
wird an dem kosinusförmig modulierten Wechselwirkungspotential nur dann abgebeugt, wenn<br />
die Braggbedingung KH = K0 − H erfüllt ist. Es werden genau zwei Wellen im Medium<br />
angeregt, sogenannte Blochwellen, welche Lösungen der Wellengleichung für ein periodisches<br />
Potential darstellen [61].<br />
Ψ(r) = Ψ0e ıK0r + ΨHe ıKHr<br />
(2.37)<br />
Durch Einsetzen des Potentials und des Blochwellenansatzes in die Wellengleichung 2.34 erhalten<br />
wir für den Zweistrahlfall folgendes gekoppelte Gleichungssystem der dynamischen Beugungs-<br />
theorie:
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 25<br />
0 = −Ψ0K 2 0 e ıK0r<br />
�<br />
2<br />
+ k 1 − V<br />
0 = −ΨHK 2 H e ıKHr + k 2<br />
E<br />
�<br />
1 − V<br />
E<br />
�<br />
� �� �<br />
�K 2 =k 2 n 2 0<br />
Ψ0e ıK0r − k 2 ∆V<br />
2E<br />
�<br />
ΨHe ıKHr − k 2 ∆V<br />
2E<br />
�<br />
e ı(H+KH)r + e −ı(H−KH)r �<br />
ΨH<br />
�<br />
e ı(H+K0)r + e −ı(H−K0)r �<br />
Ψ0<br />
(2.38)<br />
Durch Vergleich der Koeffizienten sowie Berücksichtigung der Braggbedingung und der Disper-<br />
sionsrelation (Gl. 2.32) lautet das Gleichungssystem<br />
0 =<br />
0 =<br />
�� �<br />
�K 2 2<br />
− K0 Ψ0 − m∆V<br />
�<br />
�� �<br />
�K 2 2<br />
− KH bzw. in etwas kompakterer Matrizenschreibweise<br />
⎡<br />
�K<br />
⎣<br />
2 − K2 0<br />
− m∆V<br />
� 2<br />
2 ΨH<br />
ΨH − m∆V<br />
Ψ0<br />
�2 − m∆V<br />
� 2<br />
�K 2 − K 2 H<br />
⎤<br />
⎦<br />
� Ψ0<br />
ΨH<br />
�<br />
e −ıK0r<br />
�<br />
e −ıKHr<br />
(2.39)<br />
�<br />
= 0. (2.40)<br />
Aus der Bedingung, dass die Determinante der 2 × 2-Matrix für nichttriviale Lösungen ver-<br />
schwinden muss, folgt die Dispersionsrelation für die Wellen im Medium:<br />
( � K 2 − K 2 0) · ( � K 2 − K 2 �<br />
m∆V<br />
H) =<br />
� 2<br />
� 2<br />
≡ v 2 H<br />
(2.41)<br />
Die Beträge der Vektoren � K, K0, KH innerhalb und k außerhalb des Mediums unterscheiden<br />
aufgrund der relativ kleinen Brechungsindexunterschieds in der Größenordnung von 1−n ≈ 10 −7<br />
nur sehr wenig. Daher kann Gl. 2.41 mit der Näherung<br />
auf eine quadratische Form gebracht werden:<br />
�K + K0 ≈ � K + KH ≈ 2k (2.42)<br />
( � K − K0) · ( � K − KH) = v2 H<br />
4k 2<br />
(2.43)
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 26<br />
Somit erhalten wir für K0 und KH jeweils zwei Lösungen Kα 0 , Kβ0<br />
und Kα H , Kβ<br />
H . Das Wellenfeld<br />
innerhalb des Mediums ist also eine kohärente Superposition von vier Wellen:<br />
Ψ(r) = Ψ α 0 e ıKα 0 r + Ψ β<br />
0 eıKβ0<br />
r + Ψ α He ıKα Hr + Ψ β<br />
HeıKβH r<br />
(2.44)<br />
Da sich die Ausbreitungsrichtungen der mit α und β indizierten Lösungen (α und β - Zweige)<br />
jeweils geringfügig unterscheiden, kommt es infolge von Interferenzen zu Oszillationen der In-<br />
tensitäten der Wellen im Medium, den sogenannten Pendellösungsoszillationen [62].<br />
Unter Berücksichtigung der Stetigkeitsbedingungen an den Grenzflächen Vakuum-Medium bzw.<br />
Medium-Vakuum berechnen sich die Intensitäten der abgebeugten bzw. der in Vorwärtsrichtung<br />
gebeugten (transmittierten) Wellen für Neutronen zu<br />
Die Parameter<br />
y ≡ |vH|<br />
4k0<br />
IH = |A0| 2 sin2 φ<br />
1 + y2 I0 = |A0| 2<br />
�<br />
cos 2 φ + y2<br />
1 + y2 sin2 �<br />
φ . (2.45)<br />
∆ΘB sin 2ΘB und φ ≡ |vH|<br />
2k0<br />
D � 1 + y 2<br />
cos ΘB<br />
(2.46)<br />
bringen hier die Abweichung vom exakten Braggwinkel ∆ΘB sowie den Einfluss der Dicke des<br />
Gitters D bzw. der Amplitude der Modulation des Wechselwirkungspotentials vH zwischen<br />
Medium und Neutronen zum Ausdruck. A0 ist die Amplitude der einfallende Welle mit Wellen-<br />
vektor k0. Mit der aus Gleichung 2.6 bekannten Definition des Beugungswirkungsgrades η als<br />
das Verhältnis von abgebeugter Intensität zur Gesamtintensität gilt:<br />
η ≡ IH<br />
IH + I0<br />
= sin2 φ<br />
1 + y 2<br />
Mit den in der Holographie mit Licht üblichen dimensionslosen Parametern<br />
ν ≡ πD∆n<br />
λ cos ΘB<br />
(2.47)<br />
und ξ ≡ πD<br />
Λ (ΘB − Θ) (2.48)
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 27<br />
lautet der Beugungswirkungsgrad η nach Kogelnik [56]<br />
η = ν 2 sin2 � ν 2 + ξ 2<br />
ν 2 + ξ 2 . (2.49)<br />
Abbildung 2.13 zeigt den nach Gl. 2.49 berechneten Beugungswirkungsgrad als Funktion des<br />
sogenannten Off-Bragg-Winkels ∆ΘB = ΘB − Θ und der Brechungsindexänderung ∆n.<br />
η<br />
1<br />
0.75<br />
0.5<br />
0.25<br />
0<br />
-0.001<br />
∆ΘB@radD<br />
0<br />
0.001<br />
0<br />
0.0002<br />
0.0004<br />
Abb. 2.13: Nach Gl. 2.49 berechneter Beugungswirkungsgrad als Funktion der Brechungsindexänderung<br />
∆n und der Abweichung ∆ΘB vom exakten Braggwinkel ΘB. Für die<br />
Berechnung wurden die selben Parameter wie im Experiment (Abb. 2.14) verwendet:<br />
Dicke des Gitters D = 2.8 mm, Gitterperiode Λ = 540 nm, Lichtwellenlänge<br />
zum Auslesen des Gitters λ = 473.8 nm.<br />
Im exakten Braggwinkel vereinfacht sich Gleichung 2.49 zu η = sin 2 ν. Der Beugungswirkungs-<br />
grad zeigt für ∆Θ = 0 mit zunehmender Brechungsindexänderung ∆n also ein oszillatorisches<br />
Verhalten. Mit zunehmender Amplitude der Modulation des Brechungsindex ∆n entwickeln sich<br />
in der Umgebung des Braggwinkels Nebenmaxima, welche zu einer Verbreiterung der Rocking-<br />
∆n
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 28<br />
kurve führen. 6 Für schwach beugende Gitter mit ν ≤ π/2 ist der Beugungswirkungsgrad im<br />
Braggwinkel eindeutig mit der Amplitude der Brechungsindexänderung verknüpft. Für stark<br />
beugende Gitter mit ν > π/2 lässt sich der Beugungswirkungsgrad im Braggwinkel nicht mehr<br />
eindeutig aus Gl. 2.49 bestimmen. Des Weiteren hängt die Beugungseffizienz im exakten Bragg-<br />
winkel zusätzlich von der Divergenz und Wellenlängenverteilung des am Gitter gebeugten Feldes<br />
ab. Diese Einflüsse infolge der Strahlinkohärenz müssen insbesondere bei der Beugung von Neu-<br />
tronen in Betracht gezogen werden. Eine zur exakten Charakterisierung der Gitter nützliche,<br />
von der Strahlinkohärenz unabhängige Größe ist der über den Off-Bragg-Parameter integrierte<br />
Beugungswirkungsgrad, das sogenannte Beugungswirkungsgradintegral [51, 63]:<br />
Iη(∆n) := D<br />
Λ<br />
�π<br />
−π<br />
η(∆n, ∆ΘB)d∆ΘB<br />
(2.50)<br />
Obwohl auch diese Funktion für stark beugende Gitter mehrdeutige Werte für ∆n liefert, ist es<br />
möglich, durch Vergleich des experimentell bestimmten Beugungswirkungsgrades in der Nähe<br />
des Braggwinkels mit der nach Gleichung 2.49 berechneten Beugungseffizienz, die Amplitude<br />
der Brechungsindexänderung eindeutig zu bestimmen.<br />
Zum Vergleich der dynamischen Theorie der Beugung mit den Experimenten ist in Abb. 2.14<br />
eine Messung des Beugungswirkungsgrades mit Licht bei einer Wellenlänge von λ = 473.8 nm<br />
(diodengepumpter frequenzverdoppelter Nd:YAG Laser) als Funktion des Off-Bragg-Winkels<br />
∆ΘB und der Brechungsindexänderung ∆n gezeigt. 7 Unmittelbar nach der Belichtung des<br />
Gitters mit Licht einer Wellenlänge von λ = 351 nm und 6 ± 0.7 kJ/m 2 erfolgte die Untersu-<br />
chung der Entwicklung des Gitters über einen Zeitraum von 160 h. Die Aufnahme der ersten 25<br />
Rockingkurven nach der Belichtung erfolgte im Abstand von jeweils etwa 15 min, ab Messung<br />
25 betrug das Messintervall jeweils etwa 60 min. Der funktionale Zusammenhang zwischen der<br />
durch Anpassung von Gl. 2.49 an die Messdaten ermittelten Brechungsindexänderung ∆n und<br />
der Entwicklungszeit t der Gitter folgt für die betrachtete Zeitspanne näherungsweise einem √ t-<br />
Gesetz [51]. Untersuchungen zur Klärung der Ursachen einer derartigen Polymerisationskinetik<br />
der Polymer-Monomer-Mischung werden derzeit durchgeführt. Eine Abhängigkeit der Kinetik<br />
des Entwicklungsprozesses von der Gitterperiode wurde nicht beobachtet. Dies deutet darauf<br />
hin, dass es sich um keinen diffusionskontrollierten Polymerisationsprozess handelt.<br />
6<br />
Als Rockingkurve wird hier die Darstellung des Beugungswirkungsgrades als Funktion der Abweichung vom<br />
Braggwinkel η(∆Θ) bezeichnet.<br />
7<br />
Das Experiment wurde am Instrument HOLONS des GKSS Forschungszentrums simultan mit Neutronen und<br />
Licht durchgeführt [29, 51, 30].
2.4. DYNAMISCHE BEUGUNGSTHEORIE 29<br />
η<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
-0.001<br />
∆Θ [rad]<br />
0.000<br />
0.001<br />
0.0000<br />
0.0002<br />
∆n<br />
0.0004<br />
Abb. 2.14: Experimentell bestimmter Beugungswirkungsgrad η(∆n, ΘB) der eines lichtinduzierten<br />
Gitters in PMMA als Funktion der Brechungsindexänderung ∆n und der<br />
Abweichung ∆ΘB vom exakten Braggwinkel ΘB (Probe D019, Gitterkonstante<br />
Λ = 540 nm, Dicke des Gitters D = 2.8 mm). Das Gitter wurde bei einer Lichtwellenlänge<br />
von λ = 473.8nm ausgelesen.
3 Erzeugung von Phasenschüben für Neutronen<br />
Die Wechselwirkung eines Neutrons mit einem beliebigen Potential hat eine Änderung der Phase<br />
der dem Neutron zugeordneten Wellenfunktion zur Folge. Mittels interferometrischer Methoden<br />
kann die relative Phase zweier Wellenfelder durch kohärente Superposition experimentell be-<br />
stimmt werden. Dabei wird das Feld beim Eintritt ins Interferometer kohärent geteilt, räumlich<br />
separiert und am Ausgang des Interferometers wieder superponiert.<br />
Im Rahmen der Eikonal- Näherung ist es möglich, die Ausbreitung der Felder in Analogie zur<br />
geometrischen Optik als ”Strahlen” zu beschreiben [64]. Unter diesen Strahlen werden in der<br />
Neutronenoptik die klassischen Trajektorien der Neutronen verstanden. Die Phase der Wellen-<br />
funktion ist in dieser semiklassischen Näherung durch das Eikonal S bestimmt. Die Eikonalglei-<br />
chung lautet (vgl. Anhang A):<br />
(∇S) 2 = � 2 K 2 = 2m(E − V ) (3.1)<br />
Die Berechnung der Phasendifferenz zwischen den Teilstrahlen Ψ1 = A1e ıS1/� und<br />
Ψ2 = A2e ıS2/� , welche in einem Interferometer sowohl aufgrund der geometrischen Verhältnisse<br />
als auch infolge einer Wechselwirkung der Teilchenstrahlen mit einem Potential resultieren<br />
kann, erfolgt dann durch Integration entlang des gesamten optischen Weges im Interferometer<br />
[45].<br />
∆Φ = ∆S<br />
�<br />
⎡<br />
�<br />
1<br />
= ⎣S0 +<br />
�<br />
1<br />
�<br />
∇Sds − S0 +<br />
2<br />
⎤<br />
∇Sds⎦<br />
= 1<br />
�<br />
�<br />
�<br />
∇S · ds =<br />
Für die am Ausgang eines Interferometers superponierten Wellenfunktionen<br />
30<br />
K · ds = 1<br />
�<br />
�<br />
p · ds<br />
(3.2)
3.1. EIGENSCHAFTEN DES NEUTRONS 31<br />
berechnen sich die Intensitäten zu<br />
Ψ± = A1e ıS1/� ± A2e ıS2/�<br />
I± = |Ψ±| 2 = A 2 1 + A 2 2 ± A1A2<br />
2<br />
(3.3)<br />
cos(∆Φ). (3.4)<br />
Unter Zuhilfenahme des Formalismus der Kohärenzfunktionen wird in Kapitel 4 gezeigt, wie,<br />
durch Messung der Intensitäten I±(∆Φ) am Ausgang des Interferometers auf die Kohärenzeigen-<br />
schaften des Teilchenstrahls geschlossen werden kann. In Kapitel 6 erfolgt dann eine Diskussion<br />
und Präsentation der experimentellen Ergebnisse zur Bestimmung der Kohärenzcharakteristik<br />
zweier verschiedener Kleinwinkelstreuanlagen für kalte Neutronen.<br />
3.1 Eigenschaften des Neutrons<br />
Das Neutron wurde von Ernest Rutherford im Jahr 1920 [65] postuliert und 1932 von James<br />
Chadwick bei der Untersuchung der Kernreaktion 9 4B + 4 2He −→ 12<br />
6 C + 1 0N experimentell nach-<br />
gewiesen. In der Veröffentlichung seiner Entdeckung schreibt er [66]: ”These results, and others<br />
I have obtained in the course of the work, are very difficult to explain on the assumption that<br />
the radiation from beryllium is a quantum radiation, if energy and momentum are to be con-<br />
served in the collisions. The difficulties disappear, however, if it be assumed that the radiation<br />
consists of particles of mass 1 and charge 0, or neutrons. The capture of the α-particle by the<br />
Be 9 nucleus may be supposed to result in the formation of a C 12 nucleus and the emission of<br />
the neutron. From the energy relations of this process the velocity of the neutron emitted in<br />
the forward direction may well be about 3 × 10 9 cm/s. The collisions of the neutron with the<br />
atoms through which it passes give rise to the recoil atoms, and the observed energies of the<br />
recoil atoms are in fair agreement with this view. Moreover, I have observed that the protons<br />
ejected from hydrogen by the radiation emitted in the opposite direction to that of the exciting<br />
α-particle appear to have a much smaller range than those ejected by the forward radiation.<br />
This again receives a simple explanation of the neutron hypothesis.” Kurze Zeit später zeigt<br />
Werner Heisenberg [67, 68], dass es sich bei diesem neuen Teilchen um ein Elementarteilchen<br />
(Nukleon) handelt und formuliert das uns geläufige Protonen-Neutronen-Modell des Atomkerns.<br />
Das heute akzeptierte Standardmodell der Elementarteilchen beschreibt das Neutron als Baryon,
3.1. EIGENSCHAFTEN DES NEUTRONS 32<br />
zusammengesetzt aus einem up- und zwei down-Quarks. Mit einem Gesamtspin von 1/2 zählt<br />
es zu den Fermionen [69]. Die fundamentalen Eigenschaften des Neutrons sind in Tabelle 3.1<br />
aufgelistet.<br />
Masse m 1.6749279 ± 0.00000050 × 10 −27 kg<br />
Spin s 1<br />
2 �<br />
magnetisches Moment µn −1.91304272 ± 0.00000045 µN<br />
magnetische Polarisierbarkeit βn (2.7 ± 1.8 +1.3<br />
−1.6 ) × 10−4 fm 3<br />
Kernmagneton µN 5.05078658 ± 0.00000056 × 10 −27 J/T<br />
gyromagnetisches Verhältnis γ = 2µn/� 1.83247191 ± 0.00000045 × 10 8 rad s −1 T −1<br />
Lebensdauer (β-Zerfall) τ 885.7 ± 0.8 s<br />
elektrisches Dipolmoment dn < 6.3 × 10 −26 e cm<br />
elektrische Polarisierbarkeit αn (11 ± 1.6) × 10 −4 fm 3<br />
elektrische Ladung qn (−0.4 ± 1.1) × 10 −21 e<br />
mittlerer quadratischer Ladungsradius < r 2 n > −1.1161 ± 0.0022 fm 2<br />
Tab. 3.1: Fundamentale Eigenschaften des Neutrons [70, 71]<br />
Das Neutron kann einerseits als Teilchen mit Masse m [72], andererseits auch als Welle mit der<br />
De Broglie Wellenlänge λ beschrieben werden [73]. Für ein Neutron mit einer Geschwindigkeit<br />
v, der Planck’schen Konstante h und der Masse m, gelten folgende Beziehungen:<br />
De Broglie Relation: λ = h<br />
mv<br />
E = mv2<br />
2 = �2k2 2m<br />
= h2<br />
2mλ 2<br />
Neutronen werden bezüglich ihrer kinetischen Energie in folgende Bereiche eingeteilt:<br />
Neutronen Energie Wellenlänge<br />
ultrakalt ≤ 0.5 meV � 13 ˚A<br />
kalt 0.5 meV − 2 meV � 13˚A − 6 ˚A<br />
thermisch 2 meV − 100 meV � 6˚A − 1 ˚A<br />
epithermisch 100 meV − 1 keV � 1˚A − 0.01 ˚A<br />
mittelschnell 1 keV − 0.8 MeV � 0.01 ˚A − 0.0003 ˚A<br />
schnell ≥ 0.8 MeV � 0.0003 ˚A<br />
Tab. 3.2: Einteilung der Neutronen nach ihrer Energie bzw. ihrer De Broglie Wellenlänge<br />
(3.5)<br />
(3.6)
3.1. EIGENSCHAFTEN DES NEUTRONS 33<br />
3.1.1 Schwache Wechselwirkung<br />
Die schwache Wechselwirkung ist für den β-Zerfall und somit für die begrenzte Lebensdauer<br />
(τ ≈ 885.7 ± 0.8 s [70], τ ≈ 886.8 ± 3.4 s [74]) des freien Neutrons verantwortlich. Das Neutron<br />
zerfällt dabei in ein Proton, ein Elektron und ein Antineutrino:<br />
n → p + e − + νe<br />
Aufgrund der schwachen Wechselwirkung gebundene Zustände sind bisher unbekannt. Bei Streu-<br />
prozessen von Neutronen an Atomkernen überwiegen die starke- und die elektromagnetische<br />
Wechselwirkung. Die Reichweite der schwachen Wechselwirkung liegt in einer Größenordnung<br />
von 10 −3 fm.<br />
3.1.2 Gravitative Wechselwirkung<br />
Gravitative Beiträge zum Wechselwirkungspotential machen sich vor allem bei interferometri-<br />
schen Experimenten mit kalten und ultrakalten Neutronen als nicht zu vernachlässigende Pha-<br />
senschübe bemerkbar. Der Einfluss des Gravitationspotentials auf die Phase eines thermischen<br />
Neutronenstrahls wurde erstmals 1975 von Colella, Overhauser und Werner [75] untersucht.<br />
Von besonderem Interesse ist in diesem Zusammenhang die experimentelle Überprüfung des<br />
Äquivalenzprinzips, also der Proportionalität zwischen schwerer Masse mg und träger Masse mi<br />
[76, 77, 78, 79, 80, 81, 13, 82]. Die Hamiltonfunktion eines sich im Abstand r um einen Körper<br />
mit schwerer Masse Mg bewegenden Neutrons mit schwerer Masse mg lautet<br />
H(r, p) = p2<br />
2mi<br />
− G mgMg<br />
r<br />
(3.7)<br />
− ω · L. (3.8)<br />
Mit p ist hier der Impuls des Neutrons, mit G die Gravitationskonstante bezeichnet, ω ist die<br />
Winkelgeschwindigkeit der Erde und L = r × p der auf den Erdmittelpunkt bezogene Dre-<br />
himpuls des Neutrons. Die Bewegungsgleichung des Neutrons setzt sich aus den drei Termen<br />
Gravitationskraft, Zentrifugalkraft und Corioliskraft zusammen:<br />
mi¨r = mgg − miω × (ω × r) − 2miω × ˙r (3.9)
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 34<br />
Die Schwerebeschleunigung g wurde hier (näherungsweise) als konstant vorausgesetzt. Für das<br />
gravitative Wechselwirkungspotential gilt:<br />
Vgrav(r) = mg g · r (3.10)<br />
Der Phasenschub zwischen zwei Neutronenstrahlen im Interferometer, die sich in unterschiedli-<br />
chen Gravitationspotentialen befinden, beträgt<br />
∆Φgrav = mi<br />
�<br />
�<br />
˙rdr = 2πmimggλA sin α<br />
h 2 . (3.11)<br />
Hier ist A = L2<br />
2 tan ΘB die von den Teilstrahlen mit dem Öffnungswinkel 2ΘB im Interferometer<br />
der Länge L eingeschlossene Fläche, α der Winkel zwischen g und der Flächennormalen von A<br />
und g der Betrag der lokalen Schwerebeschleunigung.<br />
Die Bewegung eines Teilchens in einem Nichtinertialsystem, wie beispielsweise dem mit der<br />
Winkelgeschwindigkeit ω rotierenden Bezugssystem Erde, liefert zusätzliche Wechselwirkungs-<br />
beiträge infolge der Corioliskraft [83, 84], mit dem Wechselwirkungspotential<br />
Vcoriolis = −� ω · (r × k). (3.12)<br />
Für einen in horizontaler Richtung in ein LLL-Interferometer eintretenden Neutronenstrahl<br />
beträgt der durch die Corioliskraft verursachte Phasenschub (Sagnac-Effekt)<br />
∆Φs = mi<br />
�<br />
�<br />
(ω × r) · dr = 2miωA<br />
(sin ΘL cos α + sin γ sin ΘL sin α). (3.13)<br />
�<br />
Hier ist ΘL die geographische Breite am Ort der Messung und γ der Winkel zwischen der<br />
geographischen Nord-Süd-Richtung und dem ins Interferometer eintretenden Neutronenstrahl.<br />
3.2 Berechnung von Streulängen<br />
Die Stärke der Wechselwirkung zwischen Neutronen und Materie wird durch die Angabe von<br />
(gebundenen) Streulängen charakterisiert [85, 86, 45]. Die gesamte gebundene Streulänge b eines
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 35<br />
Atoms setzt sich aus den Beiträgen der in den folgenden Abschnitten besprochenen Wechselwir-<br />
kungen zusammen.<br />
b = bnuc + bmagn + bel + bpol<br />
(3.14)<br />
bnuc, bmagn und bel bezeichnen die einzelnen Beiträge der starken, magnetischen und elektrostati-<br />
schen Wechselwirkung, bpol berücksichtigt ein mögliches elektrisches Dipolmoment des Neutrons,<br />
welches einen Polarisationsbeitrag zur Gesamtstreulänge liefern würde. Die im Allgemeinen sta-<br />
tistische Verteilung der Neutronen- und Kernspins hat zusätzlich inkohärente Beiträge bi zur<br />
Gesamtstreulänge b zur Folge. Solche Beiträge sind beispielsweise für die starke Wechselwir-<br />
kung aufgrund ihrer Spinabhängigkeit zu erwarten. Diese inkohärenten Beiträge können als<br />
Fluktuationen ∆b um eine gemittelte Streulänge 〈b〉, der sogenannten kohärenten Streulänge<br />
bc aufgefasst werden, welche durch die Varianz quantifiziert werden können. Für die Gesamt-<br />
streulänge gilt dann:<br />
b = 〈b〉 + ∆b ≡ 〈b〉 + � 〈b 2 〉 − 〈b〉 2 (3.15)<br />
Durch Umgruppierung der einzelnen Terme in Gl. 3.14 bezüglich ihrer Spinabhängigkeit ist<br />
die Gesamtstreulänge als Summe eines kohärenten und eines inkohärenten Streulängenanteils<br />
darstellbar.<br />
3.2.1 Starke Wechselwirkung<br />
b = bc + bi<br />
(3.16)<br />
Die Stärke der Spin-Bahn-Wechselwirkung, der Foldy-Wechselwirkung sowie die Beiträge der<br />
elektrischen Wechselwirkungen sind um etwa zwei bis fünf Größenordnungen kleiner als die<br />
Beiträge der starken Wechselwirkung oder der magnetischen Dipolwechselwirkung. Daher trägt<br />
die starke Wechselwirkung neben der magnetischen Dipolwechselwirkung (Zeeman Wechselwir-<br />
kung) den dominierenden Anteil zur Gesamtwechselwirkung zwischen Neutronen und Materie<br />
bei. Das starke Wechselwirkungspotential zwischen einem Neutron und einem Atomkern an
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 36<br />
der Stelle rj kann wegen der, verglichen mit der De Broglie - Wellenlänge thermischer und kal-<br />
ter Neutronen (≈ 0.1 − 1 nm) relativ kurzen Reichweite der Kernkraft (≈ 1 fm), mithilfe eines<br />
Fermi-Pseudopotentials beschrieben werden.<br />
Vnuc(r) = 2π�2<br />
m bnuc δ(r − rj) (3.17)<br />
Eine an einem derartigen Potential gestreute ebene Welle kann näherungsweise als Superposition<br />
einer ebenen Welle und einer Kugelwelle beschrieben werden.<br />
Ψ(r) ≈ e ik·r e<br />
+ bnuc<br />
ikr<br />
r<br />
(3.18)<br />
Die Amplitude der Kugelwelle ist dabei durch die Streulänge bnuc und den Abstand r vom<br />
Potential definiert. Streuexperimenten zwischen Nukleonen zufolge setzt sich das starke Wech-<br />
selwirkungspotential aus einem spinunabhängigen Beitrag in Form eines Zentralpotentials und<br />
einem spinabhängigen Beitrag zusammen. Diese beiden Beiträge werden in Gl. 3.17 durch die<br />
Streulänge bnuc berücksichtigt. Wird nun der allgemeine Fall betrachtet, dass ein unpolarisierter<br />
Neutronenstrahl an einem Medium mit beliebiger Isotopenzusammensetzung oder Polarisation<br />
der Kernspins gestreut wird, muss über das Streuvolumen gemittelt und die Spinabhängigkeit der<br />
Wechselwirkungsbeiträge der Zusammensetzung des Mediums entsprechend statistisch gewich-<br />
tet werden. Der Kernspin I kann mit dem Neutronenspin s entweder parallel oder antiparallel<br />
zum Gesamtspin J± = I ± s koppeln. Die Anzahl der Einstellungsmöglichkeiten des Gesamt-<br />
spins beträgt für parallele Kopplung des Neutronenspins relativ zum Kernspin n+ = 2J+ + 1,<br />
für antiparallele Kopplung n− = 2J− + 1. Da die Wahrscheinlichkeit für beide Zustände des<br />
Gesamtspins gleich groß ist, berechnen sich die kohärenten und inkohärenten Streulängen zu<br />
bnuc,c = 〈b〉 =<br />
1<br />
n+ + n−<br />
bnuc,i = � 〈b 2 〉 − 〈b〉 2 =<br />
mit den Gewichtungsfaktoren g±<br />
(n+b+ + n−b−) = g+b+ + g−b−<br />
√ n+n−<br />
n+ + n−<br />
g+ =<br />
I + 1<br />
2I + 1<br />
(b− − b+) = √ g+g− (b+ − b−), (3.19)<br />
g− = I<br />
. (3.20)<br />
2I + 1
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 37<br />
Die Abhängigkeit der Wechselwirkung von der Orientierung des Neutronenspins relativ zum<br />
Kernspin wird durch die Streulängenbeiträge b+ (Neutronenspin parallel zum Kernspin) und<br />
b− (Neutronenspin antiparallel zum Kernspin) zur gebundenen Streulänge berücksichtigt [45].<br />
Auflösen des Gleichungssystems 3.19 nach b+ und b− führt auf<br />
�<br />
I<br />
Neutronenspin ↑↑ Kernspin: b+ = bnuc,c +<br />
I + 1 bnuc,i<br />
�<br />
I + 1<br />
Neutronenspin ↑↓ Kernspin: b− = bnuc,c − bnuc,i. (3.21)<br />
I<br />
Sowohl die statistische Verteilung der Kernspins der einzelnen Atome im Medium (Spinin-<br />
kohärenz) als auch die natürliche Verteilung der Isotope innerhalb einer Atomsorte (Isotopen-<br />
inkohärenz) führt zu inkohärenten Beiträgen der Gesamtstreulänge. Die inkohärente Streuung<br />
ist für einen in alle Raumwinkel verteilten isotropen Streuuntergrund verantwortlich (4π- Streu-<br />
ung). Für Anwendungen in der Neutronenoptik werden in vielen Fällen inkohärente Beiträge<br />
zur Streulänge vernachlässigt und lediglich kohärente Beiträge in Betracht gezogen. Wegen des<br />
Fehlens einer vollständigen Theorie der starken Wechselwirkung werden die kohärenten und<br />
inkohärenten Streulängen bnuc,c und bnuc,i im Allgemeinen experimentell bestimmt.<br />
Der Brechungsindex für Neutronen<br />
In Kapitel 2, Gl. 2.21, wurde der Neutronenbrechungsindex in Analogie zur Lichtoptik als<br />
Verhältnis des Betrags des Wellenvektors |K| im Medium zum Betrag des Wellenvektors |k|<br />
im Vakuum definiert. Der Betrag des Wellenvektors |K| ist dabei durch das Wechselwirkungs-<br />
potential V zwischen Medium und Neutronen und deren kinetische Energie E bestimmt. Im<br />
vorhergehenden Kapitel wurde das Potential eines einzelnen Streuzentrums mithilfe eines Fermi-<br />
Pseudopotentials angegeben. Für ein einatomiges System wird das sogenannte neutronenopti-<br />
sche Potential der starken Wechselwirkung durch Mittelung über alle Streuzentren des Streuvo-<br />
lumens definiert:<br />
Vnuc(r) = 2π�2<br />
m<br />
� �<br />
�<br />
bj δ(r − rj)<br />
j<br />
= 2π�2<br />
m<br />
〈ρbc (r)〉 (3.22)<br />
Mit ρbc (r) ist hier die gebundene Streulängendichte bezeichnet. Für ein einatomiges System<br />
ist die gemittelte gebundene Streulängendichte gleich dem Produkt der gebundenen kohärenten<br />
Streulänge bc und der gemittelten Teilchenzahldichte 〈 ρN(r)〉
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 38<br />
〈ρbc (r)〉 = bc〈ρN(r)〉. (3.23)<br />
Als gebundene kohärente Streulänge bc ist hier der Mittelwert der Streulängen bj aller im be-<br />
trachteten Volumen enthaltenen Atome<br />
bc = 〈bj〉 (3.24)<br />
bezeichnet. Für ein homogenes Medium berechnet sich die gemittelte Teilchenzahldichte 〈ρN(r)〉<br />
mithilfe der Massendichte ρ, der Avogarozahl NL und der Masse mj eines Streuzentrums zu<br />
〈ρ(r)〉 =<br />
� �<br />
j<br />
δ(r − rj)<br />
�<br />
= ρ NL<br />
�<br />
mj<br />
j<br />
. (3.25)<br />
Für ein Medium mit Molekülen oder Elementarzellen, welches aus verschiedenen Atomen<br />
und/oder Isotopen zusammengesetzt ist, muss über die einzelnen Streulängendichten ρk (r) sum-<br />
bc<br />
miert werden:<br />
ρbc<br />
(r) = �<br />
k<br />
ρ k bc (r) (3.26)<br />
Absorptionseffekte werden analog zur Lichtoptik mit komplexen Brechungsindizes n = n ′ − ın ′′<br />
bzw. mit komplexen Streulängen b = b ′ − ıb ′′ mithilfe eines totalen Reaktionsquerschnitts σr =<br />
σa + σs beschrieben [45, 87]. Der Absorptionswirkungsquerschnitt σa für ein bestimmtes Isotop<br />
ist dabei das Verhältnis des zeitlichen Mittelwertes der pro Zeiteinheit absorbierten Neutronen<br />
zur Anzahl der pro Zeit- und Flächeneinheit einfallenden Neutronen. Eine analoge Definition<br />
gilt für den Streuwirkungsquerschnitt σs als das Verhältnis des zeitlichen Mittelwertes der Rate<br />
gestreuter Neutronen zur Anzahl der pro Zeit- und Flächeneinheit einfallenden Neutronen. Unter<br />
Zuhilfenahme der Schrödingergleichung und Berücksichtigung des totalen Reaktionsquerschnitts<br />
berechnet sich der komplexe Neutronenbrechungsindex (vgl. Kapitel 2, Gl. 2.21) zu<br />
n = K<br />
k =<br />
�<br />
1 − Vnuc<br />
E ≈ 1 − λ2 �<br />
ρN<br />
b<br />
2π<br />
2 c −<br />
� �<br />
σr<br />
2<br />
2λ<br />
+ ı σrρNλ<br />
. (3.27)<br />
4π
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 39<br />
Für schwach absorbierende, vorwiegend kohärent streuende Materialien kann der totale Reak-<br />
tionsquerschnitt σr vernachlässigt werden und Gleichung 3.27 vereinfacht sich zu<br />
3.2.2 Magnetische Wechselwirkung<br />
n ≈ 1 − λ2ρNbc . (3.28)<br />
2π<br />
Das magnetische Moment [88, 89, 90] des Neutrons führt zu Wechselwirkungen zwischen Neu-<br />
tronen und elektromagnetischen Feldern [91]. Näherungsweise ist das Wechselwirkungspotential<br />
durch die drei Hauptterme<br />
Vmagn = VZeeman + VSchwinger + VF oldy<br />
(3.29)<br />
bestimmt, wobei das Zeeman-Wechselwirkungspotential in ferromagnetischen Substanzen wie<br />
beispielsweise Fe, Ni oder Co den dominierenden Beitrag liefert. Unter Einbeziehung der ma-<br />
gnetischen Beiträge zum Wechselwirkungspotential berechnet sich der Neutronenbrechungsindex<br />
zu<br />
Zeeman Wechselwirkung<br />
n =<br />
�<br />
1 − Vnuc + Vmagn<br />
. (3.30)<br />
E<br />
Unter der sogenannten Zeeman Wechselwirkung wird die magnetische Dipolwechselwirkung zwi-<br />
schen dem magnetischen Moment des Neutrons µ n und einem magnetischen Feld B(r) verstan-<br />
den. Das magnetische Feld von Atomen mit permanentem magnetischen Moment verursacht ein<br />
Wechselwirkungspotential, welches hinsichtlich der Größenordnung mit dem der starken Wech-<br />
selwirkung vergleichbar ist. Das Potential für die Zeeman Wechselwirkung lautet<br />
VZeeman(r) = −µ n · B(r). (3.31)<br />
Der Phasenschub, den ein Neutron beim Passieren eines Magnetfeldes der Länge d erfährt,<br />
beträgt<br />
∆ΦZeeman = ± µnBmλd<br />
2π� 2 . (3.32)
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 40<br />
Schwinger Wechselwirkung<br />
Die Bewegung eines Neutrons mit magnetischem Moment µ n in einem elektrischen Feld E(r),<br />
beispielsweise dem Coulombfeld eines Atoms, führt zu einem geschwindigkeitsabhängigen Wech-<br />
selwirkungsbeitrag, der sogenannten Spin-Bahn-Kopplung [49, 92, 93]:<br />
VSchwinger(r) = − �<br />
mc µ n · [E(r) × k] (3.33)<br />
Auf ein Neutron, das sich mit der Geschwindigkeit v = �k/m in einem elektrischen Feld E<br />
bewegt, wirkt aufgrund seines Dipolmoments als relativistischer Effekt ein magnetisches Feld B.<br />
Dieses Magnetfeld B = �<br />
mc (E × k) verursacht einen relativen Phasenschub ∆ΦAC (Aharonov-<br />
Casher Effekt, Vektor-Aharonov-Bohm-Effekt) [94, 95, 96, 82] welcher für thermische Neutronen<br />
erstmals 1989 interferometrisch bestimmt wurde:<br />
∆ΦAC =<br />
� µnB<br />
�<br />
dt = ±2µn El (3.34)<br />
�c<br />
Mit l ist hier die effektive Wechselwirkungsdistanz bezeichnet, die das Neutron im Feld zurück-<br />
legt.<br />
Foldy Wechselwirkung<br />
Die Foldy-Wechselwirkung resultiert aus einer direkten Kopplung des magnetischen Dipolmo-<br />
ments des Neutrons mit dem Coulombfeld des Kerns. Sie hängt nicht von der Polarisation des<br />
Neutrons ab [97, 98, 99, 100].<br />
3.2.3 Elektrische Wechselwirkung<br />
VF oldy = − �µn<br />
2mc<br />
divE (3.35)<br />
Gemäß dem Quarkmodell besteht das Neutron aus drei Quarks, u-d-d. Die Ladung des u-Quarks<br />
beträgt 2/3, die der d-Quarks jeweils -1/3 der Elementarladung. Daher kann für das Neutron<br />
weder ein elektrisches Dipolmoment dn noch eine elektrische Polarisierbarkeit α ausgeschlossen<br />
werden. Die Existenz nichtverschwindender Wechselwirkungsbeiträge infolge eines elektrischen<br />
Dipolmoments oder einer elektrischen Polarisierbarkeit des Neutrons konnte bisher allerdings<br />
experimentell nicht verifiziert werden [101, 102].
3.2. BERECHNUNG VON STREULÄNGEN 41<br />
Elektrostatische Wechselwirkung<br />
Eine Ladungsdichtenverteilung ρ(r) des Neutrons in einem elektrischen Potential, beispielsweise<br />
dem elektrischen Potential eines Atoms Ve(r), hat zusätzliche elektrostatische Wechselwirkungs-<br />
beiträge zur Folge [45, 103]. Durch Multipolentwicklung des über die Dimension eines Neutrons<br />
als konstant angenommenen Potentials Ve(r) erhält man für die ersten drei Terme des Wechsel-<br />
wirkungspotentials<br />
mit den Entwicklungskoeffizienten<br />
Vel(r) = (q0 + q1∇ + ɛ∇ 2 + ...)Ve(r), (3.36)<br />
q0 =<br />
�<br />
�<br />
ρ(r)dV<br />
q1<br />
ɛ<br />
=<br />
=<br />
rρ(r)dV<br />
1<br />
�<br />
r<br />
6<br />
2 ρ(r)dV. (3.37)<br />
Der erste Term der Multipolentwicklung berücksichtigt eine mögliche Ladung des Neutrons, der<br />
zweite Term die Wechselwirkung zwischen einem elektrischen Dipolmoment dn des Neutrons<br />
und dem elektrischen Potential des Atoms. Der dritte Term bringt den Wechselwirkungsbeitrag<br />
eines Quadrupolmoments des Neutrons mit dem elektrischen Feld des Atoms zum Ausdruck.<br />
Elektrische Polarisierbarkeit<br />
Aufgrund der internen Ladungsverteilung ist für ein Neutron, das sich in einem elektrischen Feld<br />
befindet, ein Beitrag einer elektrischen Polarisierbarkeit αn = dn/E möglich [104, 105, 106, 107].<br />
Die experimentell bestimmte obere Schranke dafür wird derzeit mit αn = (11 ± 1.6) × 10 −4 fm 3<br />
angegeben [70]. Ein solcher Beitrag der elektrischen Polarisierbarkeit würde in einem elektrischen<br />
Feld E folgendes zusätzliche Wechselwirkungspotential Vpol liefern:<br />
Vpol = 1 2<br />
αnE<br />
2<br />
(3.38)
4 Kohärenz<br />
Interferometrische Experimente eröffnen die Möglichkeit, nicht nur die Intensitäten, sondern<br />
durch kohärente Superposition der Wellenfelder auch die relativen Phasen der den Wellenfeldern<br />
zugeordneten Wellenfunktionen zu bestimmen. Die Intensität I eines Teilchenstrahls ist definiert<br />
als der zeitliche Mittelwert 1 der Teilchenstromdichte, also der zeitlich gemittelten Teilchenzahl,<br />
welche in einem bestimmten Zeitintervall auf einer Fläche senkrecht zur Ausbreitungsrichtung<br />
detektiert wird. Sie ist proportional zur zeitlich gemittelten Teilchenzahl- oder Wahrscheinlich-<br />
keitsdichte 〈|Ψ| 2 〉:<br />
I ∝ 〈|Ψ| 2 〉 = lim<br />
T →∞<br />
1<br />
2T<br />
�T<br />
−T<br />
ΨΨ ∗ dt (4.1)<br />
Liegt die Dauer 2T der zeitlichen Mittelung in der Größenordnung der Kohärenzzeit tc = 1/∆ν<br />
des Feldes mit der Frequenzbreite ∆ν, wird vom kurzzeitigen Mittel gesprochen. Für stationäre,<br />
stochastische Felder fluktuieren die kurzzeitigen Mittelwerte um einen festen Wert, das langzei-<br />
tige Mittel. Im Folgenden wird dieser langzeitige Mittelwert der Teilchenzahl- oder Wahrschein-<br />
lichkeitsdichte kurz als (normierte) Intensität I eines Teilchenstrahls bezeichnet.<br />
Bei den betrachteten Teilchen handelt es sich um freie Quanten, die der Dispersionsgleichung<br />
p 2 = m 2 0 c2 = E 2 /c 2 − p 2 gehorchen und deren Polarisationszustand unbestimmt ist. Mit<br />
p ist hier der Viererimpuls bezeichnet. Verluste durch Absorption werden bei den nachfol-<br />
genden Überlegungen vernachlässigt. Die Gesamtteilchenzahl bleibt dem System somit erhalten.<br />
1 Mit 〈g〉 werden im Folgenden zeitliche Mittelwerte 〈g〉 = lim<br />
T →∞<br />
1<br />
2T<br />
T�<br />
−T<br />
g(t)dt beschrieben. Unter 〈g〉 wird im<br />
Allgemeinen der Mittelwert eines Ensembles zufallsverteilter (stochastischer) Prozesse verstanden. Ein zufallsverteilter<br />
Prozess g(t) liegt vor, wenn g in einer nichtdeterministischen Weise von t abhängt. In diesem Sinn<br />
kann g(t) statistisch mithilfe von Wahrscheinlichkeitsverteilungen bzw. Wahrscheinlichkeitsdichten beschrieben<br />
werden. Im Fall, dass die Wahrscheinlichkeitsdichten eines zufallsverteilten Prozesses invariant gegenüber<br />
zeitlicher Verschiebung sind, wird von stationären Prozessen gesprochen. Wird an den stochastischen Prozess<br />
zusätzlich die Forderung gestellt, dass sämtliche Ensemblemittelwerte den zeitlichen Mittelwerten entsprechen,<br />
handelt es sich um ergodische Prozesse. Für stationäre, ergodische stochastische Prozesse kann der Mittelwert<br />
über das Ensemble durch den zeitlichen Mittelwert ersetzt werden.<br />
42
Der Zustand des in das Interferometer eintretenden Neutronenstrahls wird in der Impulsdar-<br />
stellung durch die Funktion a(p, E) beschrieben. Die Präparation der Impulsverteilung eines<br />
Neutronenstrahls erfolgt nach dem Austritt der Neutronen aus dem Moderator häufig durch<br />
mechanische Wellenlängenselektion und Kollimation (vgl. Kapitel 6). Die Ortsdarstellung der<br />
Zustandsfunktion berechnet sich durch Fouriertransformation der Impulsdarstellung zu<br />
Ψ(x, t) =<br />
1<br />
� (2π�) 3<br />
bzw. mithilfe der De-Broglie-Relationen E = �ω und p = �k zu<br />
Ψ(x, t) =<br />
1<br />
� (2π) 3<br />
�∞<br />
−∞<br />
�∞<br />
−∞<br />
43<br />
a(p, E)e ı<br />
� (p·x−Et) d 3 p dE (4.2)<br />
a(k, ω)e ı(k·x−ωt) d 3 k dω. (4.3)<br />
Die Zustandsfunktionen a(p, E), a(k, ω) bzw. Ψ(x, t) sind Lösungen der Schrödingergleichung<br />
(Gl. 2.29) und werden als Wellenfunktionen bezeichnet.<br />
Am Eingang des Interferometers wird der sich im Zustand Ψ befindliche Teilchenstrahl kohärent<br />
in zwei Teilstrahlen Ψ ′ und Ψ ′′ aufgespalten<br />
Ψ ′ (x, t) =<br />
Ψ ′′ (x, t) =<br />
1<br />
� (2π) 3<br />
1<br />
� (2π) 3<br />
�∞<br />
−∞<br />
∞<br />
�<br />
−∞<br />
a ′ (k, ω)e i(k·x−ωt) d 3 k dω<br />
a ′′ (k, ω)e i(k·x−ωt) d 3 k dω (4.4)<br />
und am Ausgang des Interferometers wieder zur Überlagerung Ψout± gebracht:<br />
Ψout± = Ψ ′ ± Ψ ′′<br />
Aufgrund der Winkel- und Wellenlängenselektivität der strahlmanipulierenden Komponenten<br />
eines Neutroneninterferometers sind die Zustandsfunktionen a ′ (k, ω) und a ′′ (k, ω) bzw. Ψ ′ (x, t)<br />
und Ψ ′′ (x, t) der beiden Teilstrahlen im Allgemeinen unterschiedlich. Wechselwirkungen der<br />
Teilstrahlen mit beliebigen Potentialen oder geometrische Weglängenunterschiede im Interfero-<br />
meter haben zusätzlich eine Änderung der Phasen der Zustandsfunktionen der Teilstrahlen zur<br />
(4.5)
Folge. Einflüsse infolge von Justageungenauigkeiten der Interferometergitter, welche bei einem<br />
realen Interferometer unvermeidbar sind und beispielsweise unterschiedliche Ausbreitungsrich-<br />
tungen der Teilstrahlen am Ausgang des Interferometers verursachen können, werden bei den<br />
anschließenden Betrachtungen vernachlässigt.<br />
Abbildung 4.1 zeigt den prinzipiellen Aufbau eines idealen Interferometers. Unter der Voraus-<br />
setzung, dass Absorptionseffekte an den Potentialen vernachlässigt werden dürfen, kann deren<br />
Wirkung auf die Teilstrahlen im Interferometer durch unitäre Operatoren VI = exp (ı ΦI) und<br />
VII = exp (ı ΦII) beschrieben werden.<br />
�<br />
�'<br />
�''<br />
V I<br />
V II<br />
Abb. 4.1: Prinzipskizze eines idealen Interferometers<br />
44<br />
�out � � V� � ' � V�� � ''<br />
Die Wellenfunktion Ψout±(ΦI, ΦII, x, t) der am Ausgang des Interferometers superponierten Teil-<br />
strahlen in Abhängigkeit der durch die Potentiale verursachten Phasen ΦI und ΦII lautet:<br />
Ψout±(ΦI, ΦII, x, t) = VIΨ ′ ± VIIΨ ′′ = e ı ΦI Ψ ′ ± e ı ΦII Ψ ′′ = ΨI ± ΨII<br />
Die Intensität I±(∆Φ, x, t) als Funktion des Phasenschubes ∆Φ = ΦI − ΦII der durch die<br />
optischen Komponenten des Interferometers und die Potentiale modifizierten und hinter dem<br />
Interferometer superponierten Teilstrahlen berechnet sich somit zu<br />
(4.6)
4.1. KORRELATIONSFUNKTIONEN 45<br />
I±(∆Φ, x, t) = 〈Ψ out± Ψ∗ out± 〉 = 〈(ΨI ± ΨII)(ΨI ± ΨII) ∗ 〉<br />
= 〈|ΨI| 2 + |ΨII| 2 ± Ψ ∗ IΨII ± ΨIΨ ∗ II〉<br />
= 〈|ΨI| 2 〉 + 〈|ΨII| 2 〉 ± 2ℜ〈ΨIΨ ∗ II〉<br />
≡ ΓI, I(0, x, t) + ΓII, II(0, x, t) ± 2ℜ [ΓI, II(∆Φ, x, t)]<br />
= II + III ± 2ℜ [ΓI, II(∆Φ, x, t)]. (4.7)<br />
Mit ΓI, II(∆Φ, x, t) ist hier die komplexe Kreuzkorrelationsfunktion bezeichnet (es wurde verwen-<br />
det a ∗ b+ab ∗ = 2ℜ(ab ∗ )). Im Fall identischer Wellenfunktionen handelt es sich bei ΓI, I(∆Φ, x, t)<br />
bzw. ΓII, II(∆Φ, x, t) um die komplexen Autokorrelationsfunktionen, welche für ∆Φ = 0 den<br />
Intensitäten II bzw. III entsprechen [108, 109, 110, 111, 112, 113, 114]. 2<br />
4.1 Korrelationsfunktionen<br />
Der Formalismus der Korrelationsfunktionen lässt sich einfach mithilfe des Young’schen Inter-<br />
ferenzexperiments veranschaulichen (vgl. Abb. 4.2) [108, 110, 115].<br />
Betrachtet werden die Feldkorrelationen einer Strahlungsquelle an zwei unterschiedlichen Orten<br />
PI und PII einer Lochmaske. Die Korrelationseigenschaften des Feldes hängen dabei sowohl von<br />
der räumlichen Ausdehnung der Strahlungsquelle als auch von deren spektraler Verteilung ab.<br />
Die Transmission der Lochmaske an den Orten PI und PII ist durch die komplexen Funktionen<br />
AI und AII bestimmt. Der Abstand zwischen der Lochmaske und der Beobachtungsebene<br />
sei groß gegenüber der Zentralwellenlänge des Strahlungsfeldes (d ≫ λ0). Die geometrischen<br />
Weglängen zwischen den Orten PI und PII der Lochmaske und dem Beobachtungspunkt P<br />
betragen RI = t1c bzw. RI = t2c, mit c als mittlere Ausbreitungsgeschwindigkeit des Feldes.<br />
Die Feldstärke am Punkt P eines in einiger Entfernung von der Lochmaske angebrachten Schirms<br />
beträgt<br />
Ψ(x, t) = AIΨ(x1, t − t1) + AIIΨ(x2, t − t2) = ΨI(x1, t − t1) + ΨII(x2, t − t2) (4.8)<br />
Die Intensität der am Punkt P superponierten Felder berechnet sich mit ∆t = t2 − t1 zu:<br />
2 Bei Korrelationen zwischen zwei Raum-Zeit-Punkten wird häufig von Korrelationen 2. Ordnung gesprochen.<br />
Intensitätskorrelationen 〈|ΨI| 2 |ΨII| 2 〉 werden als Korrelationen 4. Ordnung bezeichnet. Die Korrelationsfunktionen<br />
entsprechen einer Faltung h(x) = f(−x) ◦ g ∗ (x)
4.1. KORRELATIONSFUNKTIONEN 46<br />
P I<br />
P II<br />
�I( x1,<br />
t)<br />
���( x2, t)<br />
R I<br />
R II<br />
Lochmaske Schirm<br />
d<br />
P<br />
�( x,t)<br />
Abb. 4.2: Veranschaulichung des Formalismus der Korrelationsfunktionen mithilfe des<br />
Young’schen Interferenzexperiments.<br />
I(x, ∆t) = 〈Ψ(x, t)Ψ(x, t) ∗ 〉<br />
= 〈(ΨI(x1, t − t1) + ΨII(x2, t − t2))(ΨI(x1, t − t1) + ΨII(x2, t − t2)) ∗ 〉<br />
= 〈|ΨI(x1, t − t1)| 2 〉 + 〈|ΨII(x2, t − t2)| 2 〉 + 2ℜ〈ΨI(x1, t − t1)ΨII(x2, t − t2)〉<br />
≡ Γ(x1, 0) + Γ(x2, 0) + 2ℜ [Γ(x1, x2, ∆t)]<br />
= II + III + 2ℜ [Γ(x1, x2, ∆t)]. (4.9)<br />
Die Kreuzkorrelationsfunktion bzw. die Autokorrelationsfunktionen sind auf folgende Weise<br />
definiert:<br />
Γ(x1, x2, ∆t) := 〈ΨIΨ ∗ II〉 = lim<br />
T →∞<br />
Γ(x1, ∆t) := 〈ΨIΨ ∗ I〉 = lim<br />
T →∞<br />
Γ(x2, ∆t) := 〈ΨIIΨ ∗ II〉 = lim<br />
T →∞<br />
1<br />
2T<br />
�T<br />
−T<br />
�<br />
1<br />
2T<br />
T<br />
−T<br />
−T<br />
ΨI(x1, t)Ψ ∗ (x2, t + ∆t)dt (4.10)<br />
ΨI(x1, t)Ψ ∗ I(x1, t + ∆t)dt (4.11)<br />
�T<br />
1<br />
ΨII(x2, t)Ψ<br />
2T<br />
∗ II(x2, t + ∆t)dt (4.12)
4.1. KORRELATIONSFUNKTIONEN 47<br />
Die Messung der Intensitäten am Ausgang eines Interferometers ermöglicht somit eine direkte<br />
Bestimmung des Realteils der Kreuzkorrelationsfunktion.<br />
Eine zur Charakterisierung der Modulationsstärke eines Interferogramms geeignete Größe ist die<br />
sogenannte Sichtbarkeit v (engl. visibility), welche auch als Kontrastverhältnis bezeichnet wird<br />
[116]. Die Sichtbarkeit wird mithilfe der maximalen und minimalen Intensität des Interferenz-<br />
musters gebildet und ist auf folgende Weise definiert: 3<br />
v(x, ∆t) := Imax − Imin<br />
Imax + Imin<br />
(4.13)<br />
Da die Intensitäten in Abhängigkeit des Phasenunterschiedes im Allgemeinen mit<br />
2ℜ [Γ(x1, x2, ∆t)] um einen festen Wert II +III oszillieren, werden zur Berechnung der Sichtbar-<br />
keit die Beträge der Korrelationsfunktionen herangezogen. Für die Intensitäten Imax und Imin<br />
gilt<br />
Imax(x, ∆t) = II + III + 2 | Γ(x1, x2, ∆t) | und<br />
Imin(x, ∆t) = II + III − 2 | Γ(x1, x2, ∆t) | . (4.14)<br />
Durch Einsetzen von Gl. 4.14 in Gl. 4.13 kann nun die Sichtbarkeit als Funktion der räumlichen<br />
bzw. zeitlichen Separation der interferierenden Wellenfunktionen ausgedrückt werden:<br />
v(x, ∆t) = 2 | Γ(x1, x2, ∆t) |<br />
Γ(x1, 0) + Γ(x2, 0)<br />
= 2 | Γ(x1, x2, ∆t) |<br />
II + III<br />
= 2√ IIIII<br />
II + III<br />
| γ(x1, x2, ∆t) | . (4.15)<br />
Mit |γ(x1, x2, ∆t)| ist hier die normierte Kohärenz- bzw. Korrelationsfunktion bezeichnet, m =<br />
2 √ IIIII/(II + III) ist die aus Gl. 2.1 bekannte Modulation. 4 Somit lautet die Gesamtintensität<br />
(Gl. 4.7) als Funktion der Sichtbarkeit v mithilfe von Gl. 4.15:<br />
3 Zur Spezifizierung eines Interferometers wird häufig der Maximalwert der Sichtbarkeit v(x, 0) verwendet.<br />
4 Die normierte Kohärenz- bzw. Korrelationsfunktion wird oft auch als Kohärenzgrad oder komplexes Maß<br />
gegenseitiger Kohärenz bezeichnet.
4.2. ZEITLICHE KOHÄRENZ 48<br />
I(x, ∆t) = II + III + 2 � IIIII ℜ[γ(x1, x2, ∆t)] = (II + III) [1 + v(x, ∆t)] (4.16)<br />
Die experimentelle quantitative Untersuchung von Kohärenzeigenschaften eines Teilchenensem-<br />
bles erfolgt oft unter vereinfachten Bedingungen, d.h. räumliche (engl. spatial) und zeitliche<br />
(engl. temporal) Kohärenzeigenschaften werden unabhängig voneinander betrachtet. In den fol-<br />
genden Unterabschnitten sollen die Spezialfälle der zeitlichen und räumlichen Kohärenz genauer<br />
besprochen werden.<br />
4.2 Zeitliche Kohärenz<br />
Das Konzept der zeitlichen Kohärenz befasst sich mit der Frage, welchen Einfluss die spektrale<br />
Verteilung des Teilchenstrahls auf seine Kohärenzeigenschaften hat. Die Phase des Feldes Ψ(x, t)<br />
in einer Ebene senkrecht zur Ausbreitungsrichtung wird als konstant angenommen. Am Beispiel<br />
eines Michelson-Interferometers kann das Konzept der zeitlichen Kohärenz auf einfache Weise<br />
veranschaulicht werden, indem durch Variation des geometrischen Strahlwegs in einem Arm<br />
des Interferometers ein Laufzeitunterschied zwischen den beiden Teilstrahlen erzeugt wird. In<br />
einem Mach-Zehnder-Interferometer kann ein solcher Laufzeitunterschied mithilfe eines (nicht<br />
dispersiven) Phasenschiebers realisiert werden, welcher in einen der beiden Interferometerarme<br />
eingebracht wird (Abb. 4.3).<br />
�<br />
�'<br />
�''e i(������<br />
�'e i���<br />
�''e i�����<br />
Abb. 4.3: Skizze eines Mach-Zehnder-Interferometers<br />
�� � �r'e ��t''e<br />
i� i( ����<br />
i��� i(3������<br />
�� ���t'e ��r''e
4.2. ZEITLICHE KOHÄRENZ 49<br />
Ein in ein ideales Mach-Zehnder-Interferometer eintretender, sich im Zustand Ψ befindlicher<br />
Teilchenstrahl der Intensität I wird mithilfe eines Strahlteilers symmetrisch in zwei Teilstrah-<br />
len getrennt und dabei räumlich separiert. Diese Teilstrahlen werden mittels Spiegel auf einen<br />
weiteren Strahlteiler gelenkt. Die geometrische Anordnung der optischen Komponenten des In-<br />
terferometers bringt dabei die Teilstrahlen hinter dem zweiten Strahlteiler wieder zur räumlichen<br />
Überlagerung. Reflexionen an den Strahlteilern und Spiegeln haben für die Teilstrahlen Pha-<br />
senschübe von jeweils π/2 zur Folge [117]. Durch das Einbringen eines Potentials in einen der<br />
beiden Interferometerpfade wird nun zusätzlich eine Phasendifferenz ∆Φ zwischen den beiden<br />
Teilstrahlen erzeugt. Die Wechselwirkung mit dem Potential verursache keinen Strahlversatz,<br />
sondern lediglich eine Änderung der Phase in Ausbreitungsrichtung des Teilchenstrahls um e ıΦ .<br />
Eine einfache Intensitätsmessung an dem durch das Potential modifizierten Teilstrahl im Zu-<br />
stand Ψ ′′ e ıΦ erlaubt keine Rückschlüsse auf dessen relative Phase.<br />
I ′′ = 〈(Ψ ′′ e ıΦ )(Ψ ′′ e ıΦ ) ∗ 〉 (4.17)<br />
Erst durch kohärente Superposition der sich in den Zuständen Ψ ′′ (x, t) und Ψ ′ (x, t) befindlichen<br />
Teilstrahlen ist es möglich, auf die durch das Potential verursachte relative Phase zu schließen.<br />
Unter der Voraussetzung symmetrischer Strahlteiler lautet die Wellenfunktionen an den beiden<br />
Ausgängen 0 und H des Interferometers:<br />
Ψ0 = Ψ<br />
2 eıπ (1 + e ıΦ )<br />
ΨH = Ψ<br />
2 eıπ/2 (1 − e ıΦ ) (4.18)<br />
Für einen quasimonochromatischen Teilchenstrahl berechnen sich die Intensitäten somit zu:<br />
I0(Φ) = 〈Ψ0Ψ ∗ 0〉 = I<br />
(1 + cos Φ)<br />
2<br />
IH(Φ) = 〈ΨHΨ ∗ H〉 = I<br />
(1 − cos Φ)<br />
2<br />
(4.19)<br />
Eine Änderung des optischen Weglängenunterschieds im Interferometer aufgrund einer Wech-<br />
selwirkung der interferenzfähigen Teilstrahlen mit einem Potential hat also für die das Inter-<br />
ferometer verlassenden Strahlen gegenläufige kosinusförmige Oszillationen der Intensitäten zur
4.2. ZEITLICHE KOHÄRENZ 50<br />
Folge. Diese funktionale Abhängigkeit der Intensität der superponierten Teilchenstrahlen von<br />
der Phasendifferenz wird als Interferenz bezeichnet.<br />
Auf alternative Weise kann das Interferometer bequem mithilfe einer Matrizengleichung beschrie-<br />
ben werden. Die Komponenten des Interferometers sind dabei durch 2 × 2-Matrizen dargestellt.<br />
Diese Matrizen erlauben es, die den Eingangsmoden zugeordneten Wellenfunktionen in jene der<br />
Ausgangsmoden zu transformieren:<br />
� Ψ0<br />
ΨH<br />
�<br />
= 1 √ 2<br />
= − 1<br />
2<br />
= Ψ<br />
2<br />
� �<br />
1 ı<br />
·<br />
ı 1<br />
� �<br />
eıΦ 0<br />
·<br />
0 1<br />
�<br />
(1 + eıΦ ) ı(1 − eıΦ )<br />
−ı(1 − eıΦ ) (1 + eıΦ �<br />
·<br />
)<br />
�<br />
eıπ (1 + eıΦ )<br />
eıπ/2 (1 − eıΦ �<br />
)<br />
� �<br />
0 ı<br />
·<br />
ı 0<br />
1 √<br />
2<br />
� �<br />
Ψ<br />
0<br />
� �<br />
1 ı<br />
·<br />
ı 1<br />
� �<br />
Ψ<br />
0<br />
(4.20)<br />
Die den optischen Komponenten eines Interferometers zugehörigen Matrizen sind in Anhang B<br />
aufgelistet (Tabelle B.1).<br />
4.2.1 Kreuzkorrelationstheorem und <strong>Wien</strong>er-Khintchine Theorem<br />
Für einen monochromatischen Teilchenstrahl ist die Korrelationsfunktion kosinusförmig modu-<br />
liert. Die Sichtbarkeit der Interferenzen hängt lediglich vom Intensitätsverhältnis der superpo-<br />
nierten Strahlen ab. Handelt es sich aber, wie es bezüglich der Energieverteilung beispielsweise<br />
für thermische Neutronen der Fall ist, um ein Boltzmann-verteiltes Ensemble von Zuständen<br />
a(ω), stellt sich die Frage nach dem funktionalen Zusammenhang zwischen der Zustandsvertei-<br />
lung und der Korrelationsfunktion. Dieser Zusammenhang wird durch das Kreuzkorrelations-<br />
theorem hergestellt, welches mittels einer Fouriertransformation die Kreuzkorrelationsfunktion<br />
ΓI,II(∆t) mit dem Produkt der Zustandsfunktionen aI(ω) und a∗ II (ω) zweier Teilchenstrahlen<br />
verknüpft:<br />
ΓI,II(∆t) = 〈ΨI(t)Ψ ∗ II(t + ∆t)〉 = F[aI(ω)a ∗ II(ω)] (4.21)<br />
Der Beweis des Kreuzkorrelationstheorems ist in Anhang C angeführt.
4.3. RÄUMLICHE KOHÄRENZ 51<br />
Das <strong>Wien</strong>er-Khintchine-Theorem (Autokorrelationstheorem) ist ein Spezialfall des Kreuzkorre-<br />
lationstheorems für identische Zustandsfunktionen aI = aII bzw. ΨI = ΨII:<br />
Γ(∆t) = 〈Ψ(t)Ψ ∗ (t + ∆t)〉 = F[ | a(ω) | 2 ] (4.22)<br />
Abbildung 4.6 zeigt die mithilfe des <strong>Wien</strong>er-Khintchine Theorems berechnete Autokorrelations-<br />
funktion für ein experimentell bestimmtes Leistungsspektrum | a(ω) | 2 einer Neutronenklein-<br />
winkelstreuanlage.<br />
4.3 Räumliche Kohärenz<br />
Während im vorhergehenden Abschnitt der Einfluss der spektralen Verteilung eines Teilchen-<br />
ensembles auf dessen Kohärenzeigenschaften diskutiert wurde, sollen nun Auswirkungen der<br />
räumlichen Ausdehnung einer Strahlungsquelle auf die Kohärenzeigenschaften des von der Quelle<br />
emittierten Feldes untersucht werden. Die Strahlungsquelle wird im Folgenden als eben und<br />
quasimonochromatisch betrachtet. Die Intensitäts- bzw. Feldstärkenverteilung der Quelle wird<br />
durch die Funktionen I(η, ξ) bzw. Ψ(η, ξ) beschrieben. Zwischen den von unterschiedlichen<br />
Quellpunkten emittierten Feldern bestehe keine Korrelation. Zur Veranschaulichung des Kon-<br />
zepts der räumlichen Kohärenz werden wieder die Phasenkorrelation des Feldes an den Or-<br />
ten P1 und P2 einer Lochmaske eines Youngschen Interferometers betrachtet (vgl. Abb. 4.2)<br />
[108, 110, 115].<br />
Die Feldamplituden an den Punkten P1 und P2 der Lochmaske im Abstand L von der Quelle<br />
berechnen sich durch Integration über die Feldamplitudenverteilung der gesamten Quelle:<br />
Ψ(P1) =<br />
Ψ(P2) =<br />
�<br />
Quelle<br />
�<br />
Quelle<br />
Ψ(η, ξ)eıkr1(η,ξ) dηdξ<br />
r1(η, ξ)<br />
Ψ(η, ξ)eıkr2(η,ξ) dηdξ (4.23)<br />
r2(η, ξ)<br />
Abbildung 4.4 zeigt die geometrischen Verhältnisse zur Berechnung der Feldamplituden Ψ(P1)<br />
und Ψ(P2) für zwei exemplarisch ausgewählte Quellpunkte mit den Amplituden Ψ(η, ξ) und<br />
Ψ(η ′ , ξ ′ ). Die in einiger Entfernung von der Lochmaske bestimmte Intensität der superponierten<br />
Felder Ψ(P1) + Ψ(P2) lautet
4.3. RÄUMLICHE KOHÄRENZ 52<br />
�( ���)<br />
I( ���)<br />
�( �'��') L<br />
r1( ���)<br />
r2( ���)<br />
r1( �'��') r2( �'��') �( P2) �(P )<br />
1<br />
�(P ,P )<br />
1 2<br />
Quelle Lochmaske<br />
Detektor<br />
Abb. 4.4: Veranschaulichung des Konzeptes der räumlichen Kohärenz einer ausgedehnten,<br />
quasimonochromatischen Quelle mithilfe des Youngschen Interferenzexperimentes.<br />
Für zwei Quellpunkte sind exemplarisch die Feldamplituden Ψ(η, ξ) und Ψ(η ′ , ξ ′ )<br />
eingezeichnet.<br />
mit der räumlichen Korrelationsfunktion<br />
I(P1, P2) = 〈(Ψ(P1) + Ψ(P2))(Ψ(P1) + Ψ(P2)) ∗ 〉<br />
Γ(P1, P2) =<br />
= I(P1) + I(P2) + 2ℜ[Γ(P1, P2)], (4.24)<br />
�<br />
Quelle<br />
I(η, ξ) e−ık(r1(η,ξ)−r2(η,ξ))<br />
dηdξ. (4.25)<br />
r1(η, ξ)r2(η, ξ)<br />
Für punktförmige Strahlungsquellen ist die Phase eines emittierten monochromatischen Wellen-<br />
feldes an jedem Ort zu jedem Zeitpunkt eindeutig definiert, d.h. die räumliche Kohärenz des<br />
Feldes ist maximal. Die räumliche Korrelationsfunktion entspricht einer Fouriertransformation<br />
der Intensitätsverteilung I(η, ξ) der Quelle. Für den eindimensionalen Fall lautet die Korrela-<br />
tionsfunktion Γ(x, Θ) einer ausgedehnten Quelle mit der Distanz L zwischen Quelle und Maske<br />
in der Näherung achsennaher Strahlen (L ≫ x, Θ ≈ arctan(x/L)) und 2π/k ≪ L:<br />
Γ(x, Θ) ≈ 1<br />
L2 �∞<br />
−∞<br />
I(Θ)e −ıkx sin Θ dΘ (4.26)
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 53<br />
Zur Herleitung der Berechnung der Korrelationsfunktion für den eindimensionalen Fall sowie<br />
einer Skizze zur Illustration der geometrischen Verhältnisse sei auf Anhang D verwiesen.<br />
4.3.1 Van Cittert-Zernike-Theorem<br />
Der Zusammenhang zwischen der Intensitätsverteilung einer räumlich ausgedehnten, quasimo-<br />
nochromatischen, inkohärenten Strahlungsquelle und der auf die Gesamtintensität normierten<br />
Korrelationsfunktion<br />
γ(P1, P2) =<br />
�<br />
Quelle<br />
I(η, ξ)e −ık(r1(η,ξ)−r2(η,ξ)) dηdξ<br />
�<br />
Quelle<br />
I(η, ξ)dηdξ<br />
(4.27)<br />
wird durch eine Fouriertransformation hergestellt und als Van Cittert-Zernike-Theorem bezeich-<br />
net [108, 110, 111]. Das Van Cittert-Zernike-Theorem beschreibt Korrelationen an zwei Punkten<br />
des Feldes und stellt das räumliche Analogon zum <strong>Wien</strong>er-Khintchine-Theorem dar. Es wurde<br />
erstmals von Van Cittert (1934) [118] und etwas später in allgemeinerer Form von Zernike (1938)<br />
[119] formuliert.<br />
Unter Beschränkung auf kleine Winkel Θ berechnet sich die normierte Korrelationsfunktion für<br />
den eindimensionalen Fall näherungsweise zu<br />
(vgl. Abb. 4.8 und Anhang D).<br />
γ(x, Θ) ≈<br />
�<br />
I(Θ)e<br />
Quelle<br />
−ıkx sin ΘdΘ �<br />
Quelle<br />
I(Θ)dΘ<br />
4.4 Kohärenzeigenschaften von Neutronen<br />
(4.28)<br />
In den vorhergehenden Abschnitten wurde gezeigt, dass die Kohärenzeigenschaften eines Strah-<br />
lungsfeldes direkt mit der spektralen Verteilung und der räumlichen Ausdehnung der Strahlungs-<br />
quelle in Zusammenhang stehen. Aufgrund der, im Vergleich mit elektromagnetischen Feldern,<br />
äußerst geringen Teilchenstromdichte an Anlagen für thermische und kalte Neutronen, muss in<br />
der Neutronenoptik häufig ein den experimentellen Rahmenbedingungen entsprechender Kom-<br />
promiss zwischen gewünschtem Neutronenfluss und erforderlichem Kohärenzvolumen gefunden
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 54<br />
werden. So beträgt die Photonenstromdichte eines He-Ne-Lasers (1 mW) etwa 10 17 cm −2 s −1 ,<br />
die Stromdichte des für die in dieser Arbeit beschriebenen Experimente präparierten kalten Neu-<br />
tronenstrahls liegt in in einer Größenordnung von 10 3 cm −2 s −1 .<br />
Die zeitlichen Kohärenzeigenschaften eines Neutronenstrahls werden durch die Wahl der Wel-<br />
lenlängenverteilung festgelegt. Die Wellenlängenselektion thermischer Neutronen erfolgt mit-<br />
tels Gittermonochromatoren durch Bragg- oder Lauereflexion. Die relativen Halbwertsbrei-<br />
ten der Wellenlängenverteilung ∆λ/λ0 liegen zwischen 0.1% und 1%. Die Selektion der Wel-<br />
lenlänge kalter Neutronen erfolgt meist auf mechanische Weise mit relativen Halbwertsbreiten<br />
in einer Größenordnung von ∆λ/λ0 ≈ 10%. Die Zentralwellenlänge λ0 und die relative Halb-<br />
wertsbreite der Wellenlängenverteilung sind durch Drehzahl und Kippwinkel des Selektors un-<br />
abhängig voneinander einstellbar. Eine einfache Beziehung zur Abschätzung der longitudinalen<br />
Kohärenzlänge lc lässt sich durch Differenzierung von λ = c/ν nach ν angeben:<br />
∆λ<br />
∆ν<br />
= − c<br />
ν 2<br />
Mit der Kohärenzlänge lc = c tc und der Kohärenzzeit tc ≈ 1/∆ν erhalten wir<br />
(4.29)<br />
lc ≈ λ20 . (4.30)<br />
∆λ<br />
Ein typisches Neutronenspektrum einer Kleinwinkelstreuanlage ist in Abb. 4.5 gezeigt.<br />
Normierte Intensität [arb.u.]<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
3 4 5 6 7 8 9 10<br />
k [2π/nm]<br />
Abb. 4.5: Mittels Flugzeitspektroskopie<br />
ermittelte Wellenvektorverteilung,<br />
gemessen<br />
an der Neutronenkleinwinkelstreuanlage<br />
SANS2 des GKSS<br />
Forschungszentrums. Die<br />
nominelle Zentralwellenlänge<br />
beträgt λ0 = 1.1nm, die Wellenlängenverteilung<br />
∆λ/λ0 =<br />
23% [51]. Die durchgezogene<br />
Linie entspricht einer<br />
Anpassung der Summe dreier<br />
Gaussfunktionen an die experimentell<br />
ermittelten Daten.
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 55<br />
Zur exakten Berechnung der Wellen- und Autokorrelationsfunktion wurden an das experimentell<br />
ermittelte Spektrum drei Gaussfunktionen angepasst. Abbildung 4.6 zeigt den Realteil, den<br />
Imaginärteil und den Absolutwert der Wellenfunktion sowie die mithilfe des <strong>Wien</strong>er-Khintchine-<br />
Theorems (Gl. 4.22) berechnete Autokorrelationsfunktion.<br />
[arb. u.]<br />
1.0<br />
0.5<br />
0.0<br />
-0.5<br />
-1.0<br />
-1.5<br />
l c = 7nm<br />
|Ψ|<br />
Re Ψ<br />
Im Ψ<br />
|Γ(∆t)|<br />
Re Γ(∆t)<br />
-10 -5 0 5 10<br />
x [nm]<br />
Abb. 4.6: Mithilfe von Gl. 4.3 berechneter Realteil, Imaginärteil und Absolutwert der Wellenfunktion<br />
Ψ des in Abb. 4.5 angepassten Flugzeitspektrums sowie nach Gl. 4.22<br />
(<strong>Wien</strong>er-Khintchine Theorem) berechneter Realteil und Absolutwert der Autokorrelationsfunktion<br />
Γ.<br />
Die räumliche Kohärenz eines Neutronenstrahls hingegen ist durch dessen Kollimation bestimmt.<br />
Die Kollimation wird an einer Neutronenstreuanlage durch die Größe und den Abstand von<br />
Blenden festgelegt. Die Winkelverteilung der Neutronen am Probenort berechnet sich durch<br />
Faltung der Ausleuchtungsfunktion der Neutronenquelle an der Blende xQ am Ausgang des<br />
Neutronenleiters f(x Q ) mit der Transmissionsfunktion der Blende xP am Probenenort g(x P ) im<br />
Abstand LC (Abb. 4.7).<br />
Für eine homogene Ausleuchtungsfunktion der Blende xQ am Ausgang des Neutronenleiters<br />
und eine homogene Transmissionsfunktion der Blende gP am Probenort ist die Winkelvertei-
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 56<br />
x Q<br />
f(x )<br />
Q<br />
L C<br />
g(x )<br />
P<br />
x P<br />
x D<br />
L D<br />
h(x )<br />
D<br />
Abb. 4.7: Schematische Darstellung des Kollimationssystems zur Berechnung des Strahlprofils<br />
am Probenort bzw. am Detektor.<br />
lungsfunktion der Neutronen hinter der Probenblende trapezförmig. Die Basisbreite x ′ D<br />
x' D<br />
und die<br />
Plateaubreite xD der Verteilung h(xD) am Detektor sind dabei alleine durch die Geometrie des<br />
Kollimationssystems bestimmt und betragen<br />
xD = xP − (xQ − xP )LD<br />
LC<br />
x ′ D = xQ − (xQ + xP )(LD + LC)<br />
. (4.31)<br />
Eine einfache Abschätzung der spatialen Kohärenz lässt sich durch Definition des Kohärenzareals<br />
angeben:<br />
Ax,y ≈ λ2 0<br />
∆Θx,y<br />
LC<br />
(4.32)<br />
Die Größe ∆Θx,y bezeichnet hier den maximalen Öffnungswinkel des Teilchenstrahls, welcher<br />
durch die Geometrie des Kollimationssystems bestimmt ist. Für eine Kleinwinkelstreuanlage<br />
betragen typische Blendendurchmesser etwa 1 mm bis 50 mm, der Abstand zwischen den Blenden<br />
kann zwischen 1 m und 30 m variiert werden. Mit diesen Kollimationsparametern erhält man für<br />
das räumliche Kohärenzareal nach Gl. 4.32 bzw. Gl. 4.26 Werte zwischen 0.02 µm 2 und 30 µm 2<br />
(λ0 = 1 nm).
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 57<br />
Γ(x) [arb. u.]<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
-0.2<br />
Re γ(x) Gaussfunktion<br />
|γ(x)| Gaussfunktion<br />
Re γ(x) Stufenfunktion<br />
|γ(x)| Stufenfunktion<br />
l c ��3450 nm<br />
-0.5 0.0<br />
Θ [mrad]<br />
0.5<br />
-5000 -4000 -3000 -2000 -1000 0 1000 2000 3000 4000 5000<br />
x [nm]<br />
Abb. 4.8: Nach Gl. 4.26 (Van Cittert-Zernike-Theorem) berechnete spatiale Kohärenzfunktion<br />
ℜ(γ(x)) bzw. |γ(x)|, für ein Gauss’sches und ein homogenes Intensitätsprofil<br />
(Inset) der Neutronenquelle und eine Neutronenzentralwellenlänge von λ0 = 2 nm.<br />
Die Winkelausdehnung der Quelle entspricht näherungsweise der in den Experimenten<br />
eingestellten Kollimation des Neutronenstrahls. Für die Kollimationsparameter<br />
wurden folgende Werte angenommen: Distanz zwischen der Neutronenleiterblende<br />
und der Probenblende LC = 19.1 m, Ausdehnung der Neutronenleiterblende in x-<br />
Richtung xQ = 10 mm, Ausdehnung der Probenblende in x-Richtung xP = 1 mm.<br />
Zur Berechnung des Kohärenzvolumens eines Neutronenstrahls muss über den gesamten Pha-<br />
senraum des Neutronenstrahls, d.h. sowohl über die Ausbreitungsrichtungs- als auch über die<br />
Energieverteilung des Teilchenensembles integriert werden. Es ist also erforderlich, die tempo-<br />
rale und die spatiale Kohärenzfunktion in Betracht zu ziehen. Im Fall, dass die Winkelverteilung<br />
unabhängig von der Wellenlängenverteilung ist, darf die Gesamtverteilung als Produkt der Ein-<br />
zelverteilungen angesetzt werden:<br />
Normierte Intensität<br />
1.0<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.0<br />
g(λ, Θ) = a(λ) · g(Θ) (4.33)
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 58<br />
Somit ist es möglich, das Kohärenzvolumen als das Produkt von (temporaler) Kohärenzlänge lc<br />
und (spatialem) Kohärenzareal Ax,y zu definieren:<br />
Vc := lcAx,y ≈ λ20 ∆λ<br />
λ 2 0<br />
∆Θx,y<br />
4.4.1 Einfluss der Neutronenzählrate auf die Kohärenzeigenschaften<br />
(4.34)<br />
Die durch Kernspaltung in einem Reaktor oder durch Spallation erzeugten Neutronen mit Ener-<br />
gien in der Größenordnung einiger MeV werden zunächst durch Wechselwirkung mit einem<br />
Moderator auf Energien in der Größenordnung einiger 10 meV und danach mittels einer soge-<br />
nannten kalte Quelle durch Wechselwirkung mit flüssigem Deuterium auf Energien unter 2 meV<br />
gebracht. Das Volumen des Moderators ist so gewählt, dass sich die Neutronen vor dem Austritt<br />
im Durchschnitt im thermischen Gleichgewicht mit dem Moderator befinden. Die Energiever-<br />
teilung der kalten Neutronen entspricht einer Maxwellverteilung:<br />
�<br />
E<br />
N(E) = N0 exp −<br />
(kBT ) 2 E<br />
�<br />
kBT<br />
(4.35)<br />
Eine interferometrische Bestimmung der Kohärenzfunktion erfolgt durch Ermittlung der In-<br />
tensität der am Ausgang des Interferometers superponierten Teilstrahlen als Funktion deren<br />
relativer Phasendifferenz. Die Wahrscheinlichkeit, für eine bestimmte Phasendifferenz innerhalb<br />
eines festgelegten Zeitintervalls N Zählereignisse festzustellen, folgt einer Poisson Verteilung<br />
P (N) = 〈N〉N<br />
N! e−〈N〉 , (4.36)<br />
mit dem zeitlichen Mittelwert (Erwartungswert) 〈N〉, einer Standardabweichung von � 〈N〉 und<br />
einem relativen Fehler von 1/ � 〈N〉.<br />
Bei der in dieser Arbeit beschriebenen Bestimmung der Kohärenzfunktion eines kalten Neu-<br />
tronenstrahls einer Kleinwinkelstreuanlage erfolgt die Intensitätsmessung mithilfe einer orts-<br />
auflösenden Detektormatrix. Dabei wird Phasenschub zwischen den Teilstrahlen schrittweise<br />
geändert und jeweils über alle registrierten Neutronenzählereignisse des Detektors summiert.<br />
Ein variabler Phasenschub kann beispielsweise durch schrittweises Rotieren eines Phasenschie-<br />
bers um i Positionen realisiert werden kann. Für die Anzahl der Zählereignisse pro Phasenschie-<br />
berstellung gilt dann:
4.4. KOHÄRENZEIGENSCHAFTEN VON NEUTRONEN 59<br />
Ni = 〈N〉[1 + v cos(φi)] (4.37)<br />
Sind der zeitliche Mittelwert 〈N〉 und die Sichtbarkeit v bekannt, errechnet sich die Phasen-<br />
unschärfe ∆φi der Interferenzen durch Auflösen von Gl. 4.37 nach φi und Einsetzen in<br />
zu [120]<br />
(∆φi) 2 � �2 δφi<br />
= (∆Ni)<br />
δNi<br />
2 � �2 δφi<br />
= Ni<br />
δNi<br />
∆φi =<br />
�<br />
Ni<br />
〈N〉 2 (v 2 − 1) + 2〈N〉Ni − N 2 i<br />
(4.38)<br />
. (4.39)<br />
Bei den in Kapitel 6 beschriebenen Experimenten liegen die Mittelwerte der Zählereignisse am<br />
Detektor in Abhängigkeit der Zentralwellenlänge, der Wellenlängenverteilung sowie der Kolli-<br />
mation des Neutronenstrahls in einer Größenordnung zwischen 10 s −1 � 〈N〉 � 1000 s −1 . Um<br />
den mittleren Fehler 1/ � 〈N〉 auf 1% zu reduzieren, müssen die Zählereignisse daher für jeden<br />
Messpunkt über Zeiträume von 10 bis 1000 Sekunden summiert werden. Die Phasenunschärfe<br />
der Messpunkte an den Wendestellen Ni = 〈N〉 von Gleichung 4.37 kann mit<br />
�<br />
1<br />
∆φi =<br />
〈N〉v2 (4.40)<br />
für 10000 Zählereignisse und einer Sichtbarkeit von v = 20% zu ∆φi ≈ 5% abgeschätzt werden.<br />
Eine Abschätzung der totalen Phasenunschärfe ∆φstat. einer Messreihe für beliebige Phasenschie-<br />
berstellungen i erfolgt durch Summation über die einzelnen Phasenunschärfen und Minimierung<br />
des quadratischen Fehlers [120, 59]<br />
∆φstat. =<br />
�<br />
�<br />
(∆φi) −2<br />
i<br />
� −1/2<br />
�<br />
≈<br />
1<br />
i〈N〉(1 − √ 1 − v2 .<br />
)<br />
(4.41)<br />
Für i = 50 Messpunkte zu je 〈N〉 = 10000 Zählereignissen und einer Sichtbarkeit von v = 20%<br />
berechnet sich die auf die Zählstatistik zurückzuführende Phasenunschärfe zu etwa ±1%.
5 Das LLL-Interferometer<br />
5.1 Der Aufbau des Interferometers<br />
Der Aufbau des Interferometers für kalte Neutronen entspricht dem aus der Lichtoptik bekannten<br />
Mach-Zehnder-Interferometer. Während in der Lichtoptik zur Strahlmanipulation im Interfero-<br />
meter Spiegel bzw. teildurchlässige Spiegel (Strahlteiler) zum Einsatz kommen, finden in der<br />
Neutronenoptik häufig Gitter Verwendung. 1 So kommen in der Interferometrie mit thermischen<br />
Neutronen (0.1 nm � λ � 0.6 nm) vorwiegend atomare Gitter zum Einsatz. Der typische Netze-<br />
benenabstand der (111)-Ebene eines Silizium Einkristalls beträgt d = 0.3135 nm und beschränkt<br />
den nutzbaren Wellenlängenbereich auf λ � 0.6 nm. In der Interferometrie mit ultrakalten Neu-<br />
tronen werden für Wellenlängen λ � 3 nm häufig lithographisch oder mechanisch hergestellte<br />
Gitter mit Gitterkonstanten ab etwa 1 µm verwendet.<br />
Das in dieser Arbeit beschriebene Interferometer für kalte Neutronen besteht aus drei hinterein-<br />
ander angeordneten holographisch erzeugten Brechungsindexgittern, an welchen Neutronen in<br />
Transmissionsgeometrie (Laue-Geometrie) gebeugt werden. Ein Interferometer dieses Typs wird<br />
als LLL-Interferometer bezeichnet. Einer der Hauptvorteile holographischer Techniken zur Her-<br />
stellung von Beugungsgittern ist die Möglichkeit, die Gitterkonstanten über einen weiten Bereich<br />
(ab etwa 50 nm über einige Größenordnungen nach oben hin) frei zu wählen. Mit holographisch<br />
hergestellten Gittern stehen daher Strukturen zur Verfügung, die bezüglich des Netzebenenab-<br />
standes die Lücke zwischen natürlichen und mechanisch bzw. lithografisch hergestellten Gittern<br />
schließen. Somit eröffnet der Einsatz holographisch erzeugter Strukturen als neutronenoptische<br />
Komponenten vielversprechende Perspektiven, im Wellenlängenbereich kalter bzw. ultrakalter<br />
Neutronen (λ � 0.6 nm) Interferometrie zu betreiben. Durch geeignete Wahl der Belichtungs-<br />
parameter beim Herstellungsprozess können zusätzlich die Beugungswirkungsgrade der Gitter<br />
einzeln festgelegt sowie die Amplituden höherer Fourierkomponenten den speziellen Anforderun-<br />
gen entsprechend angepasst werden (vgl. Kapitel 2.3). So ist es beispielsweise möglich, höhere<br />
1 Der Bau eines Neutroneninterferometers aus Spiegeln analog zum Mach-Zehnder-Interferometer ist auch durch<br />
Ausnützung der Totalreflexion möglich. Derzeit finden erfolgreiche Tests eines Interferometers auf der Basis<br />
von Totalreflexion kalter Neutronen (λ0 = 1.26 nm) an Multilayerschichten statt [121, 122].<br />
60
5.2. DER STRAHLENGANG IM LLL-INTERFEROMETER 61<br />
Beugungsordnungen zu unterdrücken und (annähernd) sinusförmige Gitter zu verwirklichen.<br />
Beim LLL-Interferometer sind die Strahlteiler durch die beiden Gitter G1 und G3, die Spiegel<br />
durch das Gitter G2 realisiert (Abb. 4.3 und 5.2). Die holographisch hergestellten Gitter<br />
befinden sich zur mechanischen Stabilisierung zwischen zwei Quarzglasplatten in Küvetten,<br />
welche starr auf einem Edelstahlchassis montiert sind (Abb. 5.1). 2 Um thermische Einflüsse<br />
auf die Stabilität des Interferometers zu minimieren, sind sowohl die Küvetten als auch das<br />
Chassis aus einer Nickel-Eisen Legierung mit geringem thermischen Ausdehnungskoeffizienten<br />
gefertigt. 3 Die Kenndaten des Interferometers sind in Tabelle 5.1 angeführt.<br />
5.2 Der Strahlengang im LLL-Interferometer<br />
Abb. 5.1: Photo des Interferometers<br />
im Labor nach Belichtung<br />
und Justage der Gitter.<br />
Die drei holographischen<br />
Gitter G1, G2 und G3 befinden<br />
sich in Küvetten, welche<br />
starr mit einem Chassis verschraubt<br />
sind. Der Abstand<br />
zwischen den Gittern beträgt<br />
jeweils 15 cm. Links und<br />
rechts von Gitter G3 sind zwei<br />
Analysatoren zur Rollwinkelmessung<br />
am Interferometerchassis<br />
angebracht. Das Interferometerchassis<br />
befindet sich<br />
zusätzlich auf einem Lineartranslationstisch,<br />
zur Korrektur<br />
von Führungsungenauigkeiten<br />
sind zwischen Translationstisch<br />
und Interferometer<br />
Piezostellelemente montiert.<br />
Bei dem in dieser Arbeit besprochenen Interferometer handelt es sich nicht um ein ”ideales”<br />
Interferometer im Sinn von Kapitel 4. Bei einem ”idealen” Interferometer, mit einer maximalen<br />
Sichtbarkeit der Interferenzen von v = 100%, betragen die Beugungseffizienzen des ersten und<br />
dritten Gitters 50%, die des zweiten Gitters 100%. Die bei einer Wellenlänge von λ0 = 1, 5 nm<br />
2 Breadboard Newport Super Invar 20 cm × 40 cm × 6 cm<br />
3 Linearer thermischer Ausdehnungskoeffizient im Temperaturbereich 20 - 100 ◦ C: α = 1.3 · 10 −6 K −1 ,<br />
chemische Zusammensetzung in Gewichtsprozent: Ni 36.40, Fe 63.044, Mn 0.39, C 0.036, Si 0.13
5.2. DER STRAHLENGANG IM LLL-INTERFEROMETER 62<br />
Gesamtlänge L 300 mm<br />
Gitterkonstante Λ 380.34 ± 0.1 nm<br />
Masse m 15 kg<br />
Dimensionen l × b × h 40 × 20 × 15 cm 3<br />
Von Strahlen eingeschlossene Fläche A0 ≈ L 2 λ/4Λ 1.2 cm 2<br />
Strahlseparation am 3. Gitter x0 ≈ Lλ/2Λ 0.8 mm<br />
Beugungseffizienz der einzelnen Gitter ∗ η η1 = 58%, η2 = 48%, η3 = 5%<br />
Maximale Sichtbarkeit der Interferenzstreifen v 21%<br />
Auflösung ∆E ≈ 10 −6 eV<br />
Transmission ∗∗ T 41%<br />
Tab. 5.1: Kenngrößen des LLL-Interferometers für kalte Neutronen, aufgenommen bei einer<br />
Neutronenzentralwellenlänge von λ0 = 2 nm und ∆λ/λ0 = 10% ( ∗ λ0 = 1.5 nm, ∗∗ λ0 =<br />
1 nm).<br />
experimentell bestimmten Beugungswirkungsgrade der einzelnen Gitter des hier vorgestellten<br />
LLL-Interferometers betragen η1 = 58%, η2 = 48% und η3 = 5% (vgl. Abb. 6.4). Dies hat zur<br />
Folge, dass das Interferometer von acht Teilstrahlen verlassen wird. Die Teilstrahlen sind im<br />
Folgenden mit ttt, trr, rrt, ttr, rtr, trt, rrr, rtt bezeichnet (Abb. 5.2). 4<br />
Die Summe aller, das Interferometer in Richtung des einfallenden Teilchenstrahls (Vorwärts-<br />
richtung) verlassenden Teilstrahlen ttt, trr, rrt und rtr wird als R-Strahl, die Summe der das<br />
Interferometer in Richtung des am ersten Gitter abgebeugten Strahls verlassenden Teilstrahlen<br />
ttr, trt, rrr und rtt als S-Strahl bezeichnet. Aufgrund der geringen räumlichen Separation der<br />
Teilstrahlen können die jeweils vier Strahlen des R- bzw. S-Strahls am Detektor nicht einzeln<br />
aufgelöst werden. So beträgt die die räumliche Separation der Randstrahlen ttt und rtr bzw.<br />
ttr und rtt von den Zentralstrahlen trr und rrt bzw. trt und rrr des R- bzw. S-Strahls am<br />
dritten Interferometergitter für eine Neutronenzentralwellenlänge von λ0 = 2 nm etwa 0.8 mm<br />
(Pixelgröße des Detektors 7.5 × 7.5 mm 2 ). Die vier Teilstrahlen ttt, ttr, rtr und rtt tragen<br />
allerdings aufgrund der geometrischen Verhältnisse im Interferometer und der, verglichen mit<br />
der Strahlseparation, geringen spatialen Kohärenzlänge nicht zur Interferenz bei, sondern sind<br />
lediglich als konstante Beiträge zur Intensität in Betracht zu ziehen (für die verwendeten Kolli-<br />
mationen und Wellenlängen liegt die spatiale Kohärenzlänge in einer Größenordnung von 1 µm).<br />
Die interferenzfähigen Teilstrahlen trr und rrt bzw. trt und rrr werden als 0- bzw. H-Strahlen<br />
bezeichnet.<br />
4 t := transmittierter Strahl, r := reflektierter Stahl
5.2. DER STRAHLENGANG IM LLL-INTERFEROMETER 63<br />
einfallender<br />
Neutronenstrahl Ψ<br />
G1<br />
φ<br />
Saphir-<br />
Platte<br />
G2<br />
L = 300 mm<br />
Ψ tr<br />
Ψ rr<br />
G3<br />
2Θ B<br />
Ψ ttt<br />
Ψ 0 =Ψ trr +Ψ rrt<br />
Ψ ttr<br />
Ψ rtr<br />
Ψ H =Ψ trt +Ψ rrr<br />
Abb. 5.2: Schematische Darstellung des Strahlengangs im Interferometer. Der einfallende Neutronenstrahl<br />
mit der Wellenfunktion Ψ wird an jedem der drei Interferometergitter<br />
transmittiert und reflektiert. Durch sukzessive Rotation eines Phasenschiebers<br />
im Interferometer werden die Phasen Φ der Wellenfunktionen der am ersten Gitter<br />
reflektierten und transmittierten Teilstrahlen geändert und somit am Ausgang<br />
des Interferometers Intensitätsoszillationen der superponierten Teilstrahlen mit den<br />
Wellenfunktionen Ψ0 und ΨH erzeugt.<br />
5.2.1 Abschätzung der Sichtbarkeit<br />
Der Kontrast der durch die kohärente Superposition der Teilstrahlen im Interferometer resul-<br />
tierenden Interferenzen wurde in Kapitel 4 (Gl. 4.13) durch die Definition der Sichtbarkeit v<br />
quantifiziert.<br />
v = Imax − Imin<br />
Imax + Imin<br />
Im Folgenden soll die Sichtbarkeit der Interferenzen für eine ebene Welle als Funktion der<br />
einzelnen Beugungswirkungsgrade η1, η2, η3 der drei Interferometergitter berechnet werden.<br />
Die Gesamtintensitäten des R- und S-Strahls betragen<br />
IR(η1, η2, η3, ∆Φ) = Ittt(η1, η2, η3) + Irtr(η1, η2, η3) + I0(η1, η2, η3, ∆Φ)<br />
Ψ rtt
5.2. DER STRAHLENGANG IM LLL-INTERFEROMETER 64<br />
IS(η1, η2, η3, ∆Φ) = Ittr(η1, η2, η3) + Irtt(η1, η2, η3) + IH(η1, η2, η3, ∆Φ). (5.1)<br />
Die Intensitäten I0 und IH der am Ausgang des Interferometers superponierten Teilstrahlen trr<br />
und rrt bzw. trt und rrr hängen sowohl von den Beugungseffizienzen η1, η2, η3 als auch von der<br />
relativen Phase ∆Φ der Wellenfunktionen Ψtrr und Ψrrt bzw. Ψtrt und Ψrrr ab. Eine Änderung<br />
der relativen Phase kann durch Wechselwirkung der Teilstrahlen im Interferometer mit einem<br />
Potential oder durch Translation des dritten Interferometergitters parallel zum Gittervektor H<br />
realisiert werden. Für einen ins Interferometer eintretenden Strahl der Intensität I berechnen<br />
sich die Intensitäten I0 und IH in Abhängigkeit der Beugungswirkungsgrade η1, η2, η3 und des<br />
Phasenschubes ∆Φ zu<br />
I0(η1, η2, η3, ∆Φ) = 〈(Ψtrr + Ψrrt)(Ψtrr + Ψrrt) ∗ 〉<br />
= Itrr + Irrt + 2ℜ〈ΨtrrΨ ∗ rrt〉<br />
= Itrr + Irrt + 2 � ItrrIrrt cos ∆Φ<br />
�<br />
= I[(1 − η1)η2η3 + η1η2(1 − η3) + 2η2 (1 − η1)η1(1 − η3)η3 cos ∆Φ]<br />
IH(η1, η2, η3, ∆Φ) = 〈(Ψtrt + Ψrrr)(Ψtrt + Ψrrr) ∗ 〉<br />
= Itrt + Irrr + 2ℜ〈ΨtrtΨ ∗ rrr〉<br />
= Itrt + Irrr − 2 � ItrtIrrr cos ∆Φ<br />
�<br />
= I[(1 − η1)η2(1 − η3) + η1η2η3 − 2η2 (η1 − 1)η1(η3 − 1)η3 cos ∆Φ].<br />
Die Summe aller das Interferometer verlassenden Teilstrahlen ist infolge der Teilchenzahlerhal-<br />
tung konstant.<br />
(5.2)<br />
IR(η1, η2, η3, ∆Φ) + IS(η1, η2, η3, ∆Φ) = konst. (5.3)<br />
Für die Fälle konstruktiver (∆Φ = 0) bzw. destruktiver (∆Φ = π) Interferenz erhalten wir für<br />
die maximale bzw. minimale Intensität des R- bzw. S-Strahls somit<br />
IRmax,min (η1,<br />
�<br />
η2, η3) = Ittt + Irtr + Itrr + Irrt ± 2Iη2 (1 − η1)η1(1 − η3)η3
5.2. DER STRAHLENGANG IM LLL-INTERFEROMETER 65<br />
ISmax,min (η1,<br />
�<br />
η2, η3) = Ittr + Irtt + Itrt + Irrr ± 2Iη2 (η1 − 1)η1(η3 − 1)η3. (5.4)<br />
Die Sichtbarkeit der Interferenzen des R- bzw. S-Strahls berechnet sich zu<br />
vR(η1, η2, η3) =<br />
�<br />
2η2 (1 − η1)η1(1 − η3)η3<br />
(1 − η1)(1 − η2)(1 − η3) + η1(1 − η2)η3 + (1 − η1)η2η3 + η1η2(1 − η3)<br />
�<br />
2η2 (1 − η1)η1(1 − η3)η3<br />
vS(η1, η2, η3) =<br />
.<br />
(1 − η1)(1 − η2)η3 + η1(1 − η2)(1 − η3) + (1 − η1)η2(1 − η3) + η1η2η3<br />
Abbildung 5.3 zeigt die mithilfe von Gl. 5.4 berechneten normierten minimalen und maximalen<br />
Intensitäten des R- und S-Strahls als Funktion der Beugungswirkungsgrade für ein Interferometer<br />
mit identischen Beugungseffizienzen der Gitter G1 und G2 und einem davon unabhängigen<br />
Beugungswirkungsgrad des Gitters G2.<br />
Imin,Imax<br />
1<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
0<br />
1<br />
0.8<br />
η1=η3<br />
0.6<br />
0.6<br />
1<br />
0.8<br />
η2<br />
Abb. 5.3: Minimale und maximale normierte Intensitäten Imin und Imax des R-Strahls<br />
(schwarze Gitternetzlinien) und S-Strahls (blaue Gitternetzlinien) als Funktion der<br />
Beugungswirkungsgrade, berechnet für ein Interferometer mit zwei identischen Gittern<br />
G1 und G3 mit den Beugungseffizienzen η1 = η3 und einem Gitter G2 mit einer<br />
davon unabhängigen Beugungseffizienz η2.<br />
Die Differenzen der Intensitäten ∆IR,S = IRmax−IRmin<br />
0.4<br />
0.4<br />
0.2<br />
0.2<br />
(5.5)<br />
= ISmax−ISmin des R- bzw. des S-Strahls<br />
nehmen zwischen den beiden Grenzfällen einer Gitterkonfiguration mit η1 = η3 = 50% und η2 =<br />
0<br />
0
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 66<br />
100% und einer Gitterkonfiguration, bei der mindestens eines der Gitter eine Beugungseffizienz<br />
von η = 0 aufweist, kontinuierlich alle Werte zwischen 1 und 0 an. Abbildung 5.4 zeigt für<br />
ein Interferometer mit voneinander unabhängigen Beugungseffizienzen der Gitter G1, G2 und<br />
G3 Flächen mit konstanter Differenz ∆IR,S zwischen der maximalen und minimalen Intensität<br />
(vgl. Gl. 5.5). Aufgetragen sind der für das hier besprochene Interferometer relevante Fall<br />
mit einer experimentell ermittelten Differenz der Intensitäten des R-Strahls von ∆IR = 20%<br />
(äußere Halbschale) sowie exemplarisch die Fälle mit ∆IR,S = 50% (mittlere Halbschale) und<br />
∆IR,S = 95% (innere Halbschale).<br />
In Abbildung 5.5 sind für ein Interferometer mit voneinander unabhängigen Beugungseffizienzen<br />
der Gitter G1, G2 und G3 Flächen konstanter Sichtbarkeit vR (Gl. 4.13 bzw. Gl. 5.5) des<br />
R-Strahls dargestellt. Auch hier stellt die äußerste Halbschale den für das in dieser Arbeit<br />
besprochene Interferometer relevanten Fall mit einer Sichtbarkeit von 21% dar. Zusätzlich sind<br />
die Flächen konstanter Sichtbarkeit für die Fälle vR = 50% und vR = 95% eingezeichnet.<br />
Jede Fläche konstanter Differenz ∆IR,S = konst. (Abb. 5.4) bzw. konstanter Sichtbarkeit<br />
vR = konst. (Abb. 5.5) entspricht den jeweils möglichen Konfigurationen der Beugungswirkungs-<br />
grade η1, η2 und η3 der Interferometergitter. Mit zunehmender Differenz ∆IR,S oder Sichtbarkeit<br />
vR,S reduziert sich der Konfigurationsraum kontinuierlich, im Grenzfall lim ∆IR,S → 1 ist ledig-<br />
lich eine Konfiguration mit η1 = 50%, η2 = 100% und η3 = 50% möglich. Die in den beiden<br />
Grafiken auf der Unterseite der äußeren Halbschalen eingezeichneten Punkte markieren die für<br />
eine Zentralwellenlänge von λ0 = 2 nm mit η1 = 80%, η2 = 68% und η3 = 7% ermittelten Beu-<br />
gungswirkungsgrade des Interferometers. Dabei wurde der Beugungswirkungsgrad des zweiten<br />
Gitters für diese Wellenlänge experimentell bestimmt, die Werte der Beugungswirkungsgrade<br />
des ersten und dritten Gitters wurden mithilfe der bei einer Zentralwellenlänge von λ0 = 1.5 nm<br />
gemessenen Beugungswirkungsgrade η1 und η2 extrapoliert. Die Abschätzung der Sichtbarkeit<br />
der Interferenzen als Funktion der Beugungswirkungsgrade ist insbesondere deshalb von Inter-<br />
esse, weil durch Vergleich mit den experimentell bestimmten Sichtbarkeiten auf die Qualität der<br />
Gitterjustage geschlossen werden kann. Ein Vergleich der experimentell ermittelten Daten mit<br />
den theoretischen Vorhersagen, sowie eine Diskussion der Ergebnisse findet in Kapitel 6 statt.<br />
5.3 Justage des Interferometers<br />
Der Bau eines Interferometers für kalte Neutronen aus holographisch hergestellten Gittern stellt<br />
aufgrund der geringen Kohärenzlänge der Neutronenstrahlen enorm hohe Anforderungen an die
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 67<br />
η3<br />
0.4<br />
0.2<br />
0<br />
1<br />
0.8<br />
0.6<br />
1<br />
0.8<br />
0.6<br />
η2 η2<br />
0.4<br />
0.2<br />
Abb. 5.4: Flächen konstanter Differenz zwischen der maximalen und minimalen Intensität<br />
∆IR,S = IRmax − IRmin = ISmax − ISmin , als Funktion der Beugungswirkungsgrade<br />
η1, η2, η3 der drei Interferometergitter. Die äußerste Halbschale stellt eine Fläche<br />
konstanter Differenz ∆IR = 20% für die bei einer Wellenlänge von λ = 2 nm experimentell<br />
bestimmten maximalen und minimalen Intensitäten des R-Strahls dar.<br />
Der an der Unterseite der Grafik angedeutete Punkt markiert die für eine Zentralwellenlänge<br />
von 2 nm ermittelten Beugungswirkungsgrade der Interferometergitter<br />
mit η1 = 80%, η2 = 68% und η3 = 7%. Die zwei inneren Halbschalen sind Flächen<br />
konstanter Sichtbarkeit für v = 50% und v = 95%.<br />
Gitterjustage. Kleinste Ungenauigkeiten bezüglich der Ausrichtung der Gitter zueinander führen<br />
unweigerlich zu Kontrastverlusten der Interferenz [63, 123, 21]. Während die Gitterperiode und<br />
die Brechungsindexmodulation der Gitter durch die Einschreibegeometrie bzw. die Belichtungs-<br />
parameter festgelegt werden und kontrastmindernde Faktoren wie beispielsweise Abweichungen<br />
10<br />
0.8<br />
0.6<br />
η1<br />
0.4<br />
0.2<br />
0
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 68<br />
η3<br />
0.4<br />
0.2<br />
0<br />
1<br />
0.8<br />
0.6<br />
1<br />
0.8<br />
0.6<br />
η2 η2<br />
0.4<br />
0.2<br />
Abb. 5.5: Flächen konstanter Sichtbarkeit v der Interferenzen des R-Strahls als Funktion der<br />
Beugungswirkungsgrade η1, η2, η3 der drei Interferometergitter. Die äußerste Halbschale<br />
stellt eine Fläche konstante Sichtbarkeit für die bei einer Wellenlänge von<br />
λ = 2 nm experimentell bestimmte Sichtbarkeit von v = 21% der Interferenzen des<br />
R-Strahls dar. Der an der Unterseite der Grafik angedeutete Punkt markiert die für<br />
eine Zentralwellenlänge von 2 nm ermittelten Beugungswirkungsgrade der Interferometergitter<br />
mit η1 = 80%, η2 = 68% und η3 = 7%. Die zwei inneren Halbschalen<br />
sind Flächen konstanter Sichtbarkeit für v = 50% und v = 95%.<br />
in der Äquidistanz der Gitter, gekrümmte oder nichtparallele Gitteroberflächen, Oberflächen-<br />
rauheit, etc. bei dem hier vorgestellten Interferometertyp durch entsprechend kleine Fertigungs-<br />
toleranzen bei der Konstruktion der Küvetten und des Interferometerchassis minimiert werden<br />
können, erfolgt die Justage bezüglich der Ausrichtung der Gitter des Interferometers direkt<br />
während der Belichtung der einzelnen d-PMMA-Proben. Dazu müssen unmittelbar vor der<br />
10<br />
0.8<br />
0.6<br />
η1<br />
0.4<br />
0.2<br />
0
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 69<br />
Belichtung kontrastmindernde Faktoren wie Roll-, Nick- und Gierwinkelfehler (vgl. Abb. 5.8)<br />
den Anforderungen entsprechend minimiert werden. Die dem Interferometer zugrundeliegende<br />
Justagetechnik wird in den folgenden Abschnitten erläutert.<br />
Die Justage der Gitter erfolgt direkt während der Belichtung der d-PMMA Proben. Die Proben,<br />
welche sich zwischen Suprasilplatten in Edelstahlküvetten befinden, sind starr auf einem Chassis<br />
montiert, welches sich wiederum auf einem Linearverstelltisch befindet. 5 Zur Belichtung wer-<br />
den die Proben nacheinander mithilfe des Linearverstelltisches in den Interferenzbereich einer<br />
holographischen Zweistrahlinterferenzanordnung gefahren. Die Genauigkeit der Gitterjustage<br />
hängt bei diesem Interferometertyp neben der Stabilität des holographischen Aufbaus alleine<br />
von der Präzision der Translationsbewegung ab. Um zu gewährleisten, dass alle drei Gitter<br />
in der erforderlichen Genauigkeit zueinander ausgerichtet sind, werden jeweils unmittelbar vor<br />
der Belichtung Abweichungen von der idealen Translationsbewegung des Linearverstelltisches<br />
bestimmt und mithilfe von Piezostellelementen kompensiert. Die Belichtung erfolgt für jedes<br />
Gitter über einen Zeitraum von 5 Sekunden bei einer Wellenlänge von 351 nm und einer In-<br />
tensität von etwa 5300 W/m 2 . Abweichungen von der exakten, geradlinigen Bewegung in Form<br />
von Roll-, Nick- und Gierbewegungen sind bei mechanischen Linearführungen unvermeidbar<br />
und treten in Form eines Führungsspieles als Folge von Fertigungstoleranzen auf. Zur Messung<br />
der Translationsfehler des Linearverstelltisches sind am Interferometerchassis zwei Polarisatoren<br />
zur Kontrolle des Rollwinkelfehlers sowie ein Spiegel zur Bestimmung des Nick- und Gierwin-<br />
kels, angebracht. Zur Kompensation der Führungsungenauigkeiten sind zwischen dem Schlitten<br />
des Linearverstelltisches und dem Interferometerchassis drei Piezotranslationselemente montiert.<br />
Der gesamte holographische Zweistrahlinterferenzaufbau, das Messsystem für die Bestimmung<br />
der Roll-, Nick- und Gierwinkel, der Lineartranslationstisch, das Piezokompensationssystem<br />
sowie das Interferometerchassis mit den photosensitiven Proben befindet sich auf einem schwin-<br />
gungsgedämpften optischen Tisch (Abb. 5.6).<br />
5.3.1 Messung des Nick- und Gierwinkels<br />
Als Nick- und Gierwinkel werden die Winkelfehler in einer Ebene senkrecht zur Bewegungsrich-<br />
tung in vertikaler bzw. horizontaler Richtung bezeichnet (Abb. 5.8).<br />
5 Newport Translation Stage TS300DC.5 (Spezifikationen: maximaler Verfahrweg 300 mm, Stellgenauigkeit in<br />
Bewegungsrichtung ±10 µm, Wiederholbarkeit ±0.5 µm, Nicken ±44 µrad, Gieren ±15 µrad, Rollen nicht spezifiziert.)
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 70<br />
He-Ne Laser<br />
PEM-<br />
Controller<br />
Polarisator PEM �/4-Platte<br />
Autokollimator<br />
Argon-Ionen Laser<br />
Fotodiode<br />
Lock-In<br />
Verstärker<br />
Translationstisch<br />
Analysator<br />
Fotodiode<br />
Piezo-<br />
Controller<br />
Abb. 5.6: Überblicksskizze des holographischen Schreibaufbaus zur Belichtung und Justage<br />
der Interferometergitter. Der gesamte holographische Schreibaufbau das System zur<br />
Nick- Gier- und Rollwinkelmessung sowie das System zur Korrektur dieser Winkel<br />
mittels Piezostellelementen befindet sich auf einem schwingungsgedämpften optischen<br />
Tisch.<br />
Die Messung erfolgt auf berührungslose Weise mittels Autokollimationstechnik. Darunter wird<br />
ein optisches Verfahren verstanden, das es ermöglicht, kleine Richtungs- oder Neigungsfehler<br />
festzustellen. Die Genauigkeit dieser Messmethode ist unabhängig von der Entfernung zwischen<br />
dem Spiegel und dem Autokollimator und beträgt gegenwärtig ±0.01 Bogensekunden bei einer<br />
Auflösung von ±0.005 Bogensekunden. In der Brennebene des Autokollimatorobjektives be-<br />
findet sich eine Okularstrichplatte (Fernrohrstrichplatte) und eine Kollimatorstrichplatte (Abb.<br />
5.9). Mithilfe eines im Allgemeinen auf unendlich eingestellten Autokollimationsfernrohrs (Au-<br />
tokollimator) und einem Spiegel, welcher an dem zu messenden Objekt angebracht ist, wird<br />
eine Strichmarke auf sich selbst abgebildet. Der Autokollimator projiziert dabei das Bild der<br />
Strichmarke in kollimiertem (parallelen) Licht auf den Spiegel, der das Lichtbündel wieder auf<br />
die Kollimatorstrichplatte des Autokollimators reflektiert. Auf diese Weise entsteht das Auto-<br />
kollimationsbild. Ist die Spiegelebene exakt senkrecht zur optischen Achse justiert, wird das<br />
Strahlenbündel in sich selbst abgebildet. Wird der Spiegel um einen Winkel α gekippt, fallen<br />
die reflektierten Strahlen schräg in das Objektiv ein, sodass das Autokollimationsbild nicht mehr
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 71<br />
Abb. 5.7: Photo des Interferometers<br />
mit holographischem<br />
Schreibaufbau, dem Justagesystem<br />
zur Nick- und Gierwinkelmessung<br />
mittels Autokollimation<br />
sowie dem polarisationsoptischen<br />
System zur<br />
Rollwinkelmessung.<br />
am Ort der Okularstrichmarke abgebildet wird. Der Versatz des Autokollimationsbildes in der<br />
Okularbildebene ist ein Maß für die Änderung der Winkellage des Spiegels.<br />
Zur Bestimmung des Nick- und Gierwinkels des Linearverstelltisches bei der Belichtung der<br />
Interferometergitter bzw. deren Justage wird der Spiegel direkt am Interferometerchassis an-<br />
gebracht (Oberflächennormale des Spiegels parallel zur Bewegungsrichtung des Linearverstell-<br />
tisches). Abweichungen von der idealen Translation in Form von Nick- bzw. Kippwinkeln<br />
können auf diese Weise über praktisch beliebig große Distanzen berührungslos in ausreichen-<br />
der Genauigkeit gemessen werden. Die mithilfe dieses Verfahrens erzielte Justagegenauig-<br />
keit des Interferometers beträgt für die Relativstellung der Gitter bezüglich des Nickwinkels<br />
∆αNick ∼ = 0.2 Bogensekunden, bezüglich des Gierwinkels ∆αGier ∼ = 0.25 Bogensekunden und<br />
liegt somit in der Nähe der Messgenauigkeit des in dieser Arbeit verwendeten Autokollimations-<br />
systems. 6<br />
5.3.2 Messung des Rollwinkels<br />
Bei dem von Schellhorn et al. [20] vorgestellten Interferometer war es möglich, den Rollwin-<br />
kel über die Gesamtlänge des Interferometers von 6 cm mithilfe der Autokollimationstechnik zu<br />
bestimmen. Die Genauigkeit der Messung über diese Distanz wurde mit αRoll ≈ 0.2 Bogensekun-<br />
6 elektronischer Autokollimator der Firma Trioptics GmbH, Typ TriAngle TA100-115, Brennweite 1000 mm,<br />
Tubusdurchmesser 150 mm, Genauigkeit 0.2 Bogensekunden, Auflösung 0.01 Bogensekunden
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 72<br />
Abb. 5.9: Prinzipskizze eines Autokollimators [125]<br />
Abb. 5.8: Definition des<br />
Roll-, Nick- (engl. Pitch) und<br />
Gierwinkels (engl. Yaw) eines<br />
Translationstisches. [124]<br />
den angegeben [21]. Dazu wurde ein Spiegel mit der Oberfläche parallel zur Translationsrichtung<br />
des Linearverstelltisches am Interferometerchassis befestigt und der Rollwinkel mittels Autokol-<br />
limation bestimmt. Da die Genauigkeit dieses Verfahrens von der Planität des Spiegels entlang<br />
des Verfahrweges abhängt, sind der hochpräzisen Bestimmung von Rollwinkeln über größere<br />
Distanzen daher natürliche Grenzen gesetzt.<br />
Während Nick- und Kippwinkel relativ einfach mithilfe der Autokollimationstechnik direkt be-<br />
stimmt werden können, ist eine Messung des Rollwinkels auf der Basis der Autokollimation<br />
über größere Strecken nicht in ausreichender Genauigkeit möglich. Für die Justage des hier<br />
vorgestellten Interferometers mit einer Gesamtlänge von 30 cm wurde zu Messung des Rollwin-<br />
kels ein neuartiges polarisationsoptisches Verfahren entwickelt. Das Verfahren gestattet es, den<br />
Rollwinkel berührungslos über beliebig große Distanzen zu bestimmen und Abweichungen von<br />
der geradlinigen Bewegung durch Piezo-Stellelemente zu kompensieren. Zusammen mit dem im<br />
vorhergehenden Abschnitt besprochenen Verfahren zur Nick- und Gierwinkelmessung können<br />
auf diese Weise annähernd ”ideale Führungen” realisiert werden. Die Rollwinkelmessung des<br />
Linearverstelltisches erfolgt durch zeitliche Modulation des Polarisationszustandes eines in Be-<br />
wegungsrichtung orientierten Lichtstrahls (Abb. 5.10). Als Lichtquelle wird ein He-Ne Laser
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 73<br />
mit einer Leistung von 5 mW und einer Wellenlänge von λ = 543.5 nm verwendet. Nacheinander<br />
befinden sich ein Polarisator, ein photoelastischer Modulator 7 (PEM), eine λ/4 Verzögerungs-<br />
platte und ein weiterer Polarisator (Analysator) im Strahlengang. Der Analysator ist dabei fix<br />
mit dem auf dem Linearverstelltisch montierten Interferometerchassis verbunden. Die durch<br />
den PEM zeitlich modulierte Intensität wird als Funktion der Analysatorstellung mithilfe eines<br />
geeigneten Detektors sowie Lock-In-Technik ausgewertet [126, 127].<br />
Polarisator<br />
0 deg<br />
Photoelastischer<br />
Modulator<br />
45deg<br />
�/4<br />
Verzögerungs<br />
platte<br />
0 deg<br />
Lock - In Verstärker<br />
Rollwinkel<br />
Analysator<br />
90 deg<br />
±<br />
�Ro ll<br />
Detektor<br />
Abb. 5.10: Skizze des optischen Aufbaus zur Messung des Rollwinkels. Die Pfeile symbolisieren<br />
die linearen bzw. die elliptisch-zirkularen Polarisationszustände.<br />
Polarisator und Analysator sind um 90 deg zueinander gedreht. 8 Die Hauptachsen des photoela-<br />
stischen Modulators sind um 45 deg, die Hauptachsen der λ/4 Verzögerungsplatte um 90 deg zur<br />
Polarisatorstellung gedreht. In Abhängigkeit der Phasenverschiebung Φ = A0 sin(ωt), welche die<br />
beiden Feldkomponenten Ex und Ey des linear polarisierten Lichtstrahls durch den photoela-<br />
stischen Modulator erhalten, werden die Polarisationszustände rechtszirkular-elliptisch-linear-<br />
linkszirkular-elliptisch mit einer Frequenz ω/2π = 50 kHz durchlaufen. Die λ/4 Verzögerungs-<br />
platte transformiert diese Polarisationszustände wieder in lineare Polarisationszustände zurück,<br />
deren Polarisationsrichtung sich mit der Frequenz ω/2π in Abhängigkeit von der am Modulator<br />
eingestellten Amplitude A0 um den Winkel ±Φ/2 um die Eingangspolarisationsrichtung dreht.<br />
Der Detektor registriert also nach dem Analysator ein in der Amplitude zeitlich moduliertes<br />
7 Hinds Instruments TM PEM-90<br />
8 Glan-Thompson Polarisatoren mit einem Löschungsverhältnis von 1/50000
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 74<br />
Signal, welches äußerst empfindlich von der Stellung des Analysators relativ zum Polarisator<br />
abhängt. Dieses zeitlich modulierte Signal wird mithilfe eines Lock-In Verstärkers ausgewertet<br />
(Abb. 5.11). Auf diese Weise ist es derzeit möglich, die Fehlstellung des Analysators und somit<br />
den Rollwinkel des Linearverstellers mit einer Auflösung von ±0.2 Bogensekunden zu erfassen.<br />
Lock-In Signal [arb. u.]<br />
Position Linearverstelltisch<br />
[mm]<br />
0.00<br />
-0.05<br />
-0.10<br />
-0.15<br />
-0.20<br />
-0.25<br />
-0.30<br />
-0.35<br />
150<br />
100<br />
50<br />
0<br />
-50<br />
-100<br />
-150<br />
0 200 400 600 800 1000<br />
Zeit [arb. u.]<br />
Lock-In Channel 1<br />
Lock-In Channel 2<br />
Abb. 5.11: Messung des Rollwinkels (rote, schwarze Linie) als Funktion des Verfahrweges des<br />
Translationstisches (blaue Linie). Die obere Grafik zeigt die beiden detektierten<br />
Lock-In-Signale in Abhängigkeit der Relativstellung des Analysators zum Polarisator<br />
infolge des Rollwinkelfehlers des Translationstisches. Die zeitliche Drift der<br />
Amplitude des Lock-In Signals ist auf thermische Einflüsse zurückzuführen und<br />
kann durch aktive Stabilisierung des Messaufbaus bezüglich Temperaturänderungen<br />
minimiert werden. Um das Lock-In-Signal auf absolute Winkel zu eichen, wurde<br />
der Analysator zusätzlich auf einen Rotationstisch mit einer Winkelgenauigkeit von<br />
0.001 deg montiert (grüne gestrichelte Linie).<br />
Um die Auflösung des Verfahrens zu steigern, wird ein Teil des zeitlich modulierten Signals<br />
zusätzlich hinter der λ/4−Platte mithilfe eines Strahlteilers ausgekoppelt und in entgegengesetz-<br />
ter Richtung auf einen zweiten am Interferometerchassis befestigten Analysator gelenkt. Dieses<br />
Signal wird mit einer weiteren Photodiode detektiert (Abb. 5.6). Durch Vergleich der beiden De-<br />
0.015<br />
0.010<br />
0.005<br />
0.000<br />
-0.005<br />
-0.010<br />
-0.015<br />
Position Analysator [deg]
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 75<br />
tektorsignale ist es auf diese Weise möglich, störende Einflüsse von Streulicht, Inhomogenitäten<br />
des Analysators, thermische Drift, etc. zu unterdrücken. Die beim Einschreiben der Interferome-<br />
tergitter erzielte Genauigkeit bezüglich des Rollwinkels beträgt αRoll � ±1 Bogensekunden. Die<br />
Auflösung des Verfahrens kann durch Verwendung von Polarisatoren mit besserem Löschungs-<br />
verhältnis, thermische Stabilisierung des Systems (insbesondere des photoelastischen Modula-<br />
tors), längere Integrationszeiten sowie der Verwendung amplitudenstabilisierter Laser gesteigert<br />
werden. Die Möglichkeit, Abweichungen von der exakten, geradlinigen Bewegung von Line-<br />
arführungen auf praktisch beliebig große Distanzen zu messen, macht dieses Verfahren auch<br />
für eine kommerzielle Nutzung interessant. Die Messung des Rollwinkels über größere Distan-<br />
zen ist bei dem hier vorgestellten Verfahren weder mit einem messtechnischen Mehraufwand<br />
noch mit einer Abnahme an Messgenauigkeit verbunden. Die hohe Messgenauigkeit des Ver-<br />
fahrens beruht einerseits auf dem Löschungsverhältnis der verwendeten Polarisatoren in der<br />
Größenordnung von 1/50000, andererseits auf der optischen und elektronischen Güte des photo-<br />
elastischen Modulators. Der hier verwendete photoelastische Modulator reduziert das maximale<br />
Löschungsverhältnis um etwa zwei Größenordnungen (Abb. 5.12). Die Abnahme des Löschungs-<br />
verhältnisses bei eingeschaltetem Modulator ist auf eine Vorspannung im Frequenzgenerator des<br />
Modulators zurückzuführen, welche eine elliptisch-zirkulare Polarisierung des Lichtstrahls zur<br />
Folge hat.<br />
5.3.3 Berechnung der Lichtintensität bei der Messung des Rollwinkels<br />
Eine bequeme Methode, Polarisationszustände von elektromagnetischen Feldern zu beschreiben,<br />
bietet der Jones-Formalismus [128, 129, 130, 115]. Dabei werden den linearen Komponenten<br />
eines optischen Systems 2 × 2 Matrizen, sogenannte Jones-Matrizen, zugeordnet, welche auf<br />
den Feldvektor der einfallenden Welle wirken. Durch Multiplikation der entsprechenden Jones-<br />
Matrizen mit dem Feldvektor können beliebige Kombinationen von optischen Komponenten<br />
und deren Wirkung auf den Polarisationszustand einer elektromagnetischen Welle auf einfache<br />
Weise berechnet werden. In Anhang B, Tab. B.2 sind die für die Anordnung zur Bestimmung<br />
des Rollwinkels relevanten Jones-Matrizen sowie die Drehmatrizen R und R T aufgelistet. Für<br />
die im vorherigen Kapitel beschriebene Anordnung linearer Polarisator Px - Photoelastischer<br />
Modulator PEM45 deg - λ/4 Phasenplatte Q0 deg und linearer Polarisator Pα berechnet sich das<br />
elektrische Feld Eout zu:
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 76<br />
I [arb. u.]<br />
1x10 -5<br />
10 -6<br />
10 -7<br />
10 -8<br />
10 -9<br />
Hauptachsenlage<br />
Polarisator PEM Analysator<br />
0 deg<br />
45 deg<br />
PEM aus, 45 deg Hauptachsenlage<br />
PEM ein, 45 deg Hauptachsenlage,<br />
Φ = 0 deg<br />
PEM ein, 0 deg Hauptachsenlage,<br />
Φ = 180 deg<br />
PEM ein, 0 deg Hauptachsenlage,<br />
Φ = 0 deg<br />
-10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10<br />
Winkel Analysator [deg]<br />
Abb. 5.12: Zunahme der Intensität als Funktion der Analysatorstellung bei eingeschaltetem<br />
Modulator in 0 deg und 45 deg Hauptachsenlage relativ zur Polarisatorstellung.<br />
Bei parallel zur Polarisationsrichtung liegender Hauptachsenlage des Modulators<br />
ist für die am Modulator eingestellten Modulationsamplituden, welche Phasenverschiebungen<br />
von Φ = 0 deg bzw. Φ = 180 deg entsprechen, keine Änderung der<br />
Intensität feststellbar. Die Abnahme des Löschungsverhältnisses bei 45 deg Hauptachsenlage<br />
des Modulators zur Polarisatorstellung ist auf eine Vorspannung im<br />
Frequenzgenerator des Modulators zurückzuführen.<br />
Eout(α, A0, ω, t) = Pα · Q0 deg · R T · P EM(A0, ω, t) · R · Px · Ein<br />
=<br />
=<br />
�<br />
cos2 α cos α · sin α<br />
cos α sin α sin2 � � ı e<br />
·<br />
α<br />
π<br />
4 0<br />
π<br />
−ı 0 e 4<br />
�<br />
1 0<br />
0 e−ı·Φ �<br />
· 1<br />
√<br />
2<br />
� �<br />
1 1<br />
·<br />
−1 1<br />
�<br />
· 1<br />
√ 2<br />
� � � �<br />
1 0 Exin ·<br />
0 0 Eyin<br />
� �<br />
1 −1<br />
·<br />
1 1<br />
�<br />
cos2 α · cos(A0 sin(ωt)) + cos α · sin α · sin(A0 sin(ωt))<br />
cos α · sin α · cos(A0 sin(ωt)) + sin2 �<br />
Ein<br />
α · sin(A0 sin(ωt))<br />
(5.6)
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 77<br />
Abbildung 5.13 zeigt die nach Gl. 5.6 berechnete Intensität Iout = 〈EoutE ∗ out〉 der durch das be-<br />
schriebene optische System mit Φ = A0 sin(ωt) zeitlich modulierten elektromagnetischen Welle<br />
für unterschiedliche Analysatorstellungen bzw. Rollwinkel αRoll. Aufgrund der hohen Sensi-<br />
tivität des modulierten Signals bezüglich geringster Änderungen der Analysatorstellung αRoll<br />
eignet sich das Verfahren zur hochpräzisen Bestimmung von Rollwinkeln. Experimentell konnte<br />
bisher durch Analyse des zeitlich modulierten Signals mittels Lock-In Technik eine Winkelge-<br />
nauigkeit von αRoll � ±1 Bogensekunden bei einer Auflösung von ±0.2 Bogensekunden erreicht<br />
werden.
5.3. JUSTAGE DES INTERFEROMETERS 78<br />
I out / I in<br />
0.0012<br />
0.0010<br />
0.0008<br />
0.0006<br />
0.0004<br />
0.0002<br />
0.0000<br />
Analysatorstellung α Roll<br />
90.00 deg<br />
90.05 deg<br />
90.25 deg<br />
90.50 deg<br />
91.00 deg<br />
91.50 deg<br />
-1.0 -0.8 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0<br />
ωt [rad/π]<br />
Abb. 5.13: Nach Gl. 5.6 berechnete normierte Intensität Iout/Iin für verschiedene Analysatorstellungen<br />
αRoll. Zur Berechnung der zeitlich modulierten Intensitäten<br />
Iout(α, A0, ω, t) wurde für die Amplitude des photoelastischen Modulators ein<br />
Wert von A0 ∝ ±0.5 deg verwendet. Dieser Wert hat sich bezüglich des<br />
Signal-Rauschverhältnisses bei der experimentellen Bestimmung des Rollwinkels<br />
als günstig erwiesen. Für gekreuzte Polarisator- Analysatorstellung (90 deg) ist<br />
die Intensitätsmodulation sinusförmig. Die Periode der Intensitätsmodulation entspricht<br />
dabei der doppelten Periode des photoelastischen Modulators mit der Kreisfrequenz<br />
ω. Für zunehmende Abweichungen von der gekreuzten Stellung wird die<br />
Intensitätsmodulation anharmonisch, die Periode der Intensitätsmodulation halbiert<br />
sich dabei. Diese Änderung der Periode der Intensitätsmodulation relativ<br />
zur Periode des photoelastischen Modulators wird mithilfe von Lock-In-Technik<br />
ausgewertet.
6 Experimentelle Ergebnisse<br />
Das Interferometer wurde einen Monat nach der Belichtung und Justage der Gitter an der<br />
Kleinwinkelstreuanlage D22 des Institutes Laue Langevin ILL in Grenoble/Frankreich in Be-<br />
trieb genommen. Im Rahmen der bewilligten Messzeit von drei Tagen erfolgte die Bestimmung<br />
der charakteristischen Parameter des Interferometers sowie die Untersuchung der Kohärenzei-<br />
genschaften des Neutronenstrahls der Kleinwinkelstreuanlage bei verschiedenen Neutronenwel-<br />
lenlängen und Kollimationen. In einer zwei Monate später durchgeführten Messreihe wurde das<br />
Interferometer an der Kleinwinkelstreuanlage SANS-2 des Neutronenforschungszentrums GeNF<br />
in Geesthacht/Deutschland eingesetzt. An diesem Instrument wurden weitere Experimente zur<br />
Kohärenzcharakteristik einer Kleinwinkelstreuanlage durchgeführt. Abbildung 6.1 zeigt das In-<br />
terferometer am Probenort der Kleinwinkelstreuanlage des Neutronenforschungszentrums GeNF.<br />
6.1 Prinzipieller Aufbau einer Neutronenkleinwinkelstreuanlage<br />
Die in einem Reaktor durch Kernspaltung oder Spallation erzeugten schnellen Neutronen mit<br />
Energien in der Größenordnung von 2 MeV werden in einem zweistufigen Prozess auf die für<br />
Kleinwinkelstreuanlagen mit kalten Neutronen typischen Energien zwischen 0.5 meV und 2 meV<br />
gebracht. Im ersten Moderationsschritt wird die Energie der schnellen Neutronen durch Wechsel-<br />
wirkung mit einem geeigneten Moderator bei Raumtemperatur auf Energien zwischen 2 meV und<br />
100 meV reduziert (thermische Neutronen). Als Moderator werden dabei üblicherweise Wasser,<br />
schweres Wasser oder Graphit verwendet. Im zweiten Schritt wird die Energie der Neutronen in<br />
einer sogenannten kalten Quelle, d.h. durch Wechselwirkung mit flüssigem Deuterium bei einer<br />
Temperatur von 25 K auf Energien zwischen 0.5 meV und 2 meV reduziert. Diese kalten Neu-<br />
tronen werden durch Totalreflexion mithilfe von Neutronenleitern den jeweiligen Instrumenten<br />
zugeführt und mit Blendensystemen kollimiert. Zusätzlich befindet sich zwischen Neutronenlei-<br />
ter und Kollimationsstrecke ein Wellenlängenselektor, der es ermöglicht, die Zentralwellenlänge<br />
λ0 sowie die Wellenlängenverteilung ∆λ des Neutronenstrahls den experimentellen Erforder-<br />
nissen entsprechend anzupassen. Die auf diese Weise im Orts- und Impulsraum präparierten<br />
79
6.1. PRINZIPIELLER AUFBAU EINER NEUTRONENKLEINWINKELSTREUANLAGE80<br />
Abb. 6.1: Photo des Interferometers am Probenort der Neutronenkleinwinkelstreuanlage<br />
SANS-2 des Neutronenforschungszentrums GeNF. Das Interferometer ist zwischen<br />
dem Ausgang der Kollimationsstrecke und dem Eingang des Detektorrohres auf einem<br />
Rotationstisch positioniert. Zum Schutz der Gitter vor äußeren Einflüssen wie<br />
Streulicht und Temperaturschwankungen ist an der Oberseite des Interferometerchassis<br />
eine Abdeckung aus Aluminium angebracht an welcher der Schrittmotor zur<br />
Rotation des Phasenschiebers montiert ist.<br />
Neutronen treffen nach dem Austritt aus der Kollimationsstrecke auf die Probe. Die Inten-<br />
sität des durch Wechselwirkung mit einer Probe gestörten Neutronenstrahls wird mithilfe eines<br />
ortsauflösenden Detektors bestimmt (Abb. 6.2).<br />
Unter Neutronenkleinwinkelstreuung wird eine zerstörungsfreie Untersuchungsmethode für Mi-<br />
krostrukturen mit Abmessungen zwischen 1 nm und 1000 nm verstanden. Die Methode besteht<br />
darin, dass ein kollimierter Neutronenstrahl an Inhomogenitäten einer zu untersuchenden Probe<br />
gestreut wird. Solche Inhomogenitäten können etwa Fluktuation der Dichte, der Konzentra-<br />
tion eines Isotops oder der Magnetisierung sein. Neutronenkleinwinkelstreuung findet breite<br />
Anwendung in den Materialwissenschaften, wie beispielsweise in der biologischen Strukturfor-<br />
schung (Viren, Proteine, Enzyme), der Metallurgie (Legierungen, magnetische oder supralei-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 81<br />
Abb. 6.2: Schematischer Aufbau einer Neutronenkleinwinkelstreuanlage [131]<br />
tende Werkstoffe), der Polymerforschung bis hin zur Energie- und Umwelttechnik (Porosität<br />
und Oberflächenbeschaffenheit von Filtermaterialien und Katalysatoren).<br />
6.2 Bestimmung der Kohärenzfunktion<br />
6.2.1 SANS-Anlage des ILL<br />
Das Instrument D22 des ILL ist die gegenwärtig weltweit leistungsstärkste Neutronen-<br />
kleinwinkelstreuanlage. Der maximale Neutronenfluss der Anlage am Probenort beträgt<br />
1.2 × 10 8 cm −2 s −1 bei einer Zentralwellenlänge von 0.45 nm und einer Wellenlängenverteilung<br />
von ∆λ/λ0 = 10%. Der nutzbare Wellenlängenbereich liegt zwischen 0.45 nm < λ0 < 4 nm.<br />
Die Kollimationsstrecke kann zwischen 1.4 m und 19.1 m variiert werden, die größtmögliche<br />
Strahlöffnung am Neutronenleiterausgang beträgt 55 × 40 mm 2 . Der Detektor, welcher hinter<br />
der Probe zwischen 1.35 m und 18 m verfahren werden kann, besitzt eine Fläche von 96 × 96 cm 2<br />
bei einer Pixelgröße von 7.5 × 7.5 mm 2 .<br />
Zur Messung der Kohärenzfunktion wird das Interferometer zunächst in jene Winkelposition<br />
gefahren, bei der für alle drei Interferometergitter G1, G2 und G3 maximale Beugungsinten-<br />
sität auftritt. Dieser Winkel wird im Folgenden als gemeinsamer Braggwinkel bezeichnet. Die<br />
Ermittlung des gemeinsamen Braggwinkels erfolgt durch Bestimmung des Beugungswirkungs-<br />
grades des gesamten Interferometers in Abhängigkeit des Winkels zwischen den Gittervektoren<br />
und dem Neutronenstrahl. Dafür wird das gesamte Interferometer mittels eines Rotationstisches<br />
mit einer Genauigkeit von ±0.002 deg schrittweise relativ zum Neutronenstrahl gedreht und die<br />
Intensität des transmittierten und des abgebeugten Strahls detektiert (Abb. 6.3).
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 82<br />
η [%]<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
λ=1.0 nm<br />
λ=1.5 nm<br />
λ=2.0 nm<br />
λ=2.6 nm<br />
-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3<br />
∆Θ B [deg]<br />
Abb. 6.3: Rockingkurven des gesamten Interferometers für verschiedene Zentralwellenlängen<br />
λ0 = 1.0 nm, λ0 = 1.5 nm, λ0 = 2.0 nm und λ0 = 2.6 nm.<br />
Die Plateaus der Rockingkurven des gesamten Interferometers sind etwa doppelt so breit wie<br />
die Rockingkurven der einzelnen Gitter (Abb. 6.4), während die Basisbreite der Rockingkurven<br />
annähernd gleich bleibt.<br />
Die Verbreiterung der Plateaus ist leicht einzusehen, wenn mithilfe von Gleichung 5.4 die mini-<br />
malen und maximalen Intensitäten des R- und S-Strahls berechnet werden. Abbildung 6.5 zeigt<br />
für eine Zentralwellenlänge von λ0 = 1.5 nm einen qualitativen Vergleich der für eine Zentralwel-<br />
lenlänge von λ = 1.5 nm experimentell bestimmten Beugungseffizienzen ηexp der Beugungsord-<br />
nungen ±1 des gesamten Interferometers mit den berechneten Beugungswirkungsgraden ηSmax,<br />
ηSmin und ¯ηS = Ittr + Irtt + Itrt + Irrr. Dabei wurden für die Beugungswirkungsgrade η1,2,3<br />
der einzelnen Gitter die experimentell bestimmten Werte aus Abb. 6.4 verwendet. Die Abwei-<br />
chung der experimentell bestimmten Beugungswirkungsgrade von den berechneten ist darauf<br />
zurückzuführen, dass zum Zeitpunkt der Bestimmung des Gesamtbeugungswirkungsgrades des<br />
Interferometers der Prozess der Gitterentwicklung noch nicht abgeschlossen war [51]. Da die Beu-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 83<br />
η [%]<br />
η [%]<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
5<br />
4<br />
3<br />
2<br />
1<br />
0<br />
-0.3 -0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2 0.3<br />
Gitter 1 ± 2. Ordnung<br />
1.0<br />
Gitter 2 ± 2. Ordnung<br />
0.8<br />
0.6<br />
0.4<br />
0.2<br />
Gitter 1 ± 1. Ordnung<br />
Gitter 2 ± 1. Ordnung<br />
Gitter 3 ± 1. Ordnung<br />
0.0<br />
-0.3 -0.2 -0.1 0.0<br />
∆Θ [deg] B<br />
0.1 0.2 0.3<br />
Abb. 6.4: Rockingkurven der ersten Beugungsordnung der einzelnen Interferometergitter G1,<br />
G2 und G3 (oben) sowie der zweiten Beugungsordnung der Gitter G1 und G2 (unten),<br />
aufgenommen bei einer Neutronenzentralwellenlänge von λ0 = 1.5 nm. Die<br />
Einstellungen zur Kollimation sind in Tabelle 6.1 aufgelistet.<br />
gungswirkungsgrade η1,2,3 der einzelnen Interferometergitter erst etwa vierzehn Monate später<br />
bestimmt wurden, unterscheiden sich die zur Berechnung herangezogenen Werte geringfügig<br />
von den zum Zeitpunkt der interferometrischen Messung tatsächlich vorliegenden Beugungswir-<br />
kungsgraden. Eine weitere Ursache für die Abweichungen ist auf unterschiedliche Einstellungen<br />
der Kollimationen zurückzuführen (vgl. Tab. 6.1).<br />
Eine Verbreiterung der Plateaus der Rockingkurven des gesamten Interferometers gegenüber den<br />
Rockingkurven der einzelnen Interferometergitter wäre ebenso durch Justagefehler der einzelnen<br />
Interferometergitter zu erklären. Solche Justagefehler könnten beispielsweise relative Fehlstel-<br />
lungen ∆αRoll, ∆αNick, ∆ αGier der Gitter, unterschiedliche Gitterperioden oder Abstände zwi-<br />
schen den Gitter sein. Diese Justageungenauigkeiten der Interferometergitter hätten allerdings<br />
gleichzeitig eine erhebliche Abnahme des Interferenzkontrastes zur Folge. So wäre beispielsweise<br />
mit einer Verbreiterung des Plateaus der Rockingkurve um 10% aufgrund von Gierwinkelfehlern
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 84<br />
η [%]<br />
60<br />
50<br />
40<br />
30<br />
20<br />
10<br />
0<br />
v max � 20%<br />
-0.2 -0.1 0.0 0.1 0.2<br />
∆Θ B [deg]<br />
η<br />
S<br />
η<br />
S max<br />
η<br />
S min<br />
η<br />
exp<br />
Abb. 6.5: Vergleich der für eine Zentralwellenlänge von λ = 1.5 nm experimentell bestimmten<br />
Beugungseffizienzen ηexp der Beugungsordnungen ±1 des gesamten Interferometers<br />
mit den berechneten Beugungswirkungsgraden ηSmax, ηSmin und ¯ηS = Ittr + Irtt +<br />
Itrt + Irrr. Für ein Interferometer mit der in Abb. 6.4 gezeigten Abhängigkeit der<br />
Beugungswirkungsgrade vom Offbraggwinkel ∆ΘB ist eine maximale Sichtbarkeit<br />
der Interferenzen von etwa vmax ≈ 20% zu erwarten.<br />
eine Abnahme des Interferenzkontrastes in einer Größenordnung von 50% verbunden [21]. Eine<br />
solche Abnahme des Interferenzkontrastes wurde experimentell nicht beobachtet. Ebenso kann<br />
eine Verbreiterung des Plateaus der Rockingkurve um 10% als Folge unterschiedlicher Gitterpe-<br />
rioden ausgeschlossen werden.<br />
Ein zusätzlicher Beitrag zur Verbreiterung der Rockingkurven ist allerdings infolge einer für ein<br />
Interferometer mit unterschiedlichen Beugungswirkungsgraden nichtverschwindenden resultie-<br />
renden Phase der Teilstrahlen im Interferometer als Funktion des Offbraggwinkels zu erwarten<br />
[132]. Diese Phase führt zu zusätzlichen Interferenzbeiträgen, welche bei der Abschätzung der<br />
minimalen und maximalen Intensitäten in Abb. 6.5 nicht berücksichtigt wurden.<br />
Nach der Justage des Interferometers in den gemeinsamen Braggwinkel wird ein Phasenschieber
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 85<br />
η(λ) [%]<br />
I η (λ) [arb. u.]<br />
84<br />
78<br />
72<br />
66<br />
60<br />
54<br />
48<br />
42<br />
36<br />
30<br />
24<br />
18<br />
12<br />
6<br />
0<br />
1.4x10 -5<br />
1.2x10 -5<br />
1.0x10 -5<br />
8.0x10 -6<br />
6.0x10 -6<br />
4.0x10 -6<br />
1.0 nm<br />
1.1 nm<br />
1.5 nm<br />
1.6 nm<br />
1.7 nm<br />
1.8 nm<br />
1.9 nm<br />
2.0 nm<br />
2.1 nm<br />
2.3 nm<br />
2.6 nm<br />
-7 -6 -5 -4 -3 -2 -1 0<br />
∆Θ [mrad]<br />
B<br />
0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2.8<br />
λ [nm]<br />
Abb. 6.6: Beugungswirkungsgrad<br />
η des zweiten Interferometergitters<br />
als Funktion<br />
der Neutronenzentralwellenlänge<br />
λ0, bei einer Wellenlängenverteilung<br />
∆λ/λ0 =<br />
10%. Für die Kollimation<br />
wurden die selben Einstellungen<br />
gewählt wie im Experiment<br />
zu Abb. 6.4.<br />
Abb. 6.7: Integrierte Beugungseffizienz<br />
Iη des zweiten<br />
Interferometergitters als<br />
Funktion der Neutronenzentralwellenlänge<br />
λ0, bei<br />
einer Wellenlängenverteilung<br />
∆λ/λ0 = 10%.<br />
zwischen dem ersten und zweiten Gitter eingebracht. Der Phasenschieber ist über eine Achse<br />
an einem am Interferometerchassis befestigten Rotationstisch montiert. Die Ausrichtung des<br />
Phasenschiebers parallel zu den Gitteroberflächen erfolgt durch Rückreflexion eines in die Kolli-<br />
mationsstrecke eingespiegelten, zum Neutronenstrahl parallel ausgerichteten Lichstrahls, an den<br />
Oberflächen der Interferometergitter und des Phasenschiebers. Die Drehachse des Phasenschie-<br />
bers steht senkrecht und symmetrisch zu der von den Neutronenstrahlen aufgespannten Ebene.<br />
Durch sukzessive Rotation des Phasenschiebers im Interferometer werden nun für verschiedene<br />
Winkelstellungen in der Nähe des gemeinsamen Braggwinkels ΘB ± ∆ΘB Interferogramme auf-<br />
gezeichnet und auf diese Weise nach einer Winkelstellung mit maximaler Sichtbarkeit vmax der<br />
Interferenzen gesucht. Die für die Messungen relevanten Einstellungen sind in Tabelle 6.1 auf-<br />
gelistet.
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 86<br />
Einstellungen zu Abb. 6.3:<br />
Zentralwellenlänge λ0 1 nm, 1.5 nm, 2 nm 2.6 nm<br />
Blende am Ausgang des Neutronenleiters Ø = 20 mm 5 × 55 mm 2<br />
Blende am Eingang des Interferometers Ø = 2 mm 1 × 10 mm 2<br />
Abstand zwischen Neutronenleiterausgang und Interferometer 17.6 m 17.6 m<br />
Abstand zwischen Interferometer und Detektor 18 m 18 m<br />
Wellenlängenverteilung ∆λ/λ0 10% 10%<br />
Einstellungen zu Abb. 6.4:<br />
Zentralwellenlänge λ0<br />
1.5 nm<br />
Blende am Ausgang des Neutronenleiters 12 × 55 mm 2<br />
Blende am Eingang des Interferometers 1 × 10 mm 2<br />
Abstand zwischen Neutronenleiterausgang und Interferometer 17.6 m<br />
Abstand zwischen Interferometer und Detektor 18 m<br />
Wellenlängenverteilung ∆λ/λ0<br />
10%<br />
Tab. 6.1: Geräteeinstellungen für die in Abb. 6.3 und Abb. 6.4 gezeigten Rockingkurven<br />
Der Weglängenunterschied ∆x, den die beiden Strahlen Ψtr und Ψrr aufgrund der geometrischen<br />
Verhältnisse im Interferometer durch Rotation des Phasenschiebers erfahren, beträgt<br />
�<br />
1<br />
∆x = D0<br />
cos(ΘB − φ) −<br />
�<br />
1<br />
, (6.1)<br />
cos(ΘB + φ)<br />
mit D0 als Phasenschieberdicke, φ als Drehwinkel des Phasenschiebers und ΘB als Braggwinkel<br />
(vgl. Abb. 5.2). Durch Berücksichtigung des Neutronenbrechungsindexes n erhält man für den<br />
optischen Weglängenunterschied<br />
wobei 1 − n = λ2 ρbc<br />
0 2π<br />
∆xn = (1 − n)∆x, (6.2)<br />
ist (Gl. 3.28). Die Phasendifferenz ∆Φ zwischen den Wellenfunktionen<br />
Ψtrr und Ψrrt (0-Strahl) bzw. Ψtrt und Ψrrr (H-Strahl) beträgt:<br />
∆Φ = ρbc λ0∆x (6.3)<br />
Die infolge der Rotation des Phasenschiebers verursachte Änderung der relativen Phase zwischen<br />
den Wellenfunktionen Ψtrr und Ψrrt bzw. Ψtrt und Ψrrr führt zu gegenläufigen konstruktiven<br />
und destruktiven Interferenzen im 0- und H-Strahl und somit zu korrelierten Intensitätsänderun-<br />
gen hinter dem dritten Interferometergitter. Bei einer Periode von 2π der Interferenzen beträgt<br />
die Phasendifferenz zwischen 0- und H-Strahl ∆Φ = π (vgl. Gl. 4.19). Die Gesamtintensität
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 87<br />
Iges = I0 + IH<br />
bleibt daher erhalten. Die Intensität des 0- und H-Strahls wird mithilfe eines ortsauflösenden<br />
Detektors als Funktion der Phasenschieberstellung gemessen.<br />
Zusätzlich zur Änderung des optischen Weglängenunterschieds erzeugt ein Phasenschieber in<br />
mindestens einem der beiden Interferometerpfade einen vom Drehwinkel abhängigen Strahlver-<br />
satz. Die gemessene Kohärenzfunktion beinhaltet daher sowohl longitudinale als auch transver-<br />
sale Kohärenzeigenschaften des Neutronenstrahls. Der senkrecht zur Strahlausbreitungsrichtung<br />
und Rotationsachse von einer planparallelen Platte der Dicke D0 erzeugte Strahlversatz a(φ) be-<br />
rechnet sich als Funktion des Drehwinkels φ zu<br />
a(φ) = D0<br />
(6.4)<br />
�<br />
tan (arcsin ( 1<br />
�<br />
sin φ)) − tan φ cos φ. (6.5)<br />
n<br />
Der ins Interferometer einfallende Neutronenstrahl wird am ersten Gitter geteilt. Die beiden<br />
Teilstrahlen treffen unter den Braggwinkeln ±ΘB auf den Phasenschieber. Für die Differenz des<br />
durch den Phasenschieber verursachten Strahlversatzes als Funktion des Drehwinkels φ zwischen<br />
transmittiertem und abgebeugtem Strahl gilt aufgrund der geometrischen Verhältnisse:<br />
∆a(φ) = a(φ + ΘB) − a(φ − ΘB) (6.6)<br />
Obwohl der Strahlversatz im gemessenen Winkelbereich des Phasenschiebers wesentlich größer<br />
als der optische Weglängenunterschied ist (Abb. 6.8), spielen die logitudinalen Kohärenzeigen-<br />
schaften bei der hier verwendeten Technik zur Erzeugung eines Phasenschubes die dominierende<br />
Rolle. Ein Vergleich mit der nach Gl. 4.26 berechneten räumlichen Kohärenzfunktion (Abb. 4.8)<br />
lässt für die verwendete Kollimation des Neutronenstrahls einen äußerst geringen Einfluss des<br />
Strahlversatzes auf die Abnahme des Modulationskontrastes der Kohärenzfunktion erwarten.<br />
So weisen die longitudinalen gegenüber den transversalen Kohärenzeigenschaften für typische<br />
Kollimationen und Wellenlängenverteilungen etwa um zwei bis drei Größenordnungen kleinere<br />
longitudinale als transversale Kohärenzlängen auf (vgl. Gl. 4.30 und Gl. 4.22 bzw. Gl. 4.32<br />
und Gl. 4.26 sowie Abb. 4.6 und Abb. 4.8).
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 88<br />
∆x n , ∆a [nm]<br />
140<br />
120<br />
100<br />
80<br />
60<br />
40<br />
20<br />
0<br />
-20<br />
∆a<br />
∆x n<br />
-60 -40 -20 0 20 40 60<br />
∆φ [deg]<br />
Abb. 6.8: Vergleich des durch Rotation eines Saphirphasenschiebers der Dicke D0 = 4.56 mm<br />
erzeugten optischen Weglängenunterschieds ∆xn mit dem Strahlversatz ∆a im Interferometer.<br />
Die Berechnung wurde für einen Braggwinkel von ΘB = 0.15 deg und<br />
Neutronen der Wellenlänge λ0 = 2 nm (n ≈ 0.9996) durchgeführt.<br />
Trotzdem erfolgt die Abnahme des Modulationskontrastes der experimentell bestimmten<br />
Kohärenzfunktionen etwa doppelt so rasch, als die für gleiche Zentralwellenlängen und Wel-<br />
lenlängenverteilungen berechneten longitudinalen Kohärenzfunktionen. Dieser Unterschied<br />
deutet darauf hin, dass der Einfluss der spatialen Kohärenz, also der räumlichen Ausdehnung<br />
der Neutronenquelle, bei einer exakten Analyse der Kohärenzeigenschaften nicht vernachlässigt<br />
werden darf. Diesbezügliche Experimente zur Quantifizierung des Einflusses spatialer Kohären-<br />
zeigenschaften auf die gemessenen Kohärenzfunktionen wurden im Rahmen dieser Arbeit nicht<br />
durchgeführt. Zur Klärung des Einflusses der räumlichen Ausdehnung der Neutronenquelle<br />
auf die Kohärenzeigenschaften könnten Experimente bei unterschiedlicher Kollimation des<br />
Neutronenstrahls beitragen.<br />
Der am Instrument D22 in Grenoble verwendete Detektor besitzt 128 × 128 Pixel mit einer<br />
Pixelgröße von 7.5 mm×7.5 mm. Die funktionale Abhängigkeit zwischen Neutronenzählrate und<br />
Drehwinkel des Phasenschiebers ermöglicht eine direkte experimentelle Bestimmung des Realteils<br />
der Kohärenzfunktion Γ(∆x) (Gl. 4.7). Ergebnisse der interferometrischen Bestimmung der<br />
Kohärenzfunktion sind in Abb. 6.9, Abb. 6.10 und Abb. 6.11 zu sehen.
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 89<br />
Counts [ ]<br />
12000<br />
11000<br />
10000<br />
9000<br />
8000<br />
7000<br />
6000<br />
0<br />
δ E = -1.051 π<br />
δ R = 0.6 π<br />
l c = 10.9 ± 0.4 nm<br />
λ 0 = 2.017 nm<br />
R-Strahl<br />
S-Strahl<br />
-10 -5 0<br />
∆x [nm] n<br />
5 10<br />
Abb. 6.9: Interferogramm, aufgenommen für eine Zentralwellenlänge von λ0 = 2.017 nm durch<br />
Rotation eines Saphir-Phasenschiebers über 90 deg (Schrittweite 1 deg) um eine<br />
Achse senkrecht zur Einfallsebene der Neutronen. Die durch Kreise und Quadrate<br />
gekennzeichneten Punkte entsprechen den Messwerten der Intensität als Funktion<br />
des optischen Weglängenunterschieds ∆xn zwischen den Strahlen Ψtr und Ψrr (vgl.<br />
Abb. 5.2), die durchgezogenen Linien repräsentieren den Realteil der Kohärenzfunktion<br />
und sind eine Anpassung gemäß Gl. 6.7. Die Einhüllende (gestrichelte Linie)<br />
entspricht dem Absolutwert der Kohärenzfunktion.<br />
Die Auswertung der interferometrischen Messung erfolgt durch Anpassung von Gl. 6.7 an die<br />
experimentellen Daten.<br />
� �<br />
(∆x − xE)ρbc<br />
IR,S(∆x) = JR,S ± AR,S exp −<br />
λ2 � �<br />
2<br />
0<br />
cos(ρbc<br />
lcπ<br />
λ0(∆x − xE) − δR,S) (6.7)<br />
Hier sind JR,S die Intensitäten der Teilstrahlen Ittt + Irtr und Ittr + Irtt, welche aufgrund der<br />
räumlichen Separation von den Teilstrahlen rrt, trr, trt und rrr nicht zur Interferenz beitra-<br />
gen und lediglich für konstante Untergrundzählraten verantwortlich sind. Der Exponential-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 90<br />
Counts [ ]<br />
11000<br />
10000<br />
9000<br />
8000<br />
7000<br />
6000<br />
5000<br />
4000<br />
3000<br />
2000<br />
1000<br />
λ 0 = 2.017 nm<br />
Phasenschieber Saphir<br />
Schrittweite ∆φ = 2 deg<br />
Blende Neutronenleiter 5x55 mm 2<br />
Blende Interferometer 1x10 mm 2<br />
Sichtbarkeit R-beam = 18.6%<br />
Sichtbarkeit S-beam = 22.3%<br />
l c = 10.5 ± 0.5 nm<br />
mittlere Zählrate 144.5 Counts/sec<br />
δ R,S = 0.47 π<br />
x E = -2.9 ± 0.4 µm<br />
δ E = -1.007 π<br />
R-Strahl<br />
S-Strahl<br />
0<br />
-0.04 -0.03 -0.02 -0.01 0.00<br />
∆x [mm]<br />
0.01 0.02 0.03 0.04<br />
Abb. 6.10: Interferogramm, aufgenommen für eine Zentralwellenlänge von λ0 = 2.017 nm<br />
durch Rotation eines Saphir-Phasenschiebers über 90 deg (Schrittweite 2 deg) um<br />
eine Achse senkrecht zur Einfallsebene der Neutronen. Die durch Kreise und<br />
Quadrate gekennzeichneten Punkte entsprechen den Messwerten der Intensität als<br />
Funktion des geometrischen Weglängenunterschieds ∆x zwischen den Strahlen Ψtr<br />
und Ψrr (vgl. Abb. 5.2), die durchgezogenen Linien repräsentieren den Realteil<br />
der Kohärenzfunktion und sind eine Anpassung gemäß Gl. 6.7. Die Einhüllende<br />
(gestrichelte Linie) entspricht dem Absolutwert der Kohärenzfunktion.<br />
term bringt einen gaussförmigen Abfall der Kohärenzfunktion zum Ausdruck, wobei ∆x der<br />
durch Rotation des Phasenschiebers erzeugte geometrische Weglängenunterschied zwischen dem<br />
am ersten Interferometergitter resultierenden transmittierten und abgebeugten Teilstrahl ist.<br />
Die Näherung eines gaussförmigen Abfalls der Kohärenzfunktion wird durch das typische Wel-<br />
lenlängenspektrum einer Neutronenkleinwinkelstreuanlage (Abb. 4.5) nahegelegt, welches sich<br />
näherungsweise ebenfalls mithilfe einer Gaussfunktion beschreiben lässt. Mit xE werden geome-<br />
trische Weglängenunterschiede im Interferometer als sogenannte ”innere” Phase des Interferome-<br />
ters berücksichtigt, welche auf Justageungenauigkeiten der Interferometergitter zurückzuführen<br />
sind. Des Weiteren ist mit ρbc die kohärente Streulängendichte des Phasenschiebers, mit λ0 die
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 91<br />
Counts [ ]<br />
4500<br />
4000<br />
3500<br />
3000<br />
2500<br />
2000<br />
1500<br />
1000<br />
500<br />
λ 0 = 2.615 nm<br />
Phasenschieber Saphir<br />
Schrittweite ∆φ = 1 deg<br />
Blende Neutronenleiter 5x55 mm 2<br />
Blende Interferometer 1x10 mm 2<br />
Sichtbarkeit R-Strahl= 14.8%<br />
Sichtbarkeit S-Strahl = 26.2%<br />
l c = 14.5 ± 1 nm<br />
mittlere Zählrate 33 Counts/sec<br />
δ R,S = 0.16 π<br />
x E = -8.4 ± 0.6 µm<br />
δ E = -3.59 π<br />
R-Strahl<br />
S-Strahl<br />
0<br />
-0.03 -0.02 -0.01 0.00 0.01 0.02<br />
∆x [mm]<br />
Abb. 6.11: Interferogramm, aufgenommen für eine Zentralwellenlänge von λ0 = 2.615 nm<br />
durch Rotation eines Saphir-Phasenschiebers über 56 deg (Schrittweite 1 deg) um<br />
eine Achse senkrecht zur Einfallsebene der Neutronen. Die durch Kreise und<br />
Quadrate gekennzeichneten Punkte entsprechen den Messwerten der Intensität als<br />
Funktion des geometrischen Weglängenunterschieds ∆x zwischen den Strahlen Ψtr<br />
und Ψrr (vgl. Abb. 5.2), die durchgezogenen Linien repräsentieren den Realteil<br />
der Kohärenzfunktion und sind eine Anpassung gemäß Gl. 6.7. Die Einhüllende<br />
(gestrichelte Linie) entspricht dem Absolutwert der Kohärenzfunktion.<br />
Zentralwellenlänge des Neutronenstrahls und mit lc dessen Kohärenzlänge bezeichnet. Der ko-<br />
sinusförmige Modulationsterm beinhaltet neben der Streulängendichte, der Zentralwellenlänge,<br />
dem geometrischen Weglängenunterschied und der ”inneren” Phase des Interferometers zusätz-<br />
lich eine Größe, welche die Stellung des dritten Interferometergitters längs des Gittervektors,<br />
die Phase δR,S des dritten Interferometergitters beschreibt. Die Amplitude der Modulation der<br />
Interferenzen des R- und S-Strahls wird durch die Größe AR,S ausgedrückt.<br />
Im Folgenden wird die Bedeutung der Größen lc, ρbc , xE, δR,S und AR,S, welche aus den interfe-<br />
rometrischen Messungen der Kohärenzfunktion direkt gewonnen werden können, näher erläutert:<br />
1. Bestimmung der Kohärenzlänge des Neutronenstrahls
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 92<br />
Die Abnahme der Modulation für zunehmende Phasenschübe ∆x ist eine direkte Konse-<br />
quenz der begrenzten Kohärenzlänge des Neutronenstrahls. Als Kohärenzlänge sei hier<br />
jene optische Weglänge bezeichnet, bei der der Betrag der normierten Kohärenzfunktion<br />
auf den Wert 1/e abgefallen ist bzw. der Betrag der Kohärenzfunktion den Wert AR,S/e an-<br />
nimmt. Die experimentell bestimmte Kohärenzfunktion beinhaltet dabei sowohl Beiträge<br />
der lateralen als auch der longitudinalen Kohärenzeigenschaften des Neutronenstrahls.<br />
Die longitudinalen Kohärenzeigenschaften sind durch das Wellenlängenspektrum be-<br />
stimmt, welches experimentell mittels Flugzeitspektroskopie ermittelt werden kann. Die<br />
typische Wellenlängenverteilung einer Kleinwinkelstreuanlage entspricht näherungsweise<br />
einer gaussförmigen Verteilung (Abb. 4.5). Im Interferometer wird das Neutronenspek-<br />
trum an jedem einzelnen Interferometergitter modifiziert. Der sich im Zustand Ψ(x, t)<br />
befindliche, ins Interferometer einfallende Neutronenstrahl, wird an den Interferometer-<br />
gittern jeweils in einen reflektierten und einen transmittierten Anteil aufgespalten, d.h.<br />
es werden am ersten Interferometergitter die Zustände Ψr(x, t) und Ψt(x, t), am zweiten<br />
Interferometergitter die Zustände Ψrr(x, t), Ψrt(x, t), Ψtr(x, t) und Ψtt(x, t), usw. präpa-<br />
riert. Daher handelt es sich bei den gemessenen Kohärenzeigenschaften um diejenigen des<br />
durch das Interferometer modifizierten Neutronenstrahls und nicht um jene des alleine<br />
durch Kollimation und Wellenlängenselektion an der Kleinwinkelstreuanlage präparierten<br />
Neutronenstrahls.<br />
Die transversalen Kohärenzeigenschaften werden durch die Kollimation des Neutronen-<br />
strahls bestimmt, welche jeweils den experimentellen Anforderungen angepasst werden<br />
müssen. Bei der hier vorgestellten Technik zur Bestimmung der Kohärenzfunktion verur-<br />
sacht die Rotation des Phasenschiebers einen Strahlversatz senkrecht zur Strahlausbrei-<br />
tungsrichtung und zur Rotationsachse des Phasenschiebers. Dieser Strahlversatz zwischen<br />
den interferenzfähigen Teilstrahlen hat Einfluss auf die transversalen Kohärenzeigenschaf-<br />
ten der sich in den Zuständen Ψr(x, t) bzw. Ψt(x, t) befindlichen Teilstrahlen (vgl. Gl.<br />
6.5, Gl. 6.6 sowie Abb. 6.8).<br />
Die durch die experimentellen Rahmenbedingungen verursachten Einflüsse auf die Zu-<br />
standspräparation der interferenzfähigen Teilstrahlen müssen bei der Interpretation der<br />
Kohärenzfunktion in Betracht gezogen werden. Unter Vernachlässigung des Einflusses<br />
des durch den Phasenschieber verursachten Strahlversatzes und der Modifikation des Wel-<br />
lenlängenspektrums durch die Interferometergitter wurde für die Kohärenzlänge des Neu-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 93<br />
tronenstrahls mit einer Zentralwellenlänge von λ0 = 2 nm und einer Wellenlängenverteilung<br />
∆λ/λ0 = 10% durch Anpassung von Gl. 6.7 ein Wert von lc = 10.9 ± 0.4 nm ermittelt.<br />
Für die Kollimation des Neutronenstrahls wurden folgende Einstellungen gewählt: Blende<br />
am Ausgang des Neutronenleiters 5 × 55 mm 2 , Blende am Eingang des Interferometers<br />
1 × 10 mm 2 , Abstand zwischen der Blende am Ausgang des Neutronenleiters und der<br />
Blende am Eingang des Interferometers 17.6 m, Abstand zwischen zweitem Interferome-<br />
tergitter und Detektor 18 m (vgl. Tabelle 6.3).<br />
2. Bestimmung der Streulängendichte des Phasenschiebers<br />
Die Periode des Interferenzmusters hängt direkt von der Streulängendichte des Phasen-<br />
schiebers ρbc<br />
und der verwendeten Neutronenwellenlänge λ ab. Die Streulängendichte des<br />
in dieser Arbeit verwendeten Phasenschiebers aus Saphir (Al2O3) wurde für unterschied-<br />
liche Zentralwellenlängen λ0 bestimmt. Die interferometrisch ermittelten Streulängendich-<br />
ten von Saphir betragen 5.49 ± 0.02 × 10 14 m −2 bzw. 5.46 ± 0.03 × 10 14 m −2 für λ0 = 2 nm,<br />
5.15 ± 0.03 × 10 14 m −2 für λ0 = 2.6 nm und 5.73 ± 0.08 × 10 14 m −2 für λ0 = 1 nm. Der nach<br />
Gleichung 3.23 und den in Tabelle 6.4 angeführten Streulängen berechnete Wert beträgt<br />
ρbc = 5.715 × 1014 m −2 (vgl. Tab. 6.5). Die Ursachen für die Abweichungen der experi-<br />
mentell bestimmten Streulängendichten vom berechneten Wert konnten im Rahmen der<br />
zur Verfügung stehenden Messzeit nicht geklärt werden. Möglicherweise sind die Abwei-<br />
chungen darauf zurück zu führen, dass die Bestimmung der aus [85, 86] zur Berechnung<br />
herangezogenen Streulängen bei thermischen Neutronenenergien durchgeführt wurde. Da<br />
die beste Übereinstimmung mit der berechneten Streulängendichte bei der Messung mit<br />
der kleinsten Neutronenwellenlänge von 1 nm erzielt wurde (∆ρbc < 0.3%) und die Unter-<br />
schiede zwischen der berechneten Streulängendichte und den interferometrisch bestimm-<br />
ten Werten zu größeren Wellenlängen hin zu nimmt, kann eine Energieabhängigkeit der<br />
Streulängendichte nicht ausgeschlossen werden. Da vom Hersteller des Phasenschiebers<br />
keine Angaben bezüglich der exakten chemischen Zusammensetzung und der kristallinen<br />
Struktur des synthetischen Saphirs gemacht werden konnten, sind auch Einflüsse infolge<br />
von Verunreinigungen bei der Herstellung des Phasenschiebers oder Stapelfehler bei der<br />
Kristallzucht auf die ermittelten Streulängendichten möglich.<br />
3. Bestimmung der inneren Phase des Interferometers<br />
Justagefehler der Interferometergitter können geometrische Weglängenunterschiede in den<br />
beiden Interferometerarmen und somit eine für das Interferometer charakteristische ”in-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 94<br />
nere” Phase zur Folge haben. Der ”innere” geometrische Weglängenunterschied xE des<br />
Interferometers ist direkt durch die Lage des Maximums des Absolutwertes der Kohärenz-<br />
funktion festgelegt und kann aus der Winkelstellung des Phasenschiebers berechnet wer-<br />
den. Dabei wird explizit die Eigenschaft des begrenzten Kohärenzvolumens des Neu-<br />
tronenstrahls zur Bestimmung des ”inneren” geometrischen Weglängenunterschieds bzw.<br />
der ”inneren” Phase des Interferometers genutzt. Die ”innere” Phase δE des Interfero-<br />
meters berechnet sich dabei zu δE = ρbc λxE/π. Für ein ”ideales” Interferometer mit<br />
xE = 0 ist die Lage des Maximums der Kohärenzfunktion identisch mit der Nullstellung<br />
des Phasenschiebers (Oberflächennormale des Phasenschiebers ⊥ Gittervektor) (vgl. Abb.<br />
6.12a). Sind die geometrischen Wege in den beiden Interferometerarmen unterschiedlich,<br />
verschiebt sich das Maximum des Absolutwertes der Kohärenzfunktion um einen für das<br />
Interferometer charakteristischen Wert xE (Abb. 6.12c). Die Kenntnis der inneren Phase<br />
des Interferometers ermöglicht es, die im nächsten Punkt besprochene Phase des dritten<br />
Interferometergitters zu bestimmen.<br />
4. Bestimmung der Phase des dritten Interferometergitters<br />
Der Phasenunterschied zwischen dem durch ein Interferometergitter abgebeugten Strahl<br />
und dem transmittierten Strahl beträgt π/2 [117, 133]. Durch Verschieben des dritten<br />
Interferometergitters in Richtung des Gittervektors ist es möglich, die Phase zwischen<br />
den transmittierten und reflektierten Teilstrahlen trr und rrt bzw. rrr und trt im R-<br />
bzw. S-Strahl zu ändern und somit alternativ zur Phasenschiebermethode Intensitätsos-<br />
zillationen zu erzeugen. Da die relative Stellung der einzelnen Interferometergitter<br />
bezüglich Translationen längs der Richtung des Gittervektors während der Justage<br />
der Gitter nicht kontrolliert wurde (und mit den verwendeten Justagemethoden auch<br />
nicht kontrolliert werden konnte), ist die durch das dritte Gitter verursachte Phase der<br />
Interferenzen nicht definiert. Die Lage der Nullstellen des Realteils der Kohärenzfunktion<br />
oder deren Ableitungen relativ zur Phasenschieberstellung bzw. zur ”inneren” Phase<br />
des Interferometers erlaubt direkte Rückschlüsse auf die Phase δR,S (modulo 2π) des<br />
dritten Interferometergitters. Zur Veranschaulichung werden folgende vier Fälle diskutiert:<br />
Für ein ”ideales” Interferometer ist die Nullstellung des Phasenschiebers identisch<br />
mit dem Maximum des Absolutwertes und dem Maximum bzw. Minimum des Realteils<br />
der Kohärenzfunktion des R- bzw. S-Strahls. Dieser Fall ist in Abbildung 6.12a darge-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 95<br />
stellt. Sowohl die ”innere” Phase des Interferometers δE = 0 als auch die absolute Phase<br />
des dritten Interferometergitters δR,S = 0 verschwinden hier. Die Kohärenzfunktion ist<br />
also symmetrisch zur Nullstellung des Phasenschiebers, Maximum und Minimum des<br />
Realteils der Kohärenzfunktion liegen bei ∆φ = 0.<br />
Der Fall einer nicht verschwindenden absoluten Phase δR,S �= 0 ist in Abbildung 6.12b für<br />
ein ideal justiertes Interferometer mit innerer Phase δE = 0 veranschaulicht. Die Phase<br />
des dritten Gitters, also die Position des Maximums bzw. Minimums des Realteils der<br />
Kohärenzfunktionen des S-Strahls bzw. R-Strahls relativ zur Nullstellung ∆Φ = 0 des<br />
Phasenschiebers ist hier für δR,S = −3π/5 dargestellt.<br />
Abbildung 6.12c zeigt die Situation einer von Null verschiedenen ”inneren” Phase<br />
des Interferometers und einer verschwindenden relativen Phase δR,S = 0 des dritten<br />
Interferometergitters. Das Maximum des Absolutwertes der Kohärenzfunktion verschiebt<br />
sich in diesem Fall um δE = 7π/3.<br />
Der allgemeine Fall einer sowohl nichtverschwindenden ”inneren” des Interferometers<br />
als auch einer von Null verschiedenen relativen Phase des dritten Interferometergitters<br />
ist in Abbildung 6.12d für δE = 7π/3 und δR,S = −3π/5 gezeigt. Die Abweichung des<br />
Maximums bzw. Minimums des Realteils der Kohärenzfunktion vom Maximum des<br />
Absolutwertes der Kohärenzfunktion bestimmt die absolute Phase des dritten Interfero-<br />
metergitters.<br />
Die Genauigkeit, mit der die Phase δR,S des dritten Interferometergitters bestimmt<br />
werden kann, hängt einerseits von gerätespezifischen Faktoren wie beispielsweise der<br />
mechanischen Stabilität des Interferometers oder dessen Empfindlichkeit gegenüber<br />
Temperaturschwankungen und Vibrationen ab. Andererseits sind die Messwerte mit<br />
statistischen Fehlern behaftet. Für die in den Experimenten eingestellten Neutronenzähl-<br />
raten bzw. Messzeiten liegt der statistische Fehler in einer Größenordnung von ±1%. Für<br />
die in Abb. 6.9 und Abb. 6.10 gezeigten Interferogramme konnte durch Minimierung<br />
des quadratischen Fehlers bei der Anpassung von Gleichung 6.7 an die Messdaten die<br />
Phase mit einer Genauigkeit von etwa ±4% bzw. ±5% bestimmt werden. Die beiden<br />
Interferogramme wurden im Abstand von etwa 4 Stunden unter gleichen Bedingungen<br />
aufgezeichnet. Die ermittelte Differenz der Phasen der beiden Interferogramme liegt mit<br />
etwa 4% in der gleichen Größenordnung wie der quadratische Fehler der Anpassung.<br />
Dieser Fehler entspricht einer Energieauflösung von ∆E < 10 −5 eV des Interferometers.
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 96<br />
Intensität [arb. u.]<br />
a<br />
b δ R,S<br />
c<br />
δ E<br />
d δ R,S<br />
-10π -8π -6π -4π -2π 0π 2π 4π 6π 8π 10π<br />
Phasenschub ∆Φ<br />
δ R,S = 0<br />
δ E = 0<br />
δ R,S = -3π/5<br />
δ E = 0<br />
δ R,S = 0<br />
δ E = 7π/3<br />
δ R,S = -3π/5<br />
δ E = 7π/3<br />
Abb. 6.12: Veranschaulichung der Bestimmung der ”inneren” Phase δE des Interferometers<br />
sowie der Phase δR,S des dritten Interferometergitters. Die rote Linie zeigt den<br />
Realteil der Kohärenzfunktion des S-Strahls, die gepunktet-blaue Linie den Realteil<br />
der Kohärenzfunktion des R-Strahls. Der Absolutwert der Kohärenzfunktion ist<br />
durch die schwarze Linie repräsentiert, die gepunktet-graue sinusförmige Linie zeigt<br />
die Kohärenzfunktion für den Fall unbeschränkter Kohärenz.
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 97<br />
5. Bestimmung der Sichtbarkeit der Interferenzen<br />
Die maximale Sichtbarkeit (Visibility) vR,S = AR,S/JR,S ist ein Maß für die experimentell<br />
beobachtbare maximale Modulationsamplitude AR,S des Interferenzmusters und somit ein<br />
wichtiger Parameter zur Charakterisierung eines Interferometers. Die Sichtbarkeit hängt<br />
sowohl von den Beugungswirkungsgraden der einzelnen Interferometergitter als auch von<br />
der Gitterjustage ab. Des weiteren führen äußere Einflüsse wie beispielsweise Vibrationen<br />
zu sogenannten Dephasing-Effekten und somit zu einer Abnahme des Modulationskon-<br />
trastes.<br />
Wird von kontrastmindernden Faktoren dieser Art abgesehen, beträgt beispielsweise der<br />
theoretische Wert für den Modulationskontrast eines LLL-Interferometers mit den Beu-<br />
gungswirkungsgraden von η1,2,3 = 25% der einzelnen Gitter für ein vR,S = 50%, für ein<br />
Interferometer ohne Strahltrennung vR,S = 25% (vgl. Abschnitt 5.2.1). Für ein Interfe-<br />
rometer mit den Beugungswirkungsgraden η1,2,3 = 50% berechnen sich die Sichtbarkeiten<br />
zu vR,S = 100% (Strahltrennung) bzw. vR,S = 50% (keine Strahltrennung). In Tabelle<br />
6.2 sind die mithilfe von Gl. 5.4 und 5.5 berechneten und die für verschiedene Zentralwel-<br />
lenlängen experimentell bestimmten normierten Untergrundzählraten JR,S, Intensitätsdif-<br />
ferenzen ∆IR,S = IR,Smax − IR,Smin und Sichtbarkeiten vR,S aufgelistet. Die experimentell<br />
bestimmten Untergrundzählraten JR,S und Intensitätsdifferenzen ∆IR,S wurden auf die<br />
Gesamtzählraten JR + JS normiert (vgl. Tab. 6.3).<br />
Interferogramm Interferogramm Interferogramm<br />
Abb. 6.9 Abb. 6.10 Abb. 6.11<br />
Zentralwellenlänge λ0 [nm] 2.017 2.017 2.615 1.500<br />
Beugungswirkungsgrad η1 0.80 ∗ 0.80 ∗ 0.90 ∗ 0.58<br />
Beugungswirkungsgrad η2 0.68 0.68 0.81 0.48<br />
Beugungswirkungsgrad η3 0.07 ∗ 0.07 ∗ 0.08 ∗ 0.05<br />
normierte Untergrundzählrate JR 0.549 (0.543) 0.549 (0.543) 0.649 (0.649) (0.500)<br />
normierte Untergrundzählrate JS 0.451 (0.457) 0.451 (0.457) 0.351 (0.351) (0.500)<br />
normierte Differenz ∆IR 0.201 (0.278) 0.204 (0.278) 0.193 (0.264) (0.207)<br />
normierte Differenz ∆IS 0.189 (0.278) 0.201 (0.278) 0.184 (0.264) (0.207)<br />
Sichtbarkeit R-Strahl vR 0.183 (0.341) 0.186 (0.341) 0.149 (0.452) (0.205)<br />
Sichtbarkeit S-Strahl vS 0.210 (0.234) 0.223 (0.234) 0.262 (0.186) (0.208)<br />
Tab. 6.2: Für verschiedene Zentralwellenlängen experimentell bestimmte normierte Untergrundzählraten<br />
JR,S , Differenzen ∆IR,S und Sichtbarkeiten vR,S. Die in Klammer<br />
gesetzten Werte wurden mithilfe der ermittelten Beugungseffizienzen der einzelnen Interferometergitter<br />
berechnet. Die mit ∗ markierten Beugungswirkungsgrade wurden<br />
für die jeweiligen Wellenlängen extrapoliert, die Bestimmung der Beugungseffizienzen<br />
erfolgte etwa fünfzehn Monate nach der Belichtung der Interferometergitter.
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 98<br />
Da die Sichtbarkeiten sehr empfindlich von kleinen Änderungen der Beugungswirkungs-<br />
grade abhängen, kann durch Vergleich der berechneten mit den experimentell bestimmten<br />
Sichtbarkeiten auf die Qualität der Gitterjustage geschlossen werden. Für die in Tabelle<br />
6.2 angegebenen berechneten Werte wurden die Beugungswirkungsgrade allerdings erst<br />
nach der Demontage des Interferometers bestimmt. So erfolgten die interferometrischen<br />
Messungen etwa einen Monat, die Bestimmung der einzelnen Beugungswirkungsgrade etwa<br />
fünfzehn Monate nach der Belichtung der Gitter. Da der Prozess der Gitterentwicklung<br />
zum Zeitpunkt interferometrischen Messungen noch nicht abgeschlossen war (vgl. Kapitel<br />
2, Abb. 2.14 und [51]), ist der direkte Vergleich der hier berechneten Sichtbarkeiten mit<br />
den experimentell bestimmten Sichtbarkeiten nur bedingt aussagekräftig.<br />
6. Stabilität des Interferometers<br />
Durch Vergleich der unter gleichen Umgebungsbedingungen aufgezeichneten Interfero-<br />
grammen können Rückschlüsse auf die Langzeitstabilität des Interferometers gezogen wer-<br />
den. Die in Abb. 6.9 und Abb. 6.10 gezeigten Interferogramme wurden im Abstand<br />
von 4 Stunden bei einer Neutronenwellenlänge von 2.017 nm aufgenommen. Die relative<br />
Drift der Phase des Interferenzmusters wurde mit 0.13 π bestimmt. Der für die eingestell-<br />
ten Neutronenzählraten bei der Anpassung von Gl. 6.7 an die experimentell ermittelten<br />
Datensätze berechnete mittlere quadratische Fehler beträgt für das in Abb. 6.9 gezeigte<br />
Interferogramm etwa ∆φexp. = ±3.8%, für das in Abb. 6.10 gezeigte Interferogramm etwa<br />
∆φexp. = ±5.4%. Dies entspricht eine Unsicherheit der Phase von ∆φexp. = ±0.12π bzw.<br />
∆φexp. = ±0.17π.<br />
Unter der Voraussetzung einer über alle Messpunkte konstanten Sichtbarkeit von v = 20%<br />
wurde die Phasenunschärfe in Abhängigkeit der Neutronenzählrate (Abschnitt 4.4.1) mit-<br />
hilfe von Gleichung 4.41 mit ∆φstat. = ±1% abgeschätzt. Unter Berücksichtigung eines<br />
näherungsweise gaussförmigen Abfalls der Sichtbarkeit mit zunehmendem Phasenschub<br />
berechnet sich die Phasenunschärfe des in Abb. 6.9 gezeigten Interferogramms (50 Mes-<br />
spunkte) zu ∆φstat. ≈ ±2%. Die Phasenunschärfe des in Abb. 6.10 gezeigten Interfero-<br />
gramms (25 Messpunkte) berechnet sich zu ∆φstat. ≈ ±3%.<br />
Der durch Anpassung von Gl. 6.7 an die Datensätze ermittelte mittlere quadratische Fehler<br />
der Phase ist also knapp doppelt so groß wie der aufgrund der Zählstatistik zu erwartende<br />
Fehler. Die Differenz ∆φexp. − ∆φstat. ≈ 2% kann als der während der Aufnahme der bei-<br />
den Interferogramme über einen Zeitraum von 4 Stunden aufgetretene systematische Fehler
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 99<br />
interpretiert werden und ist somit ein Maß für die Phasenstabilität des Interferometers.<br />
Das Interferometer wurde während den Messungen weder thermisch stabilisiert, noch vor<br />
Luftturbulenzen infolge von Zugluft in der Experimentierhalle geschützt. Zur Isolation ge-<br />
genüber Vibrationen sind an der Unterseite des Interferometerchassis Dämpfungselemente<br />
aus Gummi angebracht.<br />
Interferogramm Interferogramm Interferogramm<br />
Abb. 6.9 Abb. 6.10 Abb. 6.11<br />
Zentralwellenlänge λ0 [nm] 2.017 2.017 2.615<br />
Wellenlängenverteilung ∆λ/λ0 10% 10% 10%<br />
mittlere Neutronenzählrate [Counts/sec] 144.5 144.5 33<br />
Ausgangsblende Neutronenleiter [mm 2 ] 5 × 55 5 × 55 5 × 55<br />
Eingangsblende Interferometer [mm 2 ] 1 × 10 1 × 10 1 × 10<br />
Kollimationsstrecke [m] 19.1 19.1 19.1<br />
Abstand Eingangsblende Interferometer -<br />
Detektor [m] 18 18 18<br />
Dicke des Phasenschiebers D0 [mm] 4.56 ± 0.01 4.56 ± 0.01 4.56 ± 0.01<br />
Positioniergenauigkeit des Phasenschiebers [deg] ±1/100 ±1/100 ±1/100<br />
Untergrundzählrate JR [Counts] 8884 ± 14 8904 ± 20 3688 ± 10<br />
Modulation AR [Counts] 1629 ± 35 1655 ± 50 548 ± 27<br />
Untergrundzählrate JS [Counts] 7293 ± 14 7321 ± 18 1994 ± 8<br />
Modulation AS [Counts] 1532 ± 35 1634 ± 45 523 ± 20<br />
maximale Sichtbarkeit des<br />
R-Strahls vR = 100 × AR/JR [%] 18.3 18.6 14.9<br />
maximale Sichtbarkeit des<br />
S-Strahls vS = 100 × AS/JS [%] 21.0 22.3 26.2<br />
Innerer geometrischer Weglängenunterschied<br />
des Interferometers xE [µm] −2.98 ± 0.3 −2.80 ± 0.4 −8.37 ± 0.6<br />
Innere Phase des Interferometers δE [rad] −1.051 ± 0.11π −1.007 ± 0.16π −3.59 ± 0.26π<br />
Phase des dritten Interferometergitters<br />
δR,S [rad] (mod. 2π) 0.60 ± 0.12π 0.47 ± 0.17π 0.16 ± 0.29π<br />
longitudinale Kohärenzlänge lc [nm] 10.9 ± 0.4 10.5 ± 0.5 14.5 ± 1<br />
Streulängendichte Saphir ρbc [1/m2 ] 5.49 ± 0.02 × 10 14 5.46 ± 0.03 × 10 14 5.15 ± 0.03 × 10 14<br />
Tab. 6.3: Geräteparameter der Anlage D22 des ILL sowie die durch Anpassung von Gl. 6.7 an<br />
die Messdaten von Abb. 6.9, Abb. 6.10 und Abb. 6.11 ermittelten Fitparameter.<br />
6.2.2 SANS-Anlage der GKSS<br />
Analog zu der im vorhergehenden Abschnitt besprochenen Messung der Kohärenzfunktion an<br />
der Neutronenkleinwinkelstreuanlage D22 des ILL wurde das Interferometer etwa zwei Monate<br />
später zur Bestimmung der Kohärenzfunktion an der Neutronenkleinwinkelstreuanlage SANS-2<br />
des GKSS-Forschungszentrums eingesetzt. Bei einer Kollimation von 1 m und einer Zentralwel-
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 100<br />
lenlänge von 0.5 nm beträgt der maximale Neutronenfluss der Anlage 2×10 7 cm −2 s −1 . Der nutz-<br />
bare Wellenlängenbereich liegt zwischen 0.3 nm und 2 nm bei einer Wellenlängenverteilung von<br />
∆λ/λ0 = 10%. Die Kollimationsstrecke kann in Schritten von 2 m zwischen 2 m und 16 m variiert<br />
werden, die größtmögliche Strahlöffnung am Ausgang des Neutronenleiters beträgt 40×30 mm 2 .<br />
Der Detektor, welcher hinter der Probe zwischen 1 m und 22 m verfahren werden kann, besitzt<br />
eine Fläche von 55 × 55 cm 2 und eine Pixelgröße von 7 × 7 mm 2 .<br />
Counts [ ]<br />
15250<br />
15000<br />
14750<br />
14500<br />
14250<br />
λ 0 = 1 nm<br />
-0.02 -0.01<br />
∆x-x [mm] E<br />
0.00 0.01<br />
Abb. 6.13: Interferogramm, aufgenommen bei einer Zentralwellenlänge von λ0 = 1 nm durch<br />
Rotation eines Saphir-Phasenschiebers der Dicke D0 = 4.56 mm senkrecht zur Einfallsebene<br />
der Neutronen. Die durch Kreise und Quadrate gekennzeichneten<br />
Punkte entsprechen den Messwerten der Intensität als Funktion des geometrischen<br />
Weglängenunterschieds ∆x zwischen den Strahlen Ψtr und Ψrr (Abb. 5.2). Die<br />
durchgezogenen Linien repräsentieren den Realteil der Kohärenzfunktion und sind<br />
eine Anpassung gemäß Gl. 6.7. Die Einhüllende (gestrichelte Linie) entspricht dem<br />
Absolutwert der Kohärenzfunktion.<br />
Die zur Aufnahme des Interferogramms an der SANS-Anlage eingestellten Geräteparameter<br />
lauten: Ausgangsblende des Neutronenleiters 10 × 40 mm 2 , Eingangsblende des Interferometers<br />
1 × 14 mm 2 , Distanz zwischen dem Neutronenleiter und dem Interferometer 15.3 m, Distanz
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 101<br />
zwischen dem Interferometer und dem Detektor 21.6 m. Für die Sichtbarkeit der Interferenzen<br />
wurde ein Wert von 1.75% ermittelt. Die, verglichen mit der Messung am Instrument D22,<br />
relativ geringe Sichtbarkeit ist darauf zurückzuführen, dass die Küvette des dritten Interfe-<br />
rometergitters zwischenzeitlich beschädigt wurde. Die durch Anpassung von Gl. 6.7 für eine<br />
Neutronenzentralwellenlänge von λ0 = 1 nm und eine Wellenlängenverteilung von ∆λ/λ0 = 10%<br />
ermittelte Kohärenzlänge beträgt 7 ± 2 nm. Für die kohärente Streulängendichte des Saphir<br />
- Phasenschiebers (Al2O3) wurde ein Wert von ρbc = 5.73 ± 0.08 × 10−14 m −2 bestimmt.<br />
Der mithilfe von Gleichung 3.23 und den in Tabelle 6.4 angeführten Streulängen berechnete<br />
Wert beträgt ρbc = 5.71510−14 m −2 . Die mittlere Neutronenzählrate am Detektor betrug 110<br />
Counts/s.<br />
Element kohärente Streulänge bc [fm] molare Masse [g/mol]<br />
H 1 −3.7423 ± 0.0012 1.007825<br />
H 2 6.674 ± 0.006 2.01410<br />
Li 7 −2.22 ± 0.02 7.0160<br />
C 6.6484 ± 0.0013 12.0000<br />
O 5.805 ± 0.004 15.9949<br />
Al 3.449 ± 0.005 26.982<br />
Si 4.15071 ± 0.00022 28.0855<br />
Nb 7.054 ± 0.003 92.90638<br />
Tab. 6.4: Kohärente Streulängen und molare Masse der in den verwendeten Phasenschiebern<br />
vorhandenen Elemente [85, 86]<br />
In weiteren Messungen wurden Phasenschieber aus Lithiumniobat (LiNbO3) und Quarzglas<br />
(Suprasil SiO2) verwendet und analog zu der beschriebenen Methode durch Rotation dieser Ma-<br />
terialien im Interferometer Phasenschübe zwischen den Teilstrahlen erzeugt. Durch Anpassung<br />
von Gl. 6.7 an die Messdaten wurden die kohärenten Streulängendichten dieser Materialien<br />
bestimmt. Die experimentell ermittelten Streulängendichten sind in Tabelle 6.5 mit den berech-<br />
neten Werten verglichen.<br />
Aufgrund der geringen Sichtbarkeit der Interferenzen infolge der Beschädigung des dritten Inter-<br />
ferometergitters waren die Messungen am Instrument SANS-2 des GKSS-Forschungszentrums<br />
mit erheblichen experimentellen Schwierigkeiten verbunden. Die hier ermittelten Streulängen-<br />
dichten der verschiedenen Phasenschiebermaterialien müssen daher mit Vorbehalt betrachtet<br />
werden. Einerseits stimmt die interferometrisch bestimmte Streulängendichte von Saphir mit<br />
ρbc = 5.73 ± 0.08 × 1014 m −2 im Rahmen der Messgenauigkeit mit dem berechneten Wert
6.2. BESTIMMUNG DER KOHÄRENZFUNKTION 102<br />
Quarzglas Suprasil Lithiumniobat Saphir<br />
SiO2<br />
7LiNbO3 Al2O3<br />
molare Masse [g/mol] 60.084 147.921 101.969<br />
Dichte [g/cm 3 ] 2.65 4.464 3.98<br />
Dicke des Phasenschiebers D0 [mm] 10 ± 0.01 11.5 ± 0.01 4.56 ± 0.01<br />
Teilchenzahldichte ρN [m −3 ] 2.156 × 10 28 1.817 × 10 28 2.351 × 10 28<br />
berechnete Streulänge bc [fm] 15.76 22.25 24.31<br />
berechnete Streulängendichte ρbc [m−2 ] 4.186 × 10 14 4.043 × 10 14 5.715 × 10 14<br />
gemessene Streulängendichte ρbc [m−2 ]<br />
λ0 = 2.615 nm, ∆λ/λ0 = 10% ∗ 5.15 ± 0.03 × 10 14<br />
λ0 = 2.017 nm, ∆λ/λ0 = 10% ∗ 5.48 ± 0.02 × 10 14<br />
λ0 = 1.25 nm, ∆λ/λ0 = 10% 3.66 ± 0.1 × 10 14<br />
λ0 = 1 nm, ∆λ/λ0 = 10% 3.67 ± 0.11 × 10 14 5.73 ± 0.08 × 10 14<br />
Tab. 6.5: Vergleich der an der Anlage SANS-2 des GKSS-Forschungszentrums interferometrisch<br />
bestimmten Streulängendichten der verwendeten Phasenschieber mit den berechneten<br />
Werten. Zur Berechnung der Streulängendichten wurden die in Tabelle 6.4 angeführten<br />
Daten verwendet. Die mit ∗ gekennzeichneten Werte wurden am Instrument D22<br />
des Institutes Laue Langevin ermittelt.<br />
ρbc = 5.715 m−2 überein, andererseits unterscheiden sich die gemessenen Streulängendichten<br />
von Quarzglas und Lithiumniobat um 14% bzw. 10% von den berechneten Werten. Eine mögli-<br />
che Erklärung für diese Diskrepanzen wären Abweichungen der chemischen Zusammensetzung<br />
oder der Dichte der Materialien von den Herstellerspezifikationen. Da im Rahmen der bewillig-<br />
ten Messzeit weder der Nachweis der Reproduzierbarkeit der ermittelten Werte erbracht, noch<br />
die Ursachen für die signifikanten Abweichungen von den berechneten Werten geklärt werden<br />
konnten, sollten die hier erbrachten experimentellen Ergebnisse in Folgeexperimenten geprüft<br />
werden.
7 Zusammenfassung und Ausblick<br />
Die vorliegende Arbeit beschreibt den Aufbau und die Justage eines Interferometers für kalte<br />
Neutronen sowie die erste direkte Messung der Kohärenzfunktion kalter Neutronen.<br />
Das angestrebte Ziel, ein Interferometer mit einer Gesamtlänge von 30 cm aufzubauen, machte<br />
die Entwicklung eines neuen Verfahrens zur Messung des Rollwinkels bei der Belichtung und<br />
Justage der Gitter erforderlich. Es handelt dabei sich um ein polarisationsoptisches Verfahren,<br />
welches die Bestimmung des Rollwinkels mit einer Genauigkeit von 0.1 Bogensekunden über<br />
beliebig große Distanzen erlaubt. Damit wurde eine Voraussetzung für den Bau neuer hoch-<br />
auflösender Interferometer geschaffen.<br />
Während das Problem der Gitterjustage zufriedenstellend gelöst werden konnte, ist es nicht<br />
gelungen, ideale Verhältnisse bezüglich der Beugungswirkungsgrade (η1 = 58%, η2 = 48%,<br />
η3 = 5%) 1 der einzelnen Interferometergitter G1, G2 und G3 zu erzielen. Im Hinblick auf eine<br />
Steigerung der Sichtbarkeit der Interferenzen, eine Verkürzung der Messzeiten oder die Ent-<br />
wicklung eines Interferometers mit Gitterkonstanten Λ � 200 nm ist es daher notwendig, die<br />
Abhängigkeit des Beugungswirkungsgrades verschiedener Beugungsordnungen von den Belich-<br />
tungsparametern systematisch zu untersuchen sowie den Herstellungsprozess zu optimieren.<br />
Der kompakte Aufbau des Interferometers ermöglicht erstmals den Einsatz interferometrischer<br />
Techniken an unterschiedlichsten Anlagen für kalte Neutronen. Die Funktion des Interfero-<br />
meters wurde an den Anlagen D22 des Institutes Laue-Langevin und SANS-2 des GKSS-<br />
Forschungszentrums demonstriert. Im Rahmen dieser Messungen wurden erstmals die Kohärenz-<br />
funktionen der Neutronenstrahlen der beiden Anlagen für verschiedene Neutronenzentralwel-<br />
lenlängen experimentell bestimmt.<br />
Neben der Charakterisierung von Kohärenzeigenschaften von Neutronenquellen wurden mit der<br />
Weiterentwicklung des Interferometers die Grundlagen für den Einsatz interferometrischer Tech-<br />
niken in der Strukturanalyse mit kalten und ultrakalten Neutronen geschaffen. Der aufgrund<br />
der Breite des Wellenlängenspektrums in der Größenordnung von 10% relativ rasche Abfall der<br />
1 Neutronenzentralwellenlänge λ0 = 1.5 nm<br />
103
Kohärenzfunktion ermöglicht die Bestimmung der Phase des dritten Interferometergitters. In<br />
diesem Zusammenhang ist ein Experiment geplant, dessen Ziel die Lösung der in der Streu-<br />
theorie als ”Phasenproblem” bekannten Fragestellung ist. Zu diesem Zweck wird das dritte<br />
Interferometergitter durch eine beliebige kleinwinkelstreuende Probe ersetzt und analog zu der<br />
hier vorgestellten Technik durch Rotation eines Phasenschiebers im Interferometer ein variabler<br />
Phasenschub zwischen den von der Probe gestreuten und transmittierten Teilstrahlen erzeugt.<br />
Die auf diese Weise ermittelte Kohärenzfunktion beinhaltet neben der Information über die In-<br />
tensitäten eines herkömmlichen Streuexperiments zusätzlich die Information über die Phase des<br />
Streusignals und ermöglicht somit eine komplette Rücktransformation der Streufunktion vom<br />
Fourier- in den Realraum.<br />
104
A Eikonalnäherung<br />
Wir betrachten Lösungen der zeitunabhängigen Schrödingergleichung<br />
der Form<br />
�<br />
∇ 2 + 2m<br />
�<br />
(E − V (r)) Ψ(r) = 0 (A.1)<br />
�2 Ψ(r) = Ψ0(r)e ı<br />
� S(r) . (A.2)<br />
Die reellen Größen Ψ0(r) und S(r) stellen hier die Wahrscheinlichkeitsamplitude und das soge-<br />
nannte Eikonal der Welle dar. Nach Einsetzen von Gleichung A.2 in A.1 und Ausführen der<br />
Differentationen erhalten wir<br />
∇ 2 Ψ0 + 2 ı<br />
� ∇Ψ0∇S + ı<br />
� Ψ0∇ 2 S − 1<br />
� Ψ0(∇S) 2 � �<br />
2m<br />
+ (E − V (r)) Ψ0 = 0. (A.3)<br />
�2 Der mit Ψ0 multiplizierte Imaginärteil dieser Gleichung lautet<br />
und bringt mit der Wahrscheinlichkeitsdichte ρ = Ψ 2 0<br />
tung der Teilchenzahl zum Ausdruck.<br />
Für den Realteil von Gleichung A.3<br />
∇Ψ 2 0∇S + Ψ 2 0∇ 2 S = ∇(Ψ 2 0∇S) = ∇j = 0 (A.4)<br />
und der Stromdichte j = ρ∇S die Erhal-<br />
∇ 2 Ψ0 + − 1<br />
� Ψ0(∇S) 2 � �<br />
2m<br />
+ (E − V (r)) Ψ0 = 0 (A.5)<br />
�2 105
wird nun folgende Näherung gemacht: Wenn sich die Amplitude Ψ0(r) über die Dimension einer<br />
Wellenlänge nur sehr langsam ändert, kann der Ausdruck ∇ 2 Ψ0 gegenüber � 2m<br />
� 2 (E − V (r)) � Ψ0<br />
vernachlässigt werden, sodass<br />
(∇S) 2 � �<br />
2m<br />
= � (E − V (r)) = �K<br />
�2 2<br />
106<br />
(A.6)<br />
gilt. Dies ist der Fall, wenn das Potential über die Dimension einer Wellenlänge als konstant<br />
betrachtet werden kann. Gleichung A.6 stellt die Grundgleichung der geometrischen Optik dar<br />
und ist unter dem Namen Eikonalgleichung bekannt. Die Näherung des sich über die Dimension<br />
einer Wellenlänge nur langsam ändernden Potentials wird auch als WKB- Näherung (Wentzel,<br />
Kramers und Brillouin), Kurzwellennäherung, Näherung ebener Wellen oder Strahlennäherung<br />
bezeichnet und beschreibt den klassischen Grenzfall der geometrischen Optik in der Quanten-<br />
mechanik. In dieser Näherung wird die Phase der Wellenfunktion A.2 alleine durch das Eikonal<br />
bestimmt. Die geometrischen Ausbreitungsrichtungen stehen mit ∇S = K senkrecht auf die<br />
klassischen Wellenfronten S(r) = konst.
B Matrizendarstellung optischer Komponenten<br />
Bauelement Jones-Matrix<br />
Spiegel<br />
Strahlteiler 50/50<br />
Phasenschieber<br />
1<br />
√2<br />
� �<br />
0 ı<br />
ı 0<br />
� �<br />
1 ı<br />
ı 1<br />
� �<br />
eıΦ 0<br />
0 1<br />
Tab. B.1: Matrizen der im Interferometer verwendeten optischen Komponenten<br />
107
Bauelement Orientierung Jones-Matrix<br />
linearer Polarisator Px<br />
linearer Polarisator Py<br />
linearer Polarisator Pα<br />
λ/4- Verzögerungsplatte Q0 deg<br />
λ/4- Verzögerungsplatte Q45 deg 45 deg 1<br />
√2<br />
� x<br />
� y<br />
α<br />
� x<br />
Photoelastischer Modulator P EM � x<br />
Photoelastischer Modulator P EM45 deg 45 deg 1<br />
2<br />
Rotationsmatrix 45 deg R<br />
Transponierte Rotationsmatrix 45 deg RT √1 2<br />
� �<br />
1 0<br />
0 0<br />
� �<br />
0 0<br />
0 1<br />
�<br />
cos2 α cos α sin α<br />
cos α sin α sin2 �<br />
α<br />
� ı e π<br />
4 0<br />
π<br />
−ı 0 e 4<br />
�<br />
�<br />
1<br />
�<br />
∓ı<br />
∓ı 1<br />
�<br />
1 0<br />
0 e−ı·Φ �<br />
� �<br />
1 + eı·Φ −1 + eı·Φ −1 + e ı·Φ 1 + e −ı·Φ<br />
1 √2<br />
�<br />
1<br />
�<br />
1<br />
−1 1<br />
� �<br />
1 −1<br />
1 1<br />
Tab. B.2: Jones-Matrizen der für die Rollwinkelmessung verwendeten optischen Komponenten<br />
sowie Rotationsmatrizen zur Koordinatentransformation um 45 deg<br />
108
C Kreuzkorrelationstheorem<br />
Γ(∆t) = lim<br />
T →∞<br />
= lim<br />
T →∞<br />
= lim<br />
T →∞<br />
=<br />
�∞<br />
Ψ1(t) =<br />
Ψ2(t) =<br />
−∞ −∞<br />
= 1<br />
2π<br />
1<br />
2T<br />
�T<br />
−T<br />
�<br />
1<br />
2T<br />
T<br />
−T<br />
�<br />
1<br />
2T<br />
�∞<br />
�∞<br />
= 1<br />
�<br />
2π<br />
−∞ −∞<br />
∞<br />
−∞<br />
T<br />
�∞<br />
−∞<br />
∞<br />
�<br />
−∞<br />
a1(ω)e −ıωt dω = F[a1(ω)]<br />
a2(ω)e −ıωt dω = F[a2(ω)] (C.1)<br />
Ψ1(t) ∗ Ψ2(t + ∆t)dt<br />
⎡<br />
�<br />
⎣<br />
∞<br />
−∞<br />
�∞<br />
�∞<br />
−T −∞ −∞<br />
a ∗ 1(ω)e ıωt dω<br />
a ∗ 1(ω)a2(ω ′ )e −ıω′ ∆t<br />
�∞<br />
�∞<br />
−∞<br />
a2(ω ′ )e −ıω′ (t+∆t) dω ′<br />
⎤<br />
⎦ dt<br />
a ∗ 1(ω)a2(ω ′ )e −ı(ω′ −ω)t e −ıω ′ ∆t dωdω ′ dt<br />
�∞<br />
−∞<br />
[e −ı(ω′ −ω)t dt]dωdω ′<br />
a ∗ 1(ω)a2(ω ′ )e −ıω′ ∆t δ(ω ′ − ω)dωdω ′<br />
a ∗ 1(ω)a2(ω)e −ıω∆t dω<br />
= F[a ∗ 1(ω)a2(ω)] (C.2)<br />
Der Fall identischer Zustandsverteilungen a1(ω) = a2(ω) wird als <strong>Wien</strong>er-Khintchine- oder Auto-<br />
korrelationstheorem bezeichnet.<br />
109
D Van Cittert-Zernike Theorem<br />
Um die geometrischen Verhältnisse zu vereinfachen wird der Abstand L zwischen dem Punkt<br />
0 der Quelle und dem Punkt P der Lochmaske als konstant angenommen. Das von der Quelle<br />
emittierte Feld sei quasimonochromatisch und habe die Feldstärkenverteilung E(Θ). Zwischen<br />
den von unterschiedlichen Orten der Quelle emittierten Feldern bestehe keine Korrelation. Die<br />
Amplitude des von der Quelle im Winkelbereich ±α/2 emittierten Feldes wird in einer Entfer-<br />
nung L von der Quelle an den Orten P und Q einer Lochmaske bestimmt.<br />
����<br />
0<br />
S<br />
����<br />
�<br />
L<br />
SQ - SP � x�sin� �<br />
�<br />
Quelle Maske Schirm<br />
Abb. D.1: Skizze der geometrischen Verhältnisse zur Herleitung des Van Cittert-Zernike Theorems<br />
in einer Dimension.<br />
Zur Abschätzung der Kohärenzeigenschaften der räumlich ausgedehnten Quelle werden folgende<br />
Näherungen gemacht [134]:<br />
x<br />
Q<br />
P<br />
2π/k ≪ L<br />
I(x, �)<br />
SQ − SP ≈ x sin Θ (D.1)<br />
110
Unter diesen Voraussetzungen berechnen sich die über die gesamte Quelle E(Θ) integrierten<br />
Feldstärken an den Punkten P und Q der Lochmaske für achsennahe Strahlen zu<br />
ΨP (Θ) = 1<br />
�<br />
L<br />
+π<br />
−π<br />
ΨQ(x, Θ) ≈ 1<br />
�<br />
L<br />
+π<br />
−π<br />
E(Θ)e ıkL dΘ<br />
111<br />
E(Θ)e ık(L+x sin Θ) dΘ. (D.2)<br />
Da die Intensität I(Θ) der Quelle außerhalb von ±α/2 verschwindet, dürfen zur Berechnung der<br />
Feldstärken die Integrationsgrenzen ±π gesetzt werden. Die Korrelation zwischen den Wellen-<br />
funktionen soll nun mittels einer Intensitätsmessung am Ort eines Schirms untersucht werden.<br />
Die unterschiedlichen geometrischen Weglängen zwischen den Punkten P und Q und den Beob-<br />
achtungspunkten am Schirms haben keinen Einfluss auf die räumlichen Korrelationseigenschaf-<br />
ten der betrachteten Felder. Die Intensität I(x, Θ) der am Schirm superponierten und zeitlich<br />
gemittelten Felder ΨP und ΨQ lautet:<br />
I(x, Θ) = 〈(ΨP + ΨQ))(ΨP + ΨQ) ∗ 〉<br />
Für die Korrelationsfunktion Γ(x, Θ) erhalten wir<br />
= 〈ΨP Ψ ∗ P 〉 + 〈ΨQΨ ∗ Q〉 + 2ℜ 〈ΨP Ψ ∗ Q〉<br />
= IP + IQ + 2ℜ Γ(x, Θ) (D.3)<br />
Γ(x, Θ) ≈ 1<br />
L2 �<br />
+π<br />
−π<br />
I(Θ)e −ıkx sin Θ dΘ (D.4)<br />
und durch Normierung der Korrelationsfunktion auf die Gesamtintensität das Van Cittert-<br />
Zernike Theorem:<br />
γ(x, Θ) ≈<br />
+π �<br />
I(Θ)e<br />
−π<br />
−ıkx sin ΘdΘ +π �<br />
−π<br />
I(Θ)dΘ<br />
(D.5)
Für den Spezialfall eines senkrecht zur Zeichenebene orientierten, von einer quasimonochroma-<br />
tischen Quelle homogen ausgeleuchteten Spalts mit der Breite a und der Distanz L zwischen<br />
Quelle und Maske lautet die Kohärenzfunktion:<br />
γ(x, a) ≈ sinc<br />
� �<br />
kax<br />
2L<br />
112<br />
(D.6)<br />
Ein weiterer Spezialfall ist der einer homogen ausgeleuchteten, radialsymmetrischen, quasimono-<br />
chromatischen Quelle mit einer Winkelausdehnung ±α/2, für den die Kohärenzfunktion durch<br />
eine Besselfunktion erster Ordnung ausgedrückt werden kann:<br />
γ(r, α) ≈ 2J1(krα/2)<br />
krα/2<br />
(D.7)
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Harcourt Brace & Company, San Diego, 1994).<br />
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gen am Forschungsreaktor FRG,” Technical report, (GKSS-Forschungszentrum GmbH,<br />
D-21502 Geesthacht, Max-Plank-Straße) .<br />
[132] M. Fally and Ch. Pruner, to be published, (2004).<br />
[133] G. Weihs and A. Zeilinger, in Coherence and Statistics of Photons and Atoms, Wiley Series<br />
in Lasers an Applications, J. Perina, ed., (Wiley Series in Lasers and Applications, 2001),<br />
Chap. 6.<br />
[134] S. G. Lipson, H. S. Lipson, D. S. Tannhauser, Optik (Springer, 1997).<br />
122
Lebenslauf<br />
Persönliche Daten<br />
Name Christian Pruner<br />
Geburtsdaten 27. 11. 1969 in Bregenz, Vorarlberg<br />
Familienstand ledig<br />
Staatsbürgerschaft Österreich<br />
Eltern Herbert und Margit Pruner, geb. Aschauer<br />
Schulbildung<br />
1976 – 1980 Volksschule Bregenz - Schendlingen<br />
1980 – 1984 Hauptschule Bregenz - Vorkloster<br />
Beruflicher Werdegang und Ausbildung<br />
1984 – 1988 Fachschule für Maschinenbau in Bregenz<br />
1989 Abteilungskontrolleur bei der Fa. Wild-Leitz in Heerbrugg, Schweiz<br />
1990 – 1995 Außerordentlicher Hörer an der <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>, Studienzweig Physik<br />
1995 Studienberechtigungsprüfung für Physik<br />
1995 – 2000 Ordentlicher Hörer an der <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>, Studienzweig Physik<br />
1997 – 1998 Diplomarbeit bei Univ. Prof. Dr. R. A. Rupp (<strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>) am<br />
GKSS-Forschungszentrum in Geesthacht, Deutschland,<br />
Aufbau der Experimentiereinrichtung HOLONS (Holographie und<br />
Neutronenstreuung) gem. mit Dr. Havermeyer<br />
1999 Verleihung des akademischen Grades Magister der Naturwissenschaften<br />
(Mag. rer. nat.)<br />
2000 – Doktoratsstudium der Naturwissenschaften an der <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>, Institut<br />
für Experimentalphysik<br />
März – Juli 2004 Assistent am Institut für Experimentalphysik der <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong><br />
Sonstiges<br />
1989 – 1990 Zivildienst im Seniorenheim Bregenz - Tschermakgarten<br />
1999 Dreimonatiges Praktikum an der Kleinwinkelneutronenstreuanlage<br />
(SANS) am Paul Scherrer Institut in Villigen, Schweiz<br />
123
Publikationsliste<br />
[1] Ch. Pruner, Untersuchung lichtinduzierter Strukturen in PMMA mit holographischen Me-<br />
thoden und Neutronenstreuung, Diplomarbeit, <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong> (1998).<br />
[2] R. A. Rupp, F. Havermeyer, M. Fally, Ch. Pruner, and J. Kohlbrecher, Relaxation of<br />
holographic gratings in PMMA, PSI-Report (1999).<br />
[3] R. A. Rupp, Ch. Pruner, F. Havermeyer, D. W. Schubert, and J. Vollbrandt, Relaxation<br />
of density gratings in Photopolymers, Trends in Optics and Photonics XXVII, 191 (1999).<br />
[4] F. Havermeyer, Ch. Pruner, R. A. Rupp, D. W. Schubert and E. Krätzig, Absorption changes<br />
under UV illumination in doped PMMA, Appl. Phys. B, 72:201-205 (2001).<br />
[5] Ch. Pruner, R. A. Rupp, M. Fally, H. Dachraoui, R. Mazzucco, Test of a new interferometer<br />
for cold neutrons built of holographic gratings, ILL-Report (2002).<br />
[6] Ch. Pruner, M. Fally, Test of a new interferometer for cold neutrons built of holographic<br />
gratings, GKSS-Report (2002).<br />
[7] Ch. Pruner, R. A. Rupp, M. Fally, H. Dachraoui, R. Mazzucco, J. Zipfel, and R. P. May,<br />
Interferometric measurement of the longitudinal coherence-function for cold neutrons, ILL<br />
annual report (2002).<br />
124
Konferenz/Seminarbeiträge<br />
[1] R. A. Rupp, Ch. Pruner, F. Havermeyer, D. W. Schubert, and J. Vollbrandt, Relaxation<br />
of density gratings in Photopolymers, Photorefractives-99, Poster, Elsinore, Denmark (1999).<br />
[2] F. Havermeyer, Ch. Pruner, R. A. Rupp, E. Krätzig, and J. Vollbrandt, Untersuchungen der<br />
Kinetik lichtinduzierter Gitter in PMMA mit Licht-und Neutronenbeugung, Frühjahrstagung<br />
der DPG, Vortrag, Leipzig, Deutschland (1999).<br />
[3] F. Havermeyer, R. A. Rupp, Ch. Pruner, and D. Schubert, Neutronenbeugung an holo-<br />
graphisch induzierten Gittern in PMMA, Deutsche Neutronenstreutagung, Poster, Berlin,<br />
Deutschland (1999).<br />
[4] Ch. Pruner, Untersuchung lichtinduzierter Strukturen in PMMA mit holographischen Me-<br />
thoden und Neutronenstreuung, Seminar WNS der GKSS, Vortrag, Geesthacht, Deutschland<br />
(1999).<br />
[5] Ch. Pruner, Ein Interferometer für kalte Neutronen, Seminar Physik 2000, Vortrag, Inst. f.<br />
Experimentalphysik, <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>, Österreich (2002).<br />
[6] Ch. Pruner, Ein Interferometer für kalte Neutronen, Seminar für Neutronen- und Festkörper-<br />
physik, Vortrag, Atominstitut der österreichischen <strong>Universität</strong>en, Techn. <strong>Universität</strong> <strong>Wien</strong>,<br />
Österreich (2002).<br />
[7] Ch. Pruner, R. Mazzucco, M. Fally and R. A. Rupp, The polymer interferometer for cold<br />
neutrons, ESS European Conference, Poster, Bonn, Deutschland (2002).<br />
[8] Ch. Pruner, R. A. Rupp, M. Fally, An interferometer for cold neutrons built of light induced<br />
density gratings in photopolymers, IUMRS-ICEM2002, Conference on Electronic Materials /<br />
Photorefractive Phenomena and Application, Vortrag, Xi’an, China (2002).<br />
125
[9] R. A. Rupp, M. Fally, Ch. Pruner, J. Vollbrandt, A. Schreyer und R. P. May, Neutron physics<br />
with photorefractive materials, Frühjahrstagung der DPG, Vortrag, Dresden, Deutschland<br />
(2003).<br />
126
Danksagung<br />
Mein besonderer Dank gilt Herrn Prof. Romano Rupp, der mir die Durchführung dieser Arbeit<br />
ermöglichte, mir in experimenteller und theoretischer Hinsicht jede Unterstützung sowie auch<br />
den nötigen Freiraum zur eigenverantwortlichen Arbeit gewährte.<br />
Von unschätzbarem Wert war die großartige Unterstützung durch Herrn Prof. Martin Fally.<br />
Die unzähligen Diskussionen und Anregungen sowie die freundschaftliche Zusammenarbeit mit<br />
ihm haben einen wesentlichen Beitrag zur erfolgreichen Durchführung dieser Arbeit geleistet.<br />
An den Neutronenstreuanlagen der Neutronenforschungseinrichtungen ILL, GKSS und PSI<br />
kam mir die langjährige Erfahrung von Herrn Roland May und Herrn Johannes Zipfel (Institut<br />
Laue-Langevin), Herrn Jürgen Vollbrandt, Herrn Helmut Eckerlebe und Herrn Gerhard Kozik<br />
(GKSS-Forschungszentrum) sowie Herrn Joachim Kohlbrecher (Paul-Scherrer-Institut) zugute.<br />
Herrn Dr. Andreej V. Kityk, der mich mit seinem enormen experimentellen Sachverstand bei<br />
der Justage des Aufbaues zur Messung des Rollwinkels unterstützt und damit wesentlich zur<br />
Umsetzung des Verfahrens beigetragen hat, Herrn Prof. Wilfried Schranz für den zur Verfügung<br />
gestellten photoelastischen Modulator, den Kollegen der Werkstätte des Physikinstitutes unter<br />
der Leitung von Herrn Prof. Markus Arndt für die Unterstützung in technischen Belangen<br />
sowie den Kollegen Herrn Mag. Rupert Mazzucco und Herrn Mag. Hatem Dachraoui für<br />
die tatkräftige Hilfe bei den Experimenten an der Neutronenstreuanlage des Institutes Laue-<br />
Langevin gilt an dieser Stelle ebenso mein ausdrücklicher Dank.<br />
Diese Arbeit wurde durch den Fonds zur Förderung wissenschaftlicher Forschung FWF<br />
(Projekt P-14614-PHY ) unterstützt.<br />
127