institut für kernchemie universität mainz jahresbericht 2009

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Laserspektroskopische Untersuchung des Urangehalts verschiedener Substratfolien für die effiziente Atomisation von Uran S. Raeder, A. Hakimi, G. Passler, N. Trautmann*, K. Wendt Institut für Physik, *Institut für Kernchemie, Johannes Gutenberg-Universität Mainz Die Isotopenzusammensetzung einer uranhaltigen Probe liefert wichtige Informationen über ihre Herkunft und Historie. Dabei ist das Isotopenverhältnis 236 U/ 238 U von besonderem Interesse. Das Isotop 236 U kommt in der Natur nur mit einer extrem geringen relativen Häufigkeit von
Bestimmung des Ionisationspotentials von Technetium und Optimierung der Nachweisgrenze für die Ultraspurenanalyse von Technetium* F. Schwellnus 1 , C. Mattolat 1 , K. Wendt 1 , N. Trautmann 2 1 Institut für Physik und 2 Institut für Kernchemie, Johannes Gutenberg-Universität, D-55128 Mainz Das �-aktive Isotop 99g Tc (T1/2=2,1∙10 5 a) wird bei der Spaltung von 235 U durch thermische Neutronen mit einer Ausbeute von etwa 6% gebildet. Dies macht Technetium zu einem Hauptbestandteil nuklearen Abfalls. Daher ist es von großer Bedeutung, das chemische Verhalten von Technetium und die Mobilität unter umweltrelevanten Bedingungen zu erforschen. Das Ionisationspotential des Technetiumatoms ist bislang nur mit vergleichsweise geringer Präzision bekannt [1,2]. Bestimmung des Ionisationspotentials Das Ionisationspotential von 99g Tc wurde über Rydbergkonvergenzen gegen den Grundzustand, sowie gegen den bekannten ersten und zweiten angeregten Zustand des Ions neu bestimmt. Die Untersuchung wurde mittels Resonanzionisations-Spektroskopie (RIS) mit dem gepulsten Ti:Sa-Lasersystem der Arbeitsgruppe LARISSA des Instituts für Physik durchgeführt. Aus dem Grundzustand von Technetium wurde zunächst der Zustand 4d 5 5s5p 6 P7/2 und anschließend die Zustände 4d 5 5s5d 6 D9/2 oder 4d 6 5d 6 P5/2 mit frequenzverdoppeltem Laserlicht der Wellenlängen 429,82 nm (1. Schritt) und 395,15 bzw. 461,81 nm (2. Schritte) bevölkert. Aus diesen Zuständen wurden Rydbergzustände zum Grundzustand oder respektive zu den bekannten ersten und zweiten angeregten Zuständen des Technetiumions mit Laserlicht zwischen 830 und 900 nm angeregt. Abbildung 1 zeigt die Rydbergserien zu den beiden angeregten Zuständen des Ions. Aus der Anregungsenergie der Zustände konnte mittels der Rydberg-Ritz Formel das Ionisationspotential von Technetium zu 7.119391(15) eV bestimmt werden. Bestimmung einer Nachweisgrenze Am RISIKO-Massenseparator des Instituts für Physik wurde die Resonanzionisation an Technetium für die Ultraspurenanalyse entwickelt. Das hierzu eingesetzte Anregungsschema wurde auf Basis der vorgenannten spektroskopischen Resultate ausgewählt. Für die Anregung und Ionisation wurden hochrepetierende Ti:Saphir-Laser bei 429,82 nm (1. Schritt), 395,15 nm (2. Schritt) und 838,24 nm (3. Schritt) eingesetzt. Mit den verfügbaren Laser-leistungen (jeweils 0,6 W, 0,3 W bzw. 3,2 W) konnten alle Anregungsschritte gesättigt werden. Es wurde eine optimierte Ionenquelle aus Graphit verwendet, welche die effiziente Resonanzionisation bei geringem Untergrund durch Oberflächenionisation erlaubt. Die Ionisationseffizienz wurde zu etwa 4% bestimmt; mit einer synthetischen Probe von 1∙10 9 Atomen 99g Tc konnte eine Nachweisgrenze von 7∙10 5 Atomen erreicht werden. Literatur [1] C. Moore, Bur. Stand. Circular 467 (1958) [2] W. Finkelnburg and W. Humbach, Naturwissenschaften 42, 35 (1955) * Gefördert im Rahmen eines Projektes des Bundesministerium für Bildung und Forschung (Projekt 06MZ215) Abbildung 1: Rydbergserie zu angeregten Zuständen des Technetiumions - C3 -
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