Optyczna spektroskopia nanostruktur - Kierunki zamawiane ...

More documents

Recommendations

Info

spasywowanych wodorem oraz wodorem i tlenem. Rysunek 3.29 Porównanie wyników eksperymentalnych (Schuppler [ 149 ], Van Buuren [ 150 ], Dinh [ 151 ]) z teoretycznymi dla nanokrystalitów Si w róŜnym stopniu spasywowanych tlenem Rysunek 3.30 Klastery krzemu o róŜnej konfiguracji powierzchni w róŜnym stopniu spasywowanych wodorem oraz dodatkowo tlenem rozmiaru ~1nm [ 152 ]. Obliczenia teoretyczne pokazały, Ŝe nawet, gdy właściwości absorpcyjne są podobne dla róŜnie spasywowanych nanokrystalitów, właściwości emisyjne róŜnią się od siebie znacznie i przesunięcie Stokesa silnie zaleŜy od właściwości powierzchni. Rysunek 3.29 przedstawia teoretyczne obliczenia dla nanoklasterów o rozmiarze 1 nm. Rysunek 3.30 (a) przedstawia nanoklaster spasywowany jedynie przez atomy wodoru i bez rekonstrukcji powierzchni. W tym przypadku zarówno orbitale HOMO oraz LUMO zlokalizowane są wewnątrz nanokrystalitu. Rysunek 3.30 (b) pokazuje, Ŝe orbitale HOMO i LUMO zlokalizowane są na powierzchni nanokrystalitu, gdy powierzchnia ulega rekonstrukcji. Rysunek 3.30 (c) pokazuje wpływ umieszczenia pojedynczego atomu tlenu na pozycji Si-O-Si powierzchni nie 148 A. Puzder, A.J. Williamson, F. Reboredo, G. Galli, Structural Stability and Optical Properties of Nanomaterials with Reconstructed Surfaces, Physical Review Letters 91 , 157405 (2003) 149 S. Schuppler, S. L. Friedman, M. A. Marcus, D. L. Adler, Y. H. Xie, F. M. Ross, Phys. Rev. B 52, 4910 (1995). 150 T. van Buuren, L. N. Dinh, L. L. Chase, W. J. Siekhaus, L. J. Terminello, Phys. Rev. Lett. 80, 3803-3806 (1998). 151 L. N. Dinh, L. L. Chase, M. Balooch, W. J. Siekhaus, F. Wooten, Phys. Rev. B 54, 5029-5037 (1996). 152 A. Puzder, A. J. Williamson , J.C. Grossman, G. Galli, Optical Emission of Silicon nanoclusters, J. Amer. Chem. Soc. 125 , 2786 (2003) . 114
zrekonstruowanego klastera. Podobny efekt uzyskuje się gdy zamiast tlenu podstawimy inny atom np. F. W tym przypadku większa część orbitali zlokalizowana jest wewnątrz nanokrystalitu. W przypadku umieszczenia atomu tlenu w pozycji Si=O na niezrekonstruowanej powierzchni, orbitale HOMO-LUMO są całkowicie zlokalizowane na wiązaniu Si=O. Rysunek 3.30 przedstawia równieŜ wpływ tworzenia się ekscytonu w nanokrystalicie na jego właściwości strukturalne, gdzie długość strzałek proporcjonalna jest do odchyleń atomów z połoŜeń równowagi. I tak kolejno, średnie odchylenie kwadratowe dla całkowicie spasywowanej wodorem struktury t.j. Si 35 H 36 , wynosi ~0.3 Å dla średnicy nanonokrystalitu 1nm i spada szybko do wartości mniejszych niŜ 0.1 Å dla zwiększającego się rozmiaru nanokrystalitu do około 2 nm. Dla nanokrystalitów z tlenem związanym podwójnym wiązaniem t.j. Si 35 H 34 O (Rys. 3.30 (d)) odchylenie jest nieco większe. Jednak w tym przypadku odkształcenia koncentrują się w pobliŜu atomu tlenu. W tym przypadku przesunięcie Stokesa nie zaleŜy od rozmiaru, poniewaŜ orbitale HOMO i LUMO zlokalizowane są właśnie na tym wiązaniu. (a) (b) (c) (d) (e) Rysunek 3.31 MoŜliwe procesy odpowiedzialne za eksperymentalnie obserwowane przesunięcie Stokesa (a) silne sprzęŜenie elektron-fonon, (b) słabe sprzęŜenie elektron-fonon, (c) lokalizacja [defekt, skośne przejście = róŜnica w gęstości stanów], (d) oddziaływania kulombowskie, (e) migracja ekscytonu. W tym miejscu warto wspomnieć o mechanizmach odpowiedzialnych za obserwowane w nanokrystalitach przesunięcie Stokesa. W najbardziej powszechnym ujęciu, przesunięcie Stokesa (∆s) to róŜnica energii pomiędzy energią absorpcji do wzbudzonego stanu podstawowego, a energią emisji (∆s = E 0 -E PL ). Wartość ∆s ≠ 0 oznacza, Ŝe emisja zachodzi w poziomu niŜszego niŜ wzbudzony poziom podstawowy np. z poziomu defektowego/powierzchniowego. Podczas omawiania właściwości emisji ekscytonowej w nanokrystalicie, pojęcie przesunięcia Stokesa pojawia się takŜe w kontekście róŜnicy pomiędzy ciemnym, a jasnym stanem ekscytonowym (Rys.3.31 (d)). W tym przypadku otrzymywane wartości przesunięcia Stoksa zawierają się w przedziale od pojedynczych meV do kilkudziesięciu (20-30) meV dla bardzo małych 115
Page 1 and 2:
Optyczna spektroskopia nanostruktur
Page 3 and 4:
Spis treści I. PODSTAWY SPEKTROSKO
Page 5 and 6:
transmisji. Odbicie i absorpcja św
Page 7 and 8:
ównania materiałowe: oraz prawo O
Page 9 and 10:
nazywamy współczynnikiem absorpcj
Page 11 and 12:
JeŜeli ograniczymy się jedynie do
Page 13 and 14:
pola na skutek absorpcji w jednostc
Page 15 and 16:
Rysunek 1.3 Schemat przejść międ
Page 17 and 18:
gdzie H eR jest hamiltonianem oddzi
Page 19 and 20:
gdzie g jest rzędem grupy. Dla gdz
Page 21 and 22:
nej reprezentacji Γ 15 . Pasmo wal
Page 23 and 24:
Schrodingera z masami efektywnymi e
Page 25 and 26:
gdzie a ex = 4πε S ħ 2 /µe = a
Page 27 and 28:
Rysunek 1.10. Krawędź absorpcji G
Page 29 and 30:
a a B jest atomowym promieniem Bohr
Page 31 and 32:
PoniewaŜ zwykle m h a 2 D > m e a
Page 33 and 34:
lombowskie między oboma defektami.
Page 35 and 36:
związanych (2, 3, 4 i 5) z emisją
Page 37 and 38:
~ 10 8 cm −1 ). Na rys. 1.6 wida
Page 39 and 40:
Rysunek 1. 21 Rzeczywista (ε 1 ) i
Page 41 and 42:
Rysunek 1.23 Rozpraszanie niesprę
Page 43 and 44:
gdzie jest średnia termodynamiczn
Page 45 and 46:
Rysunek 1.24 Widma rozpraszania Ram
Page 47 and 48:
Rysunek 2.1. ZaleŜność funkcji g
Page 49 and 50:
dzi pasma przewodnictwa w studni kw
Page 51 and 52:
Rysunek 2.6. Schemat krawędzi pasm
Page 53 and 54:
przedstawić iloczyn funkcji w posz
Page 55 and 56:
Ograniczenie przestrzenne uzyskuje
Page 57 and 58:
pojedynczej kropki. Dlatego teŜ na
Page 59 and 60:
warstwie (tryb wzrostu Frank van de
Page 61 and 62:
oscylatora przejścia optycznego, k
Page 63 and 64: ekombinują promieniście juŜ ze s
Page 65 and 66: tym idzie kaŜda odpowiedź optyczn
Page 67 and 68: łatwiejsze do uzyskania i tańsze,
Page 69 and 70: Rysunek 2.24. Układ optyczny i bie
Page 71 and 72: (a) (b) Rysunek 2.27. Część (a):
Page 73 and 74: Rysunek 2.29. Widma mikrofotolumine
Page 75 and 76: Rysunek 2.31. Schemat energetyczny
Page 77 and 78: Rysunek 2.33. (a) ZaleŜność inte
Page 79 and 80: Rysunek 2.35. Schematycznie rozszcz
Page 81 and 82: to zwane jest efektem Purcella 50 ,
Page 83 and 84: dynczym fotonem w mikrorezonatorze
Page 85 and 86: chromowych i innych urządzeń elek
Page 87 and 88: itp.), w fotokatalizie, bateriach s
Page 89 and 90: CuCl (0.7 nm) Pośrednie wiązanie
Page 91 and 92: Rysunek 3.3 Wpływ zmiany rozmiaru
Page 93 and 94: nym potencjale skaluje się jak 1/R
Page 95 and 96: Podczas badań spektroskopowych zao
Page 97 and 98: podstawowego ekscytonu (N = ±2) po
Page 99 and 100: Rysunek 3.8 Rozszczepienia pomiędz
Page 101 and 102: Energia przerwy wzbronionej moŜe z
Page 103 and 104: CdSe fonon LO wynosi około 207 cm
Page 105 and 106: nokrysztale CdSe (R = 3 nm)? Zadani
Page 107 and 108: ozmiaru schematycznie przedstawia R
Page 109 and 110: Rysunek 3.24 Widma absorpcji oblicz
Page 111 and 112: lub w pobliŜe innego materiału. P
Page 113: Rysunek 3.28 (a) RóŜne warianty r
Page 117 and 118: Rysunek 3.32 Lokalizacja funkcji fa
Page 119 and 120: nej. Rysunek 3.33 Procesy relaksacj
Page 121 and 122: ekombinacji między-pasmowej w NC.
Page 123 and 124: Efekt powielania nośników równie
Page 125 and 126: WZMOCNIENIE OPTYCZNE W POJEDYNCZYM
Page 127 and 128: śników, o czym była juŜ mowa wc
Page 129 and 130: Rysunek 3.40 Efekt jonizacji nanokr
Page 131 and 132: Schematycznie efekt ten przedstawia
Page 133 and 134: charakterystyki oscylacji Rabiego w
Page 135: zawsze obecne, pozostałe człony n
show all

Optyczna spektroskopia nanostruktur - Kierunki zamawiane ...

Create successful ePaper yourself

Delete template?

Save as template?