Strahlenexposition durch natürliche Radionuklide im Trinkwasser in ...

zeit der Proben einschließlich der erforderlichen Lagerung betrug in der Regel ein bis zwei Monate. Nach Abschluss der
analytischen Untersuchungen wurden die Wasserversorger bzw. die zentralen Ansprechpartner der Behörden oder Institute
in schriftlicher Form über die ermittelten Aktivitätskonzentrationen der Wässer und über die berechneten Dosiswerte
informiert.
Rn-222
Für die Bestimmung von Rn-222 war zu beachten, dass ein Aktivitätsverlust durch Emanation (Ausgasen) bei der Probenahme
und beim Transport der Proben zu vermeiden ist [14]. Ein Volumen von 15 ml der Wasserprobe wurde mit
einem organischen Szintillatorcocktail gemischt und nach einer Wartezeit von etwa 3 Stunden zur Einstellung des
radioaktiven Gleichgewichtes von Rn-222 und den kurzlebigen Folgenukliden im Flüssigszintillationszähler (LSC) gemessen.
Bei üblichen Zeiten von 2 bis 3 Tagen zwischen Probenahme und Messbeginn betrugen die Nachweisgrenzen
der Rn-222-Aktivitätskonzentration etwa 1 bis 2 Bq/l.
Gesamt-Alpha-Aktivität
Ein Volumen von 300 ml der Wasserprobe wurde unter Rühren zum Sieden gebracht und nach Zusatz von Ammoniumhydrogenphosphat-Lösung
bis zu einem pH-Wert von 10 mit Ammoniak versetzt, um Uran, Radium und Polonium zusammen
mit Calciumphosphat auszufällen. Der Niederschlag wurde in verdünnter Salzsäure gelöst, die Lösung mit
einem Szintillatorcocktail gemischt und die Probe im Flüssigszintillationszähler (LSC) gemessen, wobei α- und β-
Strahlung getrennt registriert und nur die durch α-Strahlung hervorgerufenen Impulse ausgewertet wurden. Die Wartezeiten
zwischen Probenaufbereitung und Messung und die Messzeiten wurden so gewählt, dass die Nachbildung von
Rn-222 aus dem vorhandenen Ra-226 vernachlässigt werden konnte. Bei Messzeiten von 100 Minuten betrugen die
Nachweisgrenzen etwa 20 mBq/l.
Ra-226
Radium wurde durch gemeinsame Fällung mit Bariumsulfat aus der zum Sieden gebrachten 1-l-Wasserprobe abgetrennt,
der Niederschlag anschließend gelöst und die Lösung zur Nachbildung des Rn-222 etwa 14 Tage in einem Emaniergefäß
aufbewahrt. Danach wurde das Rn-222 in eine Szintillationskammer überführt und nach einer Wartezeit von 3
Stunden die Alpha-Aktivität von Rn-222 und seinen kurzlebigen Folgenukliden gemessen. Es wurden Nachweisgrenzen
von etwa 1 mBq/l erreicht.
Pb-210 und Po-210
3 bis 4 Liter der Wasserprobe wurden unter ständigem Rühren eingedampft und der Rückstand anschließend in Salzsäure
gelöst; aus dieser Lösung erfolgte die Abscheidung von Bi-210 und Po-210 auf einem Nickelplättchen. Nach einer
Wartezeit von 5 Stunden, die das Abklingen von störenden Radionukliden wie Bi-214/Po-214 aus der U-238-Zerfallsreihe
und Bi-212/Po-212/Tl-208 aus der Th-232-Zerfallsreihe gewährleistet, wurde die Bi-210-Aktivität in einer nach
dem Antikoinzidenzprinzip arbeitenden Low-level-Beta-Messeinrichtung gemessen. Zur Absorption der α-Strahlung
des Po-210 wurden die Messproben mit einer Aluminiumfolie (etwa 7 mg/cm 2 ) abgedeckt. Die α-Strahlung des Po-210
wurde anschließend mit einer Szintillationssonde mit ZnS(Ag)-Szintillator gemessen. Die Nachweisgrenzen betrugen
für die Pb-210-Bestimmung ca. 2 mBq/l, für die Po-210-Bestimmung ca. 1 mBq/l.
Ra-228
Aus 10 l der Wasserprobe wurde Radium durch Mitfällung an Bariumsulfat angereichert und nach Überführung in das
leichter lösliche Carbonat durch Extraktionschromatographie an einem spezifischen Träger für Seltene Erden (RE-
Spec) vom Tochternuklid Ac-228 abgetrennt. Der im Vergleich zum Ra-228 (Eβmax: 0,04 MeV) energiereichere Beta-
Strahler Ac-228 (Eβmax: 2,1 MeV) wurde anschließend durch Mitfällung an Cerfluorid isoliert und die Aktivität in einer
nach dem Antikoinzidenzprinzip arbeitenden Low-level-Beta-Messeinrichtung im Takt von 60 Minuten über einen
Zeitraum von 16 Stunden gemessen. Bei den üblichen Parametern der Analyse wie chemische Ausbeute, Wartezeit
zwischen der Abtrennung von Ac-228 und dem Messbeginn wurden Nachweisgrenzen der Ra-228-Aktivitätskonzentration
von 1 bis 2 mBq/l erreicht.
Uran
Die Urankonzentrationen wurden durch Messung der laserangeregten Phosphoreszenz von komplexierten Uranyl-Ionen
mit einem „Kinetic Phosphoescence Analyzer“ (KPA) bestimmt. In den meisten Fällen mussten die Rohwässer vor der
Messung etwa 2- bis 10-fach verdünnt werden, um störende Matrixeffekte auszuschließen. Der jeweiligen Verdünnung
entsprechend wurden Nachweisgrenzen der Urankonzentration von 0,06 bis 0,6 µg/l erzielt. Basierend auf der natürlichen
Isotopenzusammensetzung von Uran wurden aus den Messergebnissen die U-238-Aktivitätskonzentrationen berechnet
(1µg Uran entspricht 12,3 mBq U-238).
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