NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU CeO2/TiO2 NANO ỐNG VÀ HOẠT TÍNH XÚC TÁC PHÂN HỦY QUANG HÓA TRONG VÙNG KHẢ KIẾN

More documents

Recommendations

Info

xúc tác [18], [47]. Tuy nhiên, nhƣợc điểm lớn nhất giới hạn phạm vi áp dụng trong l nh vực quang xúc tác của TiO 2 là vật liệu này chỉ hoạt động trong vùng bức xạ tử ngoại và hiệu quả xúc tác không cao do sự tái kết hợp nhanh giữa các electron và l trống quang sinh. Chính vì thế, để cải thiện hoạt tính xúc tác quang của TiO 2 trong vùng bức xạ khả kiến, nhiều nghiên cứu đã tiến hành biến tính TiO 2 nhằm giảm n ng lƣợng vùng cấm, mở rộng sự hấp thụ ánh sáng về vùng khả kiến hay giảm sự tái kết hợp cặp l trống và electron quang sinh, tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình tạo gốc tự do OH- tác nhân oxi hóa mạnh cho các phản ứng phân hủy chất hữu cơ [47], [69]. TiO 2 ở kích thƣớc nano TiO 2 thể hiện khả n ng xúc tác quang tuyệt v i do có những tính chất cơ lƣợng tử đặc biệt. Tinh thể TiO 2 kích thƣớc nano có nhiều ứng dụng tiềm n ng hơn ở dạng khối bởi sở hữu tỉ lệ giữa diện tích bề mặt và thể tích cao, số lƣợng các chất mang không định xứ trên bề mặt t ng mạnh, sự di chuyển và th i gian tồn tại của các điện tích đƣợc nâng cao bởi tính không đẳng hƣớng của cấu trúc nano c ng nhƣ sự đóng góp hiệu quả trong việc phân tách các điện tử và l trống quang sinh [15], [23], [48]. Khả n ng xúc tác quang hóa của chất bán dẫn TiO 2 bị ảnh hƣởng mạnh bởi hình thái, chiều và pha tinh thể. Các nghiên cứu với tinh thể nano TiO 2 cho thấy kích thƣớc hạt của các tinh thể nano TiO 2 càng nh (kéo theo sự t ng tỉ lệ diện tích bề mặt với thể tích) thì hiệu quả quang xúc tác càng t ng. Tuy nhiên, nhƣợc điểm của chất xúc tác quang kích thƣớc nano TiO 2 bao gồm việc đ i h i phải sử dụng một lƣợng lớn chất xúc tác, những khó kh n trong việc tái sử dụng xúc tác, những vấn đề trong quá trình phục hồi vật liệu bằng lọc hay ly tâm, và sự kết tụ các hạt nano lại tạo thành hạt lớn hơn dẫn hoạt tính xúc tác quang yếu đi. Để kh c phục đƣợc những nhƣợc điểm này, các phƣơng pháp tổng hợp vật liệu nano TiO 2 có cấu trúc đã đƣợc nghiên cứu rộng rãi nhằm làm t ng hiệu quả quang xúc tác của vật liệu bán dẫn TiO 2 . Bằng các phƣơng pháp tổng hợp phổ biến nhƣ sol-gel, thủy nhiệt, dung nhiệt, TiO 2 đã đƣợc tổng hợp dƣới các cấu trúc nano khác nhƣ nano sợi, nano que, nano ống, nano cầu, nano màng, nano hình bông hoa, nano tấm với những tính chất hóa l vƣợt trội đã và đang đƣợc áp dụng rộng rãi trong các 11
công nghệ làm sạch nƣớc và không khí, xúc tác quang hóa, cảm biến khí, pin n ng lƣợng mặt tr i,… [33], [101], [200]. 1.3. VẬT LIỆU NANO ỐNG TiO 2 PHA TẠP CeO 2 (CeO 2 /TiO 2 -NTs) Hệ oxit gồm xeri oxit (CeO 2 ) và titan oxit (TiO 2 ) đã là đối tƣợng khảo sát của nhiều nhà khoa học từ trƣớc đến nay bởi những tính chất độc đáo và những ứng dụng hệ quả từ sự kết hợp hai oxit riêng biệt này. Hệ CeO 2 /TiO 2 có các kết cấu thú vị vƣợt trội, trong đó thể hiện các tính chất hóa l và tính chất điện tử không có trong các oxit riêng r ban đầu, và do đó việc phát triển hệ h n hợp hai oxit này dự kiến s đem lại nhiều kết quả đầy triển vọng [60], [87], [163]. CeO 2 là oxit đƣợc biết đến nhiều bởi tính chất oxi hóa khử của nó, cho phép chuyển đổi dễ dàng giữa các trạng thái oxi hóa và khử (Ce 4+ và Ce 3+ ) tùy thuộc vào những điều kiện bên ngoài. Khả n ng lƣu trữ oxi khiến Ce thích hợp trong nhiều ứng dụng nhƣ là thành phần quan trọng của chất xúc tác ba chiều tự động [45], [92], [128] hoặc chất xúc tác oxi hóa [140]. CeO 2 c ng đƣợc sử dụng trong nhiều sensor [82], trong công nghệ pin nhiên liệu với vai tr là chất điện li trạng thái r n [162], và thậm chí là trong hóa m ph m [209]. Khả n ng lƣu trữ (và giải phóng) oxi trong CeO 2 có v nhƣ đƣợc thuận lợi bởi cấu trúc tƣơng tự fluorite của nó. Các ion oxi trong các tinh thể trên nằm trong các mặt phẳng song song, cho phép các nguyên tử oxi khuếch tán một cách có hiệu quả tạo thành mạng lƣới chứa các l trống oxi, thuận lợi cho tính chất oxi hóa của chất r n [66]. Sự kết hợp TiO 2 với CeO 2 s nâng cao một cách đáng kể hoạt tính xúc tác b t nguồn từ vai tr của TiO 2 nhƣ là một chất ổn định cơ học, nhiệt và hóa học với sự phân tán tốt của các nano CeO 2 . Bề mặt tiếp giáp của hệ oxit này đƣợc xem nhƣ là tâm đặc thù (Sui generis) thể hiện những tính chất hóa học độc đáo. Vì thế, TiO 2 đang trở thành một chất h trợ quan trọng cần đƣợc khảo sát để làm sáng t mối quan hệ giữa cấu trúc và hoạt tính xúc tác của hệ h n hợp các oxit [59], [60], [66], [189]. Nhiều công bố đã chứng t rằng CeO 2 khi kết hợp với TiO 2 s tạo thành hệ quang xúc tác hoạt động mạnh trong vùng ánh sáng khả kiến [9], [38], [74], [91], nhƣng việc nghiên cứu khả n ng xúc tác quang hoá của vật liệu CeO 2 /TiO 2 -NTs 12
Page 1 and 2: BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO Đ
Page 3 and 4: LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan
Page 5 and 6: MỤC LỤC Trang DANH MỤC CÁC K
Page 7 and 8: DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CH
Page 9 and 10: Bảng 3.12. Hằng số tốc đ
Page 11 and 12: Hình 3.10. Phân tích XRD của T
Page 13 and 14: 3 M ((điều kiện: V = 200 mL, k
Page 15 and 16: là chất điện li trạng thái
Page 17 and 18: Chƣơng 1. T NG QUAN TÀI LIỆU 1
Page 19 and 20: lớn các mức n ng lƣợng vớ
Page 21 and 22: trống quang sinh có khả n ng o
Page 23: trống quang sinh rất nhanh (tro
Page 27 and 28: Bảng 1.2. So sánh các phương
Page 29 and 30: Bảng 1.3. nh hưởng của tiề
Page 31 and 32: sự [187] c ng đã chứng minh r
Page 33 and 34: vùng khả kiến. Song và cộng
Page 35 and 36: giải thích là do sự có mặt
Page 37 and 38: Trong 5 n m gần đây, việc t
Page 39 and 40: nghiên cứu ở 3 mức khác nha
Page 41 and 42: Chƣơng 2. NỘI DUNG VÀ PHƢƠNG
Page 43 and 44: tungsten. Các điện tử này đ
Page 45 and 46: phân tích thành phần hóa họ
Page 47 and 48: 100W, để làm giảm sự b n ph
Page 49 and 50: chân không ở 200 o C trong 2 h
Page 51 and 52: ở các bƣớc sóng khác nhau t
Page 53 and 54: thụ của nguyên tố cần xác
Page 55 and 56: ln( q q ) ln q k t (2.12) e t e
Page 57 and 58: Aqueous ammonia: NH 3 .H 2 O Hydroc
Page 59 and 60: nhƣ sau: Trộn một lƣợng th
Page 61 and 62: F C C (2.18) C 0 (%) .100% 0 Trong
Page 63 and 64: Chƣơng 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO
Page 65 and 66: 50 cps Ti 9 O 17 và Na 2 Ti 3 O 7
Page 67 and 68: giá trị S BET của vật liệu
Page 69 and 70: Lượng hấp phụ (a.u.) 200 cm
Page 71 and 72: Nhƣ vậy có thể nói, quá tr
Page 73 and 74: Cường độ (a.u.) 100 cps của
Page 75 and 76:
Burroughs và các công sự đề
Page 77 and 78:
Thể tích hấp phụ STP (a.u.)
Page 79 and 80:
Hình 3.15 thể hiện kết quả
Page 81 and 82:
phá hủy các ống TiO 2 trong q
Page 83 and 84:
lƣợng phân tử lớn hơn phâ
Page 85 and 86:
Bảng 3.5 trình bày kết quả
Page 87 and 88:
Cöôøng ñoä(a.u.) Kết quả
Page 89 and 90:
ΔpH - Đã nghiên cứu một cá
Page 91 and 92:
hình động học bậc nhất v
Page 93 and 94:
Kết luận mục 3.2.1: - Động
Page 95 and 96:
F (%) H (%) ngay 20 phút đầu ti
Page 97 and 98:
Theo chúng tôi, CeO 2 /TiO 2 -NTs
Page 99 and 100:
H (%) 100 90 80 70 60 50 40 10 15 2
Page 101 and 102:
ứng là 3,97. pH = 3 < pH PZC , b
Page 103 and 104:
C/C 0 *100 H% CeO 2 /TiO 2 vƣợt
Page 105 and 106:
cation và không thể cho electro
Page 107 and 108:
Cƣ ng độ (a.u.) phần cơ ch
Page 109 and 110:
MB, và hiệu suất phân hủy g
Page 111 and 112:
(4f 0 ). Vì thế, sự kết hợ
Page 113 and 114:
O + H O OOH + OH 2 2 (3.10) 2OO
Page 115 and 116:
phản ứng t ng hơn 63%. Điều
Page 117 and 118:
Plank). Lấy logarit tự nhiên h
Page 119 and 120:
3.2.2.7. Tối ƣu hóa các điề
Page 121 and 122:
Y 0,8740 0,0249 X 0,0246 X 0,0250 X
Page 123 and 124:
(a) (b) (c) (d) (e) (f) Hình 3.44.
Page 125 and 126:
C (ppm) Để kiểm chứng mô h
Page 127 and 128:
đƣợc từ các số liệu th
Page 129 and 130:
thẳng tƣơng ứng là 0,103 mg.
Page 131 and 132:
các điều kiện tổng hợp h
Page 133 and 134:
huỳnh quang và tert-butanol đ
Page 135 and 136:
TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Vi
Page 137 and 138:
[22]. Bavykin D. V., Parmon V.N., L
Page 139 and 140:
[42]. Eleburuike N.A., Wan Abu Baka
Page 141 and 142:
and Photobiology A: Chemistry, Vol.
Page 143 and 144:
water. Applied Catalysis B: Environ
Page 145 and 146:
the response of an aqueous coumarin
Page 147 and 148:
[113]. Li M.-J., Chi Z.-Y., Wu Y.-C
Page 149 and 150:
[131]. M S Shur R.F.D. (2004). GaN-
Page 151 and 152:
676. [148]. Morgan D.L., Liu H.-W.,
Page 153 and 154:
[166]. Qin Y., Yang H., Lv R., et a
Page 155 and 156:
oxidation of phenol solution over F
Page 157 and 158:
[202]. Wunderlich W., Oekermann T.,
Page 159 and 160:
dithiolate sensitizers. Journal of
Page 161 and 162:
PHỤ LỤC Phụ lục 1. Phổ Ra
Page 163 and 164:
Phụ lục 4. Kết quả đo đ
Page 165 and 166:
Phụ lục 6. Giản đồ XRD c
Page 167:
84-117 theo máy Phụ lục 9. Ph
show all

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU CeO2/TiO2 NANO ỐNG VÀ HOẠT TÍNH XÚC TÁC PHÂN HỦY QUANG HÓA TRONG VÙNG KHẢ KIẾN

Create successful ePaper yourself

Delete template?

Save as template?