Teraflop 73 - Novembre - cesca

per decisiu en la manipulació i el
control de moltes reaccions químiques.
Com a dada important, el 80%
de la producció química actual utilitza catalitzadors
heterogenis. La complexitat
dels processos catalítics fa difícil la seva
millora sistemàtica i el mètode més emprat
a la pràctica és el de prova i error.
Per tal d’evitar aquest procediment cal
conèixer a fons les etapes del procés catalític
a escala molecular. En aquest sentit,
l’estudi de l’adsorció de petites molècules
sobre metalls és un tema clau per a
la comprensió de la catàlisi heterogènia.
Amb aquest estudi es pretén arribar a
descriure els processos físics i químics
que hi ha darrera de l’adsorció molecular,
amb l’objectiu d’aconseguir una millora
en les propietats catalítiques dels
materials, i fins i tot la predicció i disseny
de nous catalitzadors. A més de les anàlisis
experimentals dutes a terme fins ara,
la modelització teòrica ha esdevingut una
eina de gran ajuda per a la investigació
dels processos d’adsorció.
Una de les etapes principals d’un
procés de catàlisi heterogènia és la inte-
Cap Josep Manel Ricart
Integrants A. Clotet, A. Gil, F. Ample,
A. Valcárcel, G. Novell i B. Martorell
Període 1997-2003
Nombre de publicacions
32
Hores usades (2%)
CPQ: 17.314 h
N/V: 7.692 h
IBM: 23.711 h
• “Site Preference of CO Chemisorbed on
Pt(111) from Density Functional Calculations”.
Surface Science, Vol. 530, 2003, p. 71.
• “A Density Functional Study of the Adsorption
of CO on Rh(111)”. Phys. Chem. Chem.
Phys., Vol. 4, 2002, p. 5372.
PUBLICACIONS La catàlisi heterogènia juga un pa-
Química teòrica
Models teòrics per a l’estudi de processos
rellevants en catàlisi heterogènia
“A l’actualitat, disposem d’eines teòriques i de facilitats computacionals per
a ser competitius i complementaris amb els estudis experimentals. Aquesta
sinergia permetrà el disseny de catalitzadors més actius i selectius”
racció d’un àtom o molècula amb la superfície
del catalitzador. Aquesta interacció
és la que diferencia un procés homogeni
d’un heterogeni i s’enfronta a la dificultat
teòrica de modelitzar el catalitzador,
concretament la superfície d’un sòlid,
que pot ser un metall, un òxid, un metall
suportat sobre un òxid o sistemes
més complexos. La reactivitat química ja
és prou complexa en fase gas i, si a més
a més, cal tenir en compte la presència
d'una superfície que interacciona de forma
decisiva amb les molècules reactives,
el problema es complica molt i cal utilitzar
models complexos, mètodes sofisticats
i programes de simulació que precisen
d’elevats requeriments de càlcul.
L’objectiu concret del nostre projecte
és realitzar, a nivell teòric i en el camp de
la catàlisi heterogènia un estudi sistemàtic
de l’adsorció d’hidrocarburs (etilè, acetilè,
propí, propè, butadiè) i la seva reactivitat
química sobre superfícies metàl·liques, en
concret, coure, pal·ladi i platí, mitjançant
les tècniques ab initio de la química quàntica
i models tant finits (models de cluster)
com infinits (models periòdics) per a simular
la superfície. Paral·lelament, s'estudia
la interacció de petites molècules com
CO CN, NO i d'oxoanions sobre metalls
amb interès en electroquímica.
Es determinen les geometries d’adsorció
(qüestió paral·lela a la predicció
de les energies d’enllaç i dels centres actius
preferents), les freqüències de vibració
i la variació de les energies dels nivells
atòmics, sense deixar de banda la
caracterització de la naturalesa de la interacció.
L’estudi sistemàtic ha d’ajudar a
la comprensió i interpretació dels espec-
• “Assignment of the Vibrational Features in
the Rh(111)x(2x2)-3CO Adsorption Structure
Using DFT Calculations”. Chem. Phys. Lett.,
Vol. 4, 2002, p. 503.
• “Theoretical study of the structure of propene
adsorbed on Pt(111)”. Surface Science,
Possibles etapes de la deshidrogenació de
propè sobre platí.
tres d’infraroig (IR). Aquests poden contribuir
de forma decisiva en la comprensió
dels successos que tenen lloc en la
superfície d’un catalitzador heterogeni.
El punt clau, en el present, és anar
més enllà de la termodinàmica i contemplar
aspectes cinètics que incideixen clarament
en la catàlisi. En aquesta línia
s’estudien intermedis i estats de transició
de reaccions catalítiques i es contemplen
diferents temperatures i pressions emprant
la termodinàmica estadística.
Aquest projecte forma part d’un pla
de recerca a llarg termini en col·laboració
amb Francesc Illas (Barcelona), i en
col·laboracions més puntuals amb Gianfranco
Pacchioni (Milano), Richard Lambert
(Cambridge), José Rodriguez (Brookhaven,
US), Notker Roesch (Munich),
Joan Miquel Feliu (Alacant), Christian Minot
(Paris) i Philippe Sautet (Lyon).
Aquesta feina no seria possible sense
l’ajut inestimable del CESCA-CEPBA,
a qui agraïm la seva dedicació, i el suport
de les institucions que financen la nostra
recerca (Generalitat de Catalunya, Ministerio
de Ciencia y Tecnología, Universitat
Rovira i Virgili i Unió Europea). ■
Vol. 519, 2002, p. 250.
• “Adsorption of CO and CN- on Transition
Metal Surfaces: a Comparative Study of the
Bonding Mechanism”. Surface Science, Vol.
497, 2002, p. 139.
TERAFLOP
Novembre 2003