Wirkstoff-Substrat- Charakterisierung und Protein-Lokalisierung ...

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mit und Bρσ = � � � � e�=g s�=e 2 Theoretische Grundlagen Aρσ = � � M ρ geM σ eg〈gvf|eve〉〈eve|gvi〉 ve α e�=g ve h(νeve − νgvi − ν0) − iΓeve 〈s0|hα|e0〉 (hνe0 − hνs0)(hνeve − hνgvi − hν0 − iΓeve) ×[M ρ gsM σ eg〈gvf|Qα|eve〉〈eve|gvi〉 + M σ gsM ρ eg〈gvf|eve〉〈eve|Qα|gvi〉] . Die Größe M ρ ge ≡ 〈g0|Rρ|e0〉 ist das rein elektronische Übergangsmoment; 〈gvf|eve〉 ist das Schwingungs-Überlapp-Integral zwischen dem elektronischen Grundzustand |g0〉 im vf-ten Schwingungszustand und einem elektronisch angeregten Zustand |e0〉 im ve-ten Schwingungszustand. Der Zähler des A-Terms in Gl. 12 enthält zwei Franck-Condon (FC)–Integrale und |Mge| 2 , das Quadrat des rein elektronischen Übergangsmoments. Die FC–Integrale 〈g1|e0〉 oder 〈e1|g0〉 sind nur bei totalsymmetrischen Schwingungen ungleich Null. (15) Eine weitere Bedingung für Resonanz–Raman–Streuung nach dem A-Term ist, dass die Gleichgewichtsgeometrie des angeregten Zustands entlang den symmetrischen Moden im Vergleich zur Gleichgewichtsgeometrie des Grundzustands verschoben sein muss. Auf Grund des quadratisch in Gl. 12 eingehenden Übergangsdipolmo- ments werden bei stark dipolerlaubten Übergängen die polarisierten Moden das Resonanz–Raman–Spektrum dominieren. Bei Anregung in schwach dipolerlaubte Absorptionsbanden, wie z. B. die Q-Bande in Metalloporphyrinen, erfahren total- symmetrische a1g-Moden nur eine schwache Resonanzverstärkung. (13) Der Anteil des B-Terms am Resonanz–Raman–Effekt kommt von der so genann- ten geborgten Intensität“ oder vom verbotenen Charakter des |e〉 ← |g〉-Über- ” � � gangs, dessen Verstärkung proportional zu � 〈g0|Rρ|s0〉〈s0|hα|e0〉 � � � 2 ist. Deshalb benötigt h(νe0−νs0) die Raman–Streuung nach dem B–Term einen zweiten elektronisch anregbaren Zu- stand |s〉, dessen Übergang aus dem elektronischen Grundzustand dipolerlaubt (〈g0|R0|s0〉 �= � 0) und die vibronische Kopplung mit |e〉 signifikant gross sein muss �= 0 . � 〈s0|hα|e0〉 h(νe0−νs0) Der schwingungsrelevante Teil des B-Terms enthält die Integrale 〈vi|Qα|ve〉 und 〈ve|Qα|vf〉; dadurch kann es zu einem Übergang mit Änderung der Schwingungs- quantenzahl um 1 kommen, auch wenn die Minima der Potentiale von |e〉 und |g〉 entlang einer Normalmode nicht verschoben sind. (14) Somit können Übergänge, die 9 (12) (13)
2 Theoretische Grundlagen mit nicht-totalsymmetrischen Schwingungen verbunden sind, an Intensität gewin- nen. Im Gegensatz zum A-Term werden bei Streuung nach dem B-Term jedoch keine Obertöne (∆v > 1) erwartet. (14) 10
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Literatur Literatur 1. C. V. Raman
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Literatur 33. V. Privman, D. V. Goi
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Literatur 65. S. Choi, T. G. Spiro,
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Literatur 94. J. Buchardt, C. B. Sc
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Literatur 127. D. Graham, B. J. Mal
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