3. Co-Oxidation auf Pt(111)

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(Anzahl O-Atome mit n O-Nachbarn)/L 0.6 0.4 0.2 0.0 0.6 0.4 0.2 0.0 0.6 0.4 0.2 0.0 0 n = 3 n = 4 n = 5 50 Simulation Experiment 100 Zeit in willk. Einh. 150 51
Zusammenfassend läßt sich feststellen, daß durch Einführung einer koordinationsabhängigen Reaktivität der Sauerstoffatome zum einen das Auftreten glatter Phasengrenzen während der Reaktion bewirkt werden konnte, und zum anderen auch eine plausible Erklärung für den experimentell gefundenen zeitlichen Anstieg der normierten Reaktionsrate gegeben werden konnte. Die weitgehende Übereinstimmung zwischen Simulation und Experiment kann dafür verwendet werden, die zuvor abgeschätzte Änderung der Aktivierungsenergie ΔE ∗ infolge Sauerstoff-Koordination mit Hilfe des Modells zu berechnen. Die gesamte Reaktionsrate ist durch die Summe der Raten nach Gl. 3.12 gegeben: 52 EA n E ri= k⋅exp − pn kT B kT ⎛ ⎞ ∑ ⎡ ⎛ ∗⎞⎤ ⎜ ⎟⋅ ⎢ ⋅ ⎜ ⎟⎥ ⎝ ⎠ ⎣⎢ ⎝ ⎠⎦⎥ ,i exp B Δ n (3.14) pn,i ist der Anteil der Sauerstoffatome in der Konfiguration i mit n Nachbarn. Es gilt: pn,i n ∑ = 1 (3.15) Die Rate trägt den Index i, da sie nur für eine spezielle Konfiguration i gültig ist. Sobald sich die Zahl der Atome mit n Nachbarn infolge Reaktion, Diffusion o.ä. ändert, wird eine neue Konfiguration gebildet und eine neue Rate mit den entsprechenden Werten von pn,i muß berechnet werden. Das Verhältnis zweier Raten für zwei verschiedene Konfigurationen 1 und 2 kann aus den experimentellen Daten leicht bestimmt werden. Wenn die Werte für pn,1 und pn,2 bekannt sind, ist die einzige unbekannte Größe ΔE ∗ , die numerisch ermittelt werden kann. r r 2 1 = ∑ n ∑ n p p n, 2 n, 1 ⎛ ⋅ n E∗⎞ exp Δ ⎜ ⎝ kT⎟ B ⎠ ⎛ ⋅ n E∗⎞ exp Δ ⎜ ⎝ kT⎟ B ⎠ ⇒ ΔE ∗ (3.16) Die Koordinationszahlen pn,i erhält man durch Auszählen von zwei unterschiedlichen STM-Bildern mit deutlich unterschiedlichen Raten r1 und r2. Auf diese Weise wurde ein Wert von ΔE ∗ =−25 meV ermittelt.
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